• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    膠體聚合物彈性模量的微觀理論: 鍵長的效應(yīng)*

    2021-07-01 09:42:40張博凱
    物理學(xué)報(bào) 2021年12期
    關(guān)鍵詞:局域鍵長膠體

    張博凱

    (浙江理工大學(xué)物理系, 杭州 310018)

    1 引 言

    玻璃材料彈性性質(zhì)的刻畫是凝聚態(tài)物理、統(tǒng)計(jì)物理和材料物理中廣泛關(guān)注的問題[1-3].從結(jié)構(gòu)上看, 玻璃材料保持著無序的類似液體的靜態(tài)結(jié)構(gòu),但在動(dòng)力學(xué)和流變學(xué)上卻展現(xiàn)出固體特有的性質(zhì),如發(fā)散的弛豫時(shí)間和非零的彈性模量[4].建立一個(gè)基于系統(tǒng)微觀的靜態(tài)結(jié)構(gòu), 預(yù)測宏觀慢動(dòng)力學(xué)和流變學(xué)性質(zhì)的理論框架是玻璃物理中長期的理論難點(diǎn).在實(shí)際應(yīng)用中, 從微觀上理解材料相關(guān)的參數(shù)對(duì)宏觀的動(dòng)力學(xué)和力學(xué)性質(zhì)的影響, 能為玻璃的化學(xué)合成和工業(yè)運(yùn)用提供定性定量的指導(dǎo).

    本文關(guān)注高密度下膠體聚合物體系彈性模量的理論預(yù)測.2010年以來, 國內(nèi)外很多研究組在實(shí)驗(yàn)上將膠體粒子作為基本單元, 用以合成鏈狀的膠體聚合物分子[5-7].近年來, 膠體聚合物因兼具聚合物鏈連接性和膠體單元的可視性, 而成為了探測和理解聚合物玻璃的重要材料.具體表現(xiàn)在: 1) 膠體粒子的尺寸分布為10 nm—0 μm, 這使得它們更容易被光學(xué)顯微鏡觀測到[8]; 2) 相對(duì)于分子聚合物玻璃, 膠體聚合物的鏈段單元是清晰的, 即每一個(gè)膠體粒子單元就是一個(gè)鏈段; 3) 膠體聚合物材料能方便地控制分子的微觀參數(shù)(鏈長、鍵長和結(jié)構(gòu)單元的形狀), 使其成為研究聚合物玻璃性質(zhì)的理想模型.

    模耦合理論是刻畫液體玻璃化轉(zhuǎn)變中普遍而有效的微觀理論[9,10].其主要的思想是利用投影算子技術(shù)將與玻璃動(dòng)力學(xué)無關(guān)的快變量預(yù)先積分掉,得到一個(gè)關(guān)于慢變量的動(dòng)力學(xué)方程.該方程能夠預(yù)測外部參數(shù)變化后各態(tài)歷經(jīng)-非各態(tài)歷經(jīng)轉(zhuǎn)變, 但其并不能處理玻璃化轉(zhuǎn)變點(diǎn)以下的動(dòng)力學(xué).為此,Schweizer和Saltzman[11,12]提出了非線性朗之萬方程理論, 該理論結(jié)合液體的密度泛函理論推廣了模耦合理論, 使其能夠處理深過冷態(tài)下粒子的激發(fā)跳躍過程.這一理論進(jìn)展使得微觀上研究玻璃材料的弛豫和流變學(xué)性質(zhì)成為可能[13-15].在上述的微觀理論中, 主要包含兩個(gè)部分內(nèi)容: 1) 使用積分方程理論計(jì)算系統(tǒng)的靜態(tài)結(jié)構(gòu); 2) 將靜態(tài)結(jié)構(gòu)代入動(dòng)力學(xué)方程中預(yù)測其動(dòng)力學(xué)和流變性質(zhì).

    在膠體聚合物中, 用于預(yù)測靜態(tài)結(jié)構(gòu)的積分方程理論主要是高分子參考作用點(diǎn)模型 (polymer reference interaction site model, PRISM)[16].PRISM積分方程理論能夠計(jì)算實(shí)空間和傅里葉空間的靜態(tài)結(jié)構(gòu), 并在定性和定量上與散射實(shí)驗(yàn)很好的符合.最近, PRISM理論框架被推廣應(yīng)用于諸多聚合物體系, 如高斯鏈模型[17,18]、聚合物-納米粒子復(fù)合物[19,20]和環(huán)狀聚合物[21,22].結(jié)構(gòu)信息的研究聯(lián)系著系統(tǒng)的黏彈性行為、熱力學(xué)、微觀有效相互作用以及宏觀相行為[23-25].

    動(dòng)力學(xué)方面, 微觀的非線性朗之萬方程理論用于計(jì)算過冷液體中示蹤粒子的慢動(dòng)力學(xué)性質(zhì)[11,26].該理論引入動(dòng)力學(xué)自由能的概念, 預(yù)測了玻璃化轉(zhuǎn)變點(diǎn)、α弛豫時(shí)間和局域尺寸.近年來, 該理論被成功地推廣并在諸多體系取得了長足的發(fā)展, 刻畫了如聚合物納米復(fù)合物[27]、環(huán)形聚合物[21]以及膠體聚合物[28]在過冷區(qū)域內(nèi)的各種慢動(dòng)力學(xué)行為.

    在我們以前的工作中, 將膠體聚合物建模成離散的蠕蟲鏈模型[29].該模型包含了膠體聚合物的體積分?jǐn)?shù)、鏈長、鍵長以及鏈內(nèi)局部彎曲能.該模型使得我們可以研究膠體聚合物鍵長對(duì)系統(tǒng)相關(guān)慢動(dòng)力學(xué)量的影響, 如α弛豫、勢壘高度和局域尺寸[28].我們發(fā)現(xiàn)了鍵長對(duì)相關(guān)動(dòng)力學(xué)量的獨(dú)特作用: 對(duì)于同一鍵長的膠體聚合物體系, 如果使用過冷深度φc-φ作為自變量, 上述慢動(dòng)力學(xué)量能塌縮到同一普適曲線上, 而不依賴于鏈長和局部彎曲能.

    本文將關(guān)注高密度狀態(tài)下膠體聚合物的彈性,重點(diǎn)關(guān)注鍵長在膠體聚合物的彈性影響因素中的角色.基于剪切彈性模量微觀的Green-Kubo關(guān)系, 利用模耦合理論推導(dǎo)了膠體聚合物系統(tǒng)的剪切彈性模量的表達(dá)式.該表達(dá)式依賴于系統(tǒng)的靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子及單個(gè)膠體粒子的局域尺寸.基于靜態(tài)結(jié)構(gòu)分析, 研究了不同鍵長、不同彎曲能下系統(tǒng)的剪切彈性模量.最后也報(bào)道了相關(guān)鏈參數(shù)對(duì)體積彈性模量的影響.重點(diǎn)探討了剪切和體積彈性模量-體積分?jǐn)?shù)曲線在不同鍵長下的行為.

    2 結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)計(jì)算方法

    2.1 PRISM理論

    首先, PRISM理論將聚合物中的單體假設(shè)為一系列位點(diǎn)所組成的系統(tǒng)[16].如圖1所示的聚合物系統(tǒng), 系統(tǒng)靜態(tài)的結(jié)構(gòu)由兩個(gè)單體a和b的總關(guān)聯(lián)函數(shù)、單鏈結(jié)構(gòu)因子和直接關(guān)聯(lián)函數(shù)刻畫.它們之間的關(guān)系由Ornstein-Zernike方程描述[30]:

    圖1 膠體聚合物模型的示意圖, 包含了模型中3個(gè)連續(xù)單體(藍(lán)球)和關(guān)鍵的尺度(半徑和鍵長)與鍵角Fig.1.Schematic of colloidal polymers.Blue spheres represent three consecutive monomers with diameter σ , bond angle θ and bond length l.

    這里ρ是單體的數(shù)密度,N是一個(gè)聚合物分子中單體的數(shù)目,N是波矢, 角標(biāo)代表系統(tǒng)中聚合物單體的編號(hào).(1)式右邊第一項(xiàng)代表鏈內(nèi)相互作用與鏈間直接相互作用耦合的貢獻(xiàn), 第二項(xiàng)代表其他單體作為中間介導(dǎo)物而產(chǎn)生的間接多體關(guān)聯(lián).針對(duì)不同的聚合物模型(如高斯線模型、自由連接鏈模型和蠕蟲鏈模型), 鏈內(nèi)的關(guān)聯(lián)函數(shù)是已知的.將其作為已知的輸入函數(shù), 要求解(1)式, 則需要額外的聯(lián)系著和的封閉近似方程, 即可迭代求解聚合物系統(tǒng)的靜態(tài)結(jié)構(gòu)和.本文中假設(shè)膠體聚合物單體間的相互作用是硬球排斥勢,所以采用經(jīng)典的Percus-Yevick封閉, 其在實(shí)空間表達(dá)為

    這里U(r) 為系統(tǒng)中兩個(gè)單體直接的相互作用勢,C(r) 代表單體間直接關(guān)聯(lián)函數(shù), 而h(r) 是單體間總的多體關(guān)聯(lián)函數(shù).

    2.2 膠體聚合物模型

    我們采用離散的蠕蟲鏈模型對(duì)膠體聚合物進(jìn)行建模[29].該模型包含了單體之間的體積排斥作用、鏈的連接性以及鏈內(nèi)局部的剛性.在實(shí)空間中,該模型將同一條鏈中兩個(gè)單體a和b的分布函數(shù)表示為

    這里r是兩個(gè)單體直接的距離, 系數(shù)A和B是單體分布矩的函數(shù).這些分布矩依賴于鍵長l,其中〈·〉代表在鏈內(nèi)局部彎曲能下對(duì)不同角度分布的平均,

    由于排斥體積相互作用, c osθ0=1-σ2/l2,σ是每個(gè)單體的直徑.推導(dǎo)的細(xì)節(jié)和具體的表達(dá)式見文獻(xiàn)[29].通過得到了平均后的實(shí)空間單鏈關(guān)聯(lián)函數(shù).在本文中, 主要報(bào)道N=10的數(shù)據(jù).

    2.3 非線性朗之萬方程理論和彈性模量的微觀表達(dá)

    非線性朗之萬方程理論刻畫每個(gè)單體在周圍粒子形成的籠效應(yīng)的短時(shí)局域運(yùn)動(dòng)和長時(shí)激發(fā)跳躍過程.對(duì)每個(gè)示蹤粒子, 其時(shí)間相關(guān)的位移rs(t) ,滿足非線性朗之萬方程:

    其 中ξs是溶液 的 摩 擦 系數(shù),δfs(t) 是 高斯白噪聲.對(duì)于聚合物體系, 考慮其內(nèi)部的連接性和鏈內(nèi)關(guān)聯(lián), 推導(dǎo)出動(dòng)力學(xué)自由能Feff的表達(dá)式為[28]

    這里忽略了鏈內(nèi)的直接關(guān)聯(lián),β=1/kBT.動(dòng)力學(xué)自由能預(yù)測了玻璃化轉(zhuǎn)變的局域尺寸和激發(fā)勢壘高度.在外部參數(shù)(體積分?jǐn)?shù)、溫度)變化下, 液體對(duì)應(yīng)動(dòng)力學(xué)自由能隨著示蹤粒子位置rs單調(diào)下降,而過冷液體對(duì)應(yīng)著自由能曲線開始出現(xiàn)極小值, 理論上定義此為過冷液體轉(zhuǎn)變點(diǎn), 極小值對(duì)應(yīng)的示蹤粒子的位置是局域尺寸rloc.隨著過冷程度的加深,勢壘高度越深, 相應(yīng)的局域位置越小.

    在鏈狀分子中,ω? 的減去預(yù)示分子內(nèi)部的應(yīng)力對(duì)整個(gè)彈性模量是不重要的.根據(jù)上述表達(dá)式, 剪切彈性模量依賴于相關(guān)玻璃材料的靜態(tài)結(jié)構(gòu)的信息和局域尺寸.

    對(duì)于體積彈性模量, 其聯(lián)系著系統(tǒng)整體的熱力學(xué)量, 定義為KB=ρ(?P/?ρ)T.在液體理論中, 此物理量聯(lián)系著系統(tǒng)長波長的密度漲落, 表達(dá)為[30]

    在本文中, 長度單位取為單體的直徑σ, 彎曲能的單位為kBT, 彈性模量的單位為kBT/σ-3.

    3 計(jì)算結(jié)果與討論

    首先, 研究了離散的蠕蟲鏈的單鏈結(jié)構(gòu)因子ω(k), 重點(diǎn)關(guān)注鍵長在不同波矢下對(duì)單鏈結(jié)構(gòu)因子的影響.如圖2(a)所示, 單鏈結(jié)構(gòu)因子ω(k) 在波矢k→0 趨近于鏈的單體數(shù)目N, 在k→+∞時(shí), 振蕩衰減到0.數(shù)據(jù)顯示: 在不同鍵長下, 在k<1區(qū)域內(nèi), 單鏈結(jié)構(gòu)因子幾乎沒有差別.在中間波矢區(qū)域, 即k=1—10 , 不同鍵長的單鏈結(jié)構(gòu)因子開始展現(xiàn)出差異.具體地, 鍵長越大, 在此區(qū)域內(nèi),歸一化的單鏈結(jié)構(gòu)因子具有更大的數(shù)值.更定量地, 在這個(gè)區(qū)域, 本文計(jì)算結(jié)果展示單鏈結(jié)構(gòu)因子滿足冪律衰減ω(k)~k-μ且μ≈2 , 這個(gè)衰減指數(shù)不依賴于鍵長.以往的模擬和理論都揭示了衰減指數(shù)μ反映了不同的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的分子, 如硬棒分子(μ=1 )、環(huán)性聚合物(μ=3 )和線性柔性分子(μ=2 )[32].

    圖2 靜態(tài)結(jié)構(gòu) (a) 在不同鍵長下的單鏈結(jié)構(gòu)因子, 虛點(diǎn)線顯示在中級(jí)波矢范圍滿足冪律衰減 ~ k-2 ; (b) 不同鍵長下的徑向分布函數(shù)Fig.2.Static Structure functions: (a) Intrachain structure factor for different bond lengths (dashed-dotted line shows a power law decay ~ k-2 at intermediate wavevector); (b) the radial distribution functions for different bond lengths.

    圖2 (b)進(jìn)一步展示了不同鍵長下單體分布的徑向分布函數(shù)g(r) , 可以看出, 鍵長主要影響r≈1.25σ—1.3σ區(qū)域內(nèi), 這個(gè)位置對(duì)應(yīng)了徑向分布函數(shù)極小的位置, 即單體第一殼層的位置.因此, 理論計(jì)算猜想鍵長對(duì)于結(jié)構(gòu)的影響主要在第一殼層粒子的分布, 該分布對(duì)應(yīng)著示蹤粒子的臨近粒子的分布, 從而改變了由周圍粒子形成的籠效應(yīng).

    將上述計(jì)算的靜態(tài)結(jié)構(gòu)代入動(dòng)力學(xué)自由能(7)式, 關(guān)注鍵長對(duì)于過冷液體轉(zhuǎn)變的臨界體積分?jǐn)?shù)φc的影響.圖3展示了在不同鏈內(nèi)彎曲能ε下,φc-l的關(guān)系: 臨界體積分?jǐn)?shù)隨著鍵長增加而單調(diào)的下降, 并在l≥1.5σ處趨于飽和.這意味著鍵長增加使得系統(tǒng)的玻璃化轉(zhuǎn)變更容易了.φc飽和的位置弱依賴于鏈內(nèi)彎曲能.當(dāng)彎曲能由ε=0—1.0 時(shí),φc≈0.43—0.422.圖3中虛線顯示出硬球的臨界轉(zhuǎn)變體積分?jǐn)?shù)=0.432.在l≥1.5σ時(shí), 柔性的膠體聚合物(ε=0 )的轉(zhuǎn)變點(diǎn)更接近于.

    圖3 不同鏈內(nèi)彎曲能下, 玻璃化轉(zhuǎn)變體積分?jǐn)?shù)隨著鏈長的變化Fig.3.Crossover volume fraction as a function of bond length for different bending energies.

    在(8)式中, 剪切彈性模量依賴于局域尺寸和靜態(tài)結(jié)構(gòu), 因此首先報(bào)道鍵長對(duì)局域尺寸的影響.在以往的工作中[28], 我們已經(jīng)發(fā)現(xiàn): 只要將過冷深度φ-φc作為自變量, 局域尺寸和動(dòng)力學(xué)自由能勢壘均能坍縮到一條普適的曲線上, 而并不依賴于鏈的單體數(shù)目和鏈內(nèi)的彎曲自由能.如圖4(a)所示,展示了3個(gè)不同鍵長下3個(gè)不同鏈內(nèi)彎曲能的局域尺寸的數(shù)據(jù).局域尺寸隨著過冷深度而單調(diào)下降, 并在大的過冷深度參數(shù)下, 滿足指數(shù)衰減rloc~e-α(φ-φc).隨著鍵長的增加, 這個(gè)指數(shù)上系數(shù)α的變化范圍為α=20.056—13.247 , 在大的鍵長下, 接近于硬球的結(jié)果α=14.658 (圖4(a)中的綠色實(shí)線).

    將得到的局域尺寸和靜態(tài)結(jié)構(gòu)代入(8)式中,計(jì)算了不同過冷深度的剪切彈性模量.如圖4(b)所示, 發(fā)現(xiàn)剪切彈性模量隨著過冷深度的增加而迅速增加, 從G′≈20 到G′≈3000 , 增加了大約兩個(gè)數(shù)量級(jí).并且在大的過冷深度下, 以指數(shù)的形式增加,G′~eβ(φ-φc).當(dāng)l=1.1 時(shí), 柔性聚合物(ε=0 )在大的過冷深度下滿足G′~e27.027(φ-φc), 而l=1.7 時(shí),G′~e25.707(φ-φc).對(duì)于硬球系統(tǒng),G′~e26.581(φ-φc),發(fā)現(xiàn)其指數(shù)β變化不大.但與局域尺寸不同的是,雖然對(duì)于同一個(gè)鍵長, 不同的鏈內(nèi)彎曲能的剪切彈性模量數(shù)據(jù)更接近, 但是我們的理論揭示: 它們并不能坍縮到一條普適的指數(shù)增長曲線上.

    圖4 (a) 不同鏈內(nèi)彎曲能和鍵長的局域尺寸隨著玻璃化深度的變化, 綠線是硬球液體的局域尺寸; (b) 不同鏈內(nèi)彎曲能和鍵長的剪切彈性模量隨著玻璃化深度 φ -φc 的變化, 綠線是硬球的數(shù)據(jù)Fig.4.(a) Localization length as a function of φ -φc for different bending energies and bond lengths.Green line represents localization length for hard sphere liquids.(b) shear modulus as a function of φ -φc for different bending energies and bond lengths.Green line represents shear modulus for hard sphere liquids.

    我們轉(zhuǎn)而研究體積彈性模量.將長波長的直接關(guān)聯(lián)函數(shù)代入(9)式進(jìn)行計(jì)算, 圖5(a)顯示了不同鍵長下不同的鏈內(nèi)彎曲能對(duì)膠體聚合物系統(tǒng)的體積彈性模量的影響.研究發(fā)現(xiàn)體積彈性模量隨著過冷深度迅速地增加,KB≈20—200 , 約一個(gè)數(shù)量級(jí).在本文理論研究的整個(gè)范圍內(nèi), 體積彈性模量的數(shù)據(jù)都展示出其隨著過冷深度而發(fā)生指數(shù)增長的趨勢, 在長鍵長下(l=1.7σ),KB~e13.821(φ-φc), 接近于硬球的體積彈性模量的行為:KB~e13.768(φ-φc).有趣的是, 和局域尺寸一樣, 體積彈性模量-過冷深度曲線也展現(xiàn)出獨(dú)特的鍵長依賴關(guān)系: 同一鍵長而不同鏈內(nèi)彎曲能的KB(φ-φc) 曲線坍縮到一條普適的指數(shù)增長曲線.

    圖5 (a) 不同鏈內(nèi)彎曲能和鍵長下, 體積彈性模量隨著玻璃化轉(zhuǎn)變深度的變化.綠色線代表硬球液體的體積彈性模量.(a)和(b)的圖例是一致的.(b) 不同鏈內(nèi)彎曲能和鍵長下, 靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子的零波矢數(shù)值隨著玻璃化轉(zhuǎn)變深度的變化.Fig.5.(a) Bulk modulus as a function of φ -φc for different bending energies and bond lengths.Green line represents bulk modulus for hard sphere liquid.The legend is the same as in panel (b).(b) Static structure factor at zero wavevector for different bending energies and bond lengths.Green line represents corresponding data for hard sphere liquid.

    為解釋本文發(fā)現(xiàn)的鍵長對(duì)于體積彈性模量的普適曲線的調(diào)控行為, 我們猜想這主要來自于鍵長對(duì)靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子中零波矢((k→0) )附近行為的調(diào)控.在液體理論中, 零波矢(長波長)的密度漲落直接聯(lián)系這系統(tǒng)的宏觀熱力學(xué)變量, 進(jìn)而影響系統(tǒng)的體積彈性模量.為此, 圖5(b)展示了零波矢結(jié)構(gòu)因子和過冷深度之間的關(guān)系.有趣的是, 對(duì)于同一個(gè)鍵長, 無論其內(nèi)部彎曲能如何,(k→0) 始終能夠塌縮到同一條普適曲線上.這一發(fā)現(xiàn)說明了彈性模量的普適曲線實(shí)際上是來自于零波矢結(jié)構(gòu)因子的普適曲線.

    4 總結(jié)與討論

    本文利用模耦合理論中的投影算子技術(shù), 在膠體聚合物靜態(tài)結(jié)構(gòu)和局域尺寸的基礎(chǔ)上, 在過冷液體動(dòng)力學(xué)自由能的概念下, 結(jié)合過冷液體激發(fā)跳躍的物理圖像, 推導(dǎo)了彈性剪切模量的顯式表達(dá).在膠體聚合物體系中, 利用此理論探索鍵長在彈性模量影響因素中的特殊角色.在計(jì)算結(jié)果中, 首先關(guān)注了鍵長在靜態(tài)結(jié)構(gòu)上的影響, 進(jìn)而發(fā)現(xiàn)調(diào)節(jié)鍵長會(huì)使得系統(tǒng)更容易玻璃化轉(zhuǎn)變, 即過冷液體臨界轉(zhuǎn)變體積分?jǐn)?shù)降低.隨后發(fā)現(xiàn)了剪切彈性模量隨著過冷深度參數(shù)的指數(shù)增長行為, 但對(duì)于同一鍵長,G′(φ-φc)曲線并沒有坍縮到一條普適曲線上,而體積彈性模量—只依賴于零波矢附近的靜態(tài)結(jié)構(gòu), 則展現(xiàn)出了相應(yīng)的普適曲線.零波矢靜態(tài)結(jié)構(gòu)因子展現(xiàn)出的普適行為使得我們猜想: 彈性模量的普適曲線實(shí)際上是來自于鍵長對(duì)特定波矢的結(jié)構(gòu)因子的普適性.在剪切彈性模量的表達(dá)式(8)中,其具體數(shù)值來自于對(duì)整個(gè)波矢空間中靜態(tài)結(jié)構(gòu)函數(shù)的積分.因此,G′(φ-φc) 曲線對(duì)于普適曲線的偏離是來自于鍵長對(duì)長波矢的結(jié)構(gòu)因子的影響.在將來的研究中, 本工作可以推廣到有外加剪切形變和蠕動(dòng)的情形, 從而更清晰地理解鍵長對(duì)膠體聚合物流變學(xué)的作用.

    猜你喜歡
    局域鍵長膠體
    陰離子調(diào)控錳基鈣鈦礦中Mn─O的鍵長和磁性
    微納橡膠瀝青的膠體結(jié)構(gòu)分析
    石油瀝青(2022年2期)2022-05-23 13:02:36
    黃河水是膠體嗎
    局域積分散列最近鄰查找算法
    電子測試(2018年18期)2018-11-14 02:30:34
    密度泛函理論研究鎘的二鹵化合物分子的結(jié)構(gòu)和振動(dòng)頻率
    PET成像的高分辨率快速局域重建算法的建立
    淺議鍵能與鍵長的關(guān)系
    基于局域波法和LSSVM的短期負(fù)荷預(yù)測
    電測與儀表(2015年7期)2015-04-09 11:39:50
    基于非正交變換的局域波束空時(shí)自適應(yīng)處理
    康惠爾水膠體敷料固定靜脈留置針對(duì)靜脈炎的預(yù)防效果
    亚洲国产精品成人久久小说| 老司机影院毛片| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲精品粉嫩美女一区| 一本一本久久a久久精品综合妖精| av视频免费观看在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 老司机靠b影院| 国产亚洲一区二区精品| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 欧美性长视频在线观看| 国产精品99久久99久久久不卡| 亚洲五月色婷婷综合| 黄色视频在线播放观看不卡| 又紧又爽又黄一区二区| 美女视频免费永久观看网站| 三上悠亚av全集在线观看| 在线观看人妻少妇| 国产免费av片在线观看野外av| 在线精品无人区一区二区三| 亚洲av电影在线进入| 69精品国产乱码久久久| 丁香六月欧美| 好男人电影高清在线观看| 国产欧美日韩精品亚洲av| 久久久久国内视频| 国产男人的电影天堂91| 国产精品1区2区在线观看. | av片东京热男人的天堂| 高清欧美精品videossex| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产亚洲精品久久久久5区| 日本vs欧美在线观看视频| av在线播放精品| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产免费av片在线观看野外av| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 亚洲国产精品一区二区三区在线| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲精品粉嫩美女一区| 91av网站免费观看| 一二三四社区在线视频社区8| 久久久国产精品麻豆| 久久人妻熟女aⅴ| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 欧美成狂野欧美在线观看| 日韩制服骚丝袜av| 午夜激情久久久久久久| 亚洲国产欧美网| 国产视频一区二区在线看| 悠悠久久av| 男人添女人高潮全过程视频| 国产成人精品无人区| av网站在线播放免费| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 最新的欧美精品一区二区| www.精华液| 亚洲国产精品成人久久小说| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 免费少妇av软件| 曰老女人黄片| 国产成人免费无遮挡视频| a 毛片基地| 国产一区有黄有色的免费视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 一二三四社区在线视频社区8| 一级片免费观看大全| 免费不卡黄色视频| 伦理电影免费视频| netflix在线观看网站| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产男女超爽视频在线观看| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 在线观看免费视频网站a站| 久久影院123| 欧美另类亚洲清纯唯美| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产成人啪精品午夜网站| 国产免费视频播放在线视频| av线在线观看网站| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 少妇的丰满在线观看| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 男女之事视频高清在线观看| 午夜成年电影在线免费观看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 人妻一区二区av| 亚洲美女黄色视频免费看| 国产成人av激情在线播放| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 久久香蕉激情| 欧美人与性动交α欧美软件| 久久亚洲精品不卡| 欧美精品一区二区免费开放| 国产免费一区二区三区四区乱码| 一区二区日韩欧美中文字幕| 久久香蕉激情| 欧美人与性动交α欧美软件| 精品人妻在线不人妻| 最新的欧美精品一区二区| 国产精品一区二区免费欧美 | 性少妇av在线| a级毛片黄视频| 人妻 亚洲 视频| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 两个人看的免费小视频| 999精品在线视频| 久久久水蜜桃国产精品网| 三级毛片av免费| 久久精品国产综合久久久| 一个人免费看片子| 国产成人影院久久av| 欧美久久黑人一区二区| 丝瓜视频免费看黄片| 国产精品av久久久久免费| 国产男人的电影天堂91| 久热爱精品视频在线9| 亚洲精品一二三| 香蕉国产在线看| 午夜福利视频精品| 成年动漫av网址| av网站免费在线观看视频| 国产精品一区二区在线不卡| 美女视频免费永久观看网站| 日本a在线网址| 国产精品免费大片| 悠悠久久av| 午夜福利在线免费观看网站| 夫妻午夜视频| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| av超薄肉色丝袜交足视频| 欧美中文综合在线视频| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 亚洲国产毛片av蜜桃av| 亚洲五月婷婷丁香| 99久久99久久久精品蜜桃| 天天影视国产精品| 成年人黄色毛片网站| 亚洲成人手机| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美精品一区二区免费开放| 不卡av一区二区三区| 久久毛片免费看一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区精品| 岛国在线观看网站| 国产精品二区激情视频| 婷婷丁香在线五月| 欧美 日韩 精品 国产| 99精国产麻豆久久婷婷| 中国国产av一级| 久久久久久久大尺度免费视频| 久久中文字幕一级| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久久国产欧美日韩av| 久久九九热精品免费| 国产成人精品久久二区二区免费| 他把我摸到了高潮在线观看 | 中文欧美无线码| av视频免费观看在线观看| 午夜视频精品福利| 欧美97在线视频| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲精华国产精华精| 欧美另类亚洲清纯唯美| netflix在线观看网站| 老熟妇仑乱视频hdxx| a级片在线免费高清观看视频| 国产福利在线免费观看视频| 亚洲av男天堂| 久久青草综合色| 女性被躁到高潮视频| 在线观看人妻少妇| 国产成人精品在线电影| av福利片在线| 国产精品1区2区在线观看. | 欧美 亚洲 国产 日韩一| kizo精华| 在线av久久热| 欧美日韩黄片免| 大陆偷拍与自拍| 欧美少妇被猛烈插入视频| 国产精品久久久久久精品古装| 免费高清在线观看日韩| 亚洲情色 制服丝袜| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产av又大| 9191精品国产免费久久| 两个人免费观看高清视频| 国产欧美日韩一区二区精品| 日韩免费高清中文字幕av| 国产主播在线观看一区二区| 中文字幕人妻熟女乱码| a级毛片黄视频| www.999成人在线观看| 十分钟在线观看高清视频www| 久久人人爽人人片av| 成人亚洲精品一区在线观看| 欧美国产精品一级二级三级| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产黄色免费在线视频| 一本大道久久a久久精品| 久久毛片免费看一区二区三区| 视频区图区小说| a 毛片基地| 国产精品九九99| 精品一区二区三区四区五区乱码| 午夜久久久在线观看| 91九色精品人成在线观看| 美女中出高潮动态图| 亚洲天堂av无毛| 国产精品久久久久成人av| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 久久久久久免费高清国产稀缺| 日韩欧美免费精品| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 国产高清视频在线播放一区 | 自线自在国产av| 超碰97精品在线观看| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 欧美xxⅹ黑人| 各种免费的搞黄视频| 一区二区三区乱码不卡18| 三上悠亚av全集在线观看| 大香蕉久久网| 国产极品粉嫩免费观看在线| 久久久久久久精品精品| 啦啦啦啦在线视频资源| 蜜桃在线观看..| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 欧美人与性动交α欧美软件| av天堂在线播放| 亚洲激情五月婷婷啪啪| www日本在线高清视频| 深夜精品福利| 国产激情久久老熟女| 亚洲专区中文字幕在线| 男女边摸边吃奶| av国产精品久久久久影院| 欧美在线黄色| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产日韩欧美视频二区| 大型av网站在线播放| 色视频在线一区二区三区| 丁香六月天网| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 丝袜美腿诱惑在线| 亚洲精品av麻豆狂野| 成年动漫av网址| 一区二区av电影网| 12—13女人毛片做爰片一| 国产成人精品久久二区二区91| 国产1区2区3区精品| 国产精品国产av在线观看| 欧美黄色淫秽网站| 飞空精品影院首页| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 99久久综合免费| 久久毛片免费看一区二区三区| 国产区一区二久久| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 9热在线视频观看99| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 欧美精品av麻豆av| 欧美精品高潮呻吟av久久| 69精品国产乱码久久久| 超碰97精品在线观看| 伊人亚洲综合成人网| 丰满少妇做爰视频| 午夜福利免费观看在线| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲av美国av| 男女国产视频网站| 青春草视频在线免费观看| 国产成人av教育| 性色av一级| 啪啪无遮挡十八禁网站| 热99国产精品久久久久久7| 美女高潮到喷水免费观看| 黑人猛操日本美女一级片| av在线app专区| 波多野结衣一区麻豆| 亚洲专区国产一区二区| 国产福利在线免费观看视频| 搡老熟女国产l中国老女人| 日韩三级视频一区二区三区| 久久久久久久久免费视频了| 久热这里只有精品99| 一本色道久久久久久精品综合| 一边摸一边做爽爽视频免费| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 亚洲七黄色美女视频| 丝袜美足系列| 大香蕉久久网| 丁香六月欧美| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 考比视频在线观看| 亚洲精品国产一区二区精华液| 涩涩av久久男人的天堂| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 欧美日韩视频精品一区| 国产视频一区二区在线看| 永久免费av网站大全| 精品卡一卡二卡四卡免费| 99精品欧美一区二区三区四区| svipshipincom国产片| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 精品一区二区三区四区五区乱码| 久久人人97超碰香蕉20202| 成年人黄色毛片网站| 亚洲五月色婷婷综合| 人成视频在线观看免费观看| 成年人午夜在线观看视频| 老司机影院毛片| 一级毛片精品| 国产一区二区激情短视频 | 国产成人精品在线电影| 精品少妇内射三级| 免费高清在线观看日韩| 99久久99久久久精品蜜桃| 欧美激情极品国产一区二区三区| 一级毛片精品| 女性生殖器流出的白浆| 国产成人精品久久二区二区免费| 一个人免费在线观看的高清视频 | 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 美女高潮到喷水免费观看| 黄色怎么调成土黄色| 亚洲成人国产一区在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 久久久精品免费免费高清| 大片电影免费在线观看免费| 日韩电影二区| 国产男女内射视频| 在线观看免费视频网站a站| 久久久久国产一级毛片高清牌| 男女午夜视频在线观看| 极品人妻少妇av视频| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 久久久国产成人免费| 999久久久精品免费观看国产| 免费看十八禁软件| 久久人人爽人人片av| 午夜福利在线观看吧| 午夜激情av网站| 欧美在线一区亚洲| 精品福利观看| av超薄肉色丝袜交足视频| 欧美日韩av久久| 人成视频在线观看免费观看| 国产精品一区二区精品视频观看| 伊人亚洲综合成人网| 亚洲一区中文字幕在线| 国产精品 国内视频| 手机成人av网站| 人成视频在线观看免费观看| 狂野欧美激情性bbbbbb| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 日韩人妻精品一区2区三区| 在线 av 中文字幕| 亚洲精华国产精华精| 日韩 亚洲 欧美在线| 日韩电影二区| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲国产看品久久| 午夜久久久在线观看| 一区福利在线观看| 亚洲综合色网址| 欧美在线黄色| 一级毛片电影观看| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲精品国产色婷婷电影| 考比视频在线观看| 两个人看的免费小视频| 国产欧美日韩精品亚洲av| 久久久精品94久久精品| 91成人精品电影| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 91精品国产国语对白视频| 美女午夜性视频免费| 久久久国产成人免费| 手机成人av网站| 亚洲人成77777在线视频| 亚洲欧洲日产国产| 久久久久久久大尺度免费视频| 伊人亚洲综合成人网| 热re99久久国产66热| a级片在线免费高清观看视频| 国产精品亚洲av一区麻豆| 热re99久久精品国产66热6| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 人人澡人人妻人| 美女午夜性视频免费| 日本wwww免费看| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 满18在线观看网站| 亚洲色图综合在线观看| 一区福利在线观看| 女人精品久久久久毛片| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲精品国产一区二区精华液| 两个人免费观看高清视频| 国产高清国产精品国产三级| 捣出白浆h1v1| 黑人操中国人逼视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 日韩免费高清中文字幕av| 狠狠狠狠99中文字幕| 欧美日韩精品网址| 国产精品偷伦视频观看了| 妹子高潮喷水视频| 日韩有码中文字幕| 97在线人人人人妻| 大片电影免费在线观看免费| kizo精华| 一级毛片精品| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 久久久欧美国产精品| av天堂久久9| 十八禁网站免费在线| 久久国产亚洲av麻豆专区| 久久国产精品大桥未久av| 国产成+人综合+亚洲专区| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产精品1区2区在线观看. | 国产精品国产av在线观看| 两个人看的免费小视频| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 亚洲欧美一区二区三区久久| cao死你这个sao货| 亚洲熟女毛片儿| 大香蕉久久成人网| 久久久久久人人人人人| 女人精品久久久久毛片| 午夜免费观看性视频| www.精华液| 国产伦理片在线播放av一区| 午夜福利视频精品| 亚洲七黄色美女视频| 久久国产精品影院| 日本av免费视频播放| 欧美+亚洲+日韩+国产| 日韩大片免费观看网站| av视频免费观看在线观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 午夜福利免费观看在线| 岛国在线观看网站| 国产色视频综合| 成人国产一区最新在线观看| 777米奇影视久久| 精品人妻在线不人妻| 91老司机精品| 国产av精品麻豆| 下体分泌物呈黄色| 亚洲欧洲日产国产| av视频免费观看在线观看| 精品一区二区三区av网在线观看 | 精品免费久久久久久久清纯 | 精品少妇内射三级| 成人亚洲精品一区在线观看| 国精品久久久久久国模美| 丝袜美足系列| 欧美精品高潮呻吟av久久| 热99re8久久精品国产| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 日韩三级视频一区二区三区| 一进一出抽搐动态| 亚洲中文字幕日韩| 视频区欧美日本亚洲| 国产高清国产精品国产三级| 啦啦啦免费观看视频1| 日本vs欧美在线观看视频| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 亚洲熟女精品中文字幕| 蜜桃国产av成人99| 久久九九热精品免费| 丰满饥渴人妻一区二区三| 男女边摸边吃奶| 国产精品99久久99久久久不卡| 99国产精品一区二区蜜桃av | 俄罗斯特黄特色一大片| 热re99久久国产66热| 国产精品.久久久| 午夜福利视频精品| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 一区二区三区四区激情视频| 日本黄色日本黄色录像| 国产成人av激情在线播放| 日本精品一区二区三区蜜桃| 欧美中文综合在线视频| 日韩精品免费视频一区二区三区| 精品欧美一区二区三区在线| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 久久青草综合色| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 中文字幕人妻丝袜制服| 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 午夜久久久在线观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 欧美中文综合在线视频| 久久亚洲国产成人精品v| 一级毛片精品| 色94色欧美一区二区| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 黄色视频不卡| 国产成人免费无遮挡视频| 老司机影院毛片| 美国免费a级毛片| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 精品国产乱码久久久久久小说| 午夜福利视频在线观看免费| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲精品粉嫩美女一区| 久久99热这里只频精品6学生| 国产男女超爽视频在线观看| 丝袜脚勾引网站| 日本av免费视频播放| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 91字幕亚洲| 欧美一级毛片孕妇| 欧美激情 高清一区二区三区| 99国产精品99久久久久| 国产成人精品久久二区二区91| 国产精品一二三区在线看| 国产国语露脸激情在线看| 搡老岳熟女国产| 久久影院123| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 国产黄频视频在线观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 欧美少妇被猛烈插入视频| 日韩三级视频一区二区三区| 国产精品久久久久成人av| 18在线观看网站| 韩国精品一区二区三区| 国产精品免费大片| 在线天堂中文资源库| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲人成电影观看| 99国产极品粉嫩在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 777米奇影视久久| 18禁国产床啪视频网站| 男男h啪啪无遮挡| 国产免费福利视频在线观看| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲国产av影院在线观看| 国产主播在线观看一区二区| av在线播放精品| 性色av乱码一区二区三区2| 国产精品一二三区在线看| 亚洲av男天堂| 国产欧美日韩一区二区三 | 一区二区日韩欧美中文字幕| av在线播放精品| 人成视频在线观看免费观看| 12—13女人毛片做爰片一| 欧美一级毛片孕妇| 亚洲精品粉嫩美女一区| 欧美精品亚洲一区二区| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产淫语在线视频| 窝窝影院91人妻| 满18在线观看网站| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲国产欧美在线一区| 99国产精品免费福利视频| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 一级毛片精品| 一级片免费观看大全| 亚洲专区中文字幕在线| 国产成人啪精品午夜网站| 亚洲精品国产精品久久久不卡| www日本在线高清视频| 男人操女人黄网站| 亚洲第一av免费看| xxxhd国产人妻xxx| 高清黄色对白视频在线免费看| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 啦啦啦 在线观看视频| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 女警被强在线播放| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 久久 成人 亚洲| 电影成人av| av线在线观看网站| 成人影院久久| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 99热全是精品| 桃花免费在线播放| 免费在线观看完整版高清| 一本大道久久a久久精品| 国产精品成人在线| 欧美97在线视频| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产精品 国内视频| 99久久人妻综合| 国产精品一区二区在线不卡| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲精品在线美女|