數(shù)字微流控封閉-開放區(qū)間的液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)

王 鶴，陳立國(guó)

（1.蘇州大學(xué) 機(jī)電工程學(xué)院，江蘇 蘇州215021；2.河南工程學(xué)院 機(jī)械工程學(xué)院，河南 鄭州451191）

1 引 言

隨著微機(jī)電系統(tǒng)的高速發(fā)展，用于處理微液滴的數(shù)字微流控技術(shù)在生物、醫(yī)學(xué)以及分析化學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用［1-3］。在厘米級(jí)的平面芯片上，通過一定的驅(qū)動(dòng)方式操控含有細(xì)胞、蛋白質(zhì)、DNA或其它樣本、試劑的液滴以完成分配、輸運(yùn)、混合和分裂四種基本操作，用于常規(guī)生物醫(yī)學(xué)實(shí)驗(yàn)室的各種分析和檢測(cè)。該技術(shù)具有單獨(dú)處理每個(gè)液滴的能力，能夠有效避免交叉污染，大大減小了樣品和試劑的消耗量，縮短了生化反應(yīng)時(shí)間，實(shí)現(xiàn)對(duì)液體的精確定量控制［4-5］。

數(shù)字微流控芯片的結(jié)構(gòu)主要有兩種，分別是封閉式和開放式結(jié)構(gòu)，兩者各有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。前者不僅可以實(shí)現(xiàn)四種液滴基本操作，還能夠提供可靠且可重復(fù)的液滴體積控制；后者雖然不易實(shí)現(xiàn)液滴分配和分裂，但卻便于與其他液體處理和操控工具以及表面分析設(shè)備進(jìn)行集成［6，7］，而且液滴的混合和蒸發(fā)（用于樣品的濃縮）也更容易實(shí)施。雖然可以通過將封閉式結(jié)構(gòu)與在線分析方法加以集成來實(shí)現(xiàn)許多應(yīng)用［8］，但是實(shí)施起來往往比較麻煩，而且對(duì)于某些復(fù)雜的應(yīng)用來說，需要將液滴從片上移走以便進(jìn)行離線處理，如凈化［9］、生物培養(yǎng)［10］或質(zhì)譜評(píng)估［11］。對(duì)于開放式結(jié)構(gòu)，則需要一個(gè)非常關(guān)鍵的離線操作——樣品加載，即需要使用微注射器將液滴加載到芯片上［12-15］。該操作不僅繁瑣還會(huì)影響可重復(fù)性。

因此，需要一種技術(shù)將兩者優(yōu)點(diǎn)加以整合，使其在液滴物理操作中既具有封閉式結(jié)構(gòu)的通用性又具有開放式結(jié)構(gòu)對(duì)檢測(cè)系統(tǒng)的易集成性，同時(shí)保持低成本、易制造的優(yōu)勢(shì)。將數(shù)字微流控芯片的封閉式和開放式結(jié)構(gòu)集成在同一芯片上，這種結(jié)構(gòu)配置被稱之為混合式結(jié)構(gòu)。先在封閉區(qū)從儲(chǔ)液池中分配出微液滴，并根據(jù)應(yīng)用要求，通過其它液滴基本操作對(duì)封閉區(qū)多個(gè)液滴進(jìn)行獨(dú)立且實(shí)時(shí)的控制以完成對(duì)樣品的預(yù)處理，然后將其驅(qū)動(dòng)到開放區(qū)來完成后處理和分析檢測(cè)。必要時(shí)，還可以根據(jù)應(yīng)用要求將液滴返回封閉區(qū)，并對(duì)其實(shí)施所需的液滴操作和分析，或者在開放區(qū)直接將液滴加以收集。

集成的封閉-開放混合式結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵就是在封閉區(qū)和開放區(qū)邊界處的液滴運(yùn)動(dòng)。Berthier等人［16］通過分析液滴在跨越兩區(qū)邊界時(shí)的壓力變化來研究這一問題，并發(fā)現(xiàn)只有封閉區(qū)上下極板間距在合適的范圍內(nèi)，才能實(shí)現(xiàn)液滴在兩區(qū)間的自由往返運(yùn)動(dòng)。Wang等人［17］設(shè)計(jì)了帶有傾斜上極板的混合式結(jié)構(gòu)，也是從壓力變化的角度分析了兩區(qū)之間的液滴運(yùn)動(dòng)。壓力的分析計(jì)算通常需要利用接觸角信息才能導(dǎo)出界面曲率半徑。然而，介電液滴（或者受高頻電場(chǎng)作用的水液滴）在電驅(qū)動(dòng)下幾乎沒有接觸角上的變化，因此很難定量評(píng)估這類液滴的壓差［18-19］。機(jī)電模型的建立則不需要接觸角或液體分布信息，非常適合于水和非水（介電）液滴的受力分析與計(jì)算。因此，利用機(jī)電模型通過力平衡分析法計(jì)算出電驅(qū)動(dòng)力來分析液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)［19-20］，這是目前定量評(píng)估封閉-開放區(qū)間液滴運(yùn)動(dòng)最直接的方法［21］。

2 力平衡分析液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)

力平衡分析法是通過比較液滴受到的作用力來完成對(duì)液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的分析。由于電濕潤(rùn)力是外加電壓U的函數(shù)，因此可以通過對(duì)電濕潤(rùn)力的分析簡(jiǎn)便地估算出液滴在兩區(qū)之間運(yùn)動(dòng)的電壓。由于液滴在Teflon?AF上的接觸角比較大（將近120°），因此，處于封閉區(qū)和開放區(qū)的液滴在形狀上會(huì)有很大的變化。液滴在封閉區(qū)受到上下極板的擠壓作用，其形狀呈扁平狀，但板間間距很小，可將其近似看作是圓柱體；而在開放區(qū)則近似為一個(gè)球形。液滴運(yùn)動(dòng)到兩區(qū)邊界處的界面力分析如圖1所示，上極板側(cè)面未做任何處理，處于親水狀態(tài)，其中a，b分別表示液滴在封閉區(qū)和開放區(qū)的三相接觸線（three phase contact line，TCL）有效長(zhǎng)度；θ0和θU分別表示未施加電壓和施加電壓U時(shí)液滴與上下極板的接觸角，δ和β則表示液滴與上極板側(cè)面的接觸角。

圖1 液滴在兩區(qū)邊界處的界面力分析［21］Fig.1 Interfacial force analysis of droplets at the boundary between closed and open regions［21］

2.1 封閉區(qū)向開放區(qū)運(yùn)動(dòng)的力平衡分析

當(dāng)液滴從封閉區(qū)運(yùn)動(dòng)至邊界處時(shí)，液滴上的界面力分析如圖1（b）所示?？偨缑媪Ρ磉_(dá)如下：

由于接觸上極板側(cè)面那部分液滴的上方?jīng)]有位移，所以F6的影響可以忽略不計(jì)［21］。那么，作用在液滴上的總界面力化簡(jiǎn)為：

其中：F1=F4=F5=γa，F(xiàn)3=γb，F(xiàn)2=γ（a-b）。

由上可知，當(dāng)驅(qū)動(dòng)電壓足夠大使得θU＜90°時(shí)，必有Fc-o＞0，因此F3與（F1-F2）水平分量的共同作用是有助于液滴從封閉區(qū)進(jìn)入開放區(qū)的。從公式（3）可知，當(dāng)液滴從封閉區(qū)運(yùn)動(dòng)到兩區(qū)邊界時(shí)，即使沒有外加電壓（沒有電濕潤(rùn)力F3），液滴也會(huì)被排出到開放區(qū)，因?yàn)榇藭r(shí)驅(qū)動(dòng)力Fc-o=γb|cosθ0|＞0。上述情況通常是在液滴體積大小合適的情況下，通過外加電壓輕松地驅(qū)動(dòng)液滴從封閉區(qū)進(jìn)入開放區(qū)。但是，如果液滴體積與驅(qū)動(dòng)電極所對(duì)應(yīng)的體積相比過大的話，則可能會(huì)由于來自封閉區(qū)的擠壓效應(yīng)而發(fā)生液滴堵塞在兩區(qū)邊界處的情況，這時(shí)可以通過適當(dāng)增大過渡區(qū)的電極寬度來避免這一現(xiàn)象出現(xiàn)［16］。

事實(shí)上，雖然引入外加電壓，在電濕潤(rùn)力的作用下液滴能夠從封閉區(qū)完全進(jìn)入開放區(qū)，但是由于上極板側(cè)面親水，在液滴與其之間低表面張力的作用下液滴會(huì)粘附在其側(cè)面，難以脫離，如圖1（c）所示。此時(shí)，作用在液滴上的總界面力為：

其中：F1=F3=γb，F(xiàn)5=F6=γ（b+t），t是上極板厚度，則

液滴要想脫離上極板側(cè)面，就必須要滿足Fo＞0，有四種措施可以實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)：（1）提高外加電壓值，減小接觸角θU；（2）增加開放區(qū)三相接觸線的有效長(zhǎng)度b；（3）減小上極板厚度t；（4）將上極板側(cè)面涂上一層疏水材料，增大液滴與其之間的表面張力，增大兩者之間的接觸角δ（δ＞90°）。雖然在液滴接觸角達(dá)到飽和之前，增大電壓確實(shí)可以明顯減小接觸角θU，增大Fo，使液滴脫離上極板側(cè)面。但是數(shù)字微流控芯片的主要應(yīng)用之一就是生化分析。實(shí)驗(yàn)中用到的液滴往往包含細(xì)胞、蛋白質(zhì)、DNA或其他重要樣本信息。過高的外加電壓容易破壞樣本，影響分析結(jié)果。因此在不增大驅(qū)動(dòng)電壓的前提下，使液滴擺脫上極板側(cè)面粘附作用的措施才是真正適用于數(shù)字微流控技術(shù)應(yīng)用的最佳手段。

2.2 開放區(qū)向封閉區(qū)運(yùn)動(dòng)的力平衡分析

圖1（d）顯示了液滴從開放區(qū)運(yùn)動(dòng)至兩區(qū)邊界處的界面力分析。作用在液滴上的總界面力為：

其中：F1=F4=γa，F(xiàn)3=γb，F(xiàn)2=γ（a-b）。由于上極板側(cè)面親水，接觸角δ較大，F(xiàn)6的作用主要是拉動(dòng)液滴沿側(cè)面上下移動(dòng)，其水平分量很小，因此，在公式（6）中可以忽略F6水平分量的影響。F5則是由于液滴進(jìn)入封閉區(qū)后發(fā)生變形所造成的上極板對(duì)其施加的阻力。粗略估計(jì)F5的水平分量約 等 于F2的 水 平 分 量［21］，即F5|cosβ|=F2|cosθ0|。因此，

由 式（7）可 知，只 有 當(dāng)γa|cosθU|＞γ(ab)|cosθ0|時(shí)，總界面力Fo-c＞0，液滴才能順利地從開放區(qū)進(jìn)入封閉區(qū)。若θU＜90°，則有cosθU＞(a-b)| |cosθ0a。定義接觸角閾值θUth為θUth=arccos[(a-b)| |

cosθ0a]。因此，增大驅(qū)動(dòng)電壓，將接觸角θU降低到U Uth以下，便可實(shí)現(xiàn)液滴從開放區(qū)到封閉區(qū)的運(yùn)動(dòng)。接觸角閾值是封閉區(qū)不同極板間距下液滴體積的函數(shù)，其隨極板間距的減小以及液滴體積的增大而減小［21］。由于介電濕潤(rùn)驅(qū)動(dòng)方式下存在接觸角飽和現(xiàn)象，最小接觸角θUmin通常為78°，所以若封閉區(qū)極板間距過小或者液滴體積與電極尺寸相比過大時(shí)，θUth就會(huì)過低，可能會(huì)低于θUmin，而且液滴易受到封閉區(qū)上下極板對(duì)其施加的嚴(yán)重空間擠壓作用，從而造成液滴堵塞，這樣液滴是無法從開放區(qū)運(yùn)動(dòng)到封閉區(qū)的。設(shè)法增大接觸角閾值可以避免這一問題出現(xiàn)。適當(dāng)增大極板間距（對(duì)應(yīng)于較小的封閉區(qū)TCL有效長(zhǎng)度a）或者增大開放區(qū)TCL有效長(zhǎng)度b都有利于實(shí)現(xiàn)液滴從開放區(qū)向封閉區(qū)的運(yùn)動(dòng)。

3 芯片設(shè)計(jì)及制作

3.1 芯片的設(shè)計(jì)

在一個(gè)基底上制作出封閉式和開放式結(jié)構(gòu)，芯片下極板兩區(qū)電極陣列布置如圖2（a）所示。封閉區(qū)是由若干個(gè)方形驅(qū)動(dòng)電極組成，單個(gè)驅(qū)動(dòng)電極尺寸為1 mm×1 mm，呈單排陣列布局；開放區(qū)則由若干個(gè)共面電極組成，包含一組尺寸為0.8 mm×0.5 mm的驅(qū)動(dòng)電極，以及一個(gè)與之平行且寬度為0.8 mm的共面接地電極；所有電極之間的間距設(shè)計(jì)值為180μm。為便于實(shí)現(xiàn)液滴在兩區(qū)間的往返運(yùn)動(dòng)，開放區(qū)驅(qū)動(dòng)電極和共面接地電極的總寬度大于封閉區(qū)單個(gè)驅(qū)動(dòng)電極的寬度（2×0.8＞1），這相當(dāng)于增大了液滴在開放區(qū)TCL的有效長(zhǎng)度b，有利于液滴從封閉區(qū)向開放區(qū)運(yùn)動(dòng)時(shí)擺脫上極板側(cè)面對(duì)其的粘附作用。上極板平行置于下極板之上，覆蓋在用于形成封閉區(qū)下極板單排布局的驅(qū)動(dòng)電極陣列上。

為了對(duì)比液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)性能的優(yōu)劣，上極板置于下極板上方的橫向位置略有不同，分為三種情況：（1）將上極板邊緣正好置于兩區(qū)邊界中心處（模式Ⅰ）；（2）沿下極板開放區(qū)左側(cè)第一個(gè)驅(qū)動(dòng)電極的左邊緣向右平移100μm來布置上極板（模式Ⅱ）；（3）類似于第（2）種情況，沿下極板封閉區(qū)右側(cè)第一個(gè)驅(qū)動(dòng)電極的右邊緣向左平移100 μm（模式Ⅲ），如圖2（b）所示。

圖2 芯片結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic diagram of chip configuration

3.2 芯片的制作

數(shù)字微流控芯片傳統(tǒng)微加工工藝成本高昂造成相關(guān)研究及實(shí)驗(yàn)成本過高，而柔性印刷電子技術(shù)的快速發(fā)展為數(shù)字微流控芯片的低成本制作指明了方向。柔性數(shù)字微流控芯片制作工藝簡(jiǎn)單，成本低廉，而且易于實(shí)現(xiàn)曲面芯片結(jié)構(gòu)上的液滴操作［22］，為可穿戴、可彎曲數(shù)字微流控芯片的研究提供了可能。

文中后續(xù)實(shí)驗(yàn)所采用的芯片均是利用我們最近研發(fā)的數(shù)字微流控快速成型技術(shù)［22］來制作的。通過矢量繪圖軟件繪制出電極圖，用微電子電路打印機(jī)在PET基材、Canon光面相紙和絨面相紙三種柔性基底上噴墨打印納米銀導(dǎo)電墨水以形成電極層。之后將基底置于鼓風(fēng)式電熱恒溫干燥箱中燒結(jié)固化，再用雙面膠帶將其固定在玻璃載片上，以保證基底的平整性并固定下極板。PMP食品保鮮膜作為介電層，將其裁剪成所需尺寸。用一次性滴管在保鮮膜上淋涂Teflon?AF-1600溶液以形成疏水層，之后將保鮮膜加熱以固化疏水層。為確保保鮮膜與電極陣列之間緊密貼合而不產(chǎn)生氣泡，先在電極陣列和基底上涂上一層薄薄的硅油，然后將保鮮膜拉緊并用雙面膠帶將其粘在玻璃片上，直到?jīng)]有褶皺為止。上極板則是一個(gè)銦錫氧化物（ITO）玻璃片，將其浸泡在Teflon?AF-1600疏水溶液中數(shù)分鐘，這樣便可在ITO玻璃片側(cè)面涂上一層疏水材料，之后將其加熱固化以形成疏水層。上極板側(cè)面的疏水處理不僅有利于液滴從封閉區(qū)向開放區(qū)運(yùn)動(dòng)時(shí)脫離上極板側(cè)面，也有利于反向的液滴運(yùn)動(dòng)，當(dāng)液滴在運(yùn)動(dòng)到兩區(qū)邊界處時(shí)盡可能地抑制了其在上極板側(cè)面的鋪展，并產(chǎn)生更多的推力將其推入封閉區(qū)兩極板之間。此時(shí)，一旦封閉區(qū)驅(qū)動(dòng)電極被激活，液滴就可以被快速拉入封閉區(qū)。

4 液滴兩區(qū)操控實(shí)驗(yàn)及討論

考慮到微量進(jìn)樣器對(duì)液滴體積的控制誤差及液滴蒸發(fā)等其他因素造成的誤差，在各種情況下的液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)實(shí)驗(yàn)都進(jìn)行了10次。

4.1 液滴在三種不同柔性基底芯片上的兩區(qū)運(yùn)動(dòng)

在上極板ITO玻璃片的厚度為1 mm且其橫向位置為模式Ⅰ的條件下，通過介電濕潤(rùn)驅(qū)動(dòng)方式開展在PET基材、Canon光面相紙以及絨面相紙三種不同柔性基底的混合式結(jié)構(gòu)芯片上的液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)實(shí)驗(yàn)。

在實(shí)際應(yīng)用中，不論液滴初始位置在哪個(gè)區(qū)，通常都要在初始所在區(qū)內(nèi)運(yùn)動(dòng)并完成一定操作后再進(jìn)入另一個(gè)區(qū)，所以實(shí)驗(yàn)中，液滴都是在初始區(qū)域沿電極陣列運(yùn)動(dòng)一定距離后才進(jìn)入另一區(qū)域。

根據(jù)前面的力平衡分析可知，理論上液滴從封閉區(qū)到開放區(qū)所需電壓應(yīng)該低于反向運(yùn)動(dòng)電壓，但由于上極板側(cè)面的親水作用使液滴在由封閉區(qū)向開放區(qū)運(yùn)動(dòng)時(shí)難以脫離上極板的粘附作用。當(dāng)上極板未做疏水處理時(shí)，實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)當(dāng)驅(qū)動(dòng)電壓不夠高時(shí)，液滴雖已進(jìn)入開放區(qū)，但只能貼著上極板側(cè)面邊緣不停的抖動(dòng)。疏水處理之后，發(fā)現(xiàn)該方向運(yùn)動(dòng)的驅(qū)動(dòng)電壓得以降低，但仍然要高于反向運(yùn)動(dòng)所需電壓。不論柔性基底如何，液滴在所制作的柔性芯片上都可實(shí)現(xiàn)兩區(qū)之間的自由往返運(yùn)動(dòng)，如圖3～5所示。不同柔性基底芯片上液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的主要區(qū)別在于驅(qū)動(dòng)相同體積液滴的電壓大小略有不同，這主要是由柔性基底的表面粗糙度造成的。

圖3 PET基底芯片中的液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)Fig.3 Droplet two-region motion in PET-based chip

圖4 Canon光面相紙基底芯片中的液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)Fig.4 Droplet two-region motion in Canon glossy photo paper-based chip

圖5 絨面相紙基底芯片中的液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)Fig.5 Droplet two-region motion in matte photo paperbased chip

下面以PET基底芯片為例，研究封閉區(qū)上極板位置及厚度對(duì)液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的影響。

4.2 上極板位置對(duì)液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的影響

上極板在封閉區(qū)單排布局的驅(qū)動(dòng)電極陣列上方平行布置，其位置對(duì)液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的影響主要分為兩個(gè)方面：（1）上極板縱向位置（即上下極板間距）的影響；（2）上極板橫向位置（即圖2（b）中三種位置模式）的影響。

4.2.1 上極板縱向位置的影響

對(duì)于液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)，當(dāng)封閉區(qū)極板間距過大時(shí)，驅(qū)動(dòng)壓力過小，就會(huì)阻礙液滴由封閉區(qū)到開放區(qū)的運(yùn)動(dòng)；反之，當(dāng)間距過小時(shí)，反向運(yùn)動(dòng)也是不可能的，只有向系統(tǒng)輸入較大的能量時(shí)才能實(shí)現(xiàn)從開放區(qū)到封閉區(qū)的運(yùn)動(dòng)［16］。因此，在封閉區(qū)上下極板之間存在一個(gè)合適的間距范圍，在這個(gè)范圍內(nèi)液滴兩區(qū)間的自由往返運(yùn)動(dòng)都是可行的。這個(gè)間距范圍與液滴體積、驅(qū)動(dòng)電極尺寸等多個(gè)參數(shù)相關(guān)。通過大量實(shí)驗(yàn)證明，在如3.1中所設(shè)計(jì)的電極尺寸的基礎(chǔ)上，對(duì)于0.8～1.2μL的液滴來說，在PET基底的柔性數(shù)字微流控芯片上，該間距范圍約為150～350μm。

4.2.2 上極板橫向位置的影響

在模式I下的液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)如圖3所示。圖6顯示了液滴在模式Ⅱ和Ⅲ下的兩區(qū)運(yùn)動(dòng)。模式I和Ⅱ都可以實(shí)現(xiàn)液滴兩區(qū)間的自由往返運(yùn)動(dòng)，但是前者的驅(qū)動(dòng)電壓比后者要高一些；而模式Ⅲ只能實(shí)現(xiàn)液滴的單向運(yùn)動(dòng)。

在模式Ⅱ下，封閉區(qū)的上極板不僅在封閉區(qū)充當(dāng)接地電極，在開放區(qū)入口處也可以起到部分接地電極的作用。因?yàn)橛幸恍〔糠稚蠘O板位于開放區(qū)第一個(gè)驅(qū)動(dòng)電極的上方，所以這部分上極板便與開放區(qū)共面接地電極一起充當(dāng)開放區(qū)接地電極的角色，這樣能很好地觸發(fā)滴液從一個(gè)區(qū)域跨越兩區(qū)邊界運(yùn)動(dòng)到另一個(gè)區(qū)域。因此，模式Ⅱ下的液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)更容易實(shí)現(xiàn)，且驅(qū)動(dòng)電壓更低一些。圖6右圖是對(duì)應(yīng)于圖6（a4）和圖6（b4）的液滴跨區(qū)運(yùn)動(dòng)正面圖，此時(shí)液滴正處于兩區(qū)邊界，部分位于封閉區(qū)，部分位于開放區(qū)。在模式Ⅲ中，液滴只能從開放區(qū)運(yùn)動(dòng)到封閉區(qū)，反向運(yùn)動(dòng)無法實(shí)現(xiàn)。這主要是因?yàn)楫?dāng)液滴從開放區(qū)運(yùn)動(dòng)到兩區(qū)邊界時(shí)，雖然大部分液滴是在開放區(qū)鋪展開的，但仍有小部分液滴能夠鋪展擴(kuò)散到封閉區(qū)的第一驅(qū)動(dòng)電極上；此時(shí)，開放區(qū)的共面接地電極可以起到封閉區(qū)接地電極的作用，使液滴跨越邊界，接觸到封閉區(qū)上極板，然后被封閉區(qū)第一個(gè)驅(qū)動(dòng)電極所施加的電濕潤(rùn)力拉入到封閉區(qū)兩極板之間，如圖6（c）所示。但是反向運(yùn)動(dòng)時(shí)，液滴不能被拉出上極板所覆蓋的空間，更不可能越過邊界移動(dòng)或鋪展擴(kuò)散到開放區(qū)。因此，在模式Ⅲ下，液滴只能實(shí)現(xiàn)兩區(qū)之間的單向運(yùn)動(dòng)。

圖6 液滴在模式Ⅱ和模式Ⅲ下的兩區(qū)運(yùn)動(dòng)Fig.6 Two-region motion of droplets in mode II and mode III

通過上述分析可知，模式Ⅱ更容易實(shí)現(xiàn)液滴的兩區(qū)運(yùn)動(dòng)。為了更進(jìn)一步驗(yàn)證該模式的優(yōu)越性，圖7顯示了上極板三種橫向位置下液滴從一個(gè)區(qū)域進(jìn)入另一區(qū)域的最低驅(qū)動(dòng)電壓，其中從封閉區(qū)進(jìn)入開放區(qū)的電壓僅表示將液滴從封閉區(qū)拉入開放區(qū)的最低電壓，并不表示脫離上極板的電壓，而且此方向的電壓僅有模式I和Ⅱ?qū)?yīng)的數(shù)值，因?yàn)槟Ｊ舰笤摲较虻倪\(yùn)動(dòng)無法實(shí)現(xiàn)。從圖7可以看出，不論是封閉區(qū)向開放區(qū)還是反向運(yùn)動(dòng)，上極板橫向位置模式Ⅱ下，液滴的最低驅(qū)動(dòng)電壓都是最小的。因此，模式Ⅱ的混合式結(jié)構(gòu)形式更適合于實(shí)際應(yīng)用，既能實(shí)現(xiàn)液滴兩區(qū)間的自由往返運(yùn)動(dòng)，又能降低驅(qū)動(dòng)電壓。

圖7 上極板三種橫向位置下的液滴最低驅(qū)動(dòng)電壓對(duì)比Fig.7 Minimum droplet driving voltages in the three lateral positions of the top plate

4.3 上極板厚度對(duì)液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的影響

由式（5）可知，上極板ITO玻璃片的厚度t對(duì)液滴從封閉區(qū)脫離上極板側(cè)面完全進(jìn)入開放區(qū)的運(yùn)動(dòng)是有很大影響的，而且厚度越大，ITO玻璃片側(cè)面對(duì)液滴的粘附作用越大，液滴越不容易脫離其側(cè)面。為了深入研究ITO玻璃片側(cè)面被疏水化之后其厚度對(duì)液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的影響，選擇四種不同的ITO玻璃片厚度，分別為0.5 mm，1.1 mm，1.5 mm和2 mm，且在上極板橫向位置為模式Ⅱ的情況下開展液滴在兩區(qū)間的往返運(yùn)動(dòng)實(shí)驗(yàn)。

圖6中的液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)是在ITO玻璃片厚度為1.1 mm情況下完成的。圖8（a）、8（c）、8（e）分別給出了在另外三種不同ITO玻璃片厚度（0.5 mm、1.5 mm和2 mm）下液滴從封閉區(qū)到開放區(qū)的運(yùn)動(dòng)過程。將驅(qū)動(dòng)電壓按照一定的次序適時(shí)地施加到封閉區(qū)電極上，初始位于封閉區(qū)的液滴便在介電濕潤(rùn)的作用下向兩區(qū)邊界處移動(dòng)。當(dāng)液滴到達(dá)邊界時(shí)，無論上極板多厚，液滴都能在較短的時(shí)間內(nèi)跨越邊界并完全進(jìn)入開放區(qū)。但驅(qū)動(dòng)電壓不夠大時(shí)，液滴無法完全擺脫上極板側(cè)面對(duì)其的粘附作用。圖8右圖對(duì)應(yīng)于不同ITO玻璃片厚度下液滴跨越兩區(qū)邊界時(shí)的正面圖。液滴在兩區(qū)間的反向運(yùn)動(dòng)（即開放區(qū)向封閉區(qū)）如圖8（b）、8（d）、8（f）所示。依次激活開放區(qū)和封閉區(qū)的驅(qū)動(dòng)電極便可順利將液滴從開放區(qū)拉入封閉區(qū)。如果液滴體積適當(dāng)?shù)脑?，?dāng)其來到兩區(qū)邊界時(shí)，只需激活封閉區(qū)的第一個(gè)驅(qū)動(dòng)電極，就可將液滴完全拉入封閉區(qū)，之后再依次激活封閉區(qū)后續(xù)驅(qū)動(dòng)電極，便可完成液滴在封閉區(qū)的相關(guān)操作，如圖8（b），8（d）所示。若液滴體積略大，激活封閉區(qū)第一個(gè)驅(qū)動(dòng)電極，雖然可以將其拉入封閉區(qū)，但實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，在部分液滴已經(jīng)完全覆蓋了封閉區(qū)第一個(gè)驅(qū)動(dòng)電極的情況下，仍有部分液滴遺留在開放區(qū)而無法進(jìn)入封閉區(qū)。因此，在這種情況下需要同時(shí)激活第二個(gè)驅(qū)動(dòng)電極，才能將液滴完全拉入封閉區(qū)，如圖8（f）所示。在實(shí)際應(yīng)用中，應(yīng)根據(jù)實(shí)際液滴大小，適時(shí)調(diào)整驅(qū)動(dòng)電極激活策略以保證液滴在兩區(qū)之間的自由往返運(yùn)動(dòng)。

圖8 不同上極板厚度下的液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)Fig.8 Droplet two-zone motion under the different thickness of the top plate

圖9給出了相同體積的液滴在兩區(qū)之間運(yùn)動(dòng)的最低驅(qū)動(dòng)電壓。圖中從封閉區(qū)到開放區(qū)的最低驅(qū)動(dòng)電壓是指液滴從封閉區(qū)運(yùn)動(dòng)跨越兩區(qū)邊界并徹底脫離上極板時(shí)所對(duì)應(yīng)的電壓值。

圖9 最低驅(qū)動(dòng)電壓與上極板厚度的關(guān)系Fig.9 Relationship between minimum driving voltage and the thickness of top plate

實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，ITO玻璃片側(cè)面疏水化之后，對(duì)于1.1 mm厚度的上極板來說，液滴從封閉區(qū)到開放區(qū)并脫離上極板側(cè)面的驅(qū)動(dòng)電壓為160 Vrms，與文獻(xiàn)［21］中厚度1.12 mm且未做疏水處理的上極板所對(duì)應(yīng)的驅(qū)動(dòng)電壓300 Vrms相比，降低了將近一半。隨著ITO玻璃片厚度的增加，液滴在兩區(qū)之間往返運(yùn)動(dòng)的驅(qū)動(dòng)電壓有所增大，但即使是2.0 mm厚的上極板，其驅(qū)動(dòng)電壓也明顯低于文獻(xiàn)［21］中的300 Vrms電壓。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，上極板側(cè)面的疏水化處理及其厚度的減小可大大降低液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的驅(qū)動(dòng)電壓，這與通過液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)力平衡分析理論模型所得到的結(jié)果相符

另外，如果不考慮液滴在開放區(qū)的輸運(yùn)操作，當(dāng)其處于兩區(qū)邊界并接觸到上極板側(cè)面時(shí)，對(duì)于厚度較薄的上極板，如0.5 mm和1.1 mm，低于110 Vrms（開放區(qū)液滴輸運(yùn)操作的驅(qū)動(dòng)電壓）的電壓也可以將液滴從開放區(qū)完全拉入封閉區(qū)。因此，為了有效降低液滴驅(qū)動(dòng)電壓，應(yīng)盡可能使用較薄的上極板，以便輕松實(shí)現(xiàn)液滴在兩區(qū)之間的自由往返運(yùn)動(dòng)。

5 結(jié) 論

本文將數(shù)字微流控芯片的兩種結(jié)構(gòu)加以融合，在一個(gè)柔性基底上制作出混合式芯片，并對(duì)液滴在封閉區(qū)和開放區(qū)之間的往返運(yùn)動(dòng)進(jìn)行了深入的分析研究，主要得到了以下幾方面的結(jié)論：

（1）根據(jù)力平衡分析法分析了液滴在兩區(qū)邊界的運(yùn)動(dòng)特性，推出液滴跨越邊界的條件，并得到實(shí)現(xiàn)兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的優(yōu)化措施，即上極板側(cè)面疏水化處理，增大液滴與側(cè)面的接觸角α，適當(dāng)增加開放區(qū)三相接觸線的有效長(zhǎng)度b，并減小上極板厚度t。

（2）分析了封閉區(qū)上極板的空間位置對(duì)液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的影響。橫向位置模式Ⅱ的優(yōu)勢(shì)明顯，更易于實(shí)現(xiàn)液滴的自由跨區(qū)往返運(yùn)動(dòng)，而且能夠降低液滴驅(qū)動(dòng)電壓；縱向上，對(duì)于0.8～1.2μL的液滴來說，PET基底芯片上封閉區(qū)極板間距控制在150～350μm的范圍內(nèi)，可實(shí)現(xiàn)液滴的雙向跨區(qū)運(yùn)動(dòng)。

（3）上極板側(cè)面的疏水化處理大大降低了液滴兩區(qū)運(yùn)動(dòng)的驅(qū)動(dòng)電壓；隨著上極板厚度的增大，驅(qū)動(dòng)電壓有所增大。因此，薄的上極板有利于液滴兩區(qū)間的自由往返運(yùn)動(dòng)。