大氣水同位素HDO激光外差光譜探測(cè)技術(shù)研究

劉笑海，薛正躍，李竣，王貴師，劉錕，高曉明，談圖

（1 中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院 安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所，合肥 230031）

（2 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，合肥 230026）

0 引言

大氣中水汽是地球氣候系統(tǒng)的重要組成部分，參與了從地表到高層大氣的多種大氣活動(dòng)，在地球系統(tǒng)物質(zhì)、能量傳輸及演化的過(guò)程中起著至關(guān)重要的作用［1］。水汽是大氣中最重要的溫室氣體，在自然條件下，它可以在氣、液、固三態(tài)之間變化，導(dǎo)致其在大氣中含量變化劇烈。隨著全球氣候變暖的加劇，大氣中水汽含量也會(huì)增加，從而形成正反饋，加速變暖［2］。大部分水汽分布在對(duì)流層中，平流層空氣中水汽含量非常低，兩者相差近四個(gè)數(shù)量級(jí)［3］。

要科學(xué)認(rèn)知大氣水汽的源匯問(wèn)題，首先要解決如何獲取水汽信息的問(wèn)題。同位素示蹤是開展大氣循環(huán)研究的重要方法，因此，如能獲取大氣水汽同位素信息，就可以很好地解決水汽源匯的科學(xué)問(wèn)題。EHHALT D H 等利用飛機(jī)采集的水汽數(shù)據(jù)校正了其1974年測(cè)量的對(duì)流層水汽HDO 濃度，并得到其垂直廓線分布［4］。ZADVORNYKH I V 等基于GOAST-2 衛(wèi)星數(shù)據(jù)通過(guò)最優(yōu)估計(jì)算法反演得到大氣水汽中HDO同位素相對(duì)含量的垂直廓線［5］。水汽的分布受多種因素（如：地表地理環(huán)境、緯度、溫度等）影響，在不同的地點(diǎn)、不同的時(shí)間水汽的濃度變化很大［6］。這就要求測(cè)量?jī)x器在保證性能的技術(shù)上必須具有小型化、輕便化等特點(diǎn)。近年來(lái)在國(guó)際上迅速發(fā)展的激光外差光譜技術(shù)可以在非常小的儀器體積下快速獲取太陽(yáng)光透過(guò)大氣后的大氣分子高分辨率吸收光譜。

激光外差光譜儀的優(yōu)點(diǎn)主要是通過(guò)較高功率的本地激光放大攜帶大氣分子吸收光譜信息的透過(guò)大氣后的微弱太陽(yáng)光，以獲得高信噪比、高光譜分辨率的獲取大氣分子吸收光譜信號(hào)［7］。在理想情況下，本振激光功率足夠高時(shí)，激光外差系統(tǒng)的信噪比接近散粒噪聲極限下的信噪比［8］。整個(gè)外差探測(cè)系統(tǒng)的光譜分辨率與電子帶寬和激光線寬呈強(qiáng)相關(guān)，其光譜分辨率優(yōu)于傳統(tǒng)的傅里葉光譜儀。在體積和重量方面也十分輕便，可以一定程度上做到便攜式探測(cè)。

基于激光外差光譜技術(shù)在大氣遙感探測(cè)方面的顯著優(yōu)勢(shì)，科研工作者已在積極研究激光外差大氣遙感探測(cè)技術(shù)。WEIDMANN D 等使用外腔反饋量子級(jí)聯(lián)激光器（Quantum Cascade Laser，QCL）作為本振光源建立激光外差裝置并測(cè)量了大氣中O3、N2O 等多種氣體的吸收光譜［9-10］。RODIN A 使用近紅外激光外差裝置測(cè)量了大氣中的CH4，并反演了柱濃度［11］。WILSON E L 等在開發(fā)用于大氣CO2和CH4柱測(cè)量的全光纖近紅外激光外差光譜儀方面進(jìn)行了開創(chuàng)性的工作，極大地實(shí)現(xiàn)了其小型化和低成本［12］。安徽光機(jī)所利用分布式反饋激光器（Distributed Feedback Laser，DFB）建立了全光纖近紅外雙通道激光外差光譜儀的小型樣機(jī)，并在合肥地區(qū)開展了實(shí)際的大氣探測(cè)，得到了CO2和CH4的吸收光譜［13-14］。

本文建立了一套中心波長(zhǎng)位于水汽同位素HDO（6 438.534 4 cm-1）的激光外差裝置，開展激光外差光譜方法用于大氣水汽同位素HDO 的探測(cè)，并研制出原理樣機(jī)。激光外差裝置以太陽(yáng)光為信號(hào)光，掃描波段位于水汽同位素HDO 吸收峰的激光作為本振光，獲取太陽(yáng)光和激光的高分辨率外差光譜信號(hào)，通過(guò)波長(zhǎng)標(biāo)定和離差標(biāo)準(zhǔn)化處理得到HDO 的整層大氣透過(guò)率譜，計(jì)算出外差系統(tǒng)的光譜分辨率和信噪比并反演得到HDO 垂直濃度廓線分布，并對(duì)如何提升系統(tǒng)性能進(jìn)行了下一步規(guī)劃和展望。

1 激光外差探測(cè)基本原理

激光外差探測(cè)基于本振光和信號(hào)光在非線性光電探測(cè)器光敏面上的拍頻相干效應(yīng)，是一種檢測(cè)微小信號(hào)的有效手段，基本原理如圖1 所示。

圖1 激光外差探測(cè)原理Fig.1 Principle of laser heterodyne detection

拍頻后的光外差信號(hào)的功率表示為

式中，α為光電探測(cè)器的內(nèi)量子效率，wl、ws分別為本振光和入射信號(hào)光的頻率，R為負(fù)載電阻，Pl為本振光功率，Ps為信號(hào)光功率。因?yàn)樘綔y(cè)器得到的功率是一段時(shí)間的平均功率，所以當(dāng)探測(cè)平均時(shí)間長(zhǎng)度大于外差周期時(shí)，式（1）表示為

由式（2）可以看出，外差信號(hào)功率Pac正比于本振光功率Pl和信號(hào)光功率Ps的乘積［15-16］，利用光外差技術(shù)對(duì)微弱的信號(hào)光進(jìn)行放大，從而實(shí)現(xiàn)高光譜分辨率、高信噪比的探測(cè)。

2 實(shí)驗(yàn)

借助HITRAN2012 光譜數(shù)據(jù)庫(kù)（https：//hitran.iao.ru/）的檢索對(duì)水同位素HDO 的探測(cè)譜線進(jìn)行選擇。如圖2（a）所示，在波數(shù)為6 438.534 4 cm-1附近，HDO 吸收強(qiáng)度為1.025×10-25cm/mol，其他氣體成分干擾較少。參考的傅里葉變換光譜儀數(shù)據(jù)和相對(duì)吸收線強(qiáng)度如圖2（b）所示，位于陰影處的吸收峰是水汽同位素HDO 的吸收信號(hào)，可用于實(shí)驗(yàn)探測(cè)。

圖2 HITRAN 數(shù)據(jù)庫(kù)及FTIR 光譜數(shù)據(jù)Fig.2 HITRAN database and FTIR spectral data

近紅外激光外差光譜測(cè)量原理如圖3 所示，太陽(yáng)光收集采用自研的高精度太陽(yáng)跟蹤儀，太陽(yáng)高度角和方位角的追蹤分別由兩個(gè)步進(jìn)電機(jī)控制，采用視日運(yùn)動(dòng)軌跡和光電成像跟蹤這種開環(huán)控制和閉環(huán)控制結(jié)合的方式，精準(zhǔn)確定太陽(yáng)實(shí)時(shí)位置。通過(guò)準(zhǔn)直器（THORLABS，F(xiàn)810APC，NA=0.24）將太陽(yáng)光收集進(jìn)單模光纖中，后由光纖光開關(guān)（Agiltron CrystaLatchTMOptical Switch，1×2）對(duì)太陽(yáng)光進(jìn)行調(diào)制，斬波頻率設(shè)定為125 Hz。調(diào)制后的太陽(yáng)光分為兩束，一束用于耦合激光，另一束利用光纖分束器分為兩部分，一部分作為參考信號(hào)送入鎖相放大器進(jìn)行相關(guān)性解調(diào)，另一部分由高速放大光電探測(cè)器（THORLABS，PDA20CS2）進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，保證太陽(yáng)光功率相對(duì)變化在一定范圍內(nèi)。

圖3 激光外差輻射計(jì)原理圖Fig.3 Schematic diagram of laser heterodyne radiometer

采用的DFB 激光器（武漢六九傳感科技，1 550 nm）激光線寬為5MHz，由激光控制器（ILX Lightwave，LDC-3724C）控制，激光器設(shè)定溫度為23°C。激光和太陽(yáng)光通過(guò)光纖合束器耦合后，在高速光電探測(cè)器（Thorlabs，DET08CFC/M）上進(jìn)行光混頻，后經(jīng)過(guò)Bias-T（Mini-Circuits，ZFBT-6G-FT）濾除直流信號(hào)，并利用低噪放大器（Mini-circuits，ZX60-4016E-S+）對(duì)交流信號(hào)即外差信號(hào)進(jìn)行三級(jí)放大，后根據(jù)功率譜選定頻段對(duì)射頻信號(hào)濾波處理。由于射頻信號(hào)無(wú)法直接采樣，采用肖特基二極管（DHM020BB）對(duì)放大后的射頻外差拍頻信號(hào)進(jìn)行功率測(cè)量并轉(zhuǎn)換為電壓信號(hào)，最后由數(shù)字鎖相放大器（Lock In Amplifier-SR830，LIA）進(jìn)行解調(diào)，并輸出外差吸收光譜信號(hào)。利用數(shù)據(jù)采集卡（National Instruments，USB6366）的信號(hào)采樣和信號(hào)輸出功能，結(jié)合LABVIEW 程序驅(qū)動(dòng)激光器電流等間距遞增進(jìn)行波長(zhǎng)掃描，從而得到外差光譜信號(hào)，每組信號(hào)所需掃描時(shí)間為1.8 min。太陽(yáng)跟蹤儀見(jiàn)圖4，射頻電路見(jiàn)圖5。

圖4 太陽(yáng)跟蹤儀Fig.4 Sun tracker

圖5 射頻電路Fig.5 RF circuit

3 測(cè)量結(jié)果與討論

3.1 儀器函數(shù)

測(cè)量得到的激光外差光譜實(shí)際上是儀器線型函數(shù)與大氣吸收光譜的卷積，由于激光器線寬遠(yuǎn)小于電子帶寬，因此電子學(xué)部分的帶寬決定了整個(gè)外差系統(tǒng)的光譜分辨率。在光電探測(cè)器的電子帶寬內(nèi)，由于熱噪聲、工頻噪聲、散粒噪聲等的影響，會(huì)出現(xiàn)一些頻譜尖峰，需要使用濾波器濾除噪聲頻率，選擇低噪聲頻率進(jìn)行外差探測(cè)。如圖6（a）所示，使用頻譜分析儀（Agilent Technologies，N9000A）對(duì)系統(tǒng)的功率譜分別在以下三種情況下進(jìn)行了分析。圖中藍(lán)色曲線為背景頻譜，即無(wú)任何信號(hào)輸入時(shí)所呈現(xiàn)的功率譜，紅色曲線為激光輸入后未濾波功率譜，在高頻和低頻部分出現(xiàn)較多尖峰，黃色曲線為帶通濾波器濾波后頻譜。由圖中可以看出，噪聲主要分布在0～150 MHz 和600～800 MHz 頻段，為了避開這些頻段的影響，保證外差系統(tǒng)具有高信噪比。根據(jù)激光外差原理和功率譜響應(yīng)函數(shù)，得到如圖6（b）所示的外差系統(tǒng)儀器函數(shù)，它實(shí)際上是射頻濾波函數(shù)、本振光波長(zhǎng)變化函數(shù)和低通濾波函數(shù)卷積的結(jié)果［17］，可以看出探測(cè)頻段為225～520 MHz，計(jì)算雙邊帶寬為590 MHz，并由此得到光譜分辨率約為0.019 6 cm-1。

圖6 信號(hào)頻譜及儀器函數(shù)Fig.6 Signal spectrum and function of the system

3.2 數(shù)據(jù)分析

利用建立的激光外差測(cè)量裝置在合肥（31.9°N，117.2°E）科學(xué)島地區(qū)進(jìn)行了實(shí)際大氣測(cè)量，并同時(shí)對(duì)激光器進(jìn)行波長(zhǎng)標(biāo)定，得到如圖7（a）所示激光外差信號(hào)。激光器驅(qū)動(dòng)溫度為23℃，電流調(diào)諧范圍為30～90 mA，對(duì)應(yīng)波數(shù)為6 437.616 7～6 441.128 5 cm-1，覆蓋了水汽同位素HDO 在6 438.534 4 cm-1的吸收峰。實(shí)驗(yàn)過(guò)程每個(gè)采樣點(diǎn)的電流間隔為0.2 mA，與之相對(duì)應(yīng)的波數(shù)變化低于0.012 cm-1，表現(xiàn)出良好的線性度。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中由于外差信號(hào)受天氣的影響較大，這使得對(duì)太陽(yáng)光相對(duì)強(qiáng)度變化的監(jiān)測(cè)成了一個(gè)不可或缺的條件，以便于有效外差信號(hào)的選取。如圖7（b）所示，測(cè)量期間太陽(yáng)光功率相對(duì)穩(wěn)定，殘差穩(wěn)定在±0.15 V 以內(nèi)，給實(shí)驗(yàn)帶來(lái)的噪聲影響較小。

圖7 實(shí)測(cè)外差信號(hào)及參考數(shù)據(jù)Fig.7 Measured heterodyne signal and reference data

由于太陽(yáng)光波動(dòng)和背景噪聲的影響，圖7（a）中測(cè)量的外差信號(hào)需要扣除背景值，再進(jìn)行三次多項(xiàng)式擬合基線，取擬合相關(guān)度大于0.999 的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，再用標(biāo)準(zhǔn)偏差方法對(duì)光譜進(jìn)行歸一化處理。如圖8 所示，得到HDO 分子的整層大氣透過(guò)率譜，比較可得其吸收峰位置與先驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)位置相吻合，均位于6 438.534 4 cm-1附近，其測(cè)量吸收信號(hào)的信噪比為46，在吸收線強(qiáng)較低的情況下，依然具有良好的信噪比。通過(guò)和模擬吸收光譜對(duì)比可得，殘差如圖8 所示，相對(duì)精度數(shù)值在（?0.04，0.01）之內(nèi)。

圖8 HDO 實(shí)測(cè)大氣透過(guò)率譜與模擬結(jié)果比較Fig.8 Comparison between measured and simulated atmospheric transmittance spectra of HDO

基于實(shí)驗(yàn)所得的光譜數(shù)據(jù)，預(yù)先對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，包括波長(zhǎng)校準(zhǔn)和去除背景噪聲等，結(jié)合先驗(yàn)廓線以及歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心（European Centre for Medium-range Weather Forecasts，ECMWF）的地表溫度、壓力廓線，計(jì)算出初始Jacobian 矩陣、增益系數(shù)等［18］。最后進(jìn)行循環(huán)迭代計(jì)算，對(duì)HDO 進(jìn)行廓線反演，得到如圖9（a）藍(lán)色曲線所示HDO 的對(duì)流層垂直濃度廓線分布。與先驗(yàn)廓線對(duì)比，其標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.14×10-9～0.686×10-6，對(duì)應(yīng)相對(duì)誤差范圍為0.8%～13%。由于儀器函數(shù)、光譜信噪比等參數(shù)對(duì)反演精度的影響，加之近地面水汽濃度受天氣、溫度影響較多，導(dǎo)致近地面反演誤差偏大。受觀測(cè)點(diǎn)科學(xué)島（31.9° N，117.2° E）附近大型水庫(kù)影響，且測(cè)量時(shí)間為夏季中午12：00 附近，水汽蒸發(fā)動(dòng)能強(qiáng)勁，濃度較高，而在不同海拔高度水汽中的HDO 占比變化不大，波動(dòng)基本處于一個(gè)量級(jí)［4-5］。從圖中可以看出，近地面HDO 濃度變化較為劇烈，最高可達(dá)到10×10-6，4 km 以上HDO 濃度顯著降低，符合對(duì)流層水汽濃度變化的一般規(guī)律。

圖9 正向數(shù)據(jù)及反演結(jié)果Fig.9 Forward data and Inversion results

4 結(jié)論

以中心波長(zhǎng)為1 553 nm 的DFB 激光器作為本振光源，研制了一套近紅外全光纖大氣水汽同位素HDO分子激光外差光譜原理樣機(jī)，實(shí)現(xiàn)了大氣水汽同位素HDO 光譜的精確探測(cè)，光譜分辨率約為0.019 6 cm-1，信噪比為46，并反演了大氣水汽HDO 垂直廓線分布。同位素示蹤作為大氣循環(huán)機(jī)制研究的有效手段，激光外差技術(shù)為大氣水汽同位素HDO 的探測(cè)提供了一種新手段和新方法，在吸收線強(qiáng)很低的情況下依舊表現(xiàn)出良好的光譜分辨率和信噪比。