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    山蒼子精油的提取及緩釋凝膠制備

    2021-12-31 03:25:34王夢茵王浩楠王文榮何建宇柯金煉蘇良佺盧玉棟
    廣州化學(xué) 2021年6期
    關(guān)鍵詞:山蒼子三乙醇胺損失率

    王夢茵, 王浩楠, 王文榮, 何建宇, 柯金煉, 蘇良佺, 盧玉棟*

    (1. 福建師范大學(xué) 化學(xué)與材料學(xué)院,福建省高分子材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,福建 福州 350007; 2. 福建省林業(yè)科學(xué)研究院,福建 福州 350012)

    山蒼子又名山雞椒等,屬樟科木姜子屬落葉小喬木,主要分布于亞洲東部和太平洋諸島[1-2]。山蒼子油是從山蒼子果中提取得到的天然精油,含有檸檬醛、高級(jí)醇、有機(jī)酸等,呈微黃色,其有非常強(qiáng)烈檸檬味[3-4]。我國是世界上最大的山蒼子油生產(chǎn)和輸出國[5]。有研究表明,山蒼子油具有驅(qū)蚊防蟲的活性成分[6-8],一般認(rèn)為是精油中的檸檬醛、D-檸檬烯刺激蚊蟲的嗅覺神經(jīng)元而引起了蚊蟲的主動(dòng)躲避行為[9-10]。此外山蒼子各部位所提取的油還有抗菌、抗炎、抗氧化[11]、抗癌等一系列生物活性[12],與其所含成分息息相關(guān)。以山蒼子油為原料制成的驅(qū)蚊防蟲產(chǎn)品、抗菌保鮮膜[13]及用于臨床治療的各類藥品能發(fā)揮有效的作用。盡管如此,由于山蒼子油易揮發(fā),且主要成分檸檬醛是熱敏性物質(zhì),在光照、空氣中容易發(fā)生氧化,使其香氣特性和藥性發(fā)作變化[14-15],極大地限制了山蒼子油應(yīng)用范圍。因此,適當(dāng)?shù)奶幚硪蕴岣呱缴n子油的穩(wěn)定性,對山蒼子油的應(yīng)用有極大推動(dòng)作用。

    目前已有許多將山蒼子油制成乳化劑或微膠囊化等的包埋工藝研究[16-17],本文首次采用凝膠法。凝膠是外觀均勻并保持一定形態(tài)的彈性半固體,由一定濃度的高分子溶液或溶膠增大粘度后失去流動(dòng)性形成[18]。采用凝膠法包埋山蒼子油,可以有效減緩精油揮發(fā),制作工藝簡便、可行,產(chǎn)品質(zhì)地優(yōu)良、均勻細(xì)膩,適用多種場合,穩(wěn)定性良好。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 儀器和藥品

    山蒼子果(福州秋壟心田農(nóng)業(yè)科技有限公司),卡波姆940(AR,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),海藻酸鈉(AR,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),三乙醇胺(AR,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),氯化鈣(AR,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),Span80(AR,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),Tween80(AR,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司),山茶油(福建勝華農(nóng)業(yè)科技發(fā)展有限公司)。

    均質(zhì)機(jī)(上海力辰儀器科技有限公司),蒸餾器(上海力辰儀器科技有限公司)。

    1.2 山蒼子精油的提取

    稱取一定質(zhì)量的新鮮山蒼子,加入1 000 mL蒸餾燒瓶中,加入一定量蒸餾水,連接揮發(fā)油測定器,加熱至一定溫度,設(shè)定時(shí)間,提取完畢后將提取出的山蒼子精油轉(zhuǎn)移至已稱量好的小燒杯中稱量,計(jì)算得率,山蒼子精油得率計(jì)算公式如式(1)所示。

    1.3 GC-MS檢測方法

    1.3.1 氣相色譜條件

    采用DB-35MS 色譜柱(25 m×0.20 mm×0.20 μm),進(jìn)樣口溫度230℃,柱溫50℃,程序升溫:初始溫度50℃保持2 min,接著以5℃/min 升至180℃保持8 min,升溫速度10℃/min升至280℃保持2 min。分流比100∶1,進(jìn)樣量1 μL,柱流量為1 mL/min。載氣為氦氣,流速為1 mL/min。

    1.3.2 質(zhì)譜條件

    離子源為EI 70 eV,離子源溫度230℃,接口溫度為280℃,溶劑延遲時(shí)間3 min,掃描質(zhì)量范圍30~500 m/z。

    首先吸取50 μL山蒼子精油,用正己烷溶解,定容到1 mL,再稀釋10倍進(jìn)行上機(jī)。采用NIST質(zhì)譜圖庫進(jìn)行鑒定,用峰面積歸一化法進(jìn)行定量分析。

    1.4 山蒼子精油凝膠劑的制備

    根據(jù)參考文獻(xiàn)[19]調(diào)整后采用如下方法制備:取100 mL潔凈的燒杯,倒入50 mL的蒸餾水,將1.0 g基質(zhì)(卡波姆940、海藻酸鈉、聚丙烯酸鈉)緩慢加到蒸餾水上,并放到50℃的水浴加熱,開啟磁力攪拌器,待攪拌均勻后,加甘油10 mL,將含有山蒼子精油的乳液倒入凝膠基質(zhì)中,在水浴下繼續(xù)攪拌一定時(shí)間,加入凝固劑(三乙醇胺或氯化鈣),攪拌均勻后,導(dǎo)入模具,冷卻,即得山蒼子精油凝膠劑。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 山蒼子精油的提取

    2.1.1 蒸餾時(shí)間對山蒼子精油提取率的影響

    為了考察蒸餾時(shí)間對山蒼子精油提取率的影響,保持蒸餾溫度80℃,料液比1∶4的條件下,分別測定了不同蒸餾時(shí)間后山蒼子精油的提取率,結(jié)果如表1所示。

    表1 蒸餾時(shí)間對山蒼子精油提取率的影響

    從表1可以看出隨著時(shí)間的增加,山蒼子精油的提取率增加。當(dāng)提取時(shí)間達(dá)到120 min時(shí),山蒼子精油的提取基本完成,山蒼子精油的提取率為4.7%,其后隨著時(shí)間的延長,提取率基本不變。

    2.1.2 料液比對山蒼子精油提取率的影響

    為了考察不同料液比(山蒼子與水的質(zhì)量比)對山蒼子精油提取率的影響,保持蒸餾溫度80℃,蒸餾時(shí)間2 h的條件下,分別用1∶2、1∶3、1∶4、1∶5的料液比進(jìn)行山蒼子精油提取,結(jié)果如表2所示。

    表2 料液比對山蒼子精油提取率的影響

    從表2可知當(dāng)料液比從1∶2增加至1∶4時(shí),山蒼子精油的提取率會(huì)隨之增加,料液比為1∶4時(shí),山蒼子精油的提取率為4.8%。因此提高料液比會(huì)加快提取的速度,提高山蒼子精油的提取率,但料液比繼續(xù)增加時(shí),山蒼子精油的提取率反而下降了,這是由于水用量太多,造成精油溶解在水里的量增大,因此獲得精油的質(zhì)量反而不如1∶4料液比,因此要選擇合適的料液比。

    2.1.3 溫度對山蒼子精油提取率的影響

    為了考察溫度對山蒼子精油提取率的影響,保持料液比1∶4,蒸餾時(shí)間2 h的條件下,分別在50、60、70、80、90℃條件下進(jìn)行山蒼子精油提取,結(jié)果如表3所示。

    表3 溫度對山蒼子精油提取率的影響

    從表3可知,隨著溫度的不斷提高,山蒼子精油提取率呈先上升后下降的趨勢,在80℃的條件下提取山蒼子精油,提取率達(dá)到最高,為4.9%。進(jìn)一步提高溫度,由于溫度過高造成精油揮發(fā),得率反而下降。所以最佳提取溫度為80℃。

    在韓艷利等[20]的提取實(shí)驗(yàn)中,水蒸氣蒸餾法提取山蒼子油的最佳條件為料液比為 1∶20,提取時(shí)間為 4 h,得率為 3.17%,本實(shí)驗(yàn)在溫度80℃,料液比1∶4,蒸餾時(shí)間2 h的條件下精油得率為4.9%,在考慮了提取溫度的影響后,更高的料液比是精油得率更高的關(guān)鍵原因,此外山蒼子果產(chǎn)地及采摘季節(jié)不同也會(huì)造成一定影響。

    2.2 山蒼子精油成分分析

    運(yùn)用GC-MS技術(shù)分析山蒼子精油成分,確定了其中25個(gè)組分,其相對百分含量占精油揮發(fā)性化學(xué)成分的95.24%。根據(jù)質(zhì)譜圖庫鑒定,各化學(xué)成分在精油中的相對百分含量見表4。由表4可知,精油主要成分是檸檬醛((Z)-檸檬醛和(E)-檸檬醛)、檸檬烯(9.09%)、芳樟醇(1.82%)、香茅醛(1.78%)、香葉醇(1.29%)等。其中提取得到檸檬醛含量為71.08%,屬于較高水平,這與實(shí)驗(yàn)條件及山蒼子品種有關(guān)。所測得有機(jī)物含量整體比例與其他文章[21]較為近似,其中與不同品種相比,檸檬烯和香茅醛的含量相對較少。

    表4 山蒼子精油化學(xué)成分及相對百分含量

    2.3 山蒼子精油的凝膠化

    查詢相關(guān)文獻(xiàn)可得這些主要成分具有驅(qū)除蚊蟲的功效,而山蒼子精油屬于食品添加劑,與目前傳統(tǒng)的驅(qū)蚊產(chǎn)品如避蚊胺、擬除蟲菊酯(以農(nóng)藥作為活性成分)相比,具有天然、安全、環(huán)保的功能。但由于精油揮發(fā)性太強(qiáng),因此在使用的時(shí)候存在刺鼻、有效期太短的問題。后續(xù)研究嘗試通過納米乳化加凝膠的方法制備山蒼子精油凝膠,解決了山蒼子精油揮發(fā)性太強(qiáng),味道過于刺鼻及有效期太短的問題。

    2.3.1 空白凝膠劑配方的確定

    本實(shí)驗(yàn)選擇卡波姆940、海藻酸鈉、聚丙烯酸鈉為凝膠基質(zhì),用量范圍為0.2%~1.5%,經(jīng)實(shí)驗(yàn)選擇1%這三種凝膠基質(zhì),分別選擇三乙醇胺和氯化鈣作為成型劑,選出合適的凝膠基質(zhì)和成型劑。

    由表5可知,成型劑三乙醇胺對凝膠成型具有重要的影響,發(fā)現(xiàn)隨著成型劑添加量的增加,卡波姆940粘度不斷上升,當(dāng)比例為1∶1的時(shí)候,已成凝膠狀。而海藻酸鈉與聚丙烯酸鈉利用三乙醇胺為成型劑不好成型。由表6可知,成型劑氯化鈣對凝膠成型具有重要的影響,發(fā)現(xiàn)隨著成型劑添加量的增加,海藻酸鈉與聚丙烯酸鈉的粘度不斷上升,當(dāng)比例為1∶1的時(shí)候,已成凝膠狀。但綜合考慮三乙醇胺的用量、凝膠基質(zhì)的成本、用量及性能,本實(shí)驗(yàn)選擇卡波姆940作為凝膠基質(zhì),三乙醇胺作為成型劑。

    表5 三乙醇胺用量對凝膠劑的影響

    表6 氯化鈣用量對凝膠劑的影響

    2.3.2 山蒼子精油納米乳液的制備

    選擇表6的配方為乳液配方,選擇Span80、Tween80為乳化劑,山茶油為油相,山蒼子精油為功能成分。實(shí)驗(yàn)中,分別稱取油相、水相于兩燒杯中,在攪拌下將水相緩慢加入油相,攬拌30 min后得到均一的粗乳液,將制備好的粗乳液進(jìn)進(jìn)行均質(zhì)5 min,即得到均一的納米乳液,攪拌冷卻至室溫備用。

    表7 納米乳液基礎(chǔ)配方

    2.3.3 山蒼子精油凝膠的制備

    取潔凈的燒杯,倒入100 g的蒸餾水,將2 g卡波姆940加入蒸餾水,并放到50℃的水浴加熱,緩慢攪拌,待攪拌均勻后,將50 g山蒼子精油乳液倒入凝膠基質(zhì)中,在水浴下繼續(xù)攪拌10 min,加入適當(dāng)比例的三乙醇胺,攪拌15 min,導(dǎo)入模具,冷卻至室溫,即得山蒼子精油凝膠。

    將山蒼子精油凝膠、山蒼子乳液、山蒼子精油分別裝在不同的燒杯中,保證三者精油質(zhì)量一致。敞開置放于20平方左右的房間中,每天稱其質(zhì)量,計(jì)算山蒼子精油的損失率。計(jì)算公式如式(2)~(4)所示。

    由表8可知,隨著時(shí)間的延長,山蒼子精油的損失率不斷增大。未處理的山蒼子精油第一天損失率達(dá)到了12.32%,山蒼子乳液達(dá)到了5.1%,而山蒼子精油凝膠的損失率只有0.2%。未處理的山蒼子精油,在10天的時(shí)候,已經(jīng)完全揮發(fā)完整。山蒼子納米乳液在15天的時(shí)候損失率已經(jīng)達(dá)到了95%以上,緩釋期雖然比為處理的山蒼子精油增大了很多,但還不夠長。山蒼子精油凝膠的精油損失率在15天的時(shí)候,損失率才8.65%,60天的時(shí)候損失率為31.08%,有明顯的緩釋效果。

    表8 不同工藝制備以山蒼子精油為基質(zhì)的產(chǎn)品質(zhì)量損失率比較(%)

    3 小結(jié)

    山蒼子精油提取的最佳工藝條件為:提取溫度為80℃,料液比為1∶4,提取時(shí)間為2小時(shí)。山蒼子精油凝膠的制備工藝為:2%質(zhì)量濃度的卡波姆940攪拌均勻后,加入50%的山蒼子精油乳液,在水浴下繼續(xù)攪拌10分鐘,加入三乙醇胺,攪拌15分鐘,導(dǎo)入模具,冷卻至室溫,制得山蒼子精油凝膠。制備的山蒼子精油凝膠外觀均勻細(xì)膩,穩(wěn)定性好,沒有油水分離現(xiàn)象,釋放期超過60天以上,其穩(wěn)定的性質(zhì)極大拓寬應(yīng)用范圍。

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