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    真空蒸餾?籽晶定向凝固工藝制備半導(dǎo)體用高純銦①

    2022-03-19 07:07:02陳麗詩伍美珍盧興偉賈元偉張家濤彭巨擘
    礦冶工程 2022年1期
    關(guān)鍵詞:籽晶高純純度

    陳麗詩, 伍美珍, 盧興偉, 賈元偉, 張家濤, 彭巨擘

    (云南錫業(yè)集團(tuán)(控股)有限責(zé)任公司研發(fā)中心,云南 昆明650106)

    高純銦是生產(chǎn)銅銦鎵硒薄膜太陽能電池(CIGS)[1-2]和半導(dǎo)體的基礎(chǔ)材料,并且可用于制備有機(jī)銦、含銦新型無鉛焊料等。 在半導(dǎo)體行業(yè),高純銦主要作為III?V 族半導(dǎo)體材料的原料,與Ga、P、Sb 等反應(yīng)制成單個(gè)半導(dǎo)體器件[3]。 不同客戶對(duì)高純銦品級(jí)要求不同,普通用戶要求高純銦純度不低于99.999 9%(6N);軍工領(lǐng)域要求高純銦純度不低于99.999 95%(6N5 或7N)。故半導(dǎo)體用高純銦主要以6N 及以上高純銦為主。 目前生產(chǎn)上制備高純銦的方法主要包括電解精煉法、真空蒸餾法、定向凝固結(jié)晶、區(qū)域熔煉提純等[4]。 由于各種雜質(zhì)具有不同的物理化學(xué)性質(zhì),單一方法無法滿足高純產(chǎn)品的制備需求,需選擇不同方法組合來實(shí)現(xiàn)高純材料的生產(chǎn)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 實(shí)驗(yàn)原料及設(shè)備

    實(shí)驗(yàn)原料來自某企業(yè)生產(chǎn)的精銦,其化學(xué)成分見表1。從表1 可知,精銦原料中雜質(zhì)總含量約為12.88 g/t。

    表1 精銦原料化學(xué)成分(單位:g/t)

    實(shí)驗(yàn)設(shè)備包括真空蒸餾爐、定向凝固爐等。

    1.2 實(shí)驗(yàn)原理

    1.2.1 真空蒸餾

    真空蒸餾法是利用各組分在同一溫度下蒸氣壓和蒸發(fā)速度的不同,控制適當(dāng)溫度,使各組分選擇性揮發(fā)和選擇性冷凝,從而達(dá)到提純金屬的目的。 低沸點(diǎn)金屬通常比高沸點(diǎn)金屬易蒸發(fā),在蒸餾過程中低沸點(diǎn)金屬揮發(fā)進(jìn)入氣相中,而高沸點(diǎn)金屬則殘留在液相中,兩者沸點(diǎn)相差越大,就越易分離[5-7]。 基于分子相互作用模型(MIVM)中不同金屬元素活度系數(shù),用飽和蒸氣壓估算蒸餾溫度[8],計(jì)算公式為:

    式中P為蒸氣壓,Pa;T為蒸餾溫度,K;A、B、C、D均為系數(shù)。

    銦及各雜質(zhì)元素純物質(zhì)的飽和蒸氣壓與溫度關(guān)系如圖1 所示。

    圖1 銦中主要元素飽和蒸氣壓曲線

    1.2.2 籽晶定向凝固

    在高純金屬冶金中,采用籽晶定向凝固法,基于雜質(zhì)在固、液界面處的不等分配效應(yīng)[9],實(shí)現(xiàn)去除雜質(zhì)、提純金屬以獲得高純度的物質(zhì)。 雜質(zhì)在金屬中的分配系數(shù)K不同,相應(yīng)提純效果不同[9]:K>1 的雜質(zhì)富集在晶體的頭部;K<1 的雜質(zhì)殘留在液相中;K≈1 的雜質(zhì)分離效果不佳。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    真空蒸餾:清理坩堝及爐體,將4N5 精銦置于蒸餾坩堝內(nèi),用機(jī)械泵抽真空至20 Pa 以下后,打開擴(kuò)散泵至真空壓力低于0.1 Pa 時(shí),按照設(shè)定溫度進(jìn)行低溫蒸餾、高溫蒸餾,分別保溫60 min;設(shè)定好程序后開始加熱,待加熱保溫階段結(jié)束后,隨爐冷卻至室溫,分別取樣用超聲波清洗機(jī)清洗后干燥,取樣進(jìn)行輝光放電質(zhì)譜法(GDMS)檢測(cè)。

    籽晶定向凝固:將蒸餾后的樣品加熱熔鑄于石英坩堝內(nèi),裝籽晶、爐料至定向凝固爐膛內(nèi),關(guān)上爐門,開真空系統(tǒng),待真空壓力下降到0.1 Pa 時(shí),升溫化料30 min,扒去表面氧化渣,待降溫至150 ~170 ℃,以設(shè)定凝固速度進(jìn)行試驗(yàn),當(dāng)坩堝內(nèi)熔融料量至殘留量時(shí),停爐、出爐,至此完成了一次定向凝固過程。 重復(fù)此操作,設(shè)定凝固次數(shù),結(jié)束后分別取樣進(jìn)行GDMS 檢測(cè)。 樣品雜質(zhì)元素指標(biāo)參照YS/T 264—2012[10]中 對(duì)In?05、In?06 標(biāo)準(zhǔn)高純銦雜質(zhì)要求,詳見表2。

    表2 高純銦標(biāo)準(zhǔn)化學(xué)成分(單位:g/t)

    2 結(jié)果與討論

    2.1 蒸餾溫度對(duì)雜質(zhì)含量的影響

    2.1.1 低溫蒸餾溫度對(duì)雜質(zhì)含量的影響

    在保溫時(shí)間60 min、真空壓力低于0.1 Pa 條件下,進(jìn)行了低溫蒸餾溫度條件試驗(yàn),真空蒸餾中殘留液相底部成分檢測(cè)結(jié)果見表3。 由表3 可知,隨著低溫蒸餾溫度升高,雜質(zhì)Pb、Cd、Tl、S 含量逐漸降低,當(dāng)蒸餾溫度大于1 173 K 時(shí),Pb、Cd 和Tl 雜質(zhì)含量符合6N標(biāo)準(zhǔn);當(dāng)蒸餾溫度大于1 223 K 時(shí)Pb 元素由2.1 g/t 降至檢測(cè)限0.005 g/t 以下,主要原因是同一溫度下Cd、Tl 飽和蒸氣壓比In 的要高,隨著蒸餾溫度升高,Cd、Tl先于In 蒸發(fā)出去[11]。 隨著蒸餾溫度升高,銦揮發(fā)率呈現(xiàn)不斷上升的趨勢(shì),蒸餾溫度對(duì)銦揮發(fā)率影響較大。綜上所述,當(dāng)?shù)蜏卣麴s溫度達(dá)到1 273 K 時(shí),雜質(zhì)Pb、Cd、Tl、S 含量基本降至檢測(cè)限以下,低沸點(diǎn)雜質(zhì)含量達(dá)到In?06 標(biāo)準(zhǔn)。

    表3 不同低溫蒸餾溫度下雜質(zhì)含量及銦揮發(fā)率

    2.1.2 高溫蒸餾溫度對(duì)雜質(zhì)含量的影響

    以蒸餾溫度1 273 K、保溫60 min、真空壓力低于0.1 Pa 條件下制得的低溫蒸餾產(chǎn)品為原料,在不同溫度下保溫60 min,進(jìn)行高溫蒸餾試驗(yàn),考察高溫蒸餾溫度對(duì)雜質(zhì)含量的影響,結(jié)果見表4。 由表4 可知,隨著高溫蒸餾溫度升高,雜質(zhì)Fe、Cu、Sn、Ni、Ag、Si 含量逐漸升高,揮發(fā)物中Sn 含量明顯增加,而其他雜質(zhì)含量變化低于Sn。 當(dāng)蒸餾溫度超過銦沸點(diǎn)后,雜質(zhì)元素Cu、Sn 首先與銦一起從溶液中揮發(fā)出來,然后是Fe揮發(fā)出來,最后才是Ni[12]。 隨著高溫蒸餾溫度升高,銦揮發(fā)率呈現(xiàn)不斷上升的趨勢(shì)。 綜上所述,高溫蒸餾溫度1 273 K、保溫時(shí)間60 min 為較優(yōu)工藝參數(shù),選擇1 273 K 條件下的高溫蒸餾產(chǎn)品進(jìn)入籽晶定向凝固工序。

    表4 不同高溫蒸餾溫度下雜質(zhì)含量及銦揮發(fā)率

    2.2 籽晶定向凝固工藝對(duì)雜質(zhì)含量的影響

    2.2.1 定向凝固速度對(duì)雜質(zhì)含量的影響

    以蒸餾溫度1 273 K、保溫時(shí)間60 min 條件下的高溫蒸餾產(chǎn)品作為原料進(jìn)行籽晶定向凝固提純,考察凝固速度與雜質(zhì)脫除的關(guān)系,結(jié)果見表5。 由表5 可知,不同凝固速度下,提純效果有所差異。 隨著凝固速度提高,K<0.1 的雜質(zhì)元素Si、S 含量升高,但相較于原料含量,其脫除幅度較大,有較好的提純效果;0.1<K<1 的雜質(zhì)元素Cu、Ag、Ni 含量逐漸升高,其脫除幅度相對(duì)較?。籏越接近0.1、遠(yuǎn)離1 的程度越大,其脫除效果越好。 在凝固速度10 mm/h 時(shí),F(xiàn)e、Cu、Si、S、Ag、Ni 雜質(zhì)含量降至檢測(cè)限以下,除雜效果明顯,總雜質(zhì)含量低于0.1 g/t,純度達(dá)6N 以上。 對(duì)于K接近于1 的Sn、Pb元素,隨著凝固速度提高,未有顯著提純效果。 綜合而言,降低凝固速度,有利于除雜。 控制凝固速度在10~20 mm/h 為宜。

    表5 不同凝固速度下雜質(zhì)含量

    2.2.2 定向凝固次數(shù)對(duì)雜質(zhì)含量的影響

    凝固速度20 mm/h,其他條件不變,考察了凝固次數(shù)與雜質(zhì)脫除的關(guān)系,結(jié)果見表6。 由表6 可知,不同凝固次數(shù)提純效果有所差異。 隨著凝固次數(shù)增加,雜質(zhì)脫除效果越好。 對(duì)于K<0.1 的雜質(zhì)元素Si、S,凝固2 次時(shí)其含量均低于檢測(cè)限;對(duì)于0.1<K<1 的雜質(zhì)元素Fe、Cu、Ag、Ni,隨著凝固次數(shù)增加,其雜質(zhì)含量逐漸降低,凝固3 次時(shí)降至檢測(cè)限以下。 結(jié)合銦的純度,考慮生產(chǎn)中能耗和效率等因素,可根據(jù)實(shí)際客戶需求選擇不同凝固次數(shù)進(jìn)行提純。 為使制備的高純銦產(chǎn)品純度達(dá)到6N 及以上超高純銦標(biāo)準(zhǔn)且In 含量高于99.999 99%,選用凝固速度20 mm/h、凝固次數(shù)3 次的聯(lián)合工藝。

    表6 不同凝固次數(shù)下雜質(zhì)含量

    2.3 籽晶定向凝固高純銦表面分析

    采用真空蒸餾?籽晶定向凝固工藝制備得到雜質(zhì)總含量低于0.1 g/t、銦含量大于99.999 99%的高純銦。 使用高分辨率電子掃描顯微鏡?能譜儀(SEM?EDS)和X射線衍射(XRD)對(duì)半導(dǎo)體用高純銦進(jìn)行金屬銦表面分析。

    2.3.1 金屬銦SEM?EDS 表面分析

    籽晶定向凝固法制得的金屬銦SEM 圖譜及能譜EDS 檢測(cè)結(jié)果見圖2。 由圖2 可知,經(jīng)過籽晶定向凝固法后金屬銦結(jié)晶度高,呈現(xiàn)出片狀結(jié)構(gòu)。 籽晶定向凝固法工藝提純的金屬銦中只有銦(In),并未檢測(cè)到氧(O),表明未形成氧化膜,結(jié)晶的金屬銦沒有腐蝕和表面氧化[13]。 定向凝固工藝前后的雜質(zhì)含量下降明顯,且檢出限以上只有很少量錫元素,金屬銦純度高,純度為6N 級(jí)以上,銦含量大于99.999 99%。

    圖2 金屬銦SEM 及EDS 圖譜

    2.3.2 金屬銦XRD 分析

    籽晶定向凝固法所得金屬銦XRD 分析結(jié)果見圖3。由圖3 可知,對(duì)比金屬銦標(biāo)準(zhǔn)XRD 圖譜,籽晶定向凝固法制得的金屬銦沿著晶面(101)生長(zhǎng),呈單晶相,表明金屬結(jié)晶過程是晶體學(xué)擇優(yōu)方向生長(zhǎng)的,金屬銦產(chǎn)品純度高、雜質(zhì)含量低,產(chǎn)品金屬銦沒有腐蝕和表面氧化,可避免因籽晶氧化導(dǎo)致雜晶形核的缺點(diǎn),顯著提高了單晶生長(zhǎng)成功率。 定向凝固控制好凝固速度與晶體生長(zhǎng)的速度相適應(yīng),提高了產(chǎn)品純度,可以成功實(shí)現(xiàn)6N 級(jí)以上金屬銦的晶化,使得產(chǎn)品穩(wěn)定結(jié)晶。

    圖3 金屬銦XRD 圖譜

    3 結(jié) 論

    1) 低溫蒸餾中,隨著蒸餾溫度升高,雜質(zhì)Pb、Cd、Tl、S 含量逐漸降低,蒸餾溫度達(dá)1 273 K 時(shí),雜質(zhì)Pb、Cd、Tl、S 含量基本降至檢測(cè)限以下,雜質(zhì)含量達(dá)6N 標(biāo)準(zhǔn);高溫蒸餾中,隨著蒸餾溫度升高,雜質(zhì)Fe、Cu、Sn、Ni、Ag、Si 含量逐漸升高,蒸餾溫度1 273 K,能夠除去高沸點(diǎn)雜質(zhì)元素。

    2) 定向凝固中,不同凝固速度提純效果有所差異。K<0.1 的雜質(zhì)元素Si、S 與0.1<K<1 雜質(zhì)元素Cu、Ag、Ni 均隨著凝固速度提高雜質(zhì)含量升高,K越接近0.1、遠(yuǎn)離1 的程度越大,其脫除效果越好。 在凝固速度10~20 mm/h 時(shí),F(xiàn)e、Cu、Si、S、Ag、Ni 雜質(zhì)含量降至檢測(cè)限以下,除雜效果明顯。 隨著凝固次數(shù)增加,雜質(zhì)脫除效果越好。

    3) 在真空蒸餾溫度1 273 K、保溫時(shí)間60 min、定向凝固溫度150~170 ℃、籽晶轉(zhuǎn)速5 r/min、坩堝轉(zhuǎn)速15 r/min、凝固速度20 mm/h、凝固次數(shù)3 次條件下,高純銦產(chǎn)品純度達(dá)到6N 及以上超高純銦標(biāo)準(zhǔn),可根據(jù)不同雜質(zhì)進(jìn)行針對(duì)性除雜,滿足銦生產(chǎn)的純度高、能耗低和效率高等原則,利于實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化。

    4) 籽晶定向凝固法金屬銦結(jié)晶度高,呈現(xiàn)出片狀結(jié)構(gòu),且呈金屬單晶相,實(shí)現(xiàn)了6N 級(jí)以上金屬銦的晶化及產(chǎn)品穩(wěn)定結(jié)晶,并且產(chǎn)品金屬銦沒有腐蝕和表面氧化。

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