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    高效液相色譜—串聯(lián)質(zhì)譜法測定油菜和油菜籽中草除靈殘留量

    2022-05-01 07:49:36竇銀花
    食品與機械 2022年4期
    關(guān)鍵詞:油菜籽萃取柱正己烷

    竇銀花

    (上海必諾檢測技術(shù)服務(wù)有限公司,上海 201114)

    草除靈是一種專效性芽后傳導(dǎo)性除草劑,用于油菜田防除豬殃殃和繁縷,對油菜安全,對闊葉雜草有效,具有內(nèi)吸傳導(dǎo)作用[1-2]。其可以經(jīng)由食物鏈、環(huán)境最終遷移至人和畜體內(nèi)。GB 2763—2016規(guī)定:草除靈于油菜籽內(nèi)的最大殘留限量(MRL)為0.2 mg/kg。從2004年開始,國際標準禁止了除草靈的上市與應(yīng)用[3]。

    食品中農(nóng)藥殘留分析是在復(fù)雜的基質(zhì)內(nèi)定性與定量分析目標化合物。對于農(nóng)藥殘留而言,其分析步驟主要為提取、凈化、檢測,前2步為前處理,與分析結(jié)果的準確性和可靠性直接相關(guān)。目前中國還沒有關(guān)于草除靈的檢測標準,主要采用液相色譜法[3-5]和氣相色譜法[6-8]進行檢測,而采用液相色譜—質(zhì)譜聯(lián)用法(LC-MS)測定草除靈的文獻較少[9-12]。研究擬采用乙腈提取,經(jīng)固相萃取柱凈化,LC-MS聯(lián)用技術(shù)測定油菜、油菜籽內(nèi)草除靈殘留量,旨在為草除靈的測定提供一種有成效的科學(xué)測試方法。

    1 試驗部分

    1.1 試驗設(shè)備

    電子分析天平:BL60S型,德國賽多利斯公司;

    渦旋振蕩器:945616型,美國Talboys公司;

    搗碎機:FA25型,德國FLUKO公司;

    高速冷凍離心機:Sovall ST16R型,美國賽默飛世爾公司;

    氮吹儀:DC-24型,上海安譜實驗室科技股份有限公司;

    高效液相色譜—質(zhì)譜聯(lián)用儀:Agilent infinityⅡ1290/QQQ 6470B型,美國安捷倫公司。

    1.2 試劑與材料

    油菜、油菜籽:市售;

    乙腈、正己烷、甲苯:色譜純,美國Sigama公司;

    氯化鈉:分析純,國藥集團化學(xué)試劑有限公司;

    草除靈標準物質(zhì):(99.30±2.30)%,德國Dr.Ehrenstorfer公司;

    石墨化炭黑—氨基復(fù)合柱:500 mg/500 mg,容積6 mL,北京迪科馬科技有限公司;

    氟羅里硅土(Florisil)固相萃取柱:500 mg/6 mL,美國Waters公司。

    1.3 樣品前處理

    (1) 油菜:精準稱量5.00 g已粉碎均勻的油菜,加入20 mL乙腈,15 000 r/min勻漿提取2 min,加入5~7 g氯化鈉,多次快速振蕩,8 000 r/min離心3 min,取上清移,加入10 mL乙腈,重復(fù)2次提取,準確移取上清液10 mL,于40 ℃水浴中氮氣吹至近干,加入3 mL乙腈—甲苯溶液(V乙腈∶V甲苯為3∶1),待凈化。

    (2) 油菜籽:精準稱量5.00 g已粉碎均勻的油菜籽,加入10 mL乙腈—正己烷溶液的上層液體,渦旋振蕩,靜置30 min,準確加入20 mL乙腈—正己烷溶液的下層液體,15 000 r/min 勻漿提取2 min,去除正己烷層,加入5~7 g 氯化鈉,劇烈振蕩,8 000 r/min離心3 min,取上清移,加入10 mL正己烷飽和的乙腈溶液,重復(fù)提取2次,準確移取上清液10 mL,于40 ℃水浴中氮氣吹至近干,加入3 mL乙腈—甲苯溶液(V乙腈∶V甲苯為3∶1),待凈化。

    (3) 凈化:用5 mL乙腈—甲苯溶液預(yù)淋洗石墨化碳黑—氨基復(fù)合柱,棄去淋洗液。將待凈化液洗滌入固相萃取柱內(nèi),通過3 mL的乙腈—甲苯(V乙腈∶V甲苯為3∶1)溶液洗滌,重復(fù)3次。于40 ℃水浴中氮吹至近干,加入1 mL 乙腈—水溶液(V乙腈∶V水為1∶1)復(fù)溶,過0.22 μm濾膜,待測。

    1.4 LC-MS分析條件

    1.4.1 液相色譜 色譜柱為Poroshell 120 C18(3.0 mm×100 mm,2.7 μm),流動相A為乙腈,流動相B為2.0 mmol/L 乙酸銨—0.1%甲酸水溶液,流速0.3 mL/min,進樣體積5 μL,柱溫40 ℃,按表1進行梯度洗脫。

    表1 流動相洗脫條件Table 1 The mobile phase elution conditions

    1.4.2 質(zhì)譜條件 離子源為電噴霧離子源,干燥氣溫度350 ℃,干燥氣流量5.1 L/min,霧化器壓力2.4×107Pa,鞘氣溫度300 ℃,鞘氣流速11.0 L/min,毛細管電壓4 000 V,噴嘴電壓1 100 V,正離子掃描模式,母離子和子離子質(zhì)譜參數(shù)見表2。

    表2 草除靈的母離子和子離子質(zhì)譜參數(shù)?Table 2 Themass spectrometry parameters of the precursor ion and product ion of benazolin

    1.5 試驗方法

    1.5.1 標準曲線繪制 精準稱量標準品草除靈,甲醇定容,配制成質(zhì)量濃度為1 mg/mL的標準貯備液。移取1 mL 標準貯備液,甲醇定容,配成質(zhì)量濃度分別為100.0,10.0,1.0,0.1 μg/mL的標準中間液,用空白基質(zhì)分別配制0.025,0.050,0.100,0.500,1.000,2.000 μg/mL的草除靈標準溶液,并繪制標準工作曲線。

    1.5.2 提取溶劑的選擇 選取乙腈(或正己烷飽和的乙腈)、丙酮、乙酸乙酯、二氯甲烷4種不同極性的提取試劑,空白基質(zhì)中加入草除靈標準溶液,測其回收率。

    1.5.3 固相萃取柱(SPE小柱)的選擇 選擇石墨化炭黑/氨基(GCB/NH2)復(fù)合SPE小柱和弗羅里硅土柱進行對比,將草除靈標準溶液加入到空白基質(zhì)中,轉(zhuǎn)移全部待凈化液至固相萃取柱凈化,經(jīng)儀器測定,計算加標回收率。

    1.5.4 復(fù)溶溶劑的選擇 取適量草除靈標準工作液于離心管中,氮氣吹干,分別加入乙腈、水、甲醇、乙腈+水(V乙腈∶V水為1∶1)、甲醇+水(V甲醇∶V水為1∶1)5種復(fù)溶標準工作液,經(jīng)0.22 μm有機濾膜過濾,待測。

    1.5.5 基質(zhì)效應(yīng)評價 取適量草除靈標準農(nóng)藥貯備液,分別使用乙腈+水(V乙腈∶V水為1∶1)和空白基質(zhì)樣品處理液進行定容,對相同質(zhì)量濃度的工作液進行測定[13]。

    1.5.6 空白基質(zhì)的加標回收試驗 油菜和油菜籽兩種空白基質(zhì)中分別添加0.03,0.06,0.15 mg/kg 3個水平的標準溶液進行回收率測定,各水平重復(fù)6次。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 提取試劑的選擇

    根據(jù)草除靈標準物質(zhì)的回收率可知,乙腈(或正己烷飽和的乙腈)、丙酮、乙酸乙酯、二氯甲烷均能高效提取草除靈,其回收率均在80%以上。其中丙酮與基質(zhì)中的水互溶,難以進一步用固相萃取柱凈化;乙酸乙酯和二氯甲烷在提取草除靈的同時,也提取出基質(zhì)中的脂肪、蛋白、色素等雜質(zhì)。對于基質(zhì)油菜籽,以正己烷飽和的乙腈作為提取溶劑時,乙腈能提取出溶于正己烷中的草除靈,正己烷又能去除乙腈中的脂類雜質(zhì),有利于進一步凈化。

    2.2 凈化小柱的選擇

    由圖1~圖3可知,對于雜質(zhì)、色素,F(xiàn)lorisil柱的吸附能力較低,對草除靈目標物的響應(yīng)干擾較大,且回收率為75%左右,而GCB/NH2柱帶有芳香性正六元環(huán)結(jié)構(gòu),具有高凈化效果,能有效吸附色素和雜質(zhì),近乎去除基質(zhì)中90%的雜質(zhì),其獨特的選擇性能高效地將草除靈從雜質(zhì)中洗脫出來,回收率為85%左右。因此,選擇GCB/NH2柱作為凈化柱。

    圖1 草除靈標準工作液譜圖Figure 1 Benazolin standard working solution spectrum

    圖2 經(jīng)Florisil固相萃取柱凈化的草除靈標準譜圖Figure 2 Standard spectra of benazolin after purification by florisil solid-phase extraction column

    圖3 經(jīng)GCB/NH2固相萃取柱凈化的草除靈標準圖譜Figure 3 Standard spectra of benazolin after purification by GCB/NH2 solid phase extraction column

    2.3 復(fù)溶溶劑的選擇

    由圖4可知,選擇單一的甲醇和乙腈作復(fù)溶溶劑回收率為70%左右,選擇水作為復(fù)溶溶劑回收率僅60%。而使用混合溶劑乙腈+水(V乙腈∶V水為1∶1)和甲醇+水(V甲醇∶V水為1∶1)的回收率相對較高。從極性角度考慮,水的極性大于甲醇,甲醇的極性大于乙腈,而草除靈是非極性物質(zhì),應(yīng)選擇乙腈作復(fù)溶試劑,乙腈中加入適量水可大大提高復(fù)溶試劑的極性,更利于油脂基質(zhì)中草除靈的提取,所以選擇乙腈+水(V乙腈∶V水為1∶1)作復(fù)溶溶劑。

    圖4 復(fù)溶溶劑對回收率的影響Figure 4 Effect of resolution solvent on recovery rate

    2.4 基質(zhì)效應(yīng)

    由表3可知,油菜和油菜籽基質(zhì)中的草除靈離子化效率低于乙腈+水(V乙腈∶V水為1∶1)溶液中的,其基質(zhì)效應(yīng)為73%左右[13],說明基質(zhì)對草除靈有抑制作用。對于陽性樣品而言,采用對應(yīng)的空白基質(zhì)配制標準曲線,草除靈離子化效率接近,可避免基質(zhì)效應(yīng)帶來的試驗結(jié)果偏離,從而提高陽性樣品數(shù)據(jù)測定的準確性。

    表3 草除靈的基質(zhì)效應(yīng)Table 3 The matrix effect of benazolin

    2.5 檢出限、定量限、線性關(guān)系、準確度及精密度

    2.5.1 線性關(guān)系 用草除靈標準中間液配制標準曲線,其線性方程為Y=3 085.8X-16 881(R2=0.999),相關(guān)性良好。

    2.5.2 檢出限與定量限 試驗測得LC-MS方法的檢出限為0.008 mg/kg,定量限為0.027 mg/kg。

    2.5.3 準確度與精密度 由表4可知,在0.03,0.06, 0.15 mg/kg 添加水平下,油菜基質(zhì)中草除靈的平均回收率為86.3%~91.3%,相對標準偏差(RSD)為4.4%~6.7%;油菜籽基質(zhì)中草除靈的平均回收率為73.3%~84.2%,RSD為7.3%~8.7%。

    表4 草除靈回收率和相對標準偏差Table 4 The recovery rate and relative standard deviation of benazolin

    3 結(jié)論

    建立了一種適合油菜和油菜籽中草除靈的檢測方法。結(jié)果表明,以乙腈作為提取溶劑,石墨化炭黑—氨基復(fù)合柱凈化,C18柱分離,采用高效液相色譜—串聯(lián)質(zhì)譜法進行測定,該方法的前處理方便快捷、凈化完全、高效簡便,且能夠得到較低的檢出限和較高的回收率,并能滿足日常檢測需求。有關(guān)其他類似基質(zhì)中草除靈殘留量的檢測有待進一步探究。

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