流場徑向分割對鼓泡塔液相返混特性的影響

張建鵬，金智超，趙鐘杰，唐艷玲，黃子賓，程振民

華東理工大學(xué)，聯(lián)合化學(xué)反應(yīng)工程研究所，上海 200237

鼓泡塔反應(yīng)器是一種常見的氣液兩相反應(yīng)設(shè)備，具有結(jié)構(gòu)簡單、持液量大、傳質(zhì)與傳熱效率高和操作穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)，在生物化工、環(huán)境化工、石油和煤化工等領(lǐng)域應(yīng)用十分廣泛[1-3]。但是由于鼓泡塔內(nèi)液相的大尺度循環(huán)流動，導(dǎo)致塔內(nèi)產(chǎn)生較為嚴(yán)重的軸向返混，對反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物收率產(chǎn)生了嚴(yán)重影響。因此，在實(shí)際生產(chǎn)過程中，常通過對鼓泡塔內(nèi)的流場進(jìn)行分割，來達(dá)到抑制液相返混的目的。

目前，鼓泡塔內(nèi)流場分割的方式主要有：軸向分割和徑向分割。文獻(xiàn)中主要以軸向分割為主，所用到的內(nèi)構(gòu)件主要包括水平隔板、填料和橫向阻尼元件等。對于高徑比較大的鼓泡塔反應(yīng)器，通常可以在塔內(nèi)安裝水平隔板內(nèi)構(gòu)件[4-7]，從而達(dá)到降低鼓泡塔內(nèi)液相返混的目的。Alvaré等[8]通過在鼓泡塔內(nèi)引入不同開孔率以及開孔大小的水平隔板，使液相返混程度最高降低了60%；Sekizawa 等[9]通過對不同開孔率的水平隔板進(jìn)行考察，發(fā)現(xiàn)隔板的引入會大幅度地降低鼓泡塔內(nèi)液相的返混程度。除此之外，也有學(xué)者通過在鼓泡塔內(nèi)加入填料[10-12]或者橫向阻尼元件[13-15]來降低液相返混。相比于軸向分割，利用徑向分割來改善鼓泡塔內(nèi)液相返混的文獻(xiàn)相對較少，且這些研究也主要集中在漿態(tài)床[16-17]和費(fèi)托合成[18-19]的專利中。前者是在塔內(nèi)設(shè)置豎直列管內(nèi)構(gòu)件，通過改善液速分布從而降低液相的返混程度。后者主要是將反應(yīng)器分割成許多個小的圓形或者蜂窩形區(qū)域，使流體流動更加接近平推流，最終達(dá)到降低液相返混，提高反應(yīng)轉(zhuǎn)化率以及選擇性的目的。

鑒于徑向分割改善液相返混的研究較少，本工作從造成鼓泡塔內(nèi)液相返混的根本原因出發(fā)，開發(fā)了一種新型的流場徑向分割內(nèi)構(gòu)件，其結(jié)構(gòu)類似于氣升式循環(huán)床反應(yīng)器中的導(dǎo)流筒，但是氣升式循環(huán)床反應(yīng)器中導(dǎo)流筒的作用主要是促進(jìn)液相在塔內(nèi)循環(huán)流動，從而加強(qiáng)氣液之間的混合，提高反應(yīng)器的傳質(zhì)傳熱性能[20]，而本工作所使用的雙層套筒結(jié)構(gòu)，通過抑制氣泡之間的聚集來降低液相返混。實(shí)驗(yàn)主要采用脈沖示蹤技術(shù)，對一個直徑為50 cm，高徑比約為11:1的鼓泡塔裝置進(jìn)行考察，探究了不同表觀氣液速下鼓泡塔內(nèi)的液相返混特性，并采用多釜串聯(lián)模型對實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行分析。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置和流程

實(shí)驗(yàn)裝置如圖1 所示，鼓泡塔反應(yīng)器由有機(jī)玻璃制成，其直徑為50 cm，高度為550 cm；塔底的氣體分布器采用泡罩式分布器，開孔率約為6.9%；徑向分割所用的內(nèi)構(gòu)件為雙層套筒，其中內(nèi)筒直徑為25 cm，外筒直徑為35 cm，高度都為450 cm，由泡罩式分布器支撐。實(shí)驗(yàn)條件為常溫常壓，氣相為壓縮空氣，由壓縮機(jī)提供，液相為自來水，由離心泵進(jìn)行輸送。氣液兩相分別經(jīng)過轉(zhuǎn)子流量計(jì)和渦輪流量計(jì)后由塔底并流進(jìn)入鼓泡塔反應(yīng)器，最后從塔頂出口排出，液相在整個過程中無回流。實(shí)驗(yàn)中沿著塔高方向共設(shè)置了4 處測量點(diǎn)，前3 個測量點(diǎn)分別位于距分布器200，300 和400 cm的位置，第4 個測量點(diǎn)位于塔頂?shù)囊合喑隹诙?，其高度?20 cm。實(shí)驗(yàn)過程中通過在線數(shù)據(jù)記錄儀（1 Hz）記錄4 個不同測量點(diǎn)下電導(dǎo)率隨時間的變化關(guān)系，從而分析得到流場徑向分割對鼓泡塔反應(yīng)器內(nèi)液相返混狀況的影響。

圖1 鼓泡塔實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Schematic diagram of experimental setup

1.2 實(shí)驗(yàn)原理及方法

過程機(jī)理如圖2 所示。從圖中可以看到，對于空塔，在快速氣泡流動區(qū)（fast bubble flow region），四周的氣泡群發(fā)生聚集，形成體積較大的氣泡，且這些大氣泡尾流的存在也會使周圍的氣泡加速，從而形成更大的氣泡，這會導(dǎo)致塔內(nèi)氣含率出現(xiàn)中心高，四周低的現(xiàn)象。同時，由于氣相的驅(qū)動，液相也會形成中心流速向上，近壁區(qū)流速向下的大尺度循環(huán)結(jié)構(gòu)，最終在鼓泡塔內(nèi)形成劇烈的液相返混。相比于空塔，加入套筒后的鼓泡塔，在快速氣泡流動區(qū)，由于套筒的存在，阻礙了四周的氣泡向中心遷移，抑制了大氣泡的形成，間接改善了氣含率以及液速的分布，從而降低液相返混。

圖2 過程機(jī)理示意圖Fig.2 Schematic diagram of process mechanism

氣含率作為判斷鼓泡塔內(nèi)流型的重要依據(jù)，也會對液相在鼓泡塔內(nèi)的停留時間產(chǎn)生影響。因此，在測定停留時間分布前，采用床層膨脹法[22]測定平均氣含率（），其計(jì)算公式如式（1）所示：

式中：H為通氣后鼓泡塔內(nèi)液位高度，m；h為代表初始液位高度，m。

測定停留時間分布所用到的方法為脈沖示蹤法。實(shí)驗(yàn)中為了實(shí)現(xiàn)示蹤劑在很短的時間內(nèi)注入到鼓泡塔，首先將2 500 mL質(zhì)量濃度為20%的KCl 示蹤劑注入示蹤劑罐內(nèi)，然后將罐內(nèi)壓力升高至0.5 MPa，待塔內(nèi)氣液流動穩(wěn)定后，通過電磁閥的瞬間打開使示蹤劑在3 s 內(nèi)快速從塔底部注入鼓泡塔內(nèi)。當(dāng)示蹤劑注入鼓泡塔的同時，電腦也同步開始采集實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。由于多通道在線記錄儀在記錄電導(dǎo)率時會將一定范圍內(nèi)的電導(dǎo)率數(shù)值記錄為一個電壓值，因此曲線形狀會出現(xiàn)階梯的特征。

由于本實(shí)驗(yàn)為液相返混程度較為嚴(yán)重的體系，因此適宜采用多釜串聯(lián)模型[23]（Tank-In-Series Model，TISM）來定量地描述鼓泡塔內(nèi)的液相返混程度。其計(jì)算公式如式（2）所示：

式中：N為等效全混釜串聯(lián)級數(shù)；為無因次方差；為方差；tm為平均停留時間，s；為示蹤劑濃度，mol/L

實(shí)驗(yàn)中通過測定停留時間分布得到tm和方差通過式（2）即可求得等效全混釜串聯(lián)級數(shù)，之后通過對比N值大小來衡量反應(yīng)器在不同操作條件下的液相返混程度，N值越大，越接近平推流，液相返混程度越小。

2 結(jié)果與討論

2.1 平均氣含率

流場徑向分割前后不同表觀氣速（ug）下測得的平均氣含率如圖3 所示。從圖中可以看出，不論是徑向分割鼓泡塔還是空塔，平均氣含率總是隨著表觀氣速的增加而增加，在ug較低時，氣含率與ug幾乎呈線性關(guān)系，當(dāng)ug大于7.2 cm/s 時，曲線增長幅度變緩。這是由于塔內(nèi)操作狀態(tài)由均勻鼓泡流變?yōu)橥膭恿?，氣泡之間發(fā)生聚并，縮短了在塔內(nèi)的停留時間。因此，推斷出在ug為7.2 cm/s 附近為湍動流型的轉(zhuǎn)折點(diǎn)。同時，在較低的ug下，可以觀察到徑向分割鼓泡塔的外層套筒與鼓泡塔外壁之間存在氣泡夾帶，但是氣泡并不循環(huán)，而當(dāng)ug大于7.2 cm/s 時，鼓泡塔處于完全氣泡夾帶狀態(tài)，氣泡循環(huán)現(xiàn)象較為明顯[20]。除此之外，在相同的表觀氣速下，徑向分割鼓泡塔下的平均氣含率高于空塔，這是由于套筒的加入限制了四周氣泡向中間聚集的趨勢，一定程度上阻礙了氣泡之間的聚并，減緩了氣泡群整體的上升速度，從而使平均氣含率有所提高。

圖3 表觀氣速對平均氣含率的影響Fig.3 Effect of ug on average gas holdup

2.2 停留時間分布

2.2.1 軸向高度的影響

以表觀液速為1.0 cm/s，表觀氣速為3.0 cm/s 為例，徑向分割鼓泡塔和空塔在不同軸向高度下測得的停留時間分布密度函數(shù)[E(t)]如圖4（a）和（b）所示。從圖中可以看到，徑向分割鼓泡塔在測量高度為200，300 和400 cm 下的E(t)曲線響應(yīng)時間幾乎一致，且峰值高度沒有明顯差異，反觀空塔前三個測量高度下的E(t)曲線，雖然響應(yīng)時間也較為接近，但是峰值高度略有差別。這是因?yàn)樵趶较蚍指罟呐菟?nèi)，由于套筒的存在，示蹤劑幾乎同時到達(dá)各個測量點(diǎn)，而空塔由于沒有內(nèi)構(gòu)件的影響，示蹤劑到達(dá)各個測量點(diǎn)的時間會略有差異。對于測量點(diǎn)4，無論是徑向分割還是空塔，E(t)曲線峰值響應(yīng)時間都有一定程度的延后，且峰值高度也有所降低。另外，從總體上來看，空塔下的拖尾情況相比于徑向分割更為嚴(yán)重。

圖4 不同軸向高度下的E(t)Fig.4 E(t) at different axial heights

為了更直觀地體現(xiàn)出徑向分割對停留時間分布的影響，以h2為300 cm 和h4為520 cm 為例，對相同表觀氣液速下徑向分割前后所測得的E(t)曲線進(jìn)行了對比，結(jié)果如圖5 所示。從圖中可以看到，徑向分割下的曲線峰值高度明顯高于空塔且曲線的拖尾程度也得到了改善。這是由于空塔條件下，示蹤劑進(jìn)入塔后馬上被稀釋，使得E(t)曲線峰值高度降低。同時，由于液相大尺度的循環(huán)導(dǎo)致其液相返混較為嚴(yán)重。而徑向分割由于套筒的加入限制了氣泡的聚集，從而減弱了液相的大尺度循環(huán)，降低了液相返混。

圖5 徑向分割對停留時間分布的影響Fig.5 Effect of radial division on residence time distribution

2.2.2 表觀液速的影響

以h1為200 cm 和h3為400 cm 為例，當(dāng)表觀氣速一定時，不同表觀液速（uL）下徑向分割鼓泡塔所測得的E(t)曲線如圖6（a）和圖6（b）所示。從圖中可以看出，隨著uL的增加，E(t)曲線的峰值明顯升高，響應(yīng)時間略有提前，曲線分布逐漸變窄且愈發(fā)對稱，拖尾現(xiàn)象也得到了明顯的改善，越來越接近平推流模型下的E(t)曲線。這是由于液相在反應(yīng)器內(nèi)為連續(xù)相，而氣相為分散相，當(dāng)ug保持不變時，隨著uL的增加，塔內(nèi)氣液體積比逐漸降低，使氣泡更容易被帶出鼓泡塔，塔內(nèi)氣液兩相之間的湍流程度也隨之減小，同時，液相的總體流動也會對鼓泡塔內(nèi)靠近壁面的液相回流產(chǎn)生抑制作用，從而降低液相返混。

圖6 表觀液速對停留時間分布的影響Fig.6 Effect of uL on residence time distribution

2.2.3 表觀氣速的影響

以h2為300 cm 和h4為520 cm 為例，當(dāng)表觀液速一定時，不同表觀氣速下徑向分割鼓泡塔所測得的E(t)曲線如圖7（a）和（b）所示。從圖中可以看出，在h2為300 cm 時，4 組氣速下測得的E(t)曲線峰值響應(yīng)時間相接近，拖尾情況相差也不明顯。當(dāng)h4為520 cm 時，此時隨著ug的增加，E(t)曲線峰值響應(yīng)時間逐漸提前，對稱性也逐漸變差，E(t)曲線形態(tài)也越來越偏離平推流模型。這是因?yàn)樵跉庖翰⒘魃仙^程中，隨著ug的增加，反應(yīng)器內(nèi)湍流程度加劇，液相更快地通過反應(yīng)器，且越靠近出口，這種差異體現(xiàn)的越明顯。另外，與圖6 對比可以發(fā)現(xiàn)，ug對E(t)曲線的影響遠(yuǎn)遠(yuǎn)不如uL明顯。這是由于液相作為主體相決定著KCl 在反應(yīng)器內(nèi)濃度的分布，而氣相作為分散相，對示蹤劑影響很小。

圖7 表觀氣速對停留時間分布的影響Fig.7 Effect of ug on residence time distribution

2.3 平均停留時間

以h3為400 cm為例，徑向分割前后所測得的平均停留時間隨表觀氣液速的變化關(guān)系如圖8所示。從圖中可以明顯看到，當(dāng)ug保持一定時，tm隨著uL的增加而減小。而當(dāng)uL一定時，隨著ug的增加，tm隨之降低，但是不及uL對tm的影響那么顯著。同時可以看到，隨著ug的進(jìn)一步升高，tm減小的幅度也會降低。這是由于隨著ug的增加，塔內(nèi)流型由均勻鼓泡流轉(zhuǎn)變?yōu)橥膭恿鳎骄鶜夂试黾拥姆入S之減緩，從而導(dǎo)致tm變化幅度也逐漸降低。此外，通過對比相同條件下徑向分割鼓泡塔以及空塔下的tm，可以發(fā)現(xiàn)，徑向分割鼓泡塔的tm整體上小于空塔的tm。

圖8 表觀氣液流速對平均停留時間的影響Fig.8 Effect of liquid and gas flow rates on mean residence time

2.4 等效全混釜串聯(lián)級數(shù)

以h4為520 cm 為例，徑向分割前后所測得的等效全混釜串聯(lián)級數(shù)隨表觀氣液速的變化關(guān)系如圖9所示。從圖中可以看出，當(dāng)ug一定時，N值隨著uL的增加而增加，塔內(nèi)的返混程度也隨之減輕。而當(dāng)uL一定時，N值隨著ug的增大而減小，返混程度也隨之增大，但是相比于uL對N值的影響，ug對N值的影響較小。同時通過對比相同條件下徑向分割鼓泡塔和空塔的N值，發(fā)現(xiàn)徑向分割鼓泡塔的N值明顯高于空塔。為了更加清晰地看出徑向分割對反應(yīng)器內(nèi)液相返混程度的影響，將徑向分割鼓泡塔與空塔在液相出口處4 個表觀氣速下的N值的平均值進(jìn)行了對比，結(jié)果如表1 所示。從表中可以看出，隨著uL的升高，徑向分割鼓泡塔下的N值相比于空塔有了明顯的提高。特別是在uL為1.00 cm/s 時，徑向分割鼓泡塔下的N值相比于空塔增長了22%，這說明流場徑向分割確實(shí)起到了減輕鼓泡塔內(nèi)液相返混的作用。

表1 塔頂液相出口所測得的等效全混釜串聯(lián)級數(shù)NTable 1 N at the liquid phase outlet on the top of the column

圖9 表觀氣液流速對等效全混串聯(lián)級數(shù)的影響Fig.9 Effect of liquid and gas flow rates on N

2.5 串聯(lián)級數(shù)的經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式

通過實(shí)驗(yàn)結(jié)果以及文獻(xiàn)中的研究[24]可以發(fā)現(xiàn)，在氣液兩相鼓泡塔反應(yīng)器內(nèi)，表觀氣液流速對N值的大小起著決定性的作用，而表觀氣液速可以通過無量綱氣、液雷諾數(shù)（Reg和ReL）來表示。通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，利用線性擬合法預(yù)測得到流場徑向分割前后鼓泡塔內(nèi)的N值經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式（6）和式（7）。

為了驗(yàn)證經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式（6）和式（7）的準(zhǔn)確性，將實(shí)驗(yàn)值與計(jì)算值進(jìn)行對比，如圖10 所示。從圖中可以看出，實(shí)驗(yàn)值與計(jì)算值的基本偏差均保持在5%之內(nèi)，說明當(dāng)鼓泡塔直徑為50 cm，表觀氣速為3.0～8.6 cm/s，表觀液速為0.30～1.00 cm/s 時，該經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式的準(zhǔn)確性較高。

圖10 等效全混釜串聯(lián)級數(shù)的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值對比Fig.10 Comparison of calculated and experimental N

3 結(jié)論

本工作以KCl 作為示蹤劑，采用脈沖示蹤法測定了流場徑向分割前后鼓泡塔內(nèi)的停留時間分布，并根據(jù)多釜串聯(lián)模型對實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了分析，結(jié)果表明：

a）在實(shí)驗(yàn)條件范圍內(nèi)，空塔和徑向分割鼓泡塔的E(t)曲線均存在著不同程度的拖尾現(xiàn)象，但是相比于空塔，徑向分割鼓泡塔的E(t)曲線拖尾情況明顯得到了改善。

b）無論是流場徑向分割還是空塔，表觀氣液速都是影響鼓泡塔內(nèi)液相返混程度的重要因素。uL的升高會使tm減小，串聯(lián)級數(shù)增大，液相返混程度降低；ug的升高會使tm減小，串聯(lián)級數(shù)降低，液相返混程度增強(qiáng)，但是其影響不如uL顯著。

c）流場徑向分割下的鼓泡塔在限制液相返混程度上明顯優(yōu)于空塔。在本實(shí)驗(yàn)的表觀氣液速條件下，徑向分割鼓泡塔的等效全混釜串聯(lián)級數(shù)相比空塔最高增長了22%。

d）提出了徑向分割鼓泡塔以及空塔的等效全混釜串聯(lián)級數(shù)的經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式，經(jīng)對比發(fā)現(xiàn)，實(shí)驗(yàn)值和計(jì)算值數(shù)據(jù)吻合較好，偏差均保持在5%之內(nèi)。