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    Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O三元體系相圖及其應(yīng)用

    2022-06-22 08:05:12畢曉旭宋繼田蘇杭石冬琦
    應(yīng)用化工 2022年4期
    關(guān)鍵詞:單質(zhì)溶解度純度

    畢曉旭 ,宋繼田,2,蘇杭,石冬琦

    (1.天津科技大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院 天津市輕工與食品工程機(jī)械裝備集成設(shè)計(jì)與在線監(jiān)控重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300222;2.低碳綠色過程裝備國際聯(lián)合研究中心,天津 300222)

    硫酸鈉和硫酸銨的混合廢水存在于多種工業(yè)過程中[1-4],通常此類工業(yè)廢水的處理方式是將其蒸干,產(chǎn)生的雜鹽堆場堆放或者焚燒,造成環(huán)境二次污染[5]。

    分質(zhì)結(jié)晶是從混合溶液中分離和提取單質(zhì)鹽的有效方法[6-7],通過相圖可以分析鹽類溶解或析出的先后順序和溶液組成的變化規(guī)律,因此,(NH4)2SO4和Na2SO4的溶解度數(shù)據(jù)是必不可少的[8-11]。有部分文獻(xiàn)報(bào)道了(NH4)2SO4和Na2SO4體系的多元水鹽溶解度數(shù)據(jù)[12-16],但應(yīng)用于單質(zhì)鹽的實(shí)際結(jié)晶過程需要提供更高溫度下的溶解度數(shù)據(jù),所以本文研究了三元體系Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O在353.15 K的相平衡,并以此為基礎(chǔ),以沉釩廢水為例,研究單質(zhì)鹽的結(jié)晶分離。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑與儀器

    無水硫酸鈉、硫酸銨、甲醛溶液、氯化鋇、酚酞指示劑、甲基紅指示劑、氫氧化鈉、硫酸氧化釩、鉻酸鈉均為分析純;去離子水,自制(常溫pH≈6.6,電導(dǎo)率<1×10-5S/m);模擬廢液組分見表1。

    表1 廢水離子含量指標(biāo)Table 1 Simulated wastewater composition and mass fraction

    AX224ZH/E分析天平;HXC-500-8A多點(diǎn)磁力攪拌低溫恒溫槽;EL-3KJ電子天平;MNZF-100真空遠(yuǎn)紅外干燥箱;XRD-6100X射線衍射儀;ICS-1100高效離子色譜儀;BHS-1電熱數(shù)顯恒溫水浴;SF212-1夾套玻璃反應(yīng)釜。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 相平衡實(shí)驗(yàn) 使用等溫溶解平衡法測定固液相平衡數(shù)據(jù)[17-19]。把一系列不同質(zhì)量比例的硫酸鈉、硫酸銨和去離子水加入平衡瓶中,將平衡瓶密封之后置于多點(diǎn)磁力攪拌恒溫槽(353.15±0.1) K中,以350 r/min的轉(zhuǎn)速連續(xù)攪拌,大約60 h后系統(tǒng)達(dá)到固液相平衡后停止攪拌,自然靜置6 h。待懸浮料液澄清后,使用預(yù)熱的取液管取少量上層清液,稱重后定容于容量瓶中,然后使用預(yù)熱后的藥匙迅速從平衡瓶中取少量濕固相,稱重后定容容量瓶中,分別測定液相和濕固相的離子組成。過濾平衡瓶中的剩余料液,固體干燥后研磨,通過X射線粉末衍射結(jié)合濕固相法鑒定固相。

    1.2.2 結(jié)晶分離實(shí)驗(yàn) 結(jié)晶分離裝置圖見圖1。由攪拌、控溫、蒸發(fā)、抽濾4個系統(tǒng)組成。

    圖1 結(jié)晶實(shí)驗(yàn)裝置流程圖Fig.1 Experimental apparatus for crystallization 1.夾套玻璃結(jié)晶釜;2.溫度計(jì);3.機(jī)械攪拌;4.冷凝管;5.收集瓶;6.電子天平;7.砂芯漏斗;8.恒溫水?。?.抽濾瓶;10.升降臺;11.高溫循環(huán)器;12.鐵架臺;13.支架

    攪拌系統(tǒng):使用電機(jī)帶動攪拌槳在結(jié)晶釜內(nèi)攪拌,攪拌槳為雙葉錨式攪拌槳(聚四氟乙烯材質(zhì))。

    控溫系統(tǒng):高溫循環(huán)器以水為介質(zhì),提供熱量或冷量,通過夾套與結(jié)晶反應(yīng)釜中的料液傳熱以提供結(jié)晶推動力,控溫精度±0.1 K。

    蒸發(fā)系統(tǒng):結(jié)晶釜連接循環(huán)水真空泵抽真空,等溫蒸發(fā)結(jié)晶時通過調(diào)節(jié)循環(huán)水真空泵的開度,控制蒸發(fā)系統(tǒng)的蒸發(fā)和結(jié)晶速率,二次蒸汽被冷凝后儲存于收集瓶中,收集瓶放置于電子天平上,電子天平實(shí)時稱量收集瓶中冷凝水重量。

    抽濾系統(tǒng):蒸發(fā)或冷卻結(jié)晶結(jié)束后的固液混合物于抽濾系統(tǒng)中過濾,結(jié)晶物被截留在砂芯漏斗中,母液儲存于抽濾瓶中,抽濾瓶放置在恒溫水浴中保溫,并將水浴溫度與結(jié)晶溫度一致(±0.1 K)。

    1.3 離子分析方法

    2 結(jié)果與討論

    2.1 353.15 K條件下Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O三

    元體系的溶解度數(shù)據(jù)及相圖

    表2為353.15 K時Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O三元體系的溶解度數(shù)據(jù)。由表2中的數(shù)據(jù)繪制的353.15 K時的Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O三元體系相圖見圖2。

    表2 353.15 K(NH4)2SO4-Na2SO4-H2O 三元體系溶解度數(shù)據(jù)Table 2 Solubility data of (NH4)2SO4-Na2SO4-H2O ternary system at 353.15 K

    圖2 353.15 K (NH4)2SO4-Na2SO4-H2O 三元體系相圖Fig.2 Equilibrium phase diagram of the ternary system

    由表2和圖2可知,353.15 K條件下,三元體系Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O為簡單共飽和型,有一個共飽點(diǎn),其組成為:W(Na2SO4)=14.73%、W((NH4)2SO4)=38.17%、W(H2O)=47.10%,圖2中點(diǎn)A、B、C分別代表H2O、Na2SO4、(NH4)2SO4,兩條單變量曲線F1E1和D1E1分別對應(yīng)單鹽Na2SO4和(NH4)2SO4在353.15 K下的溶解度曲線。相圖分為4個區(qū)域,A D1E1F1為不飽和區(qū),BF1E1為Na2SO4單質(zhì)結(jié)晶區(qū),CD1E1為(NH4)2SO4單質(zhì)結(jié)晶區(qū),CE1B為Na2SO4和(NH4)2SO4的共結(jié)晶區(qū),353.15 K Na2SO4的單質(zhì)結(jié)晶區(qū)明顯大于(NH4)2SO4的單質(zhì)結(jié)晶區(qū)面積。

    對353.15 K相圖中共飽點(diǎn)E1的固相進(jìn)行XRD測定,結(jié)果見圖3。

    圖3 共飽點(diǎn)E1 XRD圖譜Fig.3 X-ray diffraction pattern of the eutectic point E1

    由圖3可知,當(dāng)Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O體系達(dá)到共飽和時,平衡固相為Na2SO4和(NH4)2SO4的混合鹽,證明353.15 K該體系無固溶體和其他復(fù)鹽形成。

    2.2 相圖分析

    353.15 K體系相圖和333.15 K體系相圖共飽點(diǎn)組成分別為W(Na2SO4)=14.73%,W((NH4)2SO4)=38.17%、W(Na2SO4)=16.17%,W((NH4)2SO4)=36.54%,353.15 K條件下硫酸鈉結(jié)晶區(qū)略大,硫酸銨結(jié)晶區(qū)則較小?;诖?,硫酸鈉和硫酸銨分別在353.15,333.15 K分離可獲得最大收率。沉釩廢液理論結(jié)晶分離過程見圖4中(a)、(b)、(c)三個階段。(a)353.15 K等溫蒸發(fā)結(jié)晶分離Na2SO4單質(zhì)鹽;(b)288.15 K冷卻結(jié)晶分離復(fù)鹽NaNH4SO4·2H2O;(c)333.15 K等溫蒸發(fā)結(jié)晶分離(NH4)2SO4單質(zhì)鹽。每個階段分離過程見表3,表4中(a)、(b)、(c)三個分離階段與圖4(a)、(b)、(c)相對應(yīng)。

    圖4 (NH4)2SO4和Na2SO4 混合物在相圖中表示的分離方法Fig.4 Sketch of the method for separation of the Na2SO4+(NH4)2SO4mixture shown in the equilibrium phase diagrams at T=353.15,288.15,333.15 K

    表3 沉釩廢水的蒸發(fā)與冷卻結(jié)晶過程Table 3 The evaporation and cooling crystallization process of vanadium precipitation solution

    2.3 單質(zhì)鹽結(jié)晶分離研究

    2.3.1 353.15 K條件下Na2SO4蒸發(fā)結(jié)晶分離研究 在(a)階段中,廢液蒸發(fā)過程中液相離子濃度、溶質(zhì)析出率、產(chǎn)品純度與收率的變化規(guī)律見表4。根據(jù)表4繪制出蒸發(fā)率與產(chǎn)品純度、收率的關(guān)系,見圖5。

    由表4和圖5可知,當(dāng)蒸發(fā)率達(dá)到94.64%時,產(chǎn)品純度開始大幅度下降,這是因?yàn)橄到y(tǒng)達(dá)到了共飽點(diǎn),液相中的(NH4)2SO4也開始大量析出,此時液相中(NH4)2SO4與Na2SO4質(zhì)量比W約為2.53,而353.15 K Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O三元體系共飽點(diǎn)處(NH4)2SO4與Na2SO4質(zhì)量比W為2.59,結(jié)果非常相近,也進(jìn)一步說明了353.15 K條件下Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O相圖的準(zhǔn)確性。另外,當(dāng)蒸發(fā)率達(dá)到92.86%時,繼續(xù)蒸發(fā),收率增加的趨勢緩慢,甚至?xí)饾u的下降。這主要是因?yàn)檎舭l(fā)率過高,導(dǎo)致系統(tǒng)粘度大,過濾時分離困難,有部分晶體殘留在反應(yīng)釜壁面。因此,在實(shí)際分離過程中,應(yīng)保持較小的蒸發(fā)率,降低系統(tǒng)粘度,但由于Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O三元水鹽體系的特殊性,蒸發(fā)率的降低會導(dǎo)致液相中(NH4)2SO4與Na2SO4比例減小,并最終導(dǎo)致在后續(xù)階段分離(NH4)2SO4變得十分困難。綜上考慮,選擇編號6作為最佳實(shí)驗(yàn)條件,此時蒸發(fā)率為93.97%,液相W=2.39,Na2SO4純度為98.95%,收率為83.17%。

    表4 蒸發(fā)過程中離子濃度、溶質(zhì)析出率、產(chǎn)品純度與收率的變化規(guī)律Table 4 Variation of ion concentration,solute precipitation rate,product purity and yield during evaporation

    圖5 Na2SO4收率與純度隨蒸發(fā)率的變化規(guī)律Fig.5 Variation law of Na2SO4 purity and yield with increasing evaporation ratio

    2.3.2 288.15 K條件下復(fù)鹽NaNH4SO4·2H2O冷卻結(jié)晶分離研究 階段(a)母液在288.15 K冷卻結(jié)晶分離后,液相離子質(zhì)量分?jǐn)?shù)和所得復(fù)鹽質(zhì)量見表5。

    表5 冷卻結(jié)晶后液相離子質(zhì)量分?jǐn)?shù)和復(fù)鹽質(zhì)量Table 5 Mass fraction of liquid ions and mass of double salt after cooling and crystallization

    由表5可知,二次母液中,(NH4)2SO4與Na2SO4比例由2.39增大至3.67,析出的復(fù)鹽質(zhì)量占母液質(zhì)量的16.71%。由于階段(b)冷卻結(jié)晶得到的為復(fù)鹽,不作為最終產(chǎn)品,故冷卻方式不作討論,只要求冷卻析出復(fù)鹽后改變飽和溶液組成。

    2.3.3 333.15 K條件下(NH4)2SO4蒸發(fā)結(jié)晶分離研究 在(c)階段中,二次母液蒸發(fā)過程中液相離子濃度、溶質(zhì)析出率、產(chǎn)品純度與收率的變化規(guī)律見表6。根據(jù)表6繪制出蒸發(fā)率與產(chǎn)品純度、收率的關(guān)系,見圖6。

    表6 蒸發(fā)過程中離子濃度、溶質(zhì)析出率、產(chǎn)品純度與收率的變化規(guī)律Table 6 Variation of ion concentration,solute precipitation rate,product purity and yield during evaporation

    由表6和圖6可知,當(dāng)蒸發(fā)率達(dá)到52.04%時,產(chǎn)品純度開始大幅度下降。這是因?yàn)橄到y(tǒng)達(dá)到了共飽點(diǎn),液相中的Na2SO4也開始大量析出,此時液相中(NH4)2SO4與Na2SO4質(zhì)量比W約為2.11,而333.15 K條件下,Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O三元體系共飽點(diǎn)處(NH4)2SO4與Na2SO4質(zhì)量比W為2.26,結(jié)果有一定差距,其原因可能是隨著蒸發(fā)率的增大,液相中其他雜質(zhì)離子的濃度也逐漸增大,此時整個體系已經(jīng)不能被看做三元水鹽體系,其他一種或多種雜質(zhì)離子濃度的增大導(dǎo)致體系析出更多(NH4)2SO4,說明雜質(zhì)離子對(NH4)2SO4有顯著的鹽析作用,從而進(jìn)一步導(dǎo)致共飽點(diǎn)液相中的(NH4)2SO4與Na2SO4質(zhì)量比減小,低于理論值。由于(c)階段蒸發(fā)率較小,沒有出現(xiàn)由于體系粘度過大而導(dǎo)致的收率下降的問題,因此,在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi),(NH4)2SO4收率隨蒸發(fā)率增大而增大。綜上考慮,選擇編號6作為最佳實(shí)驗(yàn)條件,此時蒸發(fā)率為50.25%,液相W=2.15,(NH4)2SO4純度為99.30%,收率為33.57%。

    圖6 (NH4)2SO4收率與純度隨蒸發(fā)率的變化規(guī)律Fig.6 Variation law of(NH4)2SO4 quality with increasing evaporation ratio

    3 結(jié)論

    (1)運(yùn)用等溫溶解平衡法測定了353.15 K條件下三元體系Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O 的等溫溶解度數(shù)據(jù),并繪制了相應(yīng)相圖,含有一個共飽點(diǎn),兩條溶解度曲線,三個結(jié)晶區(qū),為簡單共飽和體系,無固溶體和復(fù)鹽形成。353.15 K體系的共飽點(diǎn)液相組成為W(Na2SO4)=14.73%、W[(NH4)2SO4]=38.17%、W(H2O)=47.10%。

    (2)運(yùn)用353.15,288.15,333.15 K的Na2SO4-(NH4)2SO4-H2O的相圖,對沉釩液中Na2SO4和(NH4)2SO4進(jìn)行分離,Na2SO4純度和收率分別為98.95%,83.17%,(NH4)2SO4純度和收率分別為99.30%,33.57%。

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