35 GPa 斜波加載下RDX 單晶炸藥的動力學行為

種 濤，張朝輝，王貴林，傅 華，李 濤，隨志磊，鄭賢旭

（中國工程物理研究院流體物理研究所, 四川 綿陽 621999）

含能材料的彈塑性、相變等高壓物性與其反應機理及化爆安全性等問題密切相關，是炸藥制備、加工、運輸和存儲的基礎和依據(jù)[1-3]。由于沖擊動載固有的溫升效應和炸藥的高感度特性，通過沖擊加載研究含能材料的動力學特性具有一定的局限性。與沖擊加載不同，斜波壓縮動態(tài)加載實驗技術[4]是一個連續(xù)的壓縮過程，相同壓力下樣品的溫升效應小，因而可以將力學效應和熱效應分解開來單獨分析，有利于細致地開展含能材料的物態(tài)方程研究。另外，斜波壓縮下含能材料不易發(fā)生化學反應。國內(nèi)外已利用此技術開展了多種含能材料在高壓下的動力學特性研究[5-9]。RDX 是一種廣泛應用的高能炸藥單晶，由于其相變復雜，因此一直以來其高壓物性備受關注。分子動力學模擬和靜高壓實驗結果[10]表明，RDX 有 α 、 β 、 γ 、 δ 和 ε 5 種相，其中 α相 在常溫常壓下穩(wěn)定存在，3～4 GPa 開始發(fā)生 α - γ相變，該相變引起1.6% 的體積減小。在基于光譜探測技術的靜高壓實驗和沖擊加載實驗[11-12]中，都發(fā)現(xiàn)了RDX 的明顯相變信息，但是沖擊實驗的速度剖面[13-16]不包含相變信息。種濤等[17-20]開展了斜波加載下RDX 單晶在0～15 GPa 內(nèi)的動力學響應研究，觀測到RDX 單晶的彈-黏塑性轉(zhuǎn)變和4 GPa 附近的相變，結合彈-黏塑性物理模型、多相狀態(tài)方程和非平衡相變速率方程，完成了對實驗過程的數(shù)值模擬。

本研究基于磁驅(qū)動加載10 MA 裝置和激光干涉測速技術，開展了35 GPa 壓力下(100) 晶向RDX 單晶炸藥的動力學行為分析，以獲取RDX 單晶/LiF 窗口界面的速度響應數(shù)據(jù)，探討不同加載路徑對RDX 單晶的彈塑性和相變的影響。

1 斜波壓縮實驗設計

10 MA 裝置[21]是24 路并聯(lián)向負載區(qū)匯流的大型脈沖電流發(fā)生裝置，主要由儲能模塊、傳輸系統(tǒng)和負載區(qū)組成，其放電上升沿300～600 ns 可調(diào)，峰值電流可達8～10 MA，斜波加載壓力可達100 GPa。實驗負載區(qū)見圖1，加載電流通過由兩個極板組成的U 型回路，在兩電極之間的縫隙產(chǎn)生感應電磁場，由楞次定律可知，電磁場與加載電流相互作用，產(chǎn)生垂直于載流面向外的洛倫茲力，即磁壓力，磁壓力通過加載電極傳入樣品。由磁驅(qū)動斜波壓縮實驗設計方法[21-22]可知，斜波壓縮相變實驗對負載區(qū)極板材料、極板構型尺寸、樣品尺寸和窗口尺寸有嚴格要求。

圖1 實驗負載區(qū)布局（單位：mm）Fig. 1 Layout of loading area (Unit: mm)

實驗樣品為(100)晶向RDX 單晶薄片，由中北大學研制。為了避免樣品處于非沖擊壓縮狀態(tài)，并保證實驗精度，RDX 單晶樣品的厚度小于0.8 mm，平面度優(yōu)于10 μm。單發(fā)實驗中，有4 個測速位置，分別位于3 個樣品后表面和1 個電極板后表面，樣品的具體尺寸見表1。電極選擇物性單一、聲阻抗較低的鋁材料，載流面寬度15 mm，樣品區(qū)為直徑12.2 mm 的沉孔，電極厚度約0.5 mm。窗口材料選擇與鋁聲阻抗接近的LiF 單晶。

表1 實驗條件Table 1 Experimental condition

2 實驗結果與分析

圖2 顯示了由多普勒光纖探針測量系統(tǒng)（Doppler pins system，DPS）和多點雙光源外差位移干涉測速儀（dual laser heterodyne velocimetry，DLHV）測得的不同厚度RDX (100)單晶炸藥、鋁電極/LiF 窗口界面速度。整體上看，不同厚度樣品的后界面速度波剖面的波形相似，均表現(xiàn)出明顯的三波結構，2 個明顯的速度拐點分別對應彈塑性轉(zhuǎn)變和相變過程。RDX 在約63 m/s 出現(xiàn)明顯的彈塑性轉(zhuǎn)變波形，并且3 個厚度樣品的波形基本一致，界面處與RDX 樣品和LiF 窗口壓力相等，結合界面速度和LiF 的動力學參數(shù)，可計算出63 m/s 對應的壓力，得到RDX 的屈服強度約為0.59 GPa。與較低峰值壓力下的實驗結果[19]不同，本實驗的速度波形在彈性前驅(qū)波之后未出現(xiàn)速度衰減，這是由加載壓力在前期上升較緩慢造成的。速度波形在約290 m/s 出現(xiàn)相變對應的特征波形，相變起始壓力約為3.1 GPa，與靜壓[11-12]、沖擊加載[13-15]實驗結果基本一致。相變開始后速度繼續(xù)提升，并逐步完成相變進入γ 相，說明此相變?yōu)榉瞧胶膺^程，具有一定的相變演化時間。

圖2 RDX 單晶的斜波加載實驗得到的速度曲線Fig. 2 Experimental velocity curves of RDX single crystals under ramp wave loading

需要指出的是，本實驗中樣品后界面速度波形與鋁極板后表面速度波形相似，說明RDX 單晶炸藥未發(fā)生爆轟等劇烈化學反應。然而，只看樣品后界面速度波形還不能判斷RDX 單晶在壓縮過程中是否發(fā)生明顯的反應，為此需開展數(shù)值模擬計算出未反應RDX 樣品后界面速度波形，并與實驗結果比較，若實驗速度峰值明顯大于計算結果，說明樣品中發(fā)生了明顯的反應，否則未發(fā)生。

3 數(shù)值模擬

本實驗中RDX (100)單晶樣品先后經(jīng)歷了彈塑性轉(zhuǎn)變和相變過程，鑒于大分子材料的黏性效應，本數(shù)值模擬的本構關系選擇Hobenemser-Prager 彈-黏塑性模型。描述相變過程時，需結合多相狀態(tài)方程和非平衡相變動力學方程。本研究中多相狀態(tài)方程選擇等熵狀態(tài)方程修正的Hayes 模型[23]，表達式為

相變動力學方程采用基于成核、生長理論的KJMA 模型。相變判據(jù)采用壓力閾值法，根據(jù)實驗結果，RDX (100)單晶的相變閾值設為3.1 GPa。數(shù)值模擬的邊界條件為電極板內(nèi)表面壓力歷史，由電極/LiF 窗口界面速度計算得到。模型參數(shù)見表2，其中τ 為相變弛豫時間，n為相變速率參數(shù)。

表2 數(shù)值模型參數(shù)Table 2 Parameters for numerical simulation

結合彈-黏塑性模型、修正的Hayes 多相模型和非平衡相變動力學方程，模擬計算得到的速度波剖面如圖3 所示。計算結果與實驗結果在時序、整體波形、速度峰值、特征拐點等方面基本一致，驗證了本實驗方法、物理模型選擇的正確性。由于本模擬計算未考慮炸藥反應模型，因此本實驗中RDX 單晶炸藥未發(fā)生明顯反應。

圖3 RDX 單晶斜波加載實驗和數(shù)值模擬得到的速度曲線Fig. 3 Experimental and simulated velocity curves of RDX single crystals under ramp wave loading

結合實驗結果和數(shù)值模擬結果，計算得到拉氏體波聲速-粒子速度（cL-up）關系和壓力-相對比容（p-V/V0）關系，如圖4 所示。由圖4(a)可知：當粒子速度達到0.5 km/s 左右時，材料出現(xiàn)由相變引起的體波聲速間斷，整體變化趨勢與Hooks 等[16]和Olinger 等[24]的結果一致；相變后本研究結果與之前的等熵實驗數(shù)據(jù)吻合，大于DAC（diamond anvil cell）準靜態(tài)壓縮實驗結果。另外，描述RDX 單晶相變動力學的物理模型及其參數(shù)可能不夠精確，導致本研究計算的聲速在相變點附近波動較大。從圖4(b)可以看出，在低于10 GPa 的壓力范圍內(nèi)，本研究計算的p-V/V0數(shù)據(jù)與準靜態(tài)實驗結果基本吻合。

圖4 RDX 單晶的拉氏聲速-粒子速度關系和壓力-相對比容關系Fig. 4 Longitudinal sound velocity-partical velocity and pressure-relative specific volume of RDX single crystals

4 總 結

利用磁驅(qū)動加載裝置和激光干涉測速技術，開展了0～35 GPa 壓力范圍內(nèi)(100)晶向RDX 單晶的斜波壓縮加載實驗。實驗結果顯示，速度波剖面表現(xiàn)為明顯的三波結構，由低往高依次對應彈性波、塑性波和相變波。數(shù)據(jù)分析得到(100)晶向RDX 單晶的彈塑性轉(zhuǎn)變壓力約為0.59 GPa，相變起始壓力約為3.1 GPa。結合修正的Hayes 多相狀態(tài)方程和非平衡相變動力學模型，對RDX 單晶炸藥的斜波壓縮過程開展了一維流體動力學數(shù)值模擬，計算結果與實驗結果吻合良好。計算得到的(100)晶向RDX 單晶在0～35 GPa 壓力區(qū)間的高壓聲速-粒子速度關系和壓力-比容關系與前人實驗結果在整體變化趨勢上基本一致。

感謝中國工程物理研究院流體物理研究所的計策、李勇、傅貞、任濟、丁瑜等在實驗運行和測試方面給予的幫助！