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    H2O對N復(fù)合氧化膜Cr2O3作用機(jī)制的理論研究

    2021-08-16 07:26:34牛亞楠韓培德
    原子與分子物理學(xué)報 2021年3期
    關(guān)鍵詞:原子間鍵長表層

    牛亞楠,韓培德

    (太原理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,太原 030024)

    1 引 言

    Cr2O3由于其優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、耐磨性,低熱傳導(dǎo)性,在工業(yè)領(lǐng)域應(yīng)用十分廣泛[1-3].Cr2O3氧化層結(jié)構(gòu)致密,生長緩慢且均勻,可以有效地保護(hù)耐熱鋼表面,降低氧化速率,從而提高鋼的抗氧化性.然而在含有蒸汽的服役環(huán)境中,耐熱鋼的氧化速率顯著增加;氧化膜中會形成更多的微裂紋,開裂傾向增大等現(xiàn)象[4,5].楊珍等[6]利用掃描電子顯微鏡、x射線衍射儀等對HR3C在750℃空氣和純水蒸汽中的氧化行為進(jìn)行了對比研究.水蒸汽的存在使得氧化膜破裂,導(dǎo)致水蒸汽環(huán)境下的氧化動力學(xué)整體偏離拋物線規(guī)律;氧化膜的破裂使得裸露的金屬基體直接與高溫空氣或水蒸汽反應(yīng),限制了HR3C在高溫蒸汽環(huán)境中的應(yīng)用.為了進(jìn)一步提高耐熱鋼在高溫中的抗氧化性,在傳統(tǒng)的高Cr耐熱鋼基礎(chǔ)上,加入Si、Mn、W、Co、Cu、N、B等合金化元素,開發(fā)出了一系列耐熱鋼,它們具有優(yōu)異的高溫持久強度、抗高溫蒸汽氧化以及抗煙氣腐蝕性能[7,8].通過實驗表征手段可知,耐熱鋼氧化膜成分并不是單一的Cr2O3,基體中的合金元素都會擴(kuò)散到氧化膜中.Rutkowski等[9]研究了Sanicro25鋼在700℃蒸汽下表面組織結(jié)構(gòu)的變化情況.外層氧化膜主要由Fe、Cr、O構(gòu)成的尖晶石結(jié)構(gòu).內(nèi)層氧化膜除了Cr、O元素外,還有Mn和Si元素.Intiso等[10]對不同環(huán)境下Sanicro25的氧化行為進(jìn)行了研究.在潮濕環(huán)境中,合金表面被大的氧化物結(jié)節(jié)所覆蓋,形成了多層結(jié)構(gòu)的氧化膜;內(nèi)層是富Cr的剛玉和尖晶石型氧化物,外層包含(Fe,Cr)2O3以及Fe-Cr-Cu-Ni-Co-Mn形成的尖晶石結(jié)構(gòu).

    N是奧氏體形成元素,可以穩(wěn)定和擴(kuò)大奧氏體相區(qū).N通過固溶強化可提高奧氏體鋼的強度以及加工硬化能力、蠕變性能及抗疲勞性能等[11-13].N還會對鋼中第二相的形成產(chǎn)生作用.在含有Ti、Nb的鋼中,會發(fā)現(xiàn)TiN、NbN等氮化物.在不含Ti、Nb的鋼中,N會與Cr形成CrN、Cr2N等化合物,氮化物析出相會對鋼的塑韌性產(chǎn)生影響[14-16].在奧氏體鋼中,N不僅顯著提高鋼的強度,還可以提高鋼的耐腐蝕性能,尤其對耐點蝕、應(yīng)力腐蝕和晶間腐蝕等性能作用明顯[17-19].現(xiàn)有試驗多研究N對力學(xué)性能產(chǎn)生的影響,很少關(guān)注N對耐蝕性能所起的作用,尤其在蒸汽環(huán)境中原子層次的影響機(jī)制尚不清晰,本文采用密度泛函理論,從原子層次構(gòu)建了N與Cr2O3表面復(fù)合結(jié)構(gòu)模型,以分析H2O吸附于Cr2O3表面時,Cr2O3結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與N的關(guān)聯(lián)性.

    2 計算模型與方法

    Cr2O3晶體在室溫下屬于六方晶系的R-3C空間群,其中O2-按照六方緊密堆積排列,Cr3+占據(jù)氧原子間2/3的八面體間隙位置,其余1/3的八面體間隙空置.首先對塊體結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化,優(yōu)化參數(shù)設(shè)置如下:截斷能為300 eV,k點取值為2×2×1,自洽場收斂精度2.0×10-5eV/atom.優(yōu)化后的Cr2O3單胞參數(shù)為a=b=5.075?,c=13.815?,α=β=90?,γ=120?,與實驗值[12]a=b=4.951?,c=13.566?,α=β=90?,γ=120?接近,表明參數(shù)的選擇是合理的.

    3 結(jié)果與討論

    3.1 H 2 O對Cr 2 O3(0001)的影響

    在之前的文章中,我們研究了H2O易在Cr2O3(0001)表面的fcc位[20].圖1所示為Cr2O3(0001)潔凈表面模型及H2O吸附表面模型最終的優(yōu)化結(jié)果.從圖中可以看到潔凈表面有馳豫發(fā)生,表層Cr原子與次表層O原子層間距整體減小;而在H2O吸附表面模型中,表層Cr原子與次表層O原子層間距整體也有所減小,同時在H2O的作用下,與其距離最近的Cr原子向氧化膜外側(cè)移動,減弱了Cr與周圍O原子結(jié)合作用,從而對表層層間距甚至整個氧化膜的結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響.

    圖1 (a)潔凈表面優(yōu)化結(jié)構(gòu);(b)H2 O表面吸附優(yōu)化結(jié)構(gòu)Fig.1 (a)Optimized structure of clean surface;(b)Optimized structure of surface with H2 O adsorption

    圖2 表面Cr與O層間距側(cè)視圖Fig.2 (a)The layer distance between the surface Cr and O layers from the side;(b)the atom bond length of Cr and O from the top

    表1列出了潔凈表面和H2O吸附表面時,Cr2O3(0001)層間距及體積的變化情況.在H2O的作用下,表層層間距d12從0.372?擴(kuò)大到了0.397 ?,說明蒸汽環(huán)境下,Cr2O3(0001)表層結(jié)構(gòu)開始變得疏松.次表層層間距d23的變化并不明顯,從0.818?下降到了0.813?.從體積的變化情況來看,從226?3增大到了236?3.綜合層間距及體系的變化結(jié)構(gòu)可知,在有H2O的情況下,Cr2O3(0001)整體結(jié)構(gòu)趨于疏松,其中表層結(jié)構(gòu)的變化趨勢更加明顯.

    表1 水吸附前后氧化膜層間距及體積Table 1 The interlayer spacings and volumes of oxide film before and after water adsorption

    為了更加直觀的分析水對表面原子間的影響情況,繪制了水吸附前后Cr2O3(0001)表面電荷密度圖,如圖3.對潔凈表面來說,Cr與O原子周圍電荷分布比較均勻,原子間的鍵合作用比較平均.在H2O的作用下,Cr原子的電荷明顯減少,與周圍O2、O21原子的結(jié)合變差,引起表面原子之間的鍵合作用減弱,體系結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性變差.電荷密度分析結(jié)果與上述分析結(jié)果一致.

    圖3 (a)潔凈表面電荷密度圖;(b)含H2 O表面電荷密度圖Fig.3 (a)Valence charge density of clean surface;(b)Valence charge density of surface containing H2 O

    通過研究原子間鍵長及布居數(shù),進(jìn)一步分析H2O對表面結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的影響,如圖4所示.對于潔凈表面模型,Cr11與周圍氧原子的鍵長基本相同保持在1.716?左右.在水的作用下,Cr11與三個氧原子間的鍵長均被拉長,其中Cr11-O2,Cr11-O21的表現(xiàn)更為明顯,鍵長為1.745?.Mulliken布居分析可以分析原子間的化學(xué)鍵特性,布居數(shù)表征原子間相互作用的物理量:若布居數(shù)為正數(shù),表明原子間的共價鍵作用,數(shù)值越大,說明共價鍵越強;若布居數(shù)為負(fù)數(shù),表面原子間形成反鍵,將相互排斥[21].潔凈表面模型中,Cr11與周圍氧原子鍵布居數(shù)相同均為0.58,Cr-O表現(xiàn)出相同的結(jié)合作用.在水的影響下,Cr11-O2、Cr11-O21鍵布居數(shù)分別下降為0.55、0.56,Cr11與O2、O21的結(jié)合作用明顯下降.因此H2O在表面的吸附,會影響表面Cr-O原子的結(jié)合情況,破壞表面結(jié)構(gòu),從而對抗蒸汽腐蝕性能產(chǎn)生不利影響.

    圖4 Cr11與周圍O原子間的(a)鍵長和(b)鍵布居Fig.4 Bond lengths(a)and Bond populations(b)between Cr11 and surrounding O atoms

    2.2 H 2O對N復(fù)合Cr 2O3(0001)的影響

    將N放置在Cr11下的八面體間隙位,來研究N對表面Cl吸附位置的影響情況.N的固溶會對Cr2O3(0001)表面結(jié)構(gòu)體系產(chǎn)生影響,同時N還會影響水在表面的吸附情況.圖5所示為水在表面結(jié)構(gòu)體系不同吸附位的結(jié)構(gòu)模型圖.從復(fù)合體系的總能來看,當(dāng)H2O位于表層Cr原子的頂位時,總能量為-50689.88 eV,在三個吸附位置中能量最大,此時體系結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定,因此將頂位作為H2O在N復(fù)合體系的穩(wěn)定吸附位.下面將討論間隙摻雜對氧化膜結(jié)構(gòu)帶來的影響.

    圖5 (a)N復(fù)合Cr2 O3(0001)側(cè)視圖;(b)不同吸附位置頂視圖Fig.5 (a)N doped Cr2 O3(0001)from the side view;(b)Top views of different adsorption positions

    表2 不同吸附位置體系總能以及最終吸附位點Table 2 Total energies of different adsorption sites and the final configuration of the system in each case

    從吸附能來看,N溶于Cr2O3(0001)形成的氧化物吸附能從-0.46 eV減小到了-0.34 eV,說明N的溶入減弱了表層結(jié)構(gòu)與H2O的相互作用.從吸附高度來看,吸附高度從2.312?增加到2.436?,H2O進(jìn)一步的遠(yuǎn)離了體系表面.N的加入會和周圍原子發(fā)生作用,明顯減弱了表層Cr與O原子之間的層間距.當(dāng)有H2O存在時,層間距的擴(kuò)張變化為0.008?,表現(xiàn)并不明顯,可以知道N可以較好的保持Cr2O3(0001)的內(nèi)部結(jié)構(gòu),抵擋H2O對體系的破壞.

    表3 N復(fù)合前后Cr2 O3(0001)表面體系吸附能、層間距及層間距差值Table 3 Adsorption energies,interlayer spacing and interlayer spacing differences of Cr2 O3(0001)surface system before and after N doping

    圖6 N復(fù)合Cr2 O3(0001)前(a)后(b)吸附高度結(jié)構(gòu)模型圖Fig.6 Structural models of adsorption height before(a)and after(b)N doped Cr2O3(0001)

    圖7 所示為N間隙摻雜氧化膜表層原子的總態(tài)密度圖,(a)為潔凈表面,(b)為H2O吸附表面.對于潔凈表面,間隙N元素的摻雜,使得體系在費米能級處電子數(shù)明顯下降,表面電化學(xué)穩(wěn)定性提高.當(dāng)有H2O吸附于表面時,摻雜體系在費米能級處電子數(shù)進(jìn)一步下降,表面電化學(xué)穩(wěn)定性進(jìn)一步提高.

    圖7 H2 O吸附(a)前(b)后合金元素復(fù)合氧化膜表層原子態(tài)密度圖Fig.7 Densities of states of surface atoms of alloying elements doped oxide film before(a)and after(b)H2O adsorption

    表4中列出了表層Cr與O原子間,N與Cr、O原子間的鍵長及布居數(shù).從Cr與O原子間的鍵長來看,隨著N的加入,原子間的鍵長變大,隨著H2O的吸附,鍵長進(jìn)一步拉長;而從Cr與O間的布居數(shù)來看,從0.58減小到了0.36,意味著Cr與O之間的鍵合作用是下降的;這是因為N的加入與Cr及O原子分別鍵合,布居數(shù)分別為1.42、-0.05;尤其是N與Cr,布居數(shù)要大于Cr與O的0.58,能夠形成非常穩(wěn)定的CrN相,同時與O的作用非常平均,從而能夠很好的維持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性.在H2O的作用下,Cr與O的布居數(shù),由0.58分別下降至0.55、0.56;而在N復(fù)合氧化膜中,Cr與O的布居數(shù)反而有所提升,從0.36到0.37,說明N的加入能夠減弱H2O對Cr-O之間的破壞作用.

    表4 Cr2 O3(0001)表層原子間鍵長及布居數(shù)Table 4 The bond lengths and populations of the atoms on the surface of Cr2 O3(0001)

    圖8 H2O吸附(a)前(b)后N復(fù)合Cr2 O3(0001)表層原子結(jié)構(gòu)模型圖Fig.8 Structure models of surface atoms of N doped Cr2 O3(0001)before(a)and after(b)H2 O adsorption

    從表層的電荷密度圖中可以直觀的看到Cr-O之間的作用強弱變化.在潔凈表面中,可以看出N復(fù)合體系中Cr周圍的電荷分布密度要高,Cr與周圍O原子間的電子云密度改變并不明顯.當(dāng)H2O出現(xiàn)在表面時,由于N的加入,Cr原子失去的電荷由1.06|e|減小到0.88|e|.從圖中可以看到,純凈體系中Cr-O之間的電子云重合程度下降,說明H2O顯著地減弱了Cr與O原子之間的結(jié)合作用.而在N復(fù)合體系中,Cr原子自身周圍的電荷密度并沒有發(fā)生明顯變化,Cr-O之間的電子云分布并不受H2O的影響.因此,N的復(fù)合能夠抑制H2O對表面結(jié)構(gòu)的破壞.

    圖9 表層O原子電荷密度圖:(a)Cr2 O3;(b)NCr2O3;(c)H2O-Cr2O3;(d)H2O-N-Cr2O3Fig.9 Total valence electron density distributions of layers of oxygen:(a)Cr2 O3;(b)N-Cr2 O3;(c)H2 O-Cr2 O3;(d)H2 O-N-Cr2 O3

    4 結(jié) 論

    基于密度泛函理論,研究了H2O作用N復(fù)合Cr2O3(0001)結(jié)構(gòu)的影響.結(jié)果表明,N的溶入改變H2O在Cr2O3(0001)表面的吸附位點,同時N的復(fù)合增大H2O在表面的吸附高度,削弱了H2O對復(fù)合氧化膜的作用.N的復(fù)合與Cr形成穩(wěn)定作用,改善表層原子間間距,弱化H2O對表面Cr-O間的破壞作用,提高復(fù)合氧化膜的電化學(xué)穩(wěn)定性,從而增強氧化膜的抗氧化性.

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