單原子材料專輯

近幾年來，單原子材料的研究呈現(xiàn)爆發(fā)式增長，已然成為材料科學(xué)和催化領(lǐng)域的明星材料和研究熱點。然而，單原子材料作為擁有最大化原子利用率和超高本征活性的負載型催化材料，由于載體結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，精確表征活性位點的配位結(jié)構(gòu)、空間構(gòu)型以及電子態(tài)分布等精細結(jié)構(gòu)仍然是一項挑戰(zhàn)。在原子尺度上對活性位點進行識別將為揭示各種電催化活性位點的結(jié)構(gòu)-活性/選擇性關(guān)系和機理奠定基礎(chǔ)。近年來，隨著先進精細結(jié)構(gòu)表征技術(shù)和原位研究技術(shù)的不斷探索發(fā)展，使單原子材料真實的演變過程可以被實時監(jiān)測，進一步推動了單原子材料的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究。目前，單原子材料的應(yīng)用已經(jīng)逐步拓展至材料、能源、環(huán)境、生物醫(yī)學(xué)(生物診斷、腫瘤治療)、傳感器和半導(dǎo)體制造等方面，并在交叉科學(xué)中顯示出潛在的重要應(yīng)用前景。

基于單原子材料蓬勃發(fā)展的態(tài)勢和不斷創(chuàng)新的研究內(nèi)容及方向，我們策劃組織了本期“單原子材料”專輯，共包含5 篇展望、6 篇綜合評述和6 篇研究論文，系統(tǒng)介紹了單原子材料在合成策略、表征技術(shù)、機理研究、精細結(jié)構(gòu)以及新型應(yīng)用（生物催化、多相催化及能源轉(zhuǎn)換與儲存）等方面的研究進展，力求全面、客觀、準確、前沿地為各領(lǐng)域內(nèi)讀者呈現(xiàn)單原子材料研究領(lǐng)域的最新進展和發(fā)展方向。

在發(fā)展單原子材料的通用合成策略方面，廈門大學(xué)黃小青教授及其合作者系統(tǒng)介紹了單原子催化劑的合成及在能源電催化領(lǐng)域的應(yīng)用進展，介紹了單原子催化劑的常用表征手段，總結(jié)了單原子催化劑的合成方法，包括濕化學(xué)法、高溫?zé)峤夥?、原子沉積法和電化學(xué)沉積法等，并介紹了該類材料在氧還原、二氧化碳電還原、電解水及氮氣電還原反應(yīng)中的研究進展，重點探討了催化劑微觀結(jié)構(gòu)與其性能之間的關(guān)系，最后對單原子能源電催化領(lǐng)域目前所面臨的挑戰(zhàn)進行了總結(jié)，并對該領(lǐng)域未來的發(fā)展方向進行了展望。此外，如何根據(jù)構(gòu)-效關(guān)系開發(fā)通用且簡單的制備高效單原子催化劑的方法具有重要的意義。清華大學(xué)伍暉教授及其合作者從獨特的抑制固態(tài)反應(yīng)物形核的角度出發(fā)，系統(tǒng)總結(jié)了冷凍合成方法對成核的抑制機制，進一步針對不同應(yīng)用出口探討了制備得到的單原子材料的催化機理，并對其未來發(fā)展進行了展望。

針對單原子材料傳統(tǒng)應(yīng)用方向，北京化工大學(xué)向中華及其合作者采用微波加熱和高溫?zé)峤饧夹g(shù)，以ZIF-8 為前驅(qū)體，制備出一系列S 摻雜的Fe-N-C 催化劑，通過系列表征手段分析表明Fe 和S 兩種元素的合理摻雜使Fe3C/Fe-SAS@SNC 催化劑具有明顯的分級多孔結(jié)構(gòu)，并且在酸、堿電解質(zhì)中均表現(xiàn)出了媲美商業(yè)Pt/C 的優(yōu)異氧還原催化性能。此外，由于氧還原過程不可避免地受到芬頓反應(yīng)產(chǎn)生的自由基攻擊、活性位點脫落等因素的影響，M-N-C 催化劑的穩(wěn)定性難以滿足商業(yè)化應(yīng)用標準。中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所葛君杰及其合作者制備了同時具有弱芬頓效應(yīng)活性位點（Ru-Nx）和自由基消除位點（Ce-Nx）的Ru，Ce-N-C 高穩(wěn)定性電催化劑，為提升非貴金屬催化劑在燃料電池應(yīng)用中的穩(wěn)定性提供了一條新的路徑。北京理工大學(xué)陳文星教授及其合作者設(shè)計了一種超小的PtRu 單原子合金物種均勻分散在摻氮超薄碳納米片上的電催化劑（PtRu SAA/NC），這種低成本、高效率的單原子合金催化劑的設(shè)計為電化學(xué)制氫催化劑的設(shè)計提供了新的研究方向。

隨著“碳達峰與碳中和”目標的提出，單原子材料在碳相關(guān)能源轉(zhuǎn)化催化方面展示出獨特的優(yōu)勢。深圳大學(xué)何傳新教授及其合作者利用雙重限域策略制備鈷單原子用于高效二氧化碳電還原。南京大學(xué)朱文磊教授及其合作者系統(tǒng)地對單原子催化劑的發(fā)展歷程、特點和在不同領(lǐng)域的應(yīng)用進行了簡要概括，并綜合評述了當前CO2還原領(lǐng)域的技術(shù)經(jīng)濟分析，首次對單原子材料催化轉(zhuǎn)化CO2進行了技術(shù)經(jīng)濟分析與計算，進一步展望了單原子催化劑在CO2還原領(lǐng)域中工業(yè)化應(yīng)用的未來發(fā)展方向。通過SAC的熱/光/電催化CO2轉(zhuǎn)化反應(yīng)（CCR）能將溫室氣體CO2轉(zhuǎn)化為燃料或具有附加值的化學(xué)品，這為解決嚴重的全球變暖和能源短缺問題提供了一種有效策略。天津理工大學(xué)羅俊教授及其合作者總結(jié)了近年來SAC 在CO2轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的研究進展，討論了其合成、調(diào)控以及催化各類CO2轉(zhuǎn)化反應(yīng)的優(yōu)缺點，并對其未來發(fā)展進行了展望。

在專研單原子材料精細結(jié)構(gòu)方面，因其特有的結(jié)構(gòu)單一性優(yōu)勢，單原子材料成為分析研究催化機制的理想研究模型。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)宋禮教授及其合作者以Pt SACs 為研究對象，簡述了X 射線吸收譜方面的研究進展，聚焦于理解Pt 與金屬氧化物、金屬、納米碳和多孔有機框架等載體之間獨特的相互作用及其對性能的影響機制，展望了未來同步輻射新技術(shù)在Pt SACs 的高分辨解析方面的前景。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)姚濤教授及其合作者從XAFS 技術(shù)的原理和特點出發(fā)，深入探討了該技術(shù)在電催化水分解、燃料電池陰極反應(yīng)及二氧化碳電化學(xué)還原等多個單原子催化應(yīng)用場景下的獨特作用，并預(yù)測了XAFS 技術(shù)在單原子電催化領(lǐng)域的未來發(fā)展與應(yīng)用前景，以期為更深入明確的單原子催化劑結(jié)構(gòu)表征和電催化機理描述提供指導(dǎo)。層狀二硫化鉬由于獨特的物理化學(xué)特性，在電化學(xué)制氫領(lǐng)域受到廣泛的關(guān)注。中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所王家成教授及其合作者從單原子摻雜的二硫化鉬的結(jié)構(gòu)出發(fā)，系統(tǒng)地探討了單原子在提升活性方面的具體機制，并總結(jié)了關(guān)于單原子摻雜的二硫化鉬的制備方法、表征手段和最新的研究進展及單原子摻雜二硫化鉬在析氫反應(yīng)中的最新進展。

光催化也已成為單原子材料的重點領(lǐng)域，通過在半導(dǎo)體光催化劑上負載高度分散的金屬活性位點（如單原子、團簇等）能夠顯著促進光催化過程中的物質(zhì)和電荷轉(zhuǎn)移，提高光催化反應(yīng)效率。西安交通大學(xué)沈少華教授及其合作者概述了單原子光催化的最新研究進展，并對單原子和團簇作為活性位點的競爭與協(xié)同作用進行了深入分析與討論，對單原子和團簇光催化活性位點的鑒別和表征方法提出了供參考的觀點，最后對單原子與團簇協(xié)同光催化在水分解和CO2還原等太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的未來發(fā)展進行了展望。光催化過程的獨特性使其在催化本質(zhì)上明顯不同于熱催化、電催化過程，即處于激發(fā)態(tài)的電子和空穴參與反應(yīng)，而非基態(tài)的價電子。因此，深圳大學(xué)蘇陳良教授及其課題組深入探索研究了聚合物單原子光催化劑的載流子分離和表面反應(yīng)機制。

在開發(fā)單原子材料新應(yīng)用、新功能方面，中國科學(xué)院寧波材料所陳亮教授及其合作者通過配位錨定策略制備了一種負載高含量Ga 單原子（質(zhì)量分數(shù)8.42%）的C3N4納米片（Ga-C3N4），用于研究光驅(qū)動CO2環(huán)加成反應(yīng)。中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所喬波濤教授及其合作者發(fā)現(xiàn)銥單原子和納米粒子在N2O 分解反應(yīng)中具有協(xié)同催化效應(yīng)。武漢理工大學(xué)寇宗魁教授及其合作者從具有均一局域配位環(huán)境的單原子材料合成及其在電化學(xué)生物傳感中的應(yīng)用兩個方面進行綜合評述，并展望了單原子材料在未來電化學(xué)生物傳感中面臨的挑戰(zhàn)和機遇。天津大學(xué)海洋科學(xué)與技術(shù)學(xué)院張辰教授及其合作者綜述了單原子催化在海洋能源領(lǐng)域的研究進展，針對其在海洋氫能、海洋能源轉(zhuǎn)化和海水提鈾等領(lǐng)域的研究進行了評述，并對單原子催化在海洋能源領(lǐng)域的發(fā)展進行了展望。

我們希望通過本專輯能夠給單原子材料領(lǐng)域的研究者，以及綠色化學(xué)、催化科學(xué)、材料科學(xué)、能源科學(xué)、環(huán)境科學(xué)、生命科學(xué)和信息科學(xué)等相關(guān)領(lǐng)域的讀者提供一個成果分享、交流與討論的平臺，同時希望能有更多的科研人員參與到單原子材料領(lǐng)域的研究，在充分認識單原子材料的同時進一步推動其在各個應(yīng)用領(lǐng)域的前沿發(fā)展。

我們很榮幸作為此專輯的客座編輯，能夠向廣大讀者介紹并分享單原子材料領(lǐng)域的前沿發(fā)展方向以及眾多專家學(xué)者的獨特見解。在此，謹向此專輯的作者、審稿人、《高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報》的編輯團隊以及相關(guān)單位及個人致以誠摯的謝意！