• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    穩(wěn)定同位素法測(cè)定大豆水溶性蛋白質(zhì)中碳、氮、氧、氫穩(wěn)定同位素比值及其在產(chǎn)地溯源鑒定中的應(yīng)用

    2021-11-13 08:38:14謝建軍曾廣豐丁博王璐侯穎燁陳文銳王志元李菊
    化學(xué)分析計(jì)量 2021年10期
    關(guān)鍵詞:水溶性產(chǎn)地同位素

    謝建軍,曾廣豐,丁博,王璐,侯穎燁,陳文銳,王志元,李菊

    (1.廣州海關(guān)技術(shù)中心,廣州 510623; 2.廣州醫(yī)科大學(xué),廣州 511436)

    大豆及其制品是我國(guó)人民膳食結(jié)構(gòu)中重要的組成部分,其富含植物蛋白質(zhì)、微量元素和多種維生素等成分,具有較高的營(yíng)養(yǎng)價(jià)值[1]。大豆榨油后產(chǎn)生的豆粕也是我國(guó)養(yǎng)殖業(yè)畜禽飼料的重要來(lái)源[2]。然而當(dāng)前我國(guó)本土生產(chǎn)的大豆產(chǎn)量已經(jīng)不能滿足國(guó)內(nèi)市場(chǎng)的需要,每年都要進(jìn)口大量大豆以填補(bǔ)國(guó)內(nèi)市場(chǎng)的缺口。特別是近兩年,中國(guó)大豆進(jìn)口量穩(wěn)居世界第一,2019 年我國(guó)進(jìn)口大豆8 851 萬(wàn)噸,2020 年全年累計(jì)進(jìn)口大豆10 032.82 萬(wàn)噸,同比增幅為11.7%[3-5]。我國(guó)進(jìn)口大豆的主要國(guó)家是巴西、阿根廷、美國(guó)和加拿大等國(guó)[5]。2017 年,我國(guó)進(jìn)口大豆總量的53.3%來(lái)自巴西,34.4%來(lái)自美國(guó)。2018 年4 月中美爆發(fā)了貿(mào)易爭(zhēng)端,我國(guó)開(kāi)始對(duì)進(jìn)口來(lái)自美國(guó)的大豆等農(nóng)產(chǎn)品征收25%的關(guān)稅,懲罰與制裁美國(guó)來(lái)源的大豆等農(nóng)產(chǎn)品貿(mào)易商[6]。受到中美貿(mào)易摩擦影響,我國(guó)進(jìn)口大豆來(lái)源發(fā)生劇烈變化,2018 年我國(guó)進(jìn)口大豆中巴西大豆占進(jìn)口大豆總量的75.1%,美國(guó)大豆占比下降至18.9%[7]。美國(guó)產(chǎn)大豆是否通過(guò)第三國(guó)逃避關(guān)稅制裁進(jìn)入我國(guó),對(duì)進(jìn)入我國(guó)的大豆的產(chǎn)地溯源問(wèn)題就變得尤其重要。

    氫、氧、碳、氮、硫等穩(wěn)定同位素比值具有強(qiáng)大溯源、示蹤能力,近30 年來(lái),穩(wěn)定同位素分析技術(shù)已在食品、考古、環(huán)境等領(lǐng)域取得了長(zhǎng)足發(fā)展和應(yīng)用[8],特別是在食品的真假、摻偽和產(chǎn)地溯源方面,如葡萄酒、飲料、蜂蜜、咖啡等成功應(yīng)用[9-16],解決了部分棘手的食品真假及產(chǎn)地溯源問(wèn)題。在大豆及其制品的摻偽、產(chǎn)地溯源等領(lǐng)域,近年來(lái)也有部分學(xué)者進(jìn)行了研究[17-19]。而利用元素分析-同位素比質(zhì)譜儀(EA-IRMS)技術(shù),測(cè)定大豆水溶性蛋白質(zhì)的內(nèi)源性穩(wěn)定同位素δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 值來(lái)進(jìn)行進(jìn)口大豆的產(chǎn)地溯源尚未見(jiàn)文獻(xiàn)報(bào)道。

    筆者利用IRMS 技術(shù)測(cè)定大豆水溶性蛋白質(zhì)的內(nèi)源性穩(wěn)定同位素δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 值,并結(jié)合數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)學(xué)方法,研究探討了大豆產(chǎn)地溯源鑒別方法,構(gòu)建了識(shí)別準(zhǔn)確率高的大豆產(chǎn)地溯源鑒定模型??蔀槲覈?guó)海關(guān)對(duì)特定貿(mào)易國(guó)實(shí)施特殊關(guān)稅措施提供有力的技術(shù)支撐,有效防止和打擊特定國(guó)家的大豆通過(guò)第三國(guó)轉(zhuǎn)運(yùn)出口至我國(guó)的非法行為,從而維護(hù)國(guó)家利益。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜儀:Delta V 型,美國(guó)賽默飛世爾科技公司。

    真空冷凍干燥機(jī):Alpha 1-2LD PLUS 型,德國(guó)Christ 公司。

    粉碎機(jī):JL064 型,上海嘉定糧油有限公司。

    超純水儀:Milli-Q Elix-advantage A10 型,美國(guó)密理博公司。超聲儀:SW 30H 型,瑞士SONO SWISS 公司。高速冷凍離心機(jī):SIGMA 3-30KS 型,德國(guó)西格瑪離心機(jī)公司。

    電子分析天平:Sartorius BT 223S 型,分度值為0.001 g,德國(guó)賽多利斯公司。

    He 氣(載氣)、CO2標(biāo)準(zhǔn)參考?xì)狻O 標(biāo)準(zhǔn)參考?xì)?、H2標(biāo)準(zhǔn)參考?xì)?、N2標(biāo)準(zhǔn)參考?xì)猓杭兌龋w積分?jǐn)?shù))均大于99.999 5%,空氣化工產(chǎn)品(中國(guó))投資有限公司。

    超濾離心管:3K,美國(guó)密理博公司。

    EA-IRMS 用碳、氮同位素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):IAEA-600咖啡因(δ13C= -27.771‰,δ15N=1.00‰,分別以V-PDB 和空氣中的N 為基準(zhǔn)),天津歐捷科技有限公司。

    EA-IRMS 用氫、氧同位素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):EMA-P1聚酰胺(δ2H= -25.3‰,δ18O=20.99‰,以V-SMOW為基準(zhǔn)),英國(guó)Elemental Microanalysis 公司。

    大豆樣品:100 份,分別產(chǎn)自阿根廷(ARG)、美國(guó)(USA)、加拿大(CAN)和巴西(BRA)。

    實(shí)驗(yàn)用水為超純水,電阻率為18.2 MΩ·cm。

    1.2 樣品處理

    將樣品直接粉碎制備30 g 大豆粉,稱取1 g 大豆粉,加入10 mL 超純水,超聲30 min 提取水溶性蛋白質(zhì),以10 000 r/min 轉(zhuǎn)速離心5 min,取1 mL上清液加入3K 超濾離心管中,離心分別獲得相對(duì)分子質(zhì)量大于3 kDa 的蛋白質(zhì),轉(zhuǎn)移至進(jìn)樣瓶中,冷凍干燥8 h 以上至全干,獲得固態(tài)蛋白質(zhì)粉末[20-21]。

    1.3 EA-IRMS 檢測(cè)方法

    用錫杯和銀杯分別包裹1.2 中的固態(tài)蛋白質(zhì)粉末,校正EA-IRMS,分開(kāi)檢測(cè)樣品中穩(wěn)定碳和氮同位素比,以及穩(wěn)定氫和氧同位素比。錫杯包裹的樣品引入元素分析儀的980 ℃高溫燃燒爐,獲得CO2和N2氣體,進(jìn)入穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜儀主機(jī)檢測(cè)樣品中δ15N 和δ13C 值;銀杯包裹的樣品引入元素分析儀的1 380 ℃高溫裂解爐中,獲得CO 和H2氣體,導(dǎo)入穩(wěn)定同位素比質(zhì)譜主機(jī)進(jìn)行檢測(cè)樣品中δ2H和δ18O 值。

    1.4 同位素比數(shù)值校正

    樣品測(cè)定時(shí),每個(gè)樣品的分析起始階段通入高純CO、H2、N2和CO2作為參考?xì)怏w,然后用已知δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 值的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)標(biāo)定參考?xì)怏w的δ值,再以參考?xì)怏w的標(biāo)定δ值為標(biāo)準(zhǔn),校正樣品中的δ值。數(shù)據(jù)處理及分析均通過(guò)Isodat3.0軟件(美國(guó)賽默飛世爾公司)進(jìn)行。δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 的計(jì)算以δ13C 為例,大豆水溶性蛋白中δ13C 的計(jì)算是基于國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)美國(guó)白堊紀(jì)皮狄組層位中的擬箭石化石(V-PDB),按式(1)計(jì)算[22]:

    1.5 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析

    將樣品中水溶性蛋白質(zhì)中的δ13C、δ15N、δ18O和δ2H 值歸納整理成excel 表格,導(dǎo)入SIMCA 14.1軟件(瑞典Umetrics 公司)中,進(jìn)行主成分分析(PCA)與正交偏最小二乘法判別分析(OPLS-DA),獲得不同產(chǎn)地大豆同位素分布規(guī)律,從而構(gòu)建大豆產(chǎn)地溯源的同位素鑒別模型。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 EA-IRMS 色譜圖

    同位素質(zhì)譜不同于常規(guī)測(cè)定樣品中目標(biāo)物相對(duì)分子質(zhì)量的有機(jī)質(zhì)譜,它是通過(guò)間接檢測(cè)CO2、H2、CO、N2小分子化合物來(lái)確定碳、氫、氧、氮的同位素豐度比。通過(guò)CO2目標(biāo)氣體檢測(cè)樣品的δ13C值,以H2目標(biāo)氣體檢測(cè)樣品的δ2H,以CO 目標(biāo)氣體檢測(cè)樣品的δ18O,以N2目標(biāo)氣體測(cè)定樣品的δ15N。樣品同位素比色譜圖如圖1~圖4 所示。

    圖1 大豆水溶性蛋白質(zhì)δ 15N 的EA-IRMS 色譜圖

    圖2 大豆水溶性蛋白質(zhì)δ 13C 的EA-IRMS 色譜圖

    圖3 大豆水溶性蛋白質(zhì)δ 2H 的EA-IRMS 色譜圖

    圖4 大豆水溶性蛋白質(zhì)δ 18O 的EA-IRMS 色譜圖

    2.2 大豆水溶性蛋白質(zhì)的穩(wěn)定同位素比值

    采用EA-IRMS 同位素比質(zhì)譜儀分析測(cè)定大豆水溶性蛋白質(zhì)的δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 值見(jiàn)表1。大豆屬于C3植物,根據(jù)文獻(xiàn)[23],C3植物的δ13C 值為-20‰~-35‰(平均值為-26‰)。本研究大豆水溶性蛋白質(zhì)測(cè)定的δ13C 值為-24.675‰~-29.490‰,利用t分布統(tǒng)計(jì)學(xué)分析60 種大豆樣品水溶性蛋白質(zhì)δ13C 平均值為-26.931‰,標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.995%。由此可知,本方法檢測(cè)大豆水溶性蛋白質(zhì)δ13C 值與文獻(xiàn)報(bào)道數(shù)據(jù)基本一致。同時(shí),由表1 可知,測(cè)定的大豆水溶性蛋白質(zhì)δ15N值為-1.595‰~2.537‰,平均值為0.320‰,標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.046%;δ18O 值為15.749‰~25.127‰,平均值為19.503‰,標(biāo)準(zhǔn)偏差為2.250%;δ2H 值為-33.504‰~-118.697‰,平均值為-83.534‰,標(biāo)準(zhǔn)偏差為21.365%。

    表1 大豆水溶性蛋白質(zhì)的δ 13C、δ 15N、δ 18O 和δ 2H 值

    續(xù)表1

    2.3 統(tǒng)計(jì)分析方法比較

    利用SIMCA14.1 軟件對(duì)測(cè)定的大豆水溶性蛋白質(zhì)δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 值進(jìn)行多元變量統(tǒng)計(jì)分析,分別建立PCA 和OPLS-DA 兩種統(tǒng)計(jì)分析方法的大豆產(chǎn)地溯源鑒別模型,如圖5 和圖6 所示(橢圓形區(qū)域?yàn)镠otelling T2 檢驗(yàn),95%置信區(qū)間)。

    圖5 大豆水溶性蛋白質(zhì)δ 13C、δ 15N、δ 18O 和δ 2H 的PCA 鑒別模型

    圖6 大豆水溶性蛋白質(zhì)δ 13C、δ 15N、δ 18O 和δ 2H 的OPLS-DA 鑒別模型

    PCA 溯源鑒定模型結(jié)果顯示,利用大豆水溶性蛋白質(zhì)中的δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 值可區(qū)分四個(gè)國(guó)家的大豆樣品。構(gòu)建OPLS-DA 大豆產(chǎn)地溯源鑒定模型獲得大豆中水溶性蛋白質(zhì)的4 個(gè)變量δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 對(duì)產(chǎn)地區(qū)分模型的貢獻(xiàn)度用VIP值評(píng)定。結(jié)果表明,δ15N 在產(chǎn)地溯源模型中對(duì)產(chǎn)地溯源的貢獻(xiàn)最大,其次是δ2H 和δ18O,δ13C 的貢獻(xiàn)最低,其VIP 值依次為1.069,1.045,1.035,0.834。對(duì)比分析大豆產(chǎn)地溯源的兩種統(tǒng)計(jì)分析方法的模型鑒定準(zhǔn)確率,結(jié)果表明,OPLS-DA 模型分析結(jié)果顯著,建立的識(shí)別模型對(duì)美國(guó)、巴西和阿根廷產(chǎn)大豆的識(shí)別準(zhǔn)確率均為100%,對(duì)加拿大產(chǎn)大豆的識(shí)別準(zhǔn)確率為90%;PCA 識(shí)別模型對(duì)美國(guó)和阿根廷產(chǎn)大豆的識(shí)別準(zhǔn)確率均為80%,對(duì)巴西和加拿大產(chǎn)大豆的識(shí)別準(zhǔn)確率均為90%,因此最終選擇OPLS-DA統(tǒng)計(jì)方法建立的模型進(jìn)行大豆產(chǎn)地溯源識(shí)別分析。

    2.4 大豆產(chǎn)地鑒定模型建立

    分別對(duì)美國(guó)與其它國(guó)家大豆水溶性蛋白質(zhì)δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 值采用OPLS-DA 建立兩兩國(guó)家同位素產(chǎn)地溯源鑒定模型,結(jié)果如圖7~圖9 所示(橢圓形區(qū)域?yàn)镠otelling T2檢驗(yàn),95%置信區(qū)間)。

    圖7 美國(guó)-加拿大大豆產(chǎn)地溯源OPLS-DA 鑒別模型

    圖8 美國(guó)-巴西大豆產(chǎn)地溯源OPLS-DA 鑒別模型

    圖9 美國(guó)-阿根廷大豆產(chǎn)地溯源OPLS-DA 鑒別模型

    圖7~圖9 結(jié)果表明,所建立的同位素產(chǎn)地溯源鑒定模型識(shí)別準(zhǔn)確率達(dá)到100%,應(yīng)用該方法可準(zhǔn)確鑒別美國(guó)與其他國(guó)家大豆產(chǎn)地。

    2.5 大豆產(chǎn)地鑒定模型驗(yàn)證

    為了進(jìn)一步驗(yàn)證上述模型的可靠性,選用四個(gè)國(guó)家各10 份非建模大豆樣品,提取其中的水溶性蛋白質(zhì),測(cè)定δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 值,分別帶入已建立的OPLS-DA 兩兩國(guó)家識(shí)別模型進(jìn)行驗(yàn)證,結(jié)果見(jiàn)表2。盲樣驗(yàn)證結(jié)果表明,除了加拿大產(chǎn)大豆中有1 份被誤判為美國(guó)產(chǎn)外,其他3 個(gè)國(guó)家盲樣均可準(zhǔn)確識(shí)別,識(shí)別準(zhǔn)確率為100%。

    表2 OPLS-DA 識(shí)別模型的盲樣驗(yàn)證

    3 結(jié)語(yǔ)

    建立了基于EA-IRMS 測(cè)定大豆水溶性蛋白質(zhì)δ13C、δ15N、δ18O 和δ2H 的OPLS-DA 大豆產(chǎn)地溯源模型。結(jié)果表明,美國(guó)與加拿大、阿根廷、巴西產(chǎn)的大豆在建立的兩兩識(shí)別模型中可準(zhǔn)確鑒別,識(shí)別準(zhǔn)確率均可達(dá)100%。該方法和所構(gòu)建的模型準(zhǔn)確可靠,可有效防止和打擊特定國(guó)家的大豆通過(guò)第三國(guó)轉(zhuǎn)運(yùn)出口至我國(guó)的非法行為,維護(hù)國(guó)家利益。

    猜你喜歡
    水溶性產(chǎn)地同位素
    A2B2型水溶性鋅卟啉的合成及其潛在的光動(dòng)力療法應(yīng)用
    云南化工(2021年5期)2021-12-21 07:41:26
    警惕“洗產(chǎn)地”暗礁
    食物離產(chǎn)地越遠(yuǎn)越好
    測(cè)定不同產(chǎn)地寬筋藤中5種重金屬
    中成藥(2018年8期)2018-08-29 01:28:16
    水溶性肥料在日光溫室番茄上的應(yīng)用
    蔬菜(2016年8期)2016-10-10 06:48:52
    木菠蘿葉中水溶性黃酮苷的分離、鑒定和測(cè)定
    中成藥(2016年4期)2016-05-17 06:07:52
    加強(qiáng)產(chǎn)地檢疫實(shí)現(xiàn)以檢促防
    深空探測(cè)用同位素電源的研究進(jìn)展
    《同位素》(季刊)2015年征訂通知
    同位素(2014年3期)2014-06-13 08:22:28
    硼同位素分離工藝與生產(chǎn)技術(shù)
    同位素(2014年2期)2014-04-16 04:57:15
    国产av一区在线观看免费| 天天躁日日操中文字幕| 哪个播放器可以免费观看大片| av.在线天堂| 青春草视频在线免费观看| 桃色一区二区三区在线观看| 国产精品久久久久久精品电影小说 | av在线老鸭窝| 午夜久久久久精精品| 午夜久久久久精精品| 啦啦啦韩国在线观看视频| av专区在线播放| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 麻豆av噜噜一区二区三区| 一级av片app| 国产一级毛片在线| 亚洲欧美精品综合久久99| 18禁动态无遮挡网站| 欧美激情在线99| 九色成人免费人妻av| 欧美又色又爽又黄视频| 国产一级毛片七仙女欲春2| 看免费成人av毛片| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产中年淑女户外野战色| 中国国产av一级| 国内揄拍国产精品人妻在线| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲在久久综合| 国产综合懂色| 日本三级黄在线观看| 三级毛片av免费| 美女内射精品一级片tv| 亚洲国产欧美人成| 3wmmmm亚洲av在线观看| 人体艺术视频欧美日本| 日韩成人伦理影院| 国产 一区 欧美 日韩| 能在线免费观看的黄片| 我要搜黄色片| 国产av在哪里看| 日韩av在线免费看完整版不卡| 青春草国产在线视频| 国产黄色小视频在线观看| 久久99精品国语久久久| 日日啪夜夜撸| 午夜日本视频在线| 国产精品综合久久久久久久免费| 国产精品综合久久久久久久免费| 亚洲精品成人久久久久久| 18禁在线播放成人免费| 久久久国产成人精品二区| 久久久久免费精品人妻一区二区| 精品国产露脸久久av麻豆 | av在线亚洲专区| 性色avwww在线观看| 午夜免费激情av| 国产亚洲av嫩草精品影院| 一本久久精品| 国产乱来视频区| 赤兔流量卡办理| 日本免费一区二区三区高清不卡| 国产亚洲91精品色在线| 久久久久性生活片| 不卡视频在线观看欧美| 少妇被粗大猛烈的视频| 色播亚洲综合网| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产精品久久久久久久电影| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 亚洲国产精品成人久久小说| 青春草视频在线免费观看| 国产高潮美女av| 亚洲国产欧美人成| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 国产久久久一区二区三区| 亚洲av中文av极速乱| .国产精品久久| 久久精品国产亚洲av涩爱| 精品久久久久久久久久久久久| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲国产精品成人综合色| 观看美女的网站| 有码 亚洲区| 国产精品,欧美在线| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 美女被艹到高潮喷水动态| 一个人观看的视频www高清免费观看| av国产免费在线观看| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产精品一二三区在线看| 日日摸夜夜添夜夜爱| 亚洲国产欧洲综合997久久,| av播播在线观看一区| 久久久久国产网址| 可以在线观看毛片的网站| 直男gayav资源| 99热这里只有是精品50| 国产又色又爽无遮挡免| 欧美三级亚洲精品| 国产三级在线视频| 黑人高潮一二区| 成人特级av手机在线观看| 一夜夜www| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 91av网一区二区| 嫩草影院新地址| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产精品乱码一区二三区的特点| 99热网站在线观看| 久99久视频精品免费| 波多野结衣巨乳人妻| 汤姆久久久久久久影院中文字幕 | 99久久无色码亚洲精品果冻| 亚洲在线观看片| 永久免费av网站大全| 97在线视频观看| 51国产日韩欧美| 欧美高清成人免费视频www| 亚洲精品,欧美精品| 嫩草影院新地址| 欧美成人午夜免费资源| 麻豆久久精品国产亚洲av| 高清av免费在线| 人妻少妇偷人精品九色| 欧美高清成人免费视频www| 亚洲自拍偷在线| 日日摸夜夜添夜夜爱| 亚洲精品一区蜜桃| 久久热精品热| 在线观看美女被高潮喷水网站| 91精品国产九色| 看十八女毛片水多多多| 97超视频在线观看视频| 人妻系列 视频| 麻豆成人av视频| 在线观看一区二区三区| 最近手机中文字幕大全| 久久久久久久久中文| 国产精品无大码| av卡一久久| 丝袜喷水一区| 2021天堂中文幕一二区在线观| 搡老妇女老女人老熟妇| 精品久久久久久久久久久久久| 天堂中文最新版在线下载 | 日韩av不卡免费在线播放| av在线天堂中文字幕| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产一级毛片七仙女欲春2| 久久精品综合一区二区三区| 九九爱精品视频在线观看| 在线天堂最新版资源| 精品久久久久久久久av| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 最近中文字幕2019免费版| 欧美精品国产亚洲| 三级国产精品片| 色综合色国产| 久久久久久久久大av| 亚洲av熟女| or卡值多少钱| av免费观看日本| 七月丁香在线播放| 超碰av人人做人人爽久久| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 亚洲国产最新在线播放| 国产成人aa在线观看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 国产精品福利在线免费观看| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 天堂影院成人在线观看| 日韩欧美 国产精品| 久久综合国产亚洲精品| 久久精品久久久久久久性| 亚洲人成网站高清观看| 成年版毛片免费区| 汤姆久久久久久久影院中文字幕 | 久久99精品国语久久久| 中文字幕熟女人妻在线| 少妇人妻精品综合一区二区| 国产色婷婷99| 精品酒店卫生间| 神马国产精品三级电影在线观看| 在线免费观看的www视频| 国产高清有码在线观看视频| 99久国产av精品| 看片在线看免费视频| 99视频精品全部免费 在线| 3wmmmm亚洲av在线观看| 超碰av人人做人人爽久久| 欧美xxxx性猛交bbbb| 夜夜爽夜夜爽视频| 在线观看av片永久免费下载| 乱人视频在线观看| 免费观看精品视频网站| 午夜a级毛片| 国产淫片久久久久久久久| 三级毛片av免费| 少妇的逼水好多| 男人舔女人下体高潮全视频| 人妻系列 视频| 欧美区成人在线视频| or卡值多少钱| 成人综合一区亚洲| 免费av毛片视频| 人妻系列 视频| 国产老妇女一区| 亚洲最大成人av| 高清毛片免费看| 国产精品综合久久久久久久免费| 亚洲国产最新在线播放| 黄色配什么色好看| 成人漫画全彩无遮挡| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 免费观看性生交大片5| 亚洲在线观看片| av免费观看日本| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 成人亚洲精品av一区二区| 国产精品嫩草影院av在线观看| 秋霞在线观看毛片| 国产精品不卡视频一区二区| 亚洲精品日韩av片在线观看| 日本av手机在线免费观看| 成人性生交大片免费视频hd| 最近最新中文字幕大全电影3| h日本视频在线播放| 日韩精品有码人妻一区| 在线观看美女被高潮喷水网站| 午夜激情欧美在线| 国产淫语在线视频| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲精品成人久久久久久| 一级毛片久久久久久久久女| 欧美3d第一页| 成人午夜精彩视频在线观看| 寂寞人妻少妇视频99o| 高清日韩中文字幕在线| 一区二区三区免费毛片| 精品久久久久久久久久久久久| 人妻夜夜爽99麻豆av| 18禁在线播放成人免费| 亚洲av不卡在线观看| 国产午夜福利久久久久久| 两个人视频免费观看高清| 久久这里有精品视频免费| 精品久久久久久电影网 | 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 91久久精品国产一区二区成人| 18+在线观看网站| av免费在线看不卡| 女人被狂操c到高潮| 两个人的视频大全免费| 午夜免费激情av| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 亚洲不卡免费看| 国产三级中文精品| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产毛片a区久久久久| 一级毛片电影观看 | 久久久久精品久久久久真实原创| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产av码专区亚洲av| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 可以在线观看毛片的网站| 国产精品久久久久久精品电影| 婷婷色av中文字幕| 国产三级在线视频| 人妻系列 视频| 国产精品一区二区性色av| 一个人观看的视频www高清免费观看| 免费av观看视频| 国产精品一区二区三区四区久久| 精品久久久久久久久久久久久| 亚洲成人中文字幕在线播放| 免费看av在线观看网站| 国产极品精品免费视频能看的| 亚洲国产欧美人成| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产精品一区二区三区四区久久| 一区二区三区免费毛片| 亚洲人成网站高清观看| 久久欧美精品欧美久久欧美| 色综合站精品国产| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 啦啦啦韩国在线观看视频| 久久久久久九九精品二区国产| 日韩强制内射视频| 51国产日韩欧美| 免费av观看视频| 欧美日本亚洲视频在线播放| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 九九爱精品视频在线观看| 久久久久久久久久久免费av| 日日撸夜夜添| 老司机影院成人| 亚洲欧美成人精品一区二区| av播播在线观看一区| 日韩精品有码人妻一区| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产高潮美女av| 一级毛片电影观看 | 久久久久久久国产电影| 国产熟女欧美一区二区| 乱人视频在线观看| 内地一区二区视频在线| 三级国产精品欧美在线观看| 最近中文字幕高清免费大全6| 可以在线观看毛片的网站| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 晚上一个人看的免费电影| 亚洲精品久久久久久婷婷小说 | h日本视频在线播放| 舔av片在线| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 国产精品一区www在线观看| 日本免费在线观看一区| 一本久久精品| .国产精品久久| 欧美zozozo另类| 欧美激情国产日韩精品一区| 乱人视频在线观看| 中文资源天堂在线| 乱人视频在线观看| 亚洲性久久影院| 成年女人永久免费观看视频| av专区在线播放| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 国产日韩欧美在线精品| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 亚洲人成网站高清观看| 精品午夜福利在线看| 久久人妻av系列| www.色视频.com| 午夜福利成人在线免费观看| 久久久久精品久久久久真实原创| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 深夜a级毛片| 久久人人爽人人片av| 精品人妻偷拍中文字幕| 亚洲最大成人手机在线| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产成人a∨麻豆精品| 免费看光身美女| 我要搜黄色片| 国产成人a区在线观看| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 日韩三级伦理在线观看| 最近视频中文字幕2019在线8| 久久久久性生活片| .国产精品久久| 床上黄色一级片| 免费在线观看成人毛片| 国产老妇女一区| 免费观看人在逋| 国产成人精品一,二区| 寂寞人妻少妇视频99o| 久久精品久久精品一区二区三区| 久久精品国产亚洲av天美| 国产伦精品一区二区三区四那| 午夜日本视频在线| 男女视频在线观看网站免费| 国产乱人偷精品视频| 我的老师免费观看完整版| 最近视频中文字幕2019在线8| 在线播放国产精品三级| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 岛国在线免费视频观看| 国产免费又黄又爽又色| 91av网一区二区| 国产精品久久久久久精品电影小说 | av黄色大香蕉| 人人妻人人澡欧美一区二区| 超碰97精品在线观看| 亚洲乱码一区二区免费版| 国产乱来视频区| 日韩一本色道免费dvd| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久欧美精品欧美久久欧美| 又爽又黄无遮挡网站| 久久99蜜桃精品久久| 国产亚洲一区二区精品| 免费观看a级毛片全部| 久久草成人影院| 精华霜和精华液先用哪个| 中文字幕亚洲精品专区| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产精品永久免费网站| 丰满人妻一区二区三区视频av| 国产一区有黄有色的免费视频 | 欧美一区二区亚洲| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 美女脱内裤让男人舔精品视频| 好男人视频免费观看在线| 欧美最新免费一区二区三区| 大香蕉97超碰在线| ponron亚洲| 少妇人妻精品综合一区二区| 91aial.com中文字幕在线观看| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 男人舔女人下体高潮全视频| 韩国av在线不卡| 人妻夜夜爽99麻豆av| 嫩草影院入口| 国产大屁股一区二区在线视频| 免费人成在线观看视频色| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 国产精品久久久久久久电影| 一二三四中文在线观看免费高清| 亚洲精品456在线播放app| 天堂中文最新版在线下载 | 国产免费男女视频| 国产一区二区在线av高清观看| 国产精品久久电影中文字幕| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 亚洲性久久影院| eeuss影院久久| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 一级黄色大片毛片| 亚洲欧洲日产国产| 国产91av在线免费观看| 免费看a级黄色片| 大香蕉97超碰在线| 91精品一卡2卡3卡4卡| 国产精品一及| 国产v大片淫在线免费观看| 1000部很黄的大片| 久久久久久大精品| 九九热线精品视视频播放| 老司机福利观看| 我的老师免费观看完整版| 免费av观看视频| 少妇丰满av| 极品教师在线视频| 中文天堂在线官网| 韩国高清视频一区二区三区| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产片特级美女逼逼视频| 国产三级中文精品| 美女高潮的动态| 又粗又爽又猛毛片免费看| av视频在线观看入口| 午夜视频国产福利| 美女大奶头视频| 国产精品av视频在线免费观看| 中国国产av一级| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产免费视频播放在线视频 | 99热这里只有精品一区| 五月伊人婷婷丁香| 在线免费十八禁| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲精品久久久久久婷婷小说 | 午夜久久久久精精品| 男女下面进入的视频免费午夜| 国产乱来视频区| 日韩av在线免费看完整版不卡| 久久久久九九精品影院| 亚洲经典国产精华液单| 深爱激情五月婷婷| 青春草视频在线免费观看| 在线免费观看的www视频| 别揉我奶头 嗯啊视频| 3wmmmm亚洲av在线观看| 极品教师在线视频| 国产三级在线视频| 久久精品国产亚洲网站| 成人毛片a级毛片在线播放| 免费观看的影片在线观看| 精品国产露脸久久av麻豆 | 乱人视频在线观看| 人人妻人人看人人澡| 精品久久久久久久久av| 成人美女网站在线观看视频| 亚洲精品乱久久久久久| 直男gayav资源| 亚洲怡红院男人天堂| 成年av动漫网址| 在线观看一区二区三区| 国产精品久久久久久久久免| 日本与韩国留学比较| 免费在线观看成人毛片| 久久久亚洲精品成人影院| 成人性生交大片免费视频hd| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲精品国产av成人精品| 一级黄色大片毛片| 国产免费视频播放在线视频 | 成人毛片a级毛片在线播放| 国产淫片久久久久久久久| 三级国产精品欧美在线观看| 男人的好看免费观看在线视频| 在线a可以看的网站| 97热精品久久久久久| 欧美不卡视频在线免费观看| 69av精品久久久久久| 国产精品乱码一区二三区的特点| 深爱激情五月婷婷| 伦精品一区二区三区| 我要搜黄色片| 亚洲欧美日韩东京热| 免费观看人在逋| 内射极品少妇av片p| 精品久久久久久久久av| 性插视频无遮挡在线免费观看| 国产乱人偷精品视频| 精品久久久久久电影网 | 国产毛片a区久久久久| 国产亚洲5aaaaa淫片| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国产美女午夜福利| 日韩av不卡免费在线播放| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 日本免费在线观看一区| 99久久无色码亚洲精品果冻| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产成人午夜福利电影在线观看| 色综合站精品国产| 免费黄网站久久成人精品| av在线蜜桃| 亚洲国产精品专区欧美| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 真实男女啪啪啪动态图| 日韩欧美三级三区| 久久这里有精品视频免费| 色哟哟·www| 国产伦在线观看视频一区| 精品一区二区免费观看| 亚洲不卡免费看| 亚洲自偷自拍三级| 看片在线看免费视频| 嫩草影院精品99| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 日韩高清综合在线| 一区二区三区高清视频在线| 麻豆乱淫一区二区| 国产 一区精品| 午夜精品国产一区二区电影 | 婷婷色av中文字幕| 成人国产麻豆网| 久久久久久久亚洲中文字幕| 国产精品三级大全| 亚洲成av人片在线播放无| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 国产激情偷乱视频一区二区| 亚洲av福利一区| 成人美女网站在线观看视频| 亚洲精品色激情综合| 午夜精品一区二区三区免费看| 亚洲精品乱久久久久久| 国产色婷婷99| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 欧美性感艳星| 搞女人的毛片| 美女内射精品一级片tv| 精品不卡国产一区二区三区| 毛片女人毛片| 91久久精品电影网| 日韩高清综合在线| 色尼玛亚洲综合影院| 久久精品国产自在天天线| av线在线观看网站| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲三级黄色毛片| 色综合站精品国产| 麻豆成人av视频| 天天躁日日操中文字幕| 一级黄色大片毛片| 日本一二三区视频观看| 男的添女的下面高潮视频| 韩国高清视频一区二区三区| av播播在线观看一区| 免费黄网站久久成人精品| 国产私拍福利视频在线观看| 天堂网av新在线| 久久久久久久久大av| 亚洲三级黄色毛片| 亚洲最大成人av| 一个人看视频在线观看www免费| 一个人观看的视频www高清免费观看| 小说图片视频综合网站| 国产片特级美女逼逼视频| 2022亚洲国产成人精品| 国产精品蜜桃在线观看| 美女国产视频在线观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 久久久精品欧美日韩精品| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 一区二区三区免费毛片| 91久久精品电影网| 久久99热6这里只有精品| 国产一区二区在线观看日韩| 国产精品永久免费网站| 久久精品影院6| 在线播放无遮挡| 一区二区三区四区激情视频| 在线a可以看的网站| 久99久视频精品免费| 亚洲乱码一区二区免费版| 内地一区二区视频在线| 精品午夜福利在线看| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 精品不卡国产一区二区三区| 在线免费十八禁| 少妇人妻一区二区三区视频|