芳烴氨氧化雙分布器流化床動(dòng)態(tài)特性研究I. 流化特性及壓力波動(dòng)信號(hào)分析

李勇征，徐俊，鐘思青，顧龍勤，楊為民

中國(guó)石油化工股份有限公司上海石油化工研究院，綠色化工與工業(yè)催化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 201208

間苯二甲腈（異酞腈，IPN）是一種重要的精細(xì)化工中間體[1-3]，由于其分子中—CN 基的高反應(yīng)活性，可進(jìn)行加氫、水解、聚合和鹵化等類型的反應(yīng)[4-5]，是芳香腈中用途最廣、需求量最大的物質(zhì)。在催化劑作用下，以間二甲苯、空氣和氨為原料的“氣相氨氧化法”是目前普遍采用的間苯二甲腈合成方法[6]。氣相氨氧化反應(yīng)是一種強(qiáng)放熱反應(yīng)，在大規(guī)模生產(chǎn)中往往存在局部過(guò)熱的問題，若不及時(shí)撤除反應(yīng)熱，將導(dǎo)致反應(yīng)區(qū)域溫度急驟升高，副產(chǎn)物生成增加，從而降低目標(biāo)產(chǎn)物IPN 的選擇性，并且容易造成催化劑結(jié)焦和失活。相比于傳統(tǒng)的固定床反應(yīng)器，流化床氣固接觸良好、溫度分布均勻并能有效地撤熱[3,7-8]，在強(qiáng)放熱反應(yīng)中可以很好地控制反應(yīng)溫度，進(jìn)而穩(wěn)定地生產(chǎn)芳腈。上海石油化工研究院成功開發(fā)了平均粒徑約為50 μm 的NC-III 型催化劑，并采用先進(jìn)的自由湍流流化床反應(yīng)器，產(chǎn)品IPN 的收率好、純度高[6,9]。

流化床作為間二甲苯氨氧化裝置的核心設(shè)備，與常規(guī)反應(yīng)器不同的是，它在床體中安裝有上、下兩個(gè)氣體分布器，分別用于通入反應(yīng)原料間二甲苯、氨和空氣，反應(yīng)過(guò)程中需要兩者進(jìn)行聯(lián)合操作。如何減少上分布器引入的芳烴在雙分布器之間區(qū)域的返混，促使反應(yīng)氣體各組分在上分布器上方（反應(yīng)區(qū)）均勻混合[10]，是抑制深度氧化、提高反應(yīng)選擇性亟待解決的問題。然而，與傳統(tǒng)的具有單個(gè)氣體分布器的流化床反應(yīng)器[11-13]（具有大量的實(shí)驗(yàn)研究和模擬計(jì)算）相比，雙分布器流化床反應(yīng)器中的流體力學(xué)研究甚少。因此，為了解決上述問題、強(qiáng)化氣固混合效果、提高流化質(zhì)量，對(duì)目前尚欠缺的氨氧化裝置內(nèi)流動(dòng)行為的研究顯得非常必要。

本工作基于芳烴氨氧化流化床反應(yīng)器內(nèi)氣固兩相復(fù)雜流動(dòng)現(xiàn)象的研究需求，在大型冷模實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上，利用多通道壓力傳感器對(duì)流化床內(nèi)部的壓力分布和瞬時(shí)、局部壓力波動(dòng)進(jìn)行測(cè)定。研究芳烴氨氧化催化劑的基本流化特性，并采用標(biāo)準(zhǔn)偏差、功率譜密度、多尺度小波等分析方法對(duì)間二甲苯氨氧化適宜氣速條件下（表觀氣速為0.4 m/s，物料分布器和空氣分布器的氣量比例為2:9）的床層壓力分布和壓力波動(dòng)變化規(guī)律進(jìn)行討論，以期為氨氧化反應(yīng)器的設(shè)計(jì)、放大、優(yōu)化以及新型高效流化床反應(yīng)器的開發(fā)提供理論支撐。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

芳烴氨氧化流化床反應(yīng)器冷模實(shí)驗(yàn)平臺(tái)如圖1所示，其主要由供氣系統(tǒng)、床體和測(cè)量系統(tǒng)等部分構(gòu)成。其中，流化床主體高為4.55 m，內(nèi)徑為0.3 m；沉降器高為1.2 m，內(nèi)徑為0.6 m。流化床底部采用圓錐形結(jié)構(gòu)，促使由進(jìn)氣管引入的空氣在此處進(jìn)行預(yù)分布。在空氣進(jìn)氣管上方0.1 m 處設(shè)置板式空氣分布器（α=5.6‰），對(duì)空氣進(jìn)行二次分布；板式空氣分布器上方0.5 m 處安裝枝狀物料分布器（α=1.2‰）。實(shí)驗(yàn)所用氣體由螺桿壓縮機(jī)提供，壓縮后的空氣經(jīng)緩沖罐、過(guò)濾器和冷凍干燥機(jī)等去除氣體中的雜質(zhì)，再經(jīng)流量計(jì)計(jì)量后分別由空氣進(jìn)氣管和物料分布器引入流化床系統(tǒng)。床層中堆積的催化劑顆粒在氣體的作用下進(jìn)行碰撞、混合，并隨氣體一起向上運(yùn)動(dòng)。在流化床頂部，催化劑顆粒經(jīng)沉降器沉降或旋風(fēng)分離器分離后定期返回床層，以保證實(shí)驗(yàn)過(guò)程中顆粒總量的穩(wěn)定。為了便于觀察，流化床裝置主體由透明有機(jī)玻璃制成。實(shí)驗(yàn)所采用的流化固體為上海石油化工研究院開發(fā)的NC-IV 芳烴氨氧化催化劑，平均粒徑約為72.68 μm，屬于Geldart A 類[14]顆粒，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中的床層初始填充高度（H0）為1.0 m。

圖1 流化床冷模裝置示意Fig.1 Schematic diagram of fluidized bed cold mold unit

1.2 測(cè)量方法

流化床的局部壓力瞬時(shí)信號(hào)由多通道壓力傳感器測(cè)量。以流化床底部的板式氣體分布器為基準(zhǔn)（H=0.00 m），沿流化床軸向不同流動(dòng)區(qū)域共布置18 個(gè)測(cè)量截面。每個(gè)軸向測(cè)量截面，沿周向?qū)ΨQ開設(shè)4 個(gè)測(cè)量孔，壓力探頭經(jīng)測(cè)量孔伸入床層，對(duì)徑向位置r/R為0，0.30，0.54，0.70，0.83 和0.95等處的局部壓力進(jìn)行實(shí)時(shí)測(cè)量。壓力探頭前端需覆蓋一層絲網(wǎng)以防止顆粒進(jìn)入探頭。為了保證足夠的采樣精度，實(shí)驗(yàn)中單次采樣時(shí)間設(shè)定為30 s，采樣頻率設(shè)置為200 Hz，即每個(gè)測(cè)量點(diǎn)單次測(cè)量數(shù)據(jù)個(gè)數(shù)為6 000 個(gè)，每個(gè)測(cè)量點(diǎn)重復(fù)測(cè)量數(shù)次。

2 結(jié)果與討論

2.1 基本流化特性參數(shù)

對(duì)芳烴氨氧化催化劑顆粒進(jìn)行了流化特性的研究，重點(diǎn)考察了床層坍塌特性、臨界流化速度、起始湍動(dòng)速度等流化參數(shù)。圖2（a）所示為床層塌落過(guò)程中壓降（ΔP）隨時(shí)間（t）的變化情況。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，對(duì)于充分流化的床層突然切斷氣源，床層逐漸塌落，床內(nèi)氣泡迅速溢出，床層壓降逐漸降低，直至變?yōu)楣潭ù?。由圖2（a）可以看出，NC-IV 催化劑的脫氣時(shí)間為7 s 左右，說(shuō)明氣體在短時(shí)間內(nèi)快速逃離催化劑床層。

圖2（b）為不同表觀氣速（Ug）下，床層壓降的變化曲線圖。當(dāng)Ug較小時(shí)，床層處于固定床狀態(tài)，ΔP隨Ug逐漸增大。床層壓降達(dá)到一最大值（ΔPmax）后，床層中原本堆積的顆粒先被松動(dòng)，然后開始流化，ΔP略有降低，床層處于由固定床向流化床轉(zhuǎn)變的臨界狀態(tài)，相應(yīng)的表觀流速即臨界流化速度為0.07 m/s。當(dāng)氣速進(jìn)一步提高，氣泡的尺寸和數(shù)量有所增加，整個(gè)床層表面處于波動(dòng)狀態(tài)。當(dāng)氣速達(dá)到0.2 m/s 后，整個(gè)床層完全流化，隨著氣速增加，床層壓降幾乎保持恒定，近似等于單位面積上的床層重量。

圖2 催化劑顆粒流化特性Fig.2 Fluidization characteristics of catalyst particles

隨著表觀氣速進(jìn)一步提高，床層中氣泡的破裂逐漸超過(guò)氣泡的聚并，導(dǎo)致床內(nèi)的氣泡尺寸變小，這些變化都會(huì)在床層壓力的波動(dòng)中得到體現(xiàn)。Yerushalmi 等[15]認(rèn)為壓力波動(dòng)幅度最大值對(duì)應(yīng)的氣速為鼓泡流態(tài)化向湍動(dòng)流態(tài)化轉(zhuǎn)變的起始湍動(dòng)流化速度（Uc）。由圖2（c）可以看出，在三個(gè)不同軸向高度上的壓力標(biāo)準(zhǔn)偏差（SD）均隨著表觀氣速先逐漸增大后略有下降，當(dāng)表觀氣速增大到0.457 m/s 附近，壓力波動(dòng)的幅值達(dá)到最大值，說(shuō)明起始湍動(dòng)流化速度約為0.457 m/s。

2.2 流化床時(shí)均壓力分布

由圖3（a）可看出，板式空氣分布器上方，不同徑向位置處的床層軸向壓力分布曲線表現(xiàn)出相似的變化趨勢(shì)，即沿軸向先迅速降低后逐漸趨于穩(wěn)定，在床層軸向中間某位置存在一個(gè)明顯的拐點(diǎn)，即拐點(diǎn)以下區(qū)域的單位高度壓力差值更大，這是由于壓力變化主要取決于床層中氣固兩相的平均濃度[16]。說(shuō)明流化床底部催化劑顆粒積聚較多，床層密度高，該區(qū)域顆粒加速及輸送需要消耗更多的能量；相比之下，流化床上部催化劑顆粒少，氣固兩相基本處于均勻分布狀態(tài)，顆粒輸送能耗較小。如圖3（a）所示，軸向分布的拐點(diǎn)出現(xiàn)在H為1.1～1.3 m 附近，說(shuō)明表觀氣速為0.4 m/s 情況下，膨脹后的床層高度大約為1.1～1.3 m。此外，由圖3（b）可知，床層局部壓力沿徑向的變化微乎其微，壓力徑向分布均勻性良好。

圖3 流化床中床層局部時(shí)均壓力的軸向（a）和徑向分布（b）Fig.3 Axial distribution(a)and radial distribution(b)of time-averaged pressure in fluidized bed

2.3 流化床壓力波動(dòng)特性分析

2.3.1 壓力瞬時(shí)波動(dòng)

圖4 是流化床中部分測(cè)壓點(diǎn)的瞬時(shí)壓力波動(dòng)圖形，各軸向截面上的壓力時(shí)間序列均具有明顯的周期性脈動(dòng)。在流化床底部，通常床層濃度較大、顆粒團(tuán)聚的傾向較強(qiáng)、催化劑顆粒多以團(tuán)簇的形態(tài)存在，床層局部壓力的波動(dòng)主要由氣泡的運(yùn)動(dòng)所造成，表現(xiàn)為低頻高幅值的特點(diǎn)；隨著軸向高度的升高，尤其是在密相床層以上的稀相區(qū)，如圖4（a）中H=1.50 m 處，顆粒濃度極低，氣相為連續(xù)相，壓力的波動(dòng)主要由氣體速度本身的脈動(dòng)所造成，壓力波動(dòng)曲線呈現(xiàn)高頻低幅值的特點(diǎn)。如圖4（b）中不同徑向位置處的測(cè)量結(jié)果顯示，瞬時(shí)壓力波動(dòng)隨著r/R的增大，振幅呈現(xiàn)減小的趨勢(shì)。這可能是由于流化床中心稀、邊壁濃[17-18]的“環(huán)-核”流動(dòng)結(jié)構(gòu)所造成。中心處氣泡生成的阻力小，氣泡生成頻率和生成數(shù)量增大導(dǎo)致較大的壓力波動(dòng)，靠近床層邊壁的區(qū)域顆粒的聚集較強(qiáng)，床層濃度較高，抑制了氣泡的生成和長(zhǎng)大，該區(qū)域的壓力波動(dòng)較小。因此，床層中壓力波動(dòng)的不均勻性均可歸因于流化床內(nèi)部的不均勻流動(dòng)。同一瞬間，床層各部分的密度不同。同一部位，床層密度隨時(shí)間發(fā)生變化。

圖4 床層局部壓力瞬時(shí)波動(dòng)沿軸向（a）和徑向（b）的變化Fig.4 Instantaneous fluctuation of local pressure along the bed in axial(a)and radial(b)direction

2.3.2 壓力波動(dòng)的標(biāo)準(zhǔn)偏差分析

式中N為采樣數(shù)據(jù)個(gè)數(shù)。圖5 為壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差的軸向與徑向分布。

圖5 床層局部壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差的軸向分布（a）和徑向分布（b）Fig.5 Standard deviation axial(a)and radial(b)distribution of local pressure fluctuation

從圖5（a）整體來(lái)看，雙分布器作用下的壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差沿軸向呈現(xiàn)“增大-減小-增大-減小-穩(wěn)定”的分布。Fan 等[22]認(rèn)為，流化床中氣泡的生成、聚并以及最后在床表面的破碎是引起壓力波動(dòng)的主要原因，壓力波動(dòng)的幅值與氣泡的大小密切相關(guān)。通常，在床層截面上，氣泡分布越不均勻、氣泡尺寸越大，壓力波動(dòng)幅度越大。從流化床底部進(jìn)入的流化氣體經(jīng)多孔板式分布器后，在其表面不斷有氣泡生成，對(duì)原本靜止的床層產(chǎn)生了明顯的擾動(dòng)；位于板式分布器上方一段高度內(nèi)，影響壓力波動(dòng)大小的主要原因是氣體射流引起的氣體湍動(dòng)，導(dǎo)致該區(qū)域壓力波動(dòng)的標(biāo)準(zhǔn)偏差較大。隨著軸向位置的升高，氣泡穿過(guò)顆粒床層的過(guò)程中不斷均勻上升，顆粒相的運(yùn)動(dòng)相對(duì)穩(wěn)定，壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差較氣泡產(chǎn)生階段有所減小。沿床層軸向繼續(xù)上升的過(guò)程中，氣泡間相互接觸、逐漸聚并形成大氣泡，氣泡的增大對(duì)局部床層壓力波動(dòng)造成更顯著的影響[22-23]，當(dāng)氣泡體積達(dá)到最大值時(shí)（H=0.65 m 處)，壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差值也相應(yīng)達(dá)到極大值。事實(shí)上，該階段壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差的增大不能單純的認(rèn)為是底部多孔板產(chǎn)生的氣泡在上升過(guò)程中逐漸增大的結(jié)果。需要強(qiáng)調(diào)的是，壓力標(biāo)準(zhǔn)偏差較大的H為0.45 m 和0.65 m 所處的位置正好位于枝狀物料分布器的上下兩側(cè)，物料分布器噴嘴引入的氣體也會(huì)增加床層的氣相體積分?jǐn)?shù)，對(duì)周邊的催化劑床層產(chǎn)生擾動(dòng)，增大局部床層的波動(dòng)強(qiáng)度。此后，由于大氣泡在與顆粒的碰撞等相互作用下破裂、分解成若干小氣泡，壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)差從極大值處又開始逐漸減?。辉谙?、密相交界處時(shí)，由于一些氣泡的不斷破碎，造成顆粒的揚(yáng)析和壓力的波動(dòng)，但總體上該區(qū)域的顆粒濃度相對(duì)較低，壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差值并不大。沿軸向繼續(xù)升高，進(jìn)入氣固分離區(qū)，氣泡在穿過(guò)床層界面的過(guò)程中發(fā)生一定程度的破碎，氣泡尺寸大幅減小；此外，該區(qū)域床層密度較小，氣相為連續(xù)相，只有一些細(xì)小的固體顆粒在此振蕩，氣固湍動(dòng)程度相比其他區(qū)域相對(duì)較弱并基本保持穩(wěn)定[24]。因此，根據(jù)壓力波動(dòng)軸向分布規(guī)律，流化床大致可分為分布板影響區(qū)（I）、氣泡生長(zhǎng)區(qū)（II）、界面影響區(qū)（III）和稀相區(qū)（IV），這與單分布器流化床的情況[25]相類似。

圖5（b）更加清晰地展現(xiàn)了軸向上各區(qū)域內(nèi)壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差的徑向分布。由圖可知，在流化床底部（H=0.05 m），壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差呈現(xiàn)中間低、邊壁高的分布趨勢(shì)，即流化床壁面附近的壓力波動(dòng)最為顯著；隨著軸向高度的提升，在H為0.15 m 和0.25 m 處徑向上壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差的最大值位于r/R=0.83 處，可見床層的壓力波動(dòng)逐漸向中心處發(fā)展。再沿著床層軸向上升，壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差徑向分布逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橹虚g高、邊壁低的拋物線型分布。隨后該徑向分布又沿軸向逐漸變得平緩，壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差的徑向不均勻程度有所降低。在軸向H=1.30 m 附近壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差值已經(jīng)很低且沿徑向幾乎呈水平分布，標(biāo)準(zhǔn)偏差值大約為0.05 kPa，該處已屬于稀相區(qū)，壓力波動(dòng)主要受氣體流動(dòng)特性所控制。由此可見，局部壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差徑向分布的變化趨勢(shì)正好與上述軸向分布的四個(gè)區(qū)域相對(duì)應(yīng)。

2.3.3 壓力波動(dòng)的功率譜分析

功率譜密度函數(shù)（Power Spectral Density Function）以Fourier 級(jí)數(shù)和Fourier 積分為基礎(chǔ)，用來(lái)描述信號(hào)在不同頻率下的能量分布。壓力信號(hào)的功率譜分析是認(rèn)識(shí)氣固兩相流瞬態(tài)信號(hào)的有效方法[26-27]。

對(duì)于單個(gè)參數(shù)的時(shí)間序列X(t)，在有限時(shí)間區(qū)間（0，T）內(nèi)，通過(guò)原始數(shù)據(jù)的有限范圍Fourier變換可得功率譜密度函數(shù)：

對(duì)圖3～圖5 數(shù)據(jù)所對(duì)應(yīng)的壓力信號(hào)進(jìn)行功率譜分析，所得瞬時(shí)壓力波動(dòng)的功率譜密度（PSD）如圖6 所示。圖中橫坐標(biāo)表示壓力波動(dòng)的各種頻率，縱坐標(biāo)為各種波動(dòng)頻率所具有的相對(duì)能量。譜圖中存在著一個(gè)明顯的主峰，即振幅最大點(diǎn)；對(duì)應(yīng)頻率為其主頻fp，表明壓力波動(dòng)由該頻率起主導(dǎo)作用。尖峰區(qū)對(duì)應(yīng)的頻率、高度和范圍等反映了床層的操作狀況。

對(duì)比圖6 中不同位置處壓力信號(hào)的功率譜密度發(fā)現(xiàn)：（1）信號(hào)主頻均集中在0～5 Hz，屬于低頻信號(hào)；高頻部分的信號(hào)值較低，為能量大致均勻分布的噪聲信號(hào)，流化床內(nèi)壓力波動(dòng)主要為低頻波動(dòng)。（2）隨著軸向位置的增高，壓力瞬時(shí)波動(dòng)的主頻基本不受影響（H=0.95 m 高度的壓力信號(hào)除外），說(shuō)明氣泡的影響沿軸向向更高的空間傳遞。H=0.95 m 高度的壓力波動(dòng)的功率譜較H=0.65 m 處在形態(tài)上有明顯的變化，功率譜密度圖譜顯示其具有較寬的頻帶峰，主頻峰并不明顯。這可能是由于該處更接近于床層界面，經(jīng)密相床層上升至此的氣泡頻繁破碎所造成的，說(shuō)明該處氣泡形成的影響效果在減弱。Jaiboon 等[28]也在湍流狀態(tài)下發(fā)現(xiàn)了類似的現(xiàn)象。（3）隨著軸向位置的增高，主頻所具有的相對(duì)能量有所衰減，變化趨勢(shì)與圖5（a）中的床層局部壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差軸向分布相類似。尤其在底部密相區(qū)與上部稀相區(qū)相接的過(guò)渡區(qū)域（H=0.65～1.50 m）呈現(xiàn)明顯的下降趨勢(shì)，即相對(duì)于H=0.65 m 處的主頻相對(duì)能量，H=0.95 m 處的主頻能量?jī)H為其的一半，H=1.50 m 處的主頻能量比其小了一個(gè)數(shù)量級(jí)。（4）沿床層徑向，壓力信號(hào)功率譜密度的大小和分布的一致性相對(duì)較差；隨著r/R的增大，壓力信號(hào)功率譜密度有所降低。造成這種現(xiàn)象的原因可能是流化床內(nèi)部的“環(huán)-核”流動(dòng)結(jié)構(gòu)，大量顆粒沿流化床壁面回落，顆粒的聚集影響了床層密相區(qū)邊壁附近的氣泡生長(zhǎng)，從而使邊壁附近壓力波動(dòng)較中心區(qū)域弱。此外，也可能是壁面對(duì)附近區(qū)域的流化速度產(chǎn)生影響，使其小于床層中心的流化速度，產(chǎn)生氣泡的直徑也比床層中心處的小[29]，壓力波動(dòng)的幅值相對(duì)較小。

圖6 床層局部壓力波動(dòng)的功率譜密度Fig.6 Power spectral density of local pressure fluctuation in fluidized bed

2.3.4 壓力波動(dòng)的多尺度小波分析

小波分析方法在信號(hào)分析處理及特征信息提取方面具有極大的潛力，被廣泛的應(yīng)用于流化床壓力波動(dòng)信號(hào)的處理中[30-31]。原始信號(hào)通過(guò)小波變換的方式被分解為具有不同頻率范圍的低頻近似信號(hào)（Aj）和高頻細(xì)節(jié)信號(hào)（Dj）[8]。分解過(guò)程重復(fù)進(jìn)行，直到達(dá)到理想的分解層數(shù)J。

研究表明，二階的Daubechies 小波（db2）由于分解誤差小，適用于壓力波動(dòng)信號(hào)的小波分析[32]。用Daubechies 小波函數(shù)（db2）對(duì)流化床內(nèi)的動(dòng)態(tài)壓力信號(hào)進(jìn)行11 層分解，即將分解信號(hào)分成11 個(gè)尺度，考察各部分能量分率在床層內(nèi)的分布。在小尺度上，細(xì)節(jié)對(duì)應(yīng)著信號(hào)中的高頻信息，而大尺度對(duì)應(yīng)著信號(hào)中的低頻信息。在1 尺度上細(xì)節(jié)信息對(duì)應(yīng)的頻率范圍大致為100～200 Hz，依次類推，11尺度上對(duì)應(yīng)的為0.1～0.2 Hz 的頻段，見表1。

表1 尺度與頻率的關(guān)系表Table 1 Corresponding relationship between scale and frequency

圖7 為各細(xì)節(jié)信號(hào)能量分率的軸向和徑向分布。由圖7 可以看出，流化床中的能量主要分布在低頻區(qū)域，主頻位于3.13～6.25 Hz 附近，這與功率譜分析的結(jié)果相對(duì)應(yīng)。該信號(hào)主要是固體催化劑以顆粒群或團(tuán)聚物的形式通過(guò)壓力探頭引起的，能量高則說(shuō)明固體顆粒在流動(dòng)中占主導(dǎo)地位。沿流化床軸向，主頻能量分率整體上呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)，與圖5（a）中的壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差軸向分布相對(duì)應(yīng)。其中，H=0.95 m 處的能量分布較其他軸向平面處的能量分布明顯更為分散，且有向低頻方向擴(kuò)展的趨勢(shì)，能量主要分布于0.2～25 Hz。這主要是由于該處正處于濃相區(qū)和稀相區(qū)相交處的界面影響區(qū)，從催化劑床層表面溢出的氣泡破碎并將顆粒拋向稀相區(qū)，造成床層的不穩(wěn)定，導(dǎo)致壓力波動(dòng)頻率的一致性變差。通常，低頻大尺度信號(hào)可用來(lái)表征床層的宏觀穩(wěn)定性，當(dāng)大尺度低頻信號(hào)能量越小，說(shuō)明床層所處流化狀態(tài)越穩(wěn)定。各徑向位置上（H=0.65 m），壓力波動(dòng)頻率分布的一致性較好，能量主要分布在尺度4 至尺度8 之間，主頻的能量分率沿徑向先增大后減小，在r/R=0.54 處達(dá)到最大。

圖7 多尺度能量分率的軸向（a）和徑向（b）分布Fig.7 Axial(a)and radial(b)distribution of Multiscale energy fraction

3 結(jié)論

針對(duì)芳烴氨氧化流化床內(nèi)的氣固流動(dòng)行為展開研究，利用多通道壓力測(cè)量?jī)x對(duì)內(nèi)徑為0.3 m 的流化床內(nèi)（H0=1.0 m、Ug=0.4 m/s）的局部壓力信號(hào)進(jìn)行測(cè)定，采用不同分析方法得到了壓力波動(dòng)信號(hào)的平均值、標(biāo)準(zhǔn)偏差、功率譜密度和多尺度小波能量分率等特征量。研究了時(shí)均壓力的軸、徑向分布規(guī)律，以及局部壓力的瞬時(shí)脈動(dòng)特性。主要結(jié)論如下：

a）考察了NC-IV 芳烴氨氧化催化劑顆粒的流化特性，獲得了床層坍塌特性、臨界流化速度、起始湍動(dòng)速度等流化參數(shù)，為反應(yīng)器的設(shè)計(jì)提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)；

b）重點(diǎn)研究了表觀氣速為0.4 m/s 時(shí)的床層壓力分布和壓力波動(dòng)規(guī)律。各徑向位置的壓力均沿反應(yīng)器軸向逐漸減小，并在中間某個(gè)位置存在明顯的拐點(diǎn)，拐點(diǎn)下方單位高度壓力差值較大；流化床底部濃相區(qū)壓力波動(dòng)主要由氣泡運(yùn)動(dòng)造成，呈現(xiàn)低頻高幅值特點(diǎn)；上部稀相區(qū)，壓力波動(dòng)主要依賴于氣體速度本身的脈動(dòng)，呈現(xiàn)高頻低幅值特點(diǎn)。不同徑向位置處的壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差沿軸向呈現(xiàn)相似的分布趨勢(shì)，根據(jù)軸向壓力波動(dòng)分布規(guī)律由板式空氣分布器向上依次可分為分布板影響區(qū)、氣泡生長(zhǎng)區(qū)、界面影響區(qū)和稀相區(qū)。

c）在不同軸向區(qū)域，壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差的徑向分布形式不同，自板式分布器平面起沿軸向上升的過(guò)程中，徑向上壓力波動(dòng)的極值逐漸由床層邊壁處向中心處發(fā)展，并最終由于床層濃度的降低，壓力波動(dòng)標(biāo)準(zhǔn)偏差呈現(xiàn)近似水平的分布。

d）壓力信號(hào)主頻集中于0～5 Hz，且主頻分布的一致性較好，沿軸、徑向的變化較??；整體上，隨軸向位置的升高或無(wú)因次徑向位置的增大，主頻相對(duì)應(yīng)能量分率先升高后減小。

符號(hào)說(shuō)明