• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    提高氧化鉍光(電)催化性能的調(diào)控

    2021-07-20 05:53:24董翠婷劉利
    應(yīng)用化工 2021年6期
    關(guān)鍵詞:空位光生載流子

    董翠婷,劉利

    (華北理工大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院,河北 唐山 063210)

    氧化鉍是最簡單的鉍氧化物材料,可分為含Bi3+的Bi2O3和含Bi3+、 Bi5+混合價態(tài)氧化鉍[1]。由于Bi3+的穩(wěn)定性,大多數(shù)研究集中在Bi2O3。含Bi3+的化合物Bi 6s軌道與O 2p軌道雜化,導(dǎo)致相對較小的帶隙,增強(qiáng)可見光響應(yīng)能力,同時得到高度色散的能帶結(jié)構(gòu)[2]。Bi2O3常被作為可見光敏化劑,用于其他半導(dǎo)體的復(fù)合改性中[3-4]。此外,混合價態(tài)氧化鉍(Bi2O4、Bi4O7)的有機(jī)污染物降解能力突出,應(yīng)用前景十分廣闊。

    氧化鉍作為單一半導(dǎo)體光催化劑具有光量子效率低、電子-空穴(e--h+)對復(fù)合速率快[5]、載流子壽命短等諸多限制因素。本文從氧缺陷、離子摻雜、與鉍基半導(dǎo)體材料復(fù)合、表面修飾改性以及多種改性方法共優(yōu)化五個方面入手,對提高氧化鉍光催化性能的調(diào)控策略進(jìn)行綜述。

    1 缺陷工程

    缺陷工程改性中,氧化鉍通常以引入氧空位的形式,調(diào)控其電子結(jié)構(gòu),促進(jìn)光生e--h+對分離,提升對目標(biāo)分子的吸附、活化能力,從而提高氧化鉍半導(dǎo)體光催化劑的太陽能轉(zhuǎn)化效率。此外,缺陷還可以作為活性中心直接參與光催化反應(yīng)[6]。目前氧化鉍缺陷工程的改性中,最常用的手段是引入氧空位和空位締合。

    1.1 氧空位

    氧空位是一種最常見的陰離子空位,因其生成能低,一直被認(rèn)為是過渡金屬氧化物中的常見空位,被廣泛報道于金屬氧化物半導(dǎo)體的缺陷改性中[7]。傳統(tǒng)的金屬氧化物(如TiO2、ZnO和Fe2O3)由于具有良好的穩(wěn)定性,難以引入空位。而氧化鉍中Bi-O鍵鍵能低,容易受到攻擊,易形成表面空位缺陷[8]。Chen等[9]以Bi2O3納米片為模型系統(tǒng),通過原位氧化新鮮剝離的Bi納米片制備具有豐富表面缺陷和完全暴露活性位點(diǎn)的Bi2O3薄層。Bi2O3納米片具有豐富的氧空位(OVs),促進(jìn)樣品中光生e--h+對的分離,提供豐富的局域電子,降低CO2在Bi2O3原子層上的吸附能,通過單電子轉(zhuǎn)移活化CO2。在甲醇存在下以接近100%的選擇性實(shí)現(xiàn)了碳酸二甲酯(DMC)的高轉(zhuǎn)化率,提高了CO2光固定效率。Chen等[10]通過一步水熱法成功在鈦片上制備了氧化鉍薄膜電極。此薄膜光電極具有氧缺陷和蜂窩狀多層結(jié)構(gòu)。氧缺陷的存在縮小了Bi2O3的帶隙,有效地促進(jìn)光生載流子的遷移和分離,增強(qiáng)了Bi2O3光電響應(yīng)能力,而且還有利于污染物和氧的吸附,有助于產(chǎn)生更多強(qiáng)氧化活性物種。

    1.2 空位締合

    相比于單原子空位,空位締合由于多原子空位耦合會改變半導(dǎo)體的物理化學(xué)性質(zhì)。陽離子-陰離子空位締合能夠有效增強(qiáng)催化劑的吸附能力,提高光生載流子分離效率,還能改善活性氧物種的生成和污染物的直接氧化還原。

    空位締合物可以通過暴露高能小平面而形成[6]。Zhang等[11]通過水熱法、煅燒法成功制備了高度暴露(220)晶面的多孔β-Bi2O3,由于高活性(220)面的暴露和多孔納米結(jié)構(gòu)的構(gòu)建,在催化劑表面產(chǎn)生了多個Bi-O空位締合,對相關(guān)原子和軌道具有更強(qiáng)的表面極化作用,促進(jìn)了e--h+對的分離和遷移能力,大大提升了催化劑表面與反應(yīng)物的界面電荷轉(zhuǎn)移與反應(yīng)速率。與傳統(tǒng)的無孔β-Bi2O3-(201)相比,多孔β-Bi2O3-(220)的光催化速率快2倍以上,光轉(zhuǎn)化效率提高了20倍,在可見光下展現(xiàn)出良好的2-氯苯酚光催化降解活性和循環(huán)穩(wěn)定性。Li等[12]使用水熱法以及液態(tài)剝離法合成了一個具有全光譜響應(yīng)的富空位單層BiO2-x。在單層BiO2-x中以Bi-O雙空位締合為主要缺陷,此雙空位締合的存在不僅促進(jìn)了e--h+對的分離,而且還降低了光激發(fā)能。單層BiO2-x的光吸收范圍擴(kuò)展到了890 nm, 在紫外、可見和近紅外光照激發(fā)下,對羅丹明B以及苯酚的光催化降解活性大幅提升。

    2 摻雜

    調(diào)節(jié)半導(dǎo)體化學(xué)性能的另一有效方法是雜原子摻雜。摻雜劑通常以原子取代或間隙缺陷的形式存在,形成新的摻雜能級,能夠促進(jìn)光生載流子的分離效率。對于無機(jī)半導(dǎo)體,摻雜涉及到晶體基質(zhì)中原子的替換或間隙原子的添加。這些雜質(zhì)原子要么向?qū)н吘壐浇氖┲鲬B(tài)添加電子(n型摻雜),從而產(chǎn)生自由電子,要么在價帶邊緣附近提供空的受體態(tài)(p型摻雜),從而產(chǎn)生自由空穴。利用金屬摻雜或非金屬摻雜可以調(diào)控氧化鉍的電子結(jié)構(gòu),優(yōu)化光電性質(zhì),以獲得更高效的可見光驅(qū)動光催化劑。

    2.1 金屬摻雜

    在半導(dǎo)體光催化劑的摻雜改性中,F(xiàn)e、Co、Ni等金屬常被應(yīng)用于半導(dǎo)體摻雜。通過金屬離子摻雜,能夠有效調(diào)控半導(dǎo)體能帶結(jié)構(gòu),縮小氧化鉍帶隙,增強(qiáng)可見光吸收能力,提高載流子分離與傳輸效率。Li等[13]通過水熱法合成了具有UV、可見光和NIR光驅(qū)動特性的高效Ni2+摻雜BiO2-x納米片光催化劑。BiO2-x中摻雜的Ni2+可以作為摻雜能級來提高其CB位置的電勢,加速光生載流子的分離效率,提高Ni2+摻雜BiO2-x的全光譜驅(qū)動的分子氧活化能力,尤其是近紅外響應(yīng)分子氧活化能力。此外,Ni2+的摻雜促進(jìn)了BiO2-x的光學(xué)吸收性能,使帶隙縮小,并使VB和CB上升,而且制備過程中Ni2+源的引入可以減少反應(yīng)勢壘并促進(jìn)BiO2-x的形成。與純BiO2-x納米片相比,由于Ni2+和氧空位的協(xié)同作用,使Ni2+摻雜的BiO2-x納米片在UV、可見光和NIR光照射下增強(qiáng)RhB的光催化降解活性。Wu等[14]通過將Fe3+摻入Bi2O3薄膜后,Bi2O3晶粒變小,表面有較多的孔洞,可以提供較大的表面積,有利于光催化反應(yīng)的進(jìn)行。通過紫外-可見光吸收光譜計算帶隙,摻雜后帶隙值縮小,利于提升催化劑光利用率。相比純Bi2O3薄膜,當(dāng)Fe/Bi為3/100的摩爾比時,羅丹明B在15 min時降解率提升40%以上。Liu等[15]采用Er3+摻雜具有選擇性暴露活性(001)晶面的β-Bi2O3單晶納米片。通過引入上轉(zhuǎn)換元素鉺摻雜,多孔的β-Bi2O3納米片表現(xiàn)出增強(qiáng)的光活性。當(dāng)摻雜適當(dāng)量的Er3+時,能夠?qū)㈤L波光有效轉(zhuǎn)換為短波光,或通過依次捕獲低能光子來產(chǎn)生具有更高能量的激發(fā)電子。當(dāng)這些激發(fā)電子通過輻照或能量轉(zhuǎn)換弛豫到基態(tài)時,發(fā)出的光或轉(zhuǎn)換的能量會使Bi2O3產(chǎn)生更多的光生e-和h+,增強(qiáng)光催化活性。

    2.2 非金屬元素?fù)诫s

    除金屬摻雜外,在非金屬元素?fù)诫s中,C、N、F等常見摻雜元素被引入到氧化鉍晶格中,同樣可以拓寬光吸收范圍,促進(jìn)載流子的分離與遷移能力,提高氧化鉍光催化性能。Paramita Hajra等[16]使用脲素作為氮源,對Bi2O3進(jìn)行摻雜改性,N改性后的Bi2O3(N-Bi2O3) 在晶格中引入了更多的氧缺陷,其形貌呈現(xiàn)多孔結(jié)構(gòu),增大了催化劑的表面積,而且相比于原始Bi2O3,N摻雜Bi2O3的帶隙縮小,晶體中載流子增多,施主密度增大,電荷轉(zhuǎn)移電阻顯著減小,導(dǎo)電能力增強(qiáng),增強(qiáng)了可見光吸收能力,促進(jìn)光生e--h+對的分離。Dai等[17]將C引入到Bi2O3晶格中。經(jīng)過C摻雜的Bi2O3拓寬了其在可見光區(qū)域的光吸收范圍,其吸收強(qiáng)度在450~530 nm范圍內(nèi)增加,此外,由于Bi2O3晶格內(nèi)C摻雜引起的多孔結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用, C摻雜Bi2O3比純Bi2O3具有更強(qiáng)的光催化去除甲基橙的能力。

    3 半導(dǎo)體復(fù)合

    單組分光催化劑通常面臨著吸光范圍較窄、光激發(fā)載流子分離效率低等弊端,為了進(jìn)一步克服單組分光催化劑自身存在的缺點(diǎn),半導(dǎo)體復(fù)合光催化劑是眾多改性策略之一。將具有能級匹配的兩個或兩個以上的半導(dǎo)體耦合,可以促進(jìn)界面電荷轉(zhuǎn)移,提升光生e--h+對的分離效率。

    3.1 與鉍基含氧化物復(fù)合

    3.2 其他材料復(fù)合改性

    g-C3N4作為具有可見光響應(yīng)能力的聚合物半導(dǎo)體材料,與氧化鉍復(fù)合不僅能夠提升可見光吸收性能,而且構(gòu)成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)能夠促進(jìn)電荷分離。Li等[21]采用混合煅燒法合成了一種新型可見光驅(qū)動的g-C3N4改性Bi2O3(g-C3N4/Bi2O3)復(fù)合材料。g-C3N4和Bi2O3之間具有合適的能帶位置,光生載流子在異質(zhì)結(jié)界面上具有高度分離和易于轉(zhuǎn)移的特性。與g-C3N4和Bi2O3相比,g-C3N4/Bi2O3復(fù)合材料的吸收帶邊在460~600 nm范圍內(nèi)表現(xiàn)出增強(qiáng)的可見光吸收,從而吸收更多的可見光光子,產(chǎn)生e--h+對,有利于其光催化反應(yīng)。

    將氧化鉍與導(dǎo)電材料復(fù)合是另一種有效的提升電荷遷移性能的策略。導(dǎo)電材料通常作為電子受體被引入半導(dǎo)體光催化復(fù)合體系中,促進(jìn)光電子的遷移,從而提升載流子分離效率。Jia等[22]構(gòu)建了(BiO)2CO3-BiO2-x-石墨烯三元Z型復(fù)合光催化劑,其中,BiO2-x不僅提供了高的太陽光吸收能力,而且還提供了電子從(BiO)2CO3轉(zhuǎn)移和分離的途徑;而石墨烯(GR)作為BiO2-x與(BiO)2CO3之間的高導(dǎo)電界面材料,進(jìn)一步增強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移能力,同時由于其具有二維層狀結(jié)構(gòu)的特征,大大增加了復(fù)合物表面積。通過構(gòu)建Z型電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制,大大提高了光催化效率。

    4 表面修飾改性

    表面修飾改性也是提高半導(dǎo)體光催化劑活性的一種有效而常見的方法。可以通過多種材料來修飾催化劑表面,如碳基材料、金屬、聚合物等。為了提升氧化鉍光生載流子分離效率,表面修飾策略被引入到氧化鉍的改性中。通過修飾的方法可以改變半導(dǎo)體材料的電荷轉(zhuǎn)移路徑,顯著影響其光催化過程。Hu等[23]采用簡單浸漬法在α-Bi2O3樣品上負(fù)載了分散性良好的非晶Cu(II)團(tuán)簇。Cu(II)簇在電荷分離中發(fā)揮重要作用,在可見光下,空穴既可以直接通過半導(dǎo)體激發(fā)產(chǎn)生,也可以通過界面電荷遷移將電子轉(zhuǎn)移到Cu(II)團(tuán)簇中產(chǎn)生。而導(dǎo)帶中的激發(fā)電子被轉(zhuǎn)移到Cu(II)簇表面,能夠?qū)崿F(xiàn)有效的電荷分離。Cu(II)團(tuán)簇的某些部分隨后變成了Cu(I)。由于Cu2+/Cu+=0.16 V vs SHE的電勢,生成的Cu(I)團(tuán)簇可以通過多電子還原過程還原吸附的氧分子,并返回到Cu(II)團(tuán)簇。另一方面,光生空穴由于其強(qiáng)大的氧化能力而使有機(jī)化合物氧化。Cu(II)-Bi2O3在可見光照射下,對氣態(tài)2-丙醇分解為CO2表現(xiàn)出增強(qiáng)的光催化活性。

    5 多種改性策略聯(lián)合優(yōu)化

    6 結(jié)語

    氧化鉍作為一種新型可見光光催化劑,相比于被廣泛研究的紫外光響應(yīng)的TiO2(P25),氧化鉍具有帶隙相對較小、價帶空穴氧化能力較高、良好的可見光響應(yīng)能力、環(huán)境友好等特點(diǎn),是一類非常具有前景的可見光響應(yīng)能力的無機(jī)半導(dǎo)體光催化劑。氧化鉍在光(電)催化、電催化、電容器以及電池等多領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注與應(yīng)用。但是由于氧化鉍單組分半導(dǎo)體光催化劑的諸多限制因素,不利于其光催化性能,所以需要通過采取一定的措施對氧化鉍半導(dǎo)體光催化劑的電子結(jié)構(gòu)、光吸收性能、載流子分離效率與遷移能力以及對目標(biāo)分子的吸附能力等進(jìn)行調(diào)控、優(yōu)化,進(jìn)一步完善不足,以達(dá)到提升氧化鉍光催化轉(zhuǎn)化太陽能效率的目的。目前氧化鉍常用的改性手段主要包括半導(dǎo)體復(fù)合、元素?fù)诫s、缺陷工程以及表面修飾改性,此外,多種改性策略協(xié)同優(yōu)化氧化鉍光催化性能也受到廣泛關(guān)注。為了更好的利用氧化鉍自身優(yōu)異的性能,提高其太陽能轉(zhuǎn)換效率,氧化鉍的改性研究具有廣闊前景。

    猜你喜歡
    空位光生載流子
    Cd0.96Zn0.04Te 光致載流子動力學(xué)特性的太赫茲光譜研究*
    Sb2Se3 薄膜表面和界面超快載流子動力學(xué)的瞬態(tài)反射光譜分析*
    悠悠八十載,成就一位大地構(gòu)造學(xué)家的人生輝煌
    ——潘桂棠光生的地質(zhì)情懷
    Zn空位缺陷長余輝發(fā)光材料Zn1-δAl2O4-δ的研究
    二維平面異質(zhì)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)光生載流子快速分離和傳輸
    利用CASTEP計算載流子有效質(zhì)量的可靠性分析
    高能重離子碰撞中噴注的光生過程
    異質(zhì)結(jié)構(gòu)在提高半導(dǎo)體光催化劑光生電子分離中的應(yīng)用
    空位
    讀者欣賞(2014年6期)2014-07-03 03:00:48
    說者無心,聽者有意——片談?wù)Z言交際中的空位對舉
    語文知識(2014年2期)2014-02-28 21:59:21
    九色亚洲精品在线播放| 99re在线观看精品视频| 人妻一区二区av| 国产精品 国内视频| 美女主播在线视频| 麻豆国产av国片精品| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲欧美一区二区三区久久| 97人妻天天添夜夜摸| 午夜精品国产一区二区电影| 中文亚洲av片在线观看爽 | 男女之事视频高清在线观看| 国产一区二区三区综合在线观看| 在线永久观看黄色视频| 男女午夜视频在线观看| 丝袜喷水一区| 欧美黑人精品巨大| 深夜精品福利| 日韩三级视频一区二区三区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 欧美激情高清一区二区三区| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产欧美亚洲国产| 这个男人来自地球电影免费观看| 黄色a级毛片大全视频| 国产精品亚洲一级av第二区| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 可以免费在线观看a视频的电影网站| 国产1区2区3区精品| 国产一区二区三区视频了| 在线永久观看黄色视频| 欧美日韩成人在线一区二区| 淫妇啪啪啪对白视频| 一边摸一边做爽爽视频免费| 91精品三级在线观看| 亚洲人成电影观看| 天堂8中文在线网| 国产精品免费视频内射| 国产高清激情床上av| 久久久久久久精品吃奶| 欧美精品av麻豆av| 妹子高潮喷水视频| 亚洲久久久国产精品| 十八禁人妻一区二区| svipshipincom国产片| 成年人午夜在线观看视频| 女同久久另类99精品国产91| 人人澡人人妻人| 18禁美女被吸乳视频| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 国产伦人伦偷精品视频| 成在线人永久免费视频| 夜夜爽天天搞| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产在线视频一区二区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 中文字幕人妻丝袜制服| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 狠狠狠狠99中文字幕| 视频在线观看一区二区三区| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产高清国产精品国产三级| 我要看黄色一级片免费的| 午夜福利影视在线免费观看| 精品高清国产在线一区| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产精品 欧美亚洲| 99热国产这里只有精品6| 最近最新中文字幕大全免费视频| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 免费在线观看完整版高清| 另类亚洲欧美激情| 欧美黑人精品巨大| av欧美777| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 男女午夜视频在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 黄色 视频免费看| 欧美日韩av久久| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| av一本久久久久| tocl精华| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产黄色免费在线视频| 亚洲av欧美aⅴ国产| 天天操日日干夜夜撸| 夜夜爽天天搞| 久久久久久久久久久久大奶| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 国产在线免费精品| 欧美激情极品国产一区二区三区| 在线天堂中文资源库| 国产三级黄色录像| av有码第一页| 99国产综合亚洲精品| videosex国产| 成人亚洲精品一区在线观看| 90打野战视频偷拍视频| 天天添夜夜摸| 丝袜美腿诱惑在线| 久久久久久久精品吃奶| 色精品久久人妻99蜜桃| 久久久久久久久久久久大奶| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 久久亚洲真实| 中文欧美无线码| 久久久国产精品麻豆| 两个人免费观看高清视频| 久久天堂一区二区三区四区| 亚洲av美国av| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 黄片小视频在线播放| 男女床上黄色一级片免费看| 人妻一区二区av| 国产午夜精品久久久久久| 亚洲中文av在线| 黄色视频不卡| 国产成人精品在线电影| 免费观看人在逋| 亚洲av欧美aⅴ国产| 久久性视频一级片| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 午夜福利在线观看吧| 超色免费av| 午夜老司机福利片| 一进一出抽搐动态| 国产精品亚洲av一区麻豆| 精品欧美一区二区三区在线| 免费av中文字幕在线| 9色porny在线观看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲av片天天在线观看| netflix在线观看网站| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 美女国产高潮福利片在线看| 又紧又爽又黄一区二区| 久久久精品区二区三区| 亚洲专区中文字幕在线| tube8黄色片| 久久久精品免费免费高清| 他把我摸到了高潮在线观看 | a级毛片在线看网站| 欧美精品一区二区大全| 99riav亚洲国产免费| 后天国语完整版免费观看| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产欧美日韩综合在线一区二区| 三级毛片av免费| 亚洲伊人久久精品综合| 国产精品久久电影中文字幕 | 国产精品 国内视频| 黄片大片在线免费观看| bbb黄色大片| 精品一区二区三区av网在线观看 | 亚洲国产欧美日韩在线播放| 久久人人97超碰香蕉20202| 飞空精品影院首页| 国产成人欧美在线观看 | av线在线观看网站| 国产精品二区激情视频| 亚洲人成电影观看| 成人18禁在线播放| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 自线自在国产av| kizo精华| 高清黄色对白视频在线免费看| 桃花免费在线播放| 久久久久精品国产欧美久久久| 五月天丁香电影| 99re在线观看精品视频| 大陆偷拍与自拍| 男女下面插进去视频免费观看| 视频区图区小说| 91大片在线观看| 九色亚洲精品在线播放| 亚洲欧美色中文字幕在线| 成年动漫av网址| 亚洲av电影在线进入| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 日本欧美视频一区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 精品免费久久久久久久清纯 | 久久免费观看电影| 后天国语完整版免费观看| 亚洲avbb在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 精品卡一卡二卡四卡免费| 免费日韩欧美在线观看| 不卡一级毛片| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲久久久国产精品| 90打野战视频偷拍视频| 啪啪无遮挡十八禁网站| 欧美日韩视频精品一区| 色婷婷av一区二区三区视频| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲专区字幕在线| 精品国产亚洲在线| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 黄频高清免费视频| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 一本久久精品| 亚洲少妇的诱惑av| 久久av网站| 久久中文字幕人妻熟女| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 久久99热这里只频精品6学生| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲一区中文字幕在线| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久中文看片网| 久久精品国产亚洲av高清一级| 精品午夜福利视频在线观看一区 | 国产精品亚洲一级av第二区| 国产精品免费一区二区三区在线 | 女性生殖器流出的白浆| 日韩有码中文字幕| 欧美国产精品一级二级三级| 欧美日韩av久久| 久久中文看片网| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲精品久久午夜乱码| 国产精品久久久久久精品古装| 美女午夜性视频免费| 十八禁人妻一区二区| 国产97色在线日韩免费| 操美女的视频在线观看| 亚洲精品国产一区二区精华液| 老司机亚洲免费影院| 两个人免费观看高清视频| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲精品国产一区二区精华液| 美女福利国产在线| 纯流量卡能插随身wifi吗| 欧美黄色片欧美黄色片| 在线天堂中文资源库| 国产一区二区在线观看av| 脱女人内裤的视频| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 俄罗斯特黄特色一大片| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 欧美变态另类bdsm刘玥| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 欧美另类亚洲清纯唯美| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 天堂中文最新版在线下载| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 男女之事视频高清在线观看| 91麻豆av在线| 大片免费播放器 马上看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 黑丝袜美女国产一区| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲精品中文字幕在线视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 制服诱惑二区| av一本久久久久| 美女视频免费永久观看网站| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 午夜精品久久久久久毛片777| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 老司机亚洲免费影院| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 亚洲久久久国产精品| 久久精品成人免费网站| 国产成人欧美在线观看 | 国产精品一区二区免费欧美| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 制服诱惑二区| 一本大道久久a久久精品| 日韩视频在线欧美| 一级片免费观看大全| 一本色道久久久久久精品综合| 无限看片的www在线观看| 日本欧美视频一区| 岛国毛片在线播放| 99热国产这里只有精品6| 午夜福利视频精品| 国产成人系列免费观看| 性色av乱码一区二区三区2| 久久久久久久久免费视频了| 自线自在国产av| 国产有黄有色有爽视频| 国产高清国产精品国产三级| 国产一区二区三区视频了| 男女床上黄色一级片免费看| tocl精华| 亚洲av片天天在线观看| 天天影视国产精品| 国产成人精品无人区| 脱女人内裤的视频| 亚洲伊人色综图| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 精品国产国语对白av| 午夜福利欧美成人| 麻豆av在线久日| 亚洲精品av麻豆狂野| 无遮挡黄片免费观看| 一夜夜www| 午夜久久久在线观看| 欧美成人午夜精品| 国产在线视频一区二区| 欧美精品一区二区大全| 最近最新中文字幕大全电影3 | 黄色片一级片一级黄色片| 精品国产国语对白av| 久久精品国产a三级三级三级| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产xxxxx性猛交| 夜夜爽天天搞| 久久 成人 亚洲| 无遮挡黄片免费观看| 久久精品91无色码中文字幕| 免费在线观看日本一区| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产片内射在线| 亚洲欧美激情在线| 国产精品九九99| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 九色亚洲精品在线播放| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 一区二区av电影网| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 精品亚洲成国产av| 久久久久久久久久久久大奶| 黄片播放在线免费| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲中文av在线| 99香蕉大伊视频| 亚洲中文日韩欧美视频| 精品国产一区二区三区四区第35| 成人手机av| 亚洲午夜理论影院| 免费少妇av软件| 两性夫妻黄色片| 亚洲av片天天在线观看| 18禁国产床啪视频网站| 两人在一起打扑克的视频| 少妇 在线观看| 久久中文看片网| 一进一出抽搐动态| 激情在线观看视频在线高清 | 午夜福利一区二区在线看| 99久久国产精品久久久| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 一区二区av电影网| 757午夜福利合集在线观看| 免费在线观看完整版高清| 精品国产一区二区久久| 国产精品免费视频内射| 国产成人精品在线电影| 国产亚洲欧美精品永久| 一区二区三区激情视频| 一个人免费在线观看的高清视频| 777米奇影视久久| 丰满饥渴人妻一区二区三| 午夜福利免费观看在线| 多毛熟女@视频| 亚洲 国产 在线| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 日韩有码中文字幕| 欧美日韩精品网址| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 午夜激情久久久久久久| 天堂俺去俺来也www色官网| www.999成人在线观看| 91麻豆av在线| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产人伦9x9x在线观看| 国产野战对白在线观看| 超色免费av| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产又色又爽无遮挡免费看| 精品熟女少妇八av免费久了| 丝袜美足系列| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 欧美+亚洲+日韩+国产| 母亲3免费完整高清在线观看| 高清在线国产一区| 高清视频免费观看一区二区| 91精品国产国语对白视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 欧美人与性动交α欧美软件| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 麻豆乱淫一区二区| 后天国语完整版免费观看| 悠悠久久av| 精品国产一区二区久久| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产精品 欧美亚洲| 国产精品国产av在线观看| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 国产成人精品久久二区二区免费| 天堂中文最新版在线下载| a级毛片黄视频| 久久精品91无色码中文字幕| 欧美亚洲日本最大视频资源| 精品国产一区二区久久| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 大片电影免费在线观看免费| 宅男免费午夜| 国产1区2区3区精品| 成在线人永久免费视频| 曰老女人黄片| 国产成人影院久久av| 精品国产亚洲在线| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 亚洲第一av免费看| 久久午夜综合久久蜜桃| 女人久久www免费人成看片| 欧美乱码精品一区二区三区| 99国产精品一区二区蜜桃av | 性色av乱码一区二区三区2| 一级毛片电影观看| 国产精品二区激情视频| 9191精品国产免费久久| 狠狠狠狠99中文字幕| 少妇 在线观看| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 中文字幕制服av| 两人在一起打扑克的视频| 美女午夜性视频免费| 正在播放国产对白刺激| 国产三级黄色录像| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 精品福利永久在线观看| 超碰97精品在线观看| 国产极品粉嫩免费观看在线| 免费少妇av软件| 正在播放国产对白刺激| 国产三级黄色录像| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产黄色免费在线视频| 18禁观看日本| 老司机福利观看| 久久中文看片网| 在线观看免费高清a一片| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲欧美激情在线| 日本wwww免费看| 国产成人系列免费观看| 中文字幕最新亚洲高清| 久久精品人人爽人人爽视色| 美女国产高潮福利片在线看| 精品福利永久在线观看| 999久久久精品免费观看国产| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 国产男靠女视频免费网站| 在线观看人妻少妇| www.熟女人妻精品国产| 国产亚洲欧美在线一区二区| 久久久久网色| 欧美成狂野欧美在线观看| 老熟女久久久| 国产精品 欧美亚洲| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 69av精品久久久久久 | bbb黄色大片| 搡老岳熟女国产| www.熟女人妻精品国产| 国产三级黄色录像| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 亚洲黑人精品在线| 一区二区三区激情视频| 女警被强在线播放| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲欧洲日产国产| 大香蕉久久网| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 波多野结衣一区麻豆| 99久久人妻综合| 2018国产大陆天天弄谢| 欧美黑人欧美精品刺激| 日日爽夜夜爽网站| 精品国产一区二区三区久久久樱花| av免费在线观看网站| 精品熟女少妇八av免费久了| 午夜福利欧美成人| 国产99久久九九免费精品| 性色av乱码一区二区三区2| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 在线观看免费视频网站a站| 国产成人av激情在线播放| 大陆偷拍与自拍| 色老头精品视频在线观看| 国产精品成人在线| 午夜福利视频在线观看免费| 国产高清国产精品国产三级| 午夜福利在线免费观看网站| 亚洲专区国产一区二区| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 人成视频在线观看免费观看| 欧美日韩黄片免| 性少妇av在线| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 久久人妻熟女aⅴ| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 女人精品久久久久毛片| 亚洲成人国产一区在线观看| 亚洲av片天天在线观看| 1024视频免费在线观看| 精品国产亚洲在线| 狂野欧美激情性xxxx| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 又黄又粗又硬又大视频| 两性夫妻黄色片| 国产一区有黄有色的免费视频| 天堂8中文在线网| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 国产视频一区二区在线看| 99热网站在线观看| kizo精华| 一本综合久久免费| 香蕉国产在线看| 亚洲第一av免费看| 日日夜夜操网爽| 精品福利永久在线观看| www.自偷自拍.com| 黑人猛操日本美女一级片| 国产成人精品在线电影| 国产视频一区二区在线看| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚洲精品一二三| 国产成+人综合+亚洲专区| 成人手机av| 国产xxxxx性猛交| 一级毛片精品| 最近最新免费中文字幕在线| 精品人妻1区二区| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 免费观看av网站的网址| 飞空精品影院首页| 欧美中文综合在线视频| 精品久久久久久久毛片微露脸| 亚洲精品成人av观看孕妇| 一进一出抽搐动态| 欧美午夜高清在线| 一本大道久久a久久精品| 亚洲天堂av无毛| 一区福利在线观看| 亚洲午夜理论影院| 青草久久国产| 亚洲国产看品久久| 亚洲成人手机| 在线观看免费日韩欧美大片| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 一级毛片精品| 免费看十八禁软件| 无遮挡黄片免费观看| 免费在线观看日本一区| 久久免费观看电影| 丁香六月天网| 久久青草综合色| 啪啪无遮挡十八禁网站| 午夜免费成人在线视频| 黄色a级毛片大全视频| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 成人国产一区最新在线观看| 正在播放国产对白刺激| 性色av乱码一区二区三区2| 久久久久久久大尺度免费视频| 一级毛片电影观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 成人18禁在线播放| 香蕉丝袜av| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 黄色丝袜av网址大全| 国产伦人伦偷精品视频| 男人舔女人的私密视频| 久久人妻av系列| 亚洲av第一区精品v没综合| 亚洲 国产 在线| 9色porny在线观看| 人成视频在线观看免费观看| 97在线人人人人妻| 亚洲精品久久午夜乱码| 午夜福利在线观看吧| 亚洲欧美色中文字幕在线| 在线观看免费高清a一片| 国产精品偷伦视频观看了| 亚洲美女黄片视频| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 十八禁人妻一区二区| 亚洲国产看品久久| 丰满少妇做爰视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 黄网站色视频无遮挡免费观看|