一種小型熔鹽堆的主回路放射性產(chǎn)物分析

周煒龍 嚴(yán) 睿 周 波

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

熔鹽堆（Molten Salt Reactor，MSR）的概念源自于20世紀(jì)40～60年代美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL）開展的飛行實(shí)驗(yàn)反應(yīng)堆（Aircraft Reactor Experiment，ARE）［1］和熔鹽實(shí)驗(yàn)堆（Molten-Salt Reactor Experiment，MSRE）［2］。熔鹽實(shí)驗(yàn)堆設(shè)計(jì)、施工和運(yùn)行的成功奠定了熔鹽堆的基礎(chǔ)技術(shù)，為熔鹽堆提供了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。而后在1970年提出了100 MWt的熔鹽增殖堆（Molten Salt Breeder Reactor，MSBR）［3］的概念。自20世紀(jì)80年代以來，法國、日本、俄羅斯、中國等國家開展了一系列針對(duì)Th-U增值TRU核素嬗變［4］的熔鹽堆研究。由于其固有安全性、優(yōu)良的中子經(jīng)濟(jì)性和在線后處理能力，熔鹽堆被選為第四代先進(jìn)（Generation IV International Forum，GIF）核能系統(tǒng)的反應(yīng)堆之一，也是唯一使用液體燃料設(shè)計(jì)的先進(jìn)反應(yīng)堆系統(tǒng)。在2011年，中國科學(xué)院啟動(dòng)了釷基熔鹽堆（Thoriumbased Molten Salt Reactor，TMSR）戰(zhàn)略先導(dǎo)專項(xiàng)，目的是建造一座2 MWt石墨慢化液體燃料反應(yīng)堆，用于解決熔鹽堆相應(yīng)技術(shù)問題［5］。

國際原子能組織（International Atomic Energy Agency，IAEA）核電技術(shù)發(fā)展部門表明，小型堆在效率、靈活性以及經(jīng)濟(jì)性方面具有顯著優(yōu)勢(shì)，能夠在未來清潔能源的轉(zhuǎn)型中起到關(guān)鍵作用，預(yù)計(jì)小型堆在未來幾年內(nèi)會(huì)迎來廣泛的部署。而作為第四代堆，熔鹽堆具有多用途與小型靈活性的特點(diǎn)，易設(shè)計(jì)為小型堆，近年來全球?qū)π⌒腿埯}堆的前景也普遍看好。小型熔鹽堆無需水進(jìn)行冷卻，特別適合干旱地區(qū)的電量供應(yīng)，特別是我國中西部區(qū)域。針對(duì)該區(qū)域，預(yù)計(jì)2030年人均用電量在2 000～3 000 kW·h-1，因此30 MWe的電量供應(yīng)基本可以滿足10萬人口的鄉(xiāng)鎮(zhèn)能源供應(yīng)需求。本文研究基于該應(yīng)用場(chǎng)景，研究提出一種熱功率為100 MWt的小型熔鹽堆的堆芯概念設(shè)計(jì)。

熔鹽堆在運(yùn)行過程中會(huì)產(chǎn)生大量的放射性裂變產(chǎn)物，此外堆內(nèi)結(jié)構(gòu)材料、燃料鹽及熔鹽中的雜質(zhì)也會(huì)受到堆內(nèi)中子輻照而活化產(chǎn)生放射性，放射性產(chǎn)物的分析是核電廠安全分析、環(huán)評(píng)、廢物管理和退役方面的基本依據(jù)，也是小型熔鹽堆這類新堆型研發(fā)過程中應(yīng)當(dāng)考慮的重要內(nèi)容。此外，小型熔鹽堆采用壽期末批處理的方式，通過在燃料中加入一定量的釷，獲取及驗(yàn)證部分其長時(shí)間運(yùn)行的核素轉(zhuǎn)化與源項(xiàng)特性。

小型堆的單批換料周期更長，這里初步設(shè)計(jì)為每1 250 d整體換料一次，對(duì)卸載的整個(gè)回路的燃料進(jìn)行批處理。然后針對(duì)熔鹽堆運(yùn)行過程中放射性廢物的特點(diǎn)，開展三類產(chǎn)物的放射性分析：1）裂變產(chǎn)物；2）錒系核素；3）冷卻劑的活化。通過對(duì)小型熔鹽堆滿功率運(yùn)行1 250 d的放射性產(chǎn)量及其來源的分析，為小型熔鹽堆的源項(xiàng)分析、燃料后處理、小型化設(shè)計(jì)與釷利用方式提供重要依據(jù)，為小型熔鹽堆堆的普及積累數(shù)據(jù)。

1 計(jì)算模型與分析方法

1.1 模型描述

圖1為小型熔鹽堆的堆芯物理模型，該堆是一個(gè)功率為100 MWt的石墨慢化的熱堆，堆芯進(jìn)出口平均溫度為1 000 K。堆芯由內(nèi)向外依次為活性區(qū)、石墨反射層、環(huán)腔、堆容器?；钚詤^(qū)由含有熔鹽流道的六邊形石墨組件規(guī)則排列而成，石墨六棱柱組件直徑約為10.4 cm，對(duì)邊距為18 cm，流道中心間距為18 cm，熔鹽燃料通道半徑為3 cm?；钚詤^(qū)半徑為117 cm。外圍為石墨反射層，由與活性區(qū)相同但不含流道的石墨組件組成，反射層厚度為20 cm。上下腔室厚度為10 cm，內(nèi)部裝有燃料熔鹽。石墨反射層和堆容器之間為3 cm厚的熔鹽環(huán)腔，外圍為哈氏N鎳基合金材料的堆容器。堆芯直徑為280 cm，高度為300 cm。反應(yīng)堆所用的燃料為LiF-BeF2-ZrF4-ThF4-UF4，摩爾組分為：50.6%-24%-5%-0.4%-20%，其中235U的富集度為19.75%，7Li的豐度為99.95%，熔鹽的平均密度為3.98 g·cm-3，整個(gè)熔鹽體積為2.72 m3，主要參數(shù)如表1所示。由于本小型熔鹽堆具有較長的壽期，且期間不計(jì)劃在線添料操作，因此初始后備反應(yīng)性較大，在堆芯活性區(qū)內(nèi)布置了兩種不同尺寸的控制棒，共8根，用于反應(yīng)性控制，其中細(xì)棒為調(diào)節(jié)棒，用于功率及溫度補(bǔ)償。粗棒為補(bǔ)償棒和安全棒，分別用于燃耗補(bǔ)償和停堆。

表1 堆芯主要參數(shù)Table 1 Main parameters of molten salt reactor

圖1 堆芯物理模型Fig.1 Schematic diagram of computational model

1.2 分析方法

堆芯燃耗以及核素的放射性源項(xiàng)分析采用Scale6.1軟 件 包 中 的TRITON［5-6］模 塊 來 完 成，Scale6.1是美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的用于核安全分析和堆模型設(shè)計(jì)的多功能軟件，可以實(shí)現(xiàn)核安全分析、臨界安全分析、燃耗分析等功能。其中在Scale的中子運(yùn)輸計(jì)算功能模塊KENO-VI［7］中創(chuàng)建堆芯物理模型，通過使用幾何數(shù)據(jù)包中的各種幾何體對(duì)復(fù)雜堆芯進(jìn)行建模，并且進(jìn)行三維結(jié)構(gòu)反應(yīng)堆有效增值因數(shù)的計(jì)算。而Scale程序中TRITON控制模塊則是進(jìn)行燃耗計(jì)算，具體步驟流程如圖2所示。經(jīng)由TRITON模塊經(jīng)輸運(yùn)計(jì)算產(chǎn)生燃耗庫，由燃耗計(jì)算模塊Origen-S調(diào)用該庫進(jìn)行燃耗計(jì)算。將整個(gè)壽期分為若干個(gè)時(shí)間步長，每個(gè)時(shí)間步長下的放射性計(jì)算可分為以下三個(gè)步驟：1）中子通量計(jì)算處 理；2）Couple截 面 計(jì) 算；3）Origen燃 耗 衰 變計(jì)算［8］。

圖2 Scale程序中TRITON模塊進(jìn)行燃耗計(jì)算的流程Fig.2 TRITON control module flowchart for depletion calculation

2 結(jié)果及討論

100 MWt小型熔鹽堆主回路放射性產(chǎn)物主要來自于兩個(gè)方面：

1）裂變產(chǎn)物和錒系元素：反應(yīng)堆中易裂變核素在中子轟擊下發(fā)生裂變反應(yīng)，產(chǎn)生大量的裂變產(chǎn)物和錒系核素。生成的裂變產(chǎn)物和錒系元素基本上都具有放射性，是反應(yīng)堆整個(gè)壽期內(nèi)主要的放射性來源。

2）冷卻劑活化：熔鹽堆采用燃料鹽同時(shí)作為冷卻劑在主回路流動(dòng)。冷卻劑中的一些成分，包括6Li、7Li、9Be、19F，在中子輻照下，會(huì)產(chǎn)生20F、16N等。另外由于受燃料加工、輸運(yùn)環(huán)節(jié)的影響，熔鹽堆燃料中不可避免地存在天然雜質(zhì)或人工帶入雜質(zhì)，它們?cè)谑艿街凶虞椪盏臈l件下，會(huì)活化從而產(chǎn)生具有放射性的核素。

對(duì)象要素和環(huán)境要素的前4類與傳統(tǒng)文本中的指代消解有許多共性,其指代的都是同一實(shí)體,這里不再分析,只進(jìn)行環(huán)境要素的基準(zhǔn)指代和時(shí)間要素的分析.

2.1 裂變產(chǎn)物

在熔鹽堆運(yùn)行過程中，核燃料中易裂變核素不斷消耗，另一方面可轉(zhuǎn)換核素俘獲中子又轉(zhuǎn)換生成易裂變核素。因此燃料熔鹽中的同位素的成分及其密度隨著反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間不斷變化。核燃料的燃耗鏈與所采用的燃料循環(huán)類型有關(guān)，裂變產(chǎn)物為由裂變反應(yīng)直接產(chǎn)生的裂變碎片以及隨后這些碎片經(jīng)過放射性衰變生成各種同位素［9］。

堆芯裂變產(chǎn)物放射性積存量計(jì)算的核心是求解如下燃耗方程［10］：

式中：Ni（t）表示壽期內(nèi)t時(shí)刻、核素i的原子密度；σij表示核素j生成i核反應(yīng)的平均截面；φ表示堆芯內(nèi)中子通量密度；表示核素i的吸收截面；表示m發(fā)生裂變反應(yīng)時(shí)的截面；fik表示核素k發(fā)生衰變反應(yīng)生成核素i的轉(zhuǎn)換比；γim表示核素m發(fā)生裂變反應(yīng)生成核素i的轉(zhuǎn)換比；λk為衰變常數(shù)。

熔鹽堆運(yùn)行過程中重要的放射性裂變產(chǎn)物主要分為如下幾類：1）惰性氣體；2）碘的同位素；3）金屬裂變產(chǎn)物核素。在熔鹽堆中，各產(chǎn)物核素大都包容在熔鹽中，由于燃料熔鹽的熔點(diǎn)較高，即使發(fā)生了破口事故使得熔鹽泄漏，熔鹽也會(huì)迅速冷卻凝固，沒有固、液態(tài)流出物的直接釋放，防止了放射性的進(jìn)一步向環(huán)境中的擴(kuò)散。因此在熔鹽堆核設(shè)施的影響評(píng)價(jià)時(shí)，對(duì)環(huán)境產(chǎn)生威脅的應(yīng)當(dāng)主要考慮氣載放射性裂變核素對(duì)廠區(qū)環(huán)境的影響。

100 MWt熔鹽堆在滿功率運(yùn)行的過程中裂變產(chǎn)物的放射性隨著時(shí)間的變化如圖3所示。裂變產(chǎn)物放射性活度在短時(shí)間內(nèi)迅速增加，此后變化緩慢且基本趨于穩(wěn)定，直至壽期末，裂變產(chǎn)物放射性總量接近5.89×1018Bq。

圖3 堆內(nèi)裂變產(chǎn)物放射性活度隨時(shí)間的變化Fig.3 The radioactivity of fission products changes with time

結(jié)合熔鹽堆燃料的上述特點(diǎn)，并參考公眾所受劑量估算有重要貢獻(xiàn)的放射性核素，本文中主回路分析的核素有：85Kr、85mKr、87Kr、88Kr、133Xe、135Xe、131I、132I、133I、134I、135I、134Cs、135Cs、136Cs、137Cs、138Cs、89Sr、91Sr、92Sr、103Ru、106Ru。

圖4 易揮發(fā)金屬裂變產(chǎn)物放射性活度隨時(shí)間的變化Fig.4 The radioactivity of volatile metal fission products changes with time

主回路中，主要的惰性氣體核素放射性活度隨時(shí)間變化的曲線如圖5所示。從起堆至壽期末，惰性氣體的放射性水平經(jīng)歷了迅速增加，緩慢增到最后的慢慢逐漸減小。從反應(yīng)堆運(yùn)行開始的0～0.5 d，惰性氣體放射性活度迅速增加，放射性達(dá)到2.71×1017Bq，這個(gè)過程中放射性主要是由87Kr、88Kr提供的，幾乎占了此時(shí)惰性氣體放射性總量的70%，在隨后的時(shí)間內(nèi)，133Xe、135Xe迅速增加，并隨之超過前者，成為惰性氣體放射性最要的貢獻(xiàn)來源。2 d后，放射性水平放射性增加速度放緩，至50 d左右，達(dá)到最大值7.87×1017Bq。此后總的放射性開始由于核素的衰變而減少，壽期末放射性總量為7.35×1017Bq。在惰性氣體中133Xe放射性活度最大，其次是135Xe。裂變反應(yīng)中雖然135Xe的裂變份額只有0.228%，但是其先驅(qū)核135I的直接裂變產(chǎn)額很大，加之135I吸收中子的損失遠(yuǎn)小于其衰變，故認(rèn)為135I全部衰變成135Xe，這樣135Xe的總體產(chǎn)額可達(dá)到6%。起堆后，由于135Xe具有很大的吸收截面和短的半衰期，其濃度很快增加并且飽和，此后隨著燃耗的加深，135I的生成將會(huì)減少，自身也會(huì)衰變損失，故135Xe會(huì)慢慢減少。

圖5 惰性氣體放射性活度隨時(shí)間的變化Fig.5 The radioactivity of inertial gas changes with time

碘的同位素放射性活度隨時(shí)間變化的曲線如圖6所示，碘的同位素的放射性總量處于一個(gè)較高的水平，壽期末放射性總量達(dá)到9.56×1017Bq。135I的放射性活度隨時(shí)間而增加，從圖6可知，反應(yīng)堆在穩(wěn)定功率下，運(yùn)行很短的時(shí)間后（約40 h），135I的濃度就已經(jīng)很接近它的平衡值了，為1.95×1017Bq。此后由于衰變?cè)?，它們的放射性活度達(dá)到最大之后，開始很緩慢減小。

圖6 碘的同位素放射性活度隨時(shí)間的變化Fig.6 The change of radioisotope of iodine radioactivity with time

2.2 錒系核素

本文主要計(jì)算了32種錒系同位素，由于大部分錒系核素積存量較小，故統(tǒng)計(jì)其總量，其中主要的錒系元素（Am、Cm、Np、Th、Pu、U）的積存量隨運(yùn)行時(shí)間的變化如圖7所示。從圖7可以看出，壽期末，錒系核素放射性總活度約為1.47×1018Bq，其中Np（主要為239Np）約占錒系核素總活度的98%。其壽期末的放射性活度為1.44×1018Bq，剩余不足2%的活度由U、Am、Cm、Th等貢獻(xiàn)。在1 250 d的燃耗時(shí)間內(nèi)，6種核素放射性活度在開始的2 d內(nèi)迅速增加，此后基本緩慢增加基本趨于穩(wěn)定，產(chǎn)生量最多的是Np元素，而Pu、Am、Cm的生成量與之相比幾乎可以忽略不計(jì)。

圖7 錒系核素放射性活度隨時(shí)間的變化Fig.7 The radioactivity of actinoid nuclides changes with time

Np元素含量占主要部分的是239Np，反應(yīng)過程為：

在反應(yīng)堆中，238U通過俘獲一個(gè)中子，會(huì)變成激發(fā)態(tài)的239U，并放出γ射線，此后239U發(fā)生β衰變，產(chǎn)生239Np。過程間雖然也會(huì)吸收中子產(chǎn)生240U，但239U的吸收截面很?。?.2 MPa）而且半衰期又很短，只有23 min左右，因此絕大部分的239U都是通過β衰變變成了239Np。同理可知，240Np的產(chǎn)量也是極小的，雖然238U的吸收截面較小，只有0.02 MPa，但燃料內(nèi)238U初始裝載量很高，因此239Np的放射性量仍然最大。

在燃耗壽期內(nèi)，燃料中易裂變核素233U、235U及其他鈾的同位素放射性隨燃耗時(shí)間的演化關(guān)系如圖8所示，對(duì)于初始裝載核素，235U作為主要裂變核素來維持堆芯臨界，隨著燃耗時(shí)間逐漸減小，放射性也隨著時(shí)間而減小，238U也不斷通過吸收中子發(fā)生反應(yīng)而消耗，所以它們的放射性隨著時(shí)間推移緩慢減小。而233U的放射性從啟堆開始迅速增加，在55 d左右超過235U，約120 d時(shí)超過238U，此后放射性一直處于主導(dǎo)地位，1 100 d后，放射性雖然也在增加，但變化緩慢，基本處于穩(wěn)定。

圖8 鈾的同位素放射性活度隨時(shí)間的變化Fig.8 The radioactivity of uranium isotopic varies with time

對(duì)于增殖核素232Th裝載量以及它的產(chǎn)物233Pa隨時(shí)間的變化關(guān)系如圖9所示。232Th雖然在燃耗時(shí)間內(nèi)變化較小，但基本呈線性變化減少，232Th主要通過俘獲中子生成易裂變核素233U而損失，相應(yīng)的233Pa從燃耗時(shí)間開始便線性增加。由于233Pa衰變?yōu)?33U的周期27 d，故此時(shí)其增加的斜率開始變平緩，232Th的消耗量也大于232Pa的產(chǎn)量，這是因?yàn)?32Th在熔鹽堆中還會(huì)發(fā)生其他類型的核反應(yīng)。

圖9 232Th和233Pa質(zhì)量隨時(shí)間的演變關(guān)系Fig.9 The inventory of 232Th and 233Pa changes with time

由圖10可以看出，反應(yīng)堆正常運(yùn)行時(shí)，燃料中的放射性活度主要來自于裂變產(chǎn)物。壽期末反應(yīng)堆中總的放射性活度約為7.36×1018Bq，其中錒系核素的總活度約為1.47×1018Bq，裂變產(chǎn)物的總活度為5.89×1018Bq。在裂變產(chǎn)物中，惰性氣體的總活度約為7.35×1017Bq，占主回路裂變產(chǎn)物放射性活度的12.48%，I的同位素的活度約為9.56×1017Bq，占16.23%，易揮發(fā)金屬裂變產(chǎn)物Cs、Sr、Ru放射性活度約為8.17×1017Bq，占主回路裂變產(chǎn)物總活度的13.87%，這些氣載放射性產(chǎn)物易于泄露在環(huán)境中，故需要重點(diǎn)關(guān)注。

圖10 運(yùn)行過程中放射性核素的活度隨燃耗時(shí)間的變化Fig.10 Total radioactivity varies with time during operation

2.3 冷卻劑活化

100 MWt熔鹽堆在運(yùn)行過程中除了以上主要放射性核素外，還有產(chǎn)生多種活化放射性產(chǎn)物，其中16N、19O、20F產(chǎn)量最大，且能量較高，它們對(duì)屏蔽設(shè)備的使用壽命以及管道活化反應(yīng)的產(chǎn)生有較大影響，它們主要是由冷卻劑中的19F核素俘獲中子生成：

圖11為16N、19O、20F的放射性活度隨燃耗時(shí)間的變化。由圖11可知，相較19O，16N、20F從起堆開始，強(qiáng)度上升更快，它們的半衰期短，分別為11.2 s和7.13 s。壽期末它們的放射性活度近似在2.48×1016Bq和1.97×1016Bq，但是它們的半衰期較短，具有較高的放射性以及較強(qiáng)的穿透性，對(duì)堆內(nèi)管道材料的影響較大。對(duì)于19O源項(xiàng)，相對(duì)于前兩種，放射性活度整整低一個(gè)量級(jí)，為1.80×1015Bq。

圖11 16N、19O和20F放射性活度隨時(shí)間變化Fig.11 Radioactivity of16N,19O,20F in source term varies with time

熔鹽通道內(nèi)部的燃料鹽是流動(dòng)的，始終處于均勻混合的狀態(tài)。整個(gè)壽期內(nèi)燃料熔鹽流道內(nèi)平均中子能譜圖如圖12所示。由圖12可知，中子通量主要集中在熱譜區(qū)，表明該熔鹽堆是一個(gè)典型的熱堆，共振能區(qū)的共振峰是由238U的共振吸收導(dǎo)致的，而快中子能區(qū)則是因?yàn)槔鋮s劑FLiBe的共振吸收導(dǎo)致的。由于起初燃料裝載中重金屬含量較多，使得初始時(shí)刻中子慢化變少，中子能量偏高，能譜相對(duì)偏硬。隨著燃耗的不斷加深，裂變?nèi)剂喜粩嘞暮彤a(chǎn)物的積累，能譜有所變軟。

圖12 壽期始末燃料通道內(nèi)的中子能譜Fig.12 Neutron energy spectrums in the fuel channel at the beginning and end life cycle

3 結(jié)語及展望

本文提出了一種100 MWt熔鹽堆的堆芯設(shè)計(jì)方案，通過調(diào)整初始燃料裝載使其在不添料的條件下，滿功率運(yùn)行1 250 d，然后針對(duì)該堆芯的靜態(tài)物理模型，對(duì)正常工況下熔鹽堆進(jìn)行了放射性積存量的分析，主要結(jié)論如下：

1）熔鹽堆在正常運(yùn)行時(shí)，堆內(nèi)的放射來源主要由裂變產(chǎn)物和錒系核素提供，基本來自于短壽命核素通過不斷的衰變提供。

2）主回路放射性產(chǎn)物中，本文主要考慮惰性氣體、碘的同位素以及易揮發(fā)金屬裂變產(chǎn)物，它們是環(huán)境排放的主要限制對(duì)象。壽期末放射性裂變產(chǎn)物總活度約為5.89×1018Bq，惰性氣體的活度約為7.35×1017Bq，I的同位素的活度約為9.56×1017Bq，易揮發(fā)金屬裂變產(chǎn)物放射性活度約為8.17×1017Bq，它們放射性產(chǎn)額整體較大，且作為主要的氣載流出物，應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注它們的擴(kuò)散與排放。

3）錒系核素主要考慮Am、Cm、Np、Th、Pu、U。壽期末放射性積存量約為1.47×1018Bq，其中239Np及其同位素約占總活度的98%，其余份額由其他核素貢獻(xiàn)。雖然壽期末錒系核素的放射性低于裂變產(chǎn)物，239Np半衰期都比較小，除去239Np外，壽期末錒系核素的放射性活度只有3.11×1016Bq。但是許多長壽命核素使得錒系核素的放射性直至幾萬年后還是處于較高水平，這也是乏燃料處理的主要難點(diǎn)。