• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    AnMBR用于餐廚垃圾和剩余污泥共發(fā)酵的性能研究

    2021-05-29 03:24:46蔣紅與
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2021年5期
    關(guān)鍵詞:產(chǎn)甲烷堿度餐廚

    魯 斌,龔 凱,蔣紅與,李 倩*,陳 榮

    AnMBR用于餐廚垃圾和剩余污泥共發(fā)酵的性能研究

    魯 斌1,龔 凱1,蔣紅與2,李 倩1*,陳 榮1

    (1.西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院,陜西 西安 710055;2.北控水務(wù)(中國(guó))投資有限公司,北京 100020)

    通過連續(xù)實(shí)驗(yàn)和活性實(shí)驗(yàn),系統(tǒng)地研究了厭氧膜生物反應(yīng)器(AnMBR)在不同有機(jī)負(fù)荷(OLR)條件下處理餐廚垃圾和剩余污泥的效率、穩(wěn)定性及動(dòng)力學(xué)特征.結(jié)果表明,AnMBR在各工況下(OLR:3.22~12.92gCOD/(L·d))能夠穩(wěn)定運(yùn)行.其中在OLR為6.48gCOD/(L·d)時(shí)運(yùn)行性能最優(yōu),其甲烷產(chǎn)量為(4335±2)mL/d,甲烷產(chǎn)率為(361.2±0.2)mLCH4/gCODremoval,COD的去除率維持在(98.6±0.9)%,pH值穩(wěn)定在7.71±0.03.當(dāng)OLR超過12.92gCOD/(L·d),反應(yīng)器內(nèi)揮發(fā)性脂肪酸(VFA)達(dá)到了6108mgCOD/L.膜污染以濾餅層污染為主; 利用高通量測(cè)序(HTS)探究了系統(tǒng)中微生物的演變情況,菌是優(yōu)勢(shì)細(xì)菌屬,在OLR為6.48gCOD/(L·d)時(shí)其相對(duì)豐度最高(20.1%),菌是優(yōu)勢(shì)古菌屬,隨著OLR增加相對(duì)豐度均維持在67%以上;比產(chǎn)甲烷活性實(shí)驗(yàn)表明隨著OLR的增加,產(chǎn)甲烷菌對(duì)乙酸的降解能力不斷提高.研究結(jié)果將為AnMBR處理餐廚垃圾和剩余污泥共發(fā)酵系統(tǒng)的最優(yōu)工況選擇提供參考依據(jù).

    厭氧膜生物反應(yīng)器;共消化;發(fā)酵性能;比產(chǎn)甲烷活性;膜污染

    隨著城市化速度加快和人們生活水平提高,餐廚垃圾和污水處理廠剩余污泥的年產(chǎn)量逐漸增加,其資源化的問題受到越來越廣泛的關(guān)注.在單獨(dú)處理餐廚垃圾的厭氧消化工藝中,由于餐廚垃圾易水解和高C/N比的特性,容易造成揮發(fā)性脂肪酸(VFA)大量積累,使得厭氧消化處理效果降低,甚至系統(tǒng)崩潰.相反,剩余污泥中的C/N比較低,其高含氮量能夠形成較強(qiáng)的pH值緩沖體系,但剩余污泥中重金屬含量高等因素會(huì)在厭氧發(fā)酵過程中產(chǎn)生不利影響[1].因此將餐廚垃圾和剩余污泥進(jìn)行共發(fā)酵可以平衡C/N比、稀釋有毒組分等,克服單基質(zhì)發(fā)酵的弊端,從而有效提高資源的回收效率[2-3].但由于有機(jī)廢棄物厭氧發(fā)酵往往采用完全混合式的發(fā)酵系統(tǒng) (CSTR),不能夠?qū)崿F(xiàn)水力停留時(shí)間(HRT)和污泥停留時(shí)間(SRT)的完全分離,在較低的HRT條件下會(huì)導(dǎo)致比增長(zhǎng)速率較慢的產(chǎn)甲烷菌的流失而使得能源轉(zhuǎn)化效率低以及造成系統(tǒng)穩(wěn)定性的破壞,制約其資源化的利用[4].

    厭氧膜生物反應(yīng)器(AnMBR)是結(jié)合厭氧生物處理技術(shù)和膜處理技術(shù)的一種新型技術(shù),其膜組件的截留作用能夠?qū)崿F(xiàn)HRT和SRT的解耦從而克服傳統(tǒng)CSTR發(fā)酵系統(tǒng)在低HRT條件下污泥流失的問題[5].目前AnMBR應(yīng)用于各類污廢水的處理中,包括市政污水[6]、工業(yè)廢水[7]等方面均取得了較好的成效.對(duì)于AnMBR處理高固有機(jī)廢棄物方面,國(guó)內(nèi)外學(xué)者主要針對(duì)不同單一基質(zhì)的降解效率進(jìn)行了大量的研究,例如,Cheng等[8]進(jìn)行了中空纖維型厭氧膜生物反應(yīng)器在不同有機(jī)負(fù)荷條件下對(duì)餐廚垃圾的研究,指出在有機(jī)負(fù)荷(OLR)為9.72gCOD/ (L·d)時(shí)生物氣產(chǎn)量和有機(jī)物的去除效率均處于較高的水平并且優(yōu)于完全混合式厭氧反應(yīng)器.但是對(duì)于AnMBR處理餐廚垃圾和剩余污泥共發(fā)酵性能的研究仍需要進(jìn)一步探索.

    厭氧發(fā)酵作為一種復(fù)雜的生化過程,是在許多微生物的共同作用下完成的,產(chǎn)酸細(xì)菌和產(chǎn)甲烷細(xì)菌的動(dòng)態(tài)平衡決定了厭氧發(fā)酵過程的穩(wěn)定性.因此在厭氧發(fā)酵過程中對(duì)微生物群落結(jié)構(gòu)的表征和微生物群落的變化的研究是必要的[9],目前眾多研究者著重關(guān)注微生物群落在不同工況下的演變情況,而忽略了微生物活性的變化.Li等[10]指出系統(tǒng)中VFA濃度在不超載的情況下,通過增加OLR可以提高單一VFA的比產(chǎn)甲烷活性(SMA).然而在AnMBR處理餐廚垃圾和剩余污泥共發(fā)酵系統(tǒng)中生物的活性變化與VFA積累之間的關(guān)系尚不明確.

    基于此,本研究考察了在不同OLR條件下AnMBR處理餐廚垃圾和剩余污泥的運(yùn)行特性,明確發(fā)酵系統(tǒng)的最優(yōu)運(yùn)行條件;同時(shí)利用比產(chǎn)甲烷活性實(shí)驗(yàn)和高通量測(cè)序來分析了系統(tǒng)中VFA的甲烷化動(dòng)力學(xué)特性和微生物群落演變特征,為AnMBR處理餐廚垃圾和剩余污泥共發(fā)酵系統(tǒng)提供研究基礎(chǔ).

    1 材料與方法

    1.1 餐廚垃圾和剩余污泥

    本實(shí)驗(yàn)所用餐廚垃圾參考學(xué)生食堂餐廚垃圾主組分進(jìn)行人工配制,其主要成分包括(基于濕重,質(zhì)量分?jǐn)?shù)):大米(15%)、面條(10%)、土豆(20%)、白菜(20%)、胡蘿卜(13.8%)、豬肉(10%)、雞肉(2%)、雞蛋(5%)、油(1%)、鹽(0.2%)[11],剩余污泥取自西安市第五污水處理廠.餐廚垃圾和剩余污泥以4:1(基于干重,質(zhì)量比)[12]的比例混合后,將混合物破碎至1mm以下,用自來水將基質(zhì)總固體(TS)調(diào)至9.5%~ 10.0%,儲(chǔ)存于4℃的基質(zhì)罐里.共發(fā)酵基質(zhì)的基本理化性質(zhì)見表1.

    表1 共發(fā)酵基質(zhì)的理化性質(zhì)

    1.2 實(shí)驗(yàn)運(yùn)行

    1.2.1 實(shí)驗(yàn)裝置 本研究所采用的AnMBR的有效容積為2.5L,膜組件是平板膜,其膜面積和膜孔徑分別是0.03m2和0.2μm.AnMBR 的運(yùn)行過程,維持操作溫度在 37℃,系統(tǒng)中產(chǎn)生的氣體由氣泵連續(xù)再循環(huán),氣體流速控制在6L/min;出水通過蠕動(dòng)泵控制,產(chǎn)氣量采用氣體流量計(jì)檢測(cè).基質(zhì)儲(chǔ)存在溫度恒為4℃的基質(zhì)罐中且連續(xù)攪拌,進(jìn)料由蠕動(dòng)泵控制.AnMBR的實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示.

    圖1 中溫厭氧膜生物反應(yīng)器(AnMBR)示意

    1.2.2 實(shí)驗(yàn)工況 本實(shí)驗(yàn)共分為6個(gè)階段,啟動(dòng)階段和HRT遞增階段(5個(gè)階段),其運(yùn)行參數(shù)見表2,其中啟動(dòng)階段設(shè)定起始負(fù)荷(以COD計(jì))為(1.82±0.38) gCOD/(L·d),測(cè)定產(chǎn)氣量、氣體組分、VFA、堿度和pH值.穩(wěn)定運(yùn)行后即認(rèn)為系統(tǒng)成功啟動(dòng),調(diào)整HRT為30d,然后逐漸縮短HRT至7.5d.

    1.3 比產(chǎn)甲烷活性實(shí)驗(yàn)

    結(jié)合本實(shí)驗(yàn)中主要VFA的類型,分別以3000mg/L乙酸鈉和丙酸鈉為基質(zhì)進(jìn)行比產(chǎn)甲烷活性實(shí)驗(yàn)[13].在120mL的血清瓶中進(jìn)行混勻,為保證實(shí)驗(yàn)在厭氧條件下進(jìn)行,用氮?dú)鈱?duì)瓶中空氣置換2min.隨后將血清瓶置37℃水浴搖床中,5min后釋放頂空熱膨脹產(chǎn)生的壓力.對(duì)于H2/CO2,將體積比為4:1的H2/CO2加壓氣體通入瓶子中以排出瓶子頂空空氣,使瓶子最終壓力達(dá)到141.8kPa,然后向瓶子中注入1mL的Na2S·9H2O使其達(dá)到完全厭氧狀態(tài).實(shí)驗(yàn)得出的結(jié)果利用Gompertz方程[14]對(duì)產(chǎn)甲烷過程進(jìn)行擬合.

    式中:為某階段時(shí)刻產(chǎn)甲烷潛能,mL;0為某階段最大產(chǎn)甲烷潛能,mL;max為某階段最大產(chǎn)甲烷速率,mL/h ; e = 2.718281828;0為遲滯期;為活性實(shí)驗(yàn)持續(xù)時(shí)間,h.

    比產(chǎn)甲烷活性(SMA)通過公式(2)進(jìn)行計(jì)算:

    式中:SMA為比產(chǎn)甲烷活性,gCH4-COD/(gVSS×d)為污泥量, gVSS.

    數(shù)據(jù)與圖形處理使用Microsoft office Excel 2010軟件,Gompertz 擬合采用 Origin pro 8.0.

    1.4 膜阻實(shí)驗(yàn)

    通過在線記錄儀檢測(cè)了跨膜壓差(TMP)的變化,在數(shù)值接近于50kPa時(shí),對(duì)膜組件進(jìn)行清洗.將取出的膜浸入清水中,在清洗前進(jìn)行清水過濾試驗(yàn),測(cè)定了膜通量和總壓.隨后進(jìn)行膜的清洗,清洗方案分為4個(gè)步驟,首先用1.5L超純水脫附2h.去除濾餅層阻力(c),然后用1.5L超純水反沖洗洗去凝膠層阻力(g),接著取240mg/L次氯酸鈉1.5L進(jìn)行反沖洗,脫附24h,去除膜孔內(nèi)有機(jī)物引起的阻力(p-org),最后用1.5L的3000mg/L的檸檬酸反沖洗,脫附2h,去除膜孔內(nèi)無機(jī)物引起的阻力(p-inorg),每個(gè)清洗步驟完成后,需進(jìn)行清水過濾試驗(yàn),測(cè)量剩余阻力.最后應(yīng)用內(nèi)擴(kuò)撒模型(RIS)模型對(duì)各污垢部分的阻力進(jìn)行量化,并對(duì)各部分對(duì)總阻力的貢獻(xiàn)進(jìn)行評(píng)價(jià)[8].

    1.5 分析方法

    1.5.1 物化分析 堿度的測(cè)定采用酸堿滴定法;pH值采用便攜式pH計(jì)(Horiba,日本);蛋白質(zhì)和多糖分別采用Folin-酚試劑法和苯酚-硫酸分光光度計(jì)法.CH4、CO2、N2和 H2采用氣相色譜法(GC-PE680,美國(guó)),填充色譜柱固定相(Porapak Q)進(jìn)樣口溫度為130℃,柱溫箱溫度為140℃,TCD溫度為160℃,載氣為氬氣,流速4mL/min;氣體產(chǎn)量采用氣體流量計(jì);VFA采用氣相色譜(GC-Shimadzu2014,日本),色譜柱為DB-FFAP,FID檢測(cè)器溫度為230℃,進(jìn)樣口溫度為200℃,程序升溫至100℃保持2min,以10℃/min的速率上升到120℃并保持2min,再以5℃/min的速率上升到200℃并保持2min.

    1.5.2 甲烷產(chǎn)率計(jì)算 公式如下:

    式中:為甲烷產(chǎn)率,mLCH4/gCODremoval;CH4為甲烷產(chǎn)量,mL;COD進(jìn)為進(jìn)料 COD,gCOD;COD出為出水COD,gCOD;COD截為膜截留的COD,gCOD.

    1.5.3 微生物降解率 計(jì)算公式

    式中:為微生物降解率,%;CH4為甲烷產(chǎn)量,mL; COD進(jìn)為進(jìn)料COD,gCOD;350為1gCOD的甲烷轉(zhuǎn)換量.

    1.5.4 DNA提取 為了研究不同負(fù)荷條件下微生物群落結(jié)構(gòu)變化,對(duì)各個(gè)階段的微生物群落進(jìn)行檢測(cè).取4mL液體樣品,分多次加入滅菌的2mL離心管中,1000r/min室溫離心3min,棄置上層液體,倒置于吸水紙上1min,直至沒有液體流出.然后使用PowerSoil?DNAIsolation Kit按照制造商的說明進(jìn)行操作提取DNA(MOBIO,USA).將提取的DNA儲(chǔ)存在-20℃環(huán)境下等待進(jìn)一步分析.

    1.5.5 高通量測(cè)序 采用以16S-rRNA為靶點(diǎn)的高通量測(cè)序(HTS)對(duì)細(xì)菌和古細(xì)菌群落進(jìn)行了分析.用引物341F和806R進(jìn)行細(xì)菌DNA擴(kuò)增,使用50mLPCR反應(yīng)混合物進(jìn)行PCR擴(kuò)增, PCR擴(kuò)增方法如下:(1)94℃下持續(xù)3min;(2)94℃下持續(xù)30s,45℃下持續(xù)20s,60℃下持續(xù)30s,循環(huán)5個(gè)周期;(3)94℃下持續(xù)20s,55℃下持續(xù)20s,72℃下持續(xù)30s,循環(huán)20個(gè)周期;(4)72℃下持續(xù)10min,然后在10℃下冷卻.細(xì)菌和古細(xì)菌經(jīng)過PCR擴(kuò)增前向引物結(jié)合獨(dú)特的條形碼,這樣就可以識(shí)別出光照序列中的每個(gè)樣品.用DNA純化試劑盒純化PCR產(chǎn)物,用DNA檢測(cè)試劑盒(美國(guó)Qubit 20DNA)測(cè)定純化后的DNA濃度.

    高通量由上海生工有限公司采用Illumina Miseq測(cè)序系統(tǒng)(Illumina,USA)進(jìn)行檢測(cè).根據(jù)條形碼和過濾標(biāo)準(zhǔn),初始過程使用核糖體數(shù)據(jù)庫(kù)項(xiàng)目(RDP)熱測(cè)序通道對(duì)所含序列進(jìn)行分類.使用FLASH合并對(duì)原始DNA片段進(jìn)行讀取,之后使用PRINSEQ對(duì)這些合并的讀取進(jìn)行質(zhì)量控制.接著使用UCHIME篩選出PCR嵌合體.使用RDP分類齊全在引導(dǎo)程序截止點(diǎn)80%處對(duì)序列進(jìn)行軸序分類,利用RDP通量模塊計(jì)算多樣性指數(shù).

    2 結(jié)果與討論

    2.1 AnMBR運(yùn)行效果分析

    2.1.1 AnMBR的運(yùn)行特性 連續(xù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)見圖2,并對(duì)其中一些指標(biāo)在表2中進(jìn)行了總結(jié).當(dāng)系統(tǒng)成功啟動(dòng)后,通過將HRT從30d縮短至5d,使系統(tǒng)OLR從3.22gCOD/(L·d)提升至19.81gCOD/(L·d),隨著實(shí)驗(yàn)的進(jìn)行,生物氣產(chǎn)量(圖2a)從1.1L/(L·d)穩(wěn)定增加至4.4L/(L·d),甲烷占比持續(xù)維持在(60±1.2)%,當(dāng)OLR達(dá)到19.8gCOD/(L·d)時(shí),生物氣產(chǎn)量急劇下降至1.6L/(L·d),此時(shí)甲烷占比下降至42.6%.在穩(wěn)定運(yùn)行階段(OLR:3.22~12.92gCOD/(L·d)),反應(yīng)器內(nèi)pH值維持在7.5~7.8范圍內(nèi),VFA的最大濃度達(dá)到2094mgCOD/L,低于產(chǎn)甲烷菌的VFA抑制濃度(5000mgCOD/L)[13],其中各階段乙酸濃度均低于330mgCOD/L,而丙酸濃度在OLR為12.92gCOD/ (L·d)時(shí)迅速升高至1608mgCOD/L,該現(xiàn)象可能是由于在過高的負(fù)荷下,水解酸化速率與VFA互營(yíng)氧化產(chǎn)甲烷速率不平衡加劇,且利用丙酸的微生物的活性相對(duì)于其他VFA而言較低造成的[15].當(dāng)HRT縮短至5d,OLR達(dá)到19.8gCOD/(L·d)時(shí),總揮發(fā)性脂肪酸(TVFA)大量積累至6108mgCOD/L,pH值下降至6.11,系統(tǒng)酸敗.

    2.1.2 OLR對(duì)AnMBR效能及穩(wěn)定性的影響 反應(yīng)器的效能以及緩沖能力是評(píng)價(jià)反應(yīng)器穩(wěn)定運(yùn)行的重要指標(biāo).不同OLR條件下,系統(tǒng)的甲烷產(chǎn)率如圖3(a)所示.隨著OLR的增加,甲烷產(chǎn)率從276mLCH4/ gCODremoval增加至361mLCH4/gCODremoval,在OLR超過6.48gCOD/(L·d)時(shí)甲烷產(chǎn)率略微下降,但仍平均維持在293mLCH4/gCODremoval,相比于傳統(tǒng)的CSTR發(fā)酵系統(tǒng)來說,處于較高的水平,其具體的對(duì)比見表3.在本研究中,系統(tǒng)中COD的去除率(圖3b))基本維持在(98.6±0.9)%.根據(jù)式4計(jì)算可知,其中59.6%~79.6%的COD是由于微生物的降解利用,20.4%~40.4%的COD則是由于膜對(duì)顆粒態(tài)有機(jī)物的截留作用而去除.

    表2 AnMBR反應(yīng)器的運(yùn)行參數(shù)

    注:N.D.表示未檢測(cè)出;TA表示總堿度.

    圖2 不同OLR條件下AnMBR的性能指標(biāo)

    表3 反應(yīng)器運(yùn)行性能與其他研究中的對(duì)比

    注:FW表示餐廚垃圾,WAS表示剩余污泥.

    在餐廚垃圾和剩余污泥共發(fā)酵體系中,大量的蛋白質(zhì)水解產(chǎn)生的NH4+-N能夠與系統(tǒng)中的CO2結(jié)合產(chǎn)生NH4HCO3從而中和反應(yīng)器中的VFA,確保反應(yīng)器維持在一個(gè)合適的pH值范圍[16].如圖3(c)所示,氨氮濃度和堿度在OLR超過9.7gCOD/(L×d)時(shí)顯著下降,但其濃度仍處于較高的水平,分別大于1700和2500mg/L,能夠提供足夠的堿度維持系統(tǒng)的穩(wěn)定性.然而當(dāng)OLR超過12.92gCOD/(L×d)時(shí),堿度降低至(3225±225)mg- CaCO3/L,此時(shí)不足以中和反應(yīng)器內(nèi)的VFA而造成系統(tǒng)的pH值和甲烷產(chǎn)量下降.有研究表明[17],堿度和VFA之間的平衡會(huì)顯著影響厭氧消化過程的穩(wěn)定性,因此可以引入總揮發(fā)性脂肪酸/總堿度(TVFA/TA)的比值來作為系統(tǒng)穩(wěn)定性的指標(biāo).當(dāng)TVFA/TA低于0.4時(shí),說明系統(tǒng)處于穩(wěn)定狀態(tài)[17].由圖3d可知,當(dāng)OLR低于12.92gCOD/(L·d)時(shí),該比值較低,而當(dāng)OLR超過該負(fù)荷時(shí),系統(tǒng)中堿度急劇下降,TVFA/ TA升至1.89,遠(yuǎn)大于反應(yīng)器穩(wěn)定運(yùn)行的TVFA/TA失穩(wěn)值,與此同時(shí),pH值驟降至6.11以下,系統(tǒng)酸敗.因此,為了使系統(tǒng)維持在穩(wěn)定運(yùn)行的狀態(tài),需要及時(shí)向其中投入一定的堿度,使系統(tǒng)處于一個(gè)合適的pH值環(huán)境.

    圖3 不同OLR條件下的甲烷產(chǎn)率、COD去除率和生物降解率、堿度和氨氮濃度以及TVFA/TA

    2.2 膜污染特性

    在長(zhǎng)期的連續(xù)實(shí)驗(yàn)中,對(duì)AnMBR的總固體(TS)和揮發(fā)性固體(VS)濃度進(jìn)行了監(jiān)測(cè),如圖4(a)所示.在OLR為3.22gCOD/(L·d),TS和VS濃度均呈上升狀態(tài),隨后分別穩(wěn)定在41.6和24.5g/L.在OLR達(dá)到12.92gCOD/(L×d)時(shí),TS和VS急劇升高至56.1和36.8g/L.該結(jié)果可能是因?yàn)樵谠撾A段丙酸在反應(yīng)器中的大量積累對(duì)微生物產(chǎn)生了毒性,致使其對(duì)底物的利用率降低,從而使得固體物質(zhì)在反應(yīng)器中發(fā)生積累.為了進(jìn)一步探究膜污染特性,通過在線記錄儀檢測(cè)了TMP的變化,其結(jié)果如圖4(b)所示.膜污染速率(dTMP/d)隨著OLR的增加從0.72kPa/d增加至2.30kPa/d,OLR的增加提高了對(duì)膜污染的影響,這可能是TS和VS的升高增加了膜過濾阻力,降低了膜通量的原因.

    通過膜阻實(shí)驗(yàn)和RIS模型定量分析了膜污染,其結(jié)果如圖4(c)所示,在OLR為3.22gCOD/(L·d)時(shí),濾餅層阻力(c)、有機(jī)孔塞阻力(p-org)、無機(jī)孔塞阻力(p-inorg)以及膜本身阻力(m)的占比依次為80%、12%、6%和2%,這說明濾餅層污染是膜阻塞的主要原因;在OLR為12.92gCOD/(L·d)時(shí)c、p-org、p-inorg、m依次為85%、9%、4%和2%,膜污染仍主要為濾餅層污染.根據(jù)其結(jié)果可知,隨著負(fù)荷的增加,c所占的比例隨之增加,這可能是因?yàn)檫^高的OLR條件會(huì)直接導(dǎo)致溶解性有機(jī)物的積累,吸附在膜表面而加重膜污染.

    圖4 實(shí)驗(yàn)運(yùn)行過程中的TS、VS、TMP以及膜阻分布

    2.3 微生物的特性分析

    2.3.1 細(xì)菌和古菌群落變化分析 通過高通量測(cè)序探究了系統(tǒng)中細(xì)菌和古菌群落的變化,為了能夠進(jìn)一步探究細(xì)菌群落的演變情況,利用RDA分析了環(huán)境因子對(duì)相對(duì)豐度高于1%的細(xì)菌群落的影響.由圖5可以看出,屬于Chloroflexi門的菌是優(yōu)勢(shì)菌屬,其相對(duì)豐度在各階段依次為6.18%、8.4%、20.1%、10.77%和8.07%,菌能夠提高系統(tǒng)的水解和發(fā)酵速率,且能夠促進(jìn)有機(jī)物到乙酸的轉(zhuǎn)化速率[20];菌[21]屬能夠通過克蘭反應(yīng)代謝系統(tǒng)中的氨基酸產(chǎn)生VFA和NH4+-N,產(chǎn)酸細(xì)菌菌[4]的相對(duì)豐度呈現(xiàn)出與菌屬相同的增長(zhǎng)趨勢(shì),隨著OLR的增加其相對(duì)豐度分別依次為0.57%、0.17%、0.34%、0.85%、2.94%和0.01%、0.03%、0.04%、1.06%、2.56%.根據(jù)圖6(a)可知,菌和菌均與TVFA的濃度呈顯著正相關(guān),該現(xiàn)象說明這兩種菌容易在高負(fù)荷條件下富集生長(zhǎng),并且能夠適應(yīng)高濃度VFA環(huán)境;菌[22]是另外一種蛋白質(zhì)降解菌屬,可最終產(chǎn)生乙酸和丙酸等物質(zhì).菌可以吸收氨基酸產(chǎn)生乙酸,其相對(duì)豐度隨著OLR的增加而減少?gòu)?.45%逐漸降低至0.45%,此外,根據(jù)圖6(a)所示, 產(chǎn)氫產(chǎn)乙酸細(xì)菌菌[11]與丙酸成正相關(guān)關(guān)系,這是因?yàn)樵摼饕ㄟ^降解丙酸和丁酸產(chǎn)生乙酸和氫氣,說明該菌大量富集能夠提高系統(tǒng)對(duì)丙酸的降解能力,菌的相對(duì)豐度在OLR為9.7gCOD/(L·d)時(shí)達(dá)到最大值2.31%,該結(jié)果可能因?yàn)樵诖穗A段丙酸含量較多而促進(jìn)了菌的生長(zhǎng).

    圖5 微生物的相對(duì)豐度分布

    如圖5(b)所示,菌作為系統(tǒng)中最主要的古菌屬,其相對(duì)豐度隨著OLR的增加逐漸從67.07%增加至97.24%,在OLR超過9.7gCOD/(L·d)時(shí)呈現(xiàn)下降趨勢(shì),該菌屬作為兼性產(chǎn)甲烷菌,在乙酸濃度較高的環(huán)境下更有利于其生長(zhǎng)[23]根據(jù)RDA分析(圖6b)菌與丙酸成正相關(guān)關(guān)系,說明系統(tǒng)中對(duì)于丙酸的處理能力與該菌的富集生長(zhǎng)有關(guān),提高系統(tǒng)中菌的相對(duì)豐度可能在一定程度上能夠提高對(duì)丙酸的降解能力,此外,該菌與堿度呈正相關(guān)關(guān)系,說明它能夠在高堿度環(huán)境下富集生長(zhǎng),在本研究中,各階段堿度均處于較高水平,也就可能是菌成為優(yōu)勢(shì)菌屬的原因之一;菌和菌是氫營(yíng)養(yǎng)型產(chǎn)甲烷菌,菌隨著OLR增加至12.92gCOD/(L·d)其相對(duì)豐度也隨之增長(zhǎng)到22.58%,相反菌的相對(duì)豐度在OLR超過6.48gCOD/(L·d)后逐漸從8.54%降至0.08%,這可能是因?yàn)榫鷮?duì)氫氣的利用速率大于菌而抑制了菌的生長(zhǎng)[22].

    根據(jù)RDA分析(圖6b)可知,菌與TVFA呈正相關(guān)關(guān)系,說明它能夠適應(yīng)較高濃度的VFA環(huán)境,這也可能是菌在OLR為12.92gCOD/(L·d)時(shí)相對(duì)豐度較高的原因.

    表4 乙酸、丙酸和H2/CO2的Rmax及SMA

    注:max單位為mL/h;SMA單位為gCH4-COD/(gVSS×d).

    圖7 乙酸、丙酸和H2/CO2的SMA

    2.3.2 比產(chǎn)甲烷活性 污泥的比產(chǎn)甲烷活性可以反映污泥具有的COD去除以及甲烷生產(chǎn)的潛力.本研究進(jìn)行了以乙酸鈉、丙酸鈉以及H2/CO2為底物的產(chǎn)甲烷菌的活性實(shí)驗(yàn),并利用Gompertz方程(式1)對(duì)其累計(jì)產(chǎn)甲烷曲線進(jìn)行擬合,并利用公式2計(jì)算各階段的SMA(表4).如圖7所示,隨著OLR從4.85gCOD/(L×d)增加至12.92gCOD/(L×d),乙酸的SMA從0.27gCH4-COD/(gVSS·d)增加至0.74gCH4- COD/(gVSS×d),且較高于丙酸和H2/CO2的SMA,較高的乙酸活性可能是處于穩(wěn)定階段的反應(yīng)器中乙酸基本沒有積累的原因.丙酸的SMA隨著OLR的提高逐漸提高,系統(tǒng)中降解丙酸的互營(yíng)氧化菌得到不斷強(qiáng)化,而在OLR為12.92gCOD/(L×d)時(shí),丙酸的SMA趨于平緩,系統(tǒng)中出現(xiàn)了大量的丙酸積累.當(dāng)以H2/CO2作為底物時(shí),其SMA隨著OLR的增加基本保持不變,當(dāng)OLR達(dá)到12.92gCOD/(L·d)后迅速增長(zhǎng)至0.50gCH4-COD/(gVSS·d),這可能是因?yàn)樵谠撾A段系統(tǒng)中出現(xiàn)較高的氫分壓而使得氫營(yíng)養(yǎng)型產(chǎn)甲烷菌的活性增加.

    3 結(jié)論

    3.1 系統(tǒng)在OLR為6.48gCOD/(L·d)條件下運(yùn)行性能最優(yōu),COD去除率最高,甲烷產(chǎn)量和甲烷產(chǎn)率分別達(dá)到了(4335±2)mg/L和(361.2±0.2)mLCH4/gCODremoval,在該階段的膜污染速率也相對(duì)較低.

    3.2 通過長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的TMP以及膜阻分析,可以得出系統(tǒng)中的膜污染主要為濾餅層污染.

    3.3菌是優(yōu)勢(shì)細(xì)菌屬,在OLR為6.48gCOD/(L·d)時(shí)其相對(duì)豐度最高為20.1%,菌是優(yōu)勢(shì)古菌屬,隨著OLR增加相對(duì)豐度均維持在67%以上.

    3.4 通過比產(chǎn)甲烷活性實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知,隨著OLR的提高,乙酸和丙酸的SMA均相應(yīng)增加,但乙酸的SMA處于較高水平,因此系統(tǒng)中幾乎沒有乙酸積累,在OLR 為12.92gCOD/(L×d)時(shí),丙酸的SMA增幅顯著下降,而導(dǎo)致系統(tǒng)中的丙酸含量明顯增加.

    [1] Zhang J, Li W, Lee J, et al. Enhancement of biogas production in anaerobic co-digestion of food waste and waste activated sludge by biological co-pretreatment [J]. Energy, 2017,137:479-486.

    [2] Dai X, Duan N, Dong B, et al. High-solids anaerobic co-digestion of sewage sludge and food waste in comparison with mono digestions: stability and performance [J]. Waste Management, 2013,33(2):308- 316.

    [3] Prabhu M S, Mutnuri S. Anaerobic co-digestion of sewage sludge and food waste [J]. Water Environment Research, 2016,34(4):307-315.

    [4] Li L, He Q, Ma Y, et al. Dynamics of microbial community in a mesophilic anaerobic digester treating food waste: Relationship between community structure and process stability [J]. Bioresource Technology, 2015,189:113-120.

    [5] Durán F, Zamorano-López N, Barat R, et al. Understanding the performance of an AnMBR treating urban wastewater and food waste via model simulation and characterization of the microbial population dynamics [J]. Process Biochemistry, 2018,67:139-146.

    [6] Smith A L, Stadler L B, Love N G, et al. Perspectives on anaerobic membrane bioreactor treatment of domestic wastewater: a critical review [J]. Bioresource Technology, 2012,122:149-159.

    [7] Wang W, Yang Q, Zheng S, et al. Anaerobic membrane bioreactor (AnMBR) for bamboo industry wastewater treatment [J]. Bioresource Technology, 2013,149:292-300.

    [8] Cheng H, Hiro Y, Hojo T, et al. Upgrading methane fermentation of food waste by using a hollow fiber type anaerobic membrane bioreactor [J]. Bioresource Technology, 2018,267:386-394.

    [9] Lee J, Han G, Shin S G, et al. Seasonal monitoring of bacteria and archaea in a full-scale thermophilic anaerobic digester treating food waste-recycling wastewater: Correlations between microbial community characteristics and process variables [J]. Chemical Engineering Journal, 2016,300:291-299.

    [10] Li Q, Qiao W, Wang X, et al. Kinetic characterization of thermophilic and mesophilic anaerobic digestion for coffee grounds and waste activated sludge [J]. Waste Management, 2015,36:77-85.

    [11] Li Q, Yuwen C, Cheng X, et al. Responses of microbial capacity and community on the performance of mesophilic co-digestion of food waste and waste activated sludge in a high-frequency feeding CSTR [J]. Bioresource Technology, 2018,260:85-94.

    [12] Jang H M, Ha J H, Kim M S, et al. Effect of increased load of high-strength food wastewater in thermophilic and mesophilic anaerobic co-digestion of waste activated sludge on bacterial community structure [J]. Water Research, 2016,99:140-148.

    [13] Shen L g, Lei Q, Chen J R, et al. Membrane fouling in a submerged membrane bioreactor: Impacts of floc size [J]. Chemical Engineering Journal, 2015,269:328-334.

    [14] Yang Y, Chen Q, Guo J, et al. Kinetics and methane gas yields of selected C1to C5organic acids in anaerobic digestion [J]. Water Research, 2015,87:112-118.

    [15] Li Q, Liu Y, Yang X, et al. Kinetic and thermodynamic effects of temperature on methanogenic degradation of acetate, propionate, butyrate and valerate [J]. Chemical Engineering Journal, 2020,396: 125366.

    [16] Qiao W, Takayanagi K, Shofie M, et al. Thermophilic anaerobic digestion of coffee grounds with and without waste activated sludge as co-substrate using a submerged AnMBR: system amendments and membrane performance [J]. Bioresource Technology, 2013,150:249- 258.

    [17] Liu X, Wang W, Shi Y, et al. Pilot-scale anaerobic co-digestion of municipal biomass waste and waste activated sludge in China: effect of organic loading rate [J]. Waste Management, 2012,32(11):2056- 2060.

    [18] Xiao X, Shi W, Huang Z, et al. Process stability and microbial response of anaerobic membrane bioreactor treating high-strength kitchen waste slurry under different organic loading rates [J]. International Biodeterioration & Biodegradation, 2017,121:35-43.

    [19] Monino P, Aguado D, Barat R, et al. A new strategy to maximize organic matter valorization in municipalities: Combination of urban wastewater with kitchen food waste and its treatment with AnMBR technology [J]. Waste Management, 2017,62:274-289.

    [20] Lee D H, Behera S K, Kim J W, et al. Methane production potential of leachate generated from Korean food waste recycling facilities: a lab-scale study [J]. Waste Management, 2009,29(2):876-882.

    [21] Tang Y, Shigematsu T, Morimura S, et al. Microbial community analysis of mesophilic anaerobic protein degradation process using bovine serum albumin (BSA)-fed continuous cultivation [J]. Journal of Bioscience And Bioengineering, 2005,99(2):150-164.

    [22] Wang P, Wang H, Qiu Y, et al. Microbial characteristics in anaerobic digestion process of food waste for methane production-A review [J]. Bioresource Technology, 2018,248(Pt A):29-36.

    [23] Conklin A, Stensel H D, Ferguson J. Growth kinetics and competition between Methanosarcina and Methanosaeta in mesophilic anaerobic digestion [J]. Water Environment Research, 2006,78(5):486-496.

    Performance of AnMBR for the co-digestion of food waste and waste activity sludge.

    LU Bin1, GONG Kai1, JIANG Hong-Yu2, LI Qian1*, CHEN Rong1

    (1.Department of Environment and Municipal Engineering, XI’an University of Architecture and Technology, Xian 710055, China;2.Beijing Enterprises Water (China) Investment Co., Ltd, Beijing 100020, China)., 2021,41(5):2290~2298

    Continuous experiments and activity experiments were conducted to systematically explore the effect of anaerobic membrane bioreactor (AnMBR) on the efficiency, stability, and kinetic characteristics of the treatment of food waste and waste activated sludge under different organic loading rates (OLRs). The results indicated that AnMBR can operate stably under various working conditions (OLR: 3.22~12.92gCOD/(L·d)).When the OLR was 6.48gCOD/(L·d), the methane production was (4335±2)mL/d, the methane yield (calculated as COD) was (361.2±0.2)mLCH4/gCODremoval, the COD removal efficiency was maintained at (98.6±0.9)%, and the pH was stable at 7.71±0.03. When the OLR exceeded 12.92gCOD/(L·d), the volatile fatty acid in the reactor reached 6108mg COD/L. Membrane fouling was dominated by cake layer fouling. High-throughput sequencing was used to characterize the evolution of microorganisms in the system.was the dominant genus of bacteria, and its relative abundance was highest (20.1%) when the OLR was 6.48gCOD/(L·d).was the dominant genus of archaea, and its relative abundance was maintained above 67% as the OLR increased. Specific methanogenic activity experiments showed that with the increase of OLR, the ability of methanogens to degrade acetic acid continues to increase.. The results of this research provide useful information for the selection of optimal working conditions of AnMBR treatment for the co-digestion of food waste and waste activated sludge.

    anaerobic membrane bioreactor;co-digestion;digester stability;specific methanogenic activity (SMA);membrane fouling

    X703

    A

    1000-6923(2021)05-2290-09

    魯 斌(1995-),男,湖南常德人,西安建筑科大學(xué)碩士研究生,主要研究方向?yàn)椴蛷N垃圾厭氧厭氧生物處理.

    2020-10-13

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(52070148)

    * 責(zé)任作者, 副教授, Qian.LI@xauat.edu.cn

    猜你喜歡
    產(chǎn)甲烷堿度餐廚
    餐廚垃圾厭氧發(fā)酵熱電氣聯(lián)供系統(tǒng)優(yōu)化
    小型堆肥箱用于餐廚垃圾連續(xù)堆肥的性能試驗(yàn)
    餐廚垃圾的微生物處理技術(shù)
    我國(guó)餐廚垃圾資源化處理行業(yè)分析
    零級(jí)動(dòng)力學(xué)模型產(chǎn)甲烷量估算值與實(shí)測(cè)值的比較研究
    普通一級(jí)模型產(chǎn)甲烷量估算
    丙烯酸鹽及對(duì)甲苯磺酸鹽對(duì)乙酸、丙酸產(chǎn)甲烷活性的影響
    高堿度銅精礦濾布的再生清洗
    金屬礦山(2014年7期)2014-03-20 14:19:58
    兩種煤化工廢水的產(chǎn)甲烷抑制性
    [知識(shí)小貼士]
    金屬世界(2013年6期)2013-02-18 16:30:47
    欧美日本视频| 一区二区三区免费毛片| 伊人久久精品亚洲午夜| 欧美丝袜亚洲另类| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 黄色日韩在线| 午夜免费男女啪啪视频观看| 成年av动漫网址| 成人av在线播放网站| 毛片一级片免费看久久久久| 国产高清有码在线观看视频| 久久人人爽人人爽人人片va| 日韩欧美三级三区| 国产乱人视频| 久久精品夜色国产| 欧美区成人在线视频| 国产精品一二三区在线看| av国产免费在线观看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 亚洲国产成人一精品久久久| videossex国产| or卡值多少钱| 久久这里只有精品中国| 一区二区三区高清视频在线| 成人亚洲精品一区在线观看 | 国产精品久久久久久精品电影小说 | 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 亚洲成人一二三区av| 成人漫画全彩无遮挡| 五月玫瑰六月丁香| 久久国产乱子免费精品| 99久久精品一区二区三区| 97超视频在线观看视频| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 日韩视频在线欧美| 免费黄网站久久成人精品| 国产中年淑女户外野战色| 免费电影在线观看免费观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产精品人妻久久久久久| 国产单亲对白刺激| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲伊人久久精品综合| 日韩一本色道免费dvd| 亚洲av不卡在线观看| 嘟嘟电影网在线观看| 国产精品一二三区在线看| 99热6这里只有精品| 午夜福利视频1000在线观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 日日撸夜夜添| 汤姆久久久久久久影院中文字幕 | 日韩电影二区| 久久精品国产亚洲网站| 亚洲18禁久久av| 日韩av不卡免费在线播放| 欧美一级a爱片免费观看看| 久久草成人影院| 最近的中文字幕免费完整| 久久久久网色| 2021少妇久久久久久久久久久| 亚洲精品国产av成人精品| 视频中文字幕在线观看| 一级二级三级毛片免费看| 一边亲一边摸免费视频| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 久久精品夜色国产| 亚洲国产av新网站| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产黄频视频在线观看| 人妻夜夜爽99麻豆av| 夫妻性生交免费视频一级片| 亚洲欧美成人精品一区二区| 免费黄频网站在线观看国产| 丝袜美腿在线中文| 色综合亚洲欧美另类图片| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 亚洲高清免费不卡视频| 看非洲黑人一级黄片| 纵有疾风起免费观看全集完整版 | 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产精品.久久久| 亚洲av二区三区四区| 亚洲欧美日韩东京热| 国模一区二区三区四区视频| av播播在线观看一区| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲欧美精品自产自拍| 大话2 男鬼变身卡| 在线天堂最新版资源| 亚洲无线观看免费| 久久久久免费精品人妻一区二区| 久久鲁丝午夜福利片| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 黄色配什么色好看| 大陆偷拍与自拍| 国产精品不卡视频一区二区| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 欧美xxⅹ黑人| 99re6热这里在线精品视频| 国产成人一区二区在线| 久久亚洲国产成人精品v| 内射极品少妇av片p| 久99久视频精品免费| av国产久精品久网站免费入址| 国产不卡一卡二| 高清午夜精品一区二区三区| 日本免费a在线| 国产又色又爽无遮挡免| 欧美成人午夜免费资源| a级毛色黄片| 久99久视频精品免费| 性色avwww在线观看| 欧美激情在线99| 青春草亚洲视频在线观看| xxx大片免费视频| 草草在线视频免费看| 黄片无遮挡物在线观看| 两个人的视频大全免费| 大陆偷拍与自拍| 精品酒店卫生间| 观看免费一级毛片| 亚洲欧美成人精品一区二区| 人妻夜夜爽99麻豆av| av网站免费在线观看视频 | 国产日韩欧美在线精品| 国模一区二区三区四区视频| 97热精品久久久久久| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲图色成人| 联通29元200g的流量卡| 亚洲人成网站在线观看播放| 欧美激情久久久久久爽电影| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | 伊人久久国产一区二区| 亚洲一区高清亚洲精品| 日韩一区二区三区影片| 国产中年淑女户外野战色| 免费在线观看成人毛片| 简卡轻食公司| 国产视频内射| 99久久人妻综合| 免费看av在线观看网站| 老女人水多毛片| 国产探花在线观看一区二区| 亚洲,欧美,日韩| 岛国毛片在线播放| 亚洲经典国产精华液单| 国产精品人妻久久久久久| www.av在线官网国产| 特级一级黄色大片| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 少妇的逼水好多| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲美女视频黄频| 久久午夜福利片| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产精品99久久久久久久久| 亚洲欧美精品专区久久| 欧美精品国产亚洲| 成人无遮挡网站| 能在线免费观看的黄片| 亚洲真实伦在线观看| 日韩在线高清观看一区二区三区| 日本-黄色视频高清免费观看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 性插视频无遮挡在线免费观看| 日韩亚洲欧美综合| 99九九线精品视频在线观看视频| 久久精品综合一区二区三区| 99re6热这里在线精品视频| 精品不卡国产一区二区三区| 欧美人与善性xxx| 亚洲在久久综合| 免费看光身美女| 国产免费一级a男人的天堂| 麻豆久久精品国产亚洲av| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 尾随美女入室| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 男女视频在线观看网站免费| 久久99热这里只频精品6学生| 欧美成人a在线观看| 精品人妻熟女av久视频| 99热6这里只有精品| 久久久久网色| 久久人人爽人人片av| 亚洲不卡免费看| 久久久久久久久中文| 插逼视频在线观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 九色成人免费人妻av| 久久久成人免费电影| 婷婷色综合大香蕉| 国产不卡一卡二| 日日撸夜夜添| 黑人高潮一二区| 久久99热这里只频精品6学生| 性插视频无遮挡在线免费观看| 麻豆乱淫一区二区| 乱系列少妇在线播放| 最近的中文字幕免费完整| 国产久久久一区二区三区| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲国产精品专区欧美| 乱人视频在线观看| 深爱激情五月婷婷| 大香蕉97超碰在线| 嘟嘟电影网在线观看| 丝袜喷水一区| 亚洲自偷自拍三级| 七月丁香在线播放| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 97在线视频观看| 嫩草影院精品99| 婷婷色综合大香蕉| 日韩精品有码人妻一区| 国产精品av视频在线免费观看| 国产熟女欧美一区二区| 国内精品一区二区在线观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 久久久精品免费免费高清| 亚洲欧美成人精品一区二区| 日本熟妇午夜| 少妇熟女aⅴ在线视频| av天堂中文字幕网| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 久久国产乱子免费精品| 亚洲国产欧美人成| 一区二区三区免费毛片| 一本一本综合久久| 国产视频内射| av黄色大香蕉| 内射极品少妇av片p| 精品一区二区三区人妻视频| 26uuu在线亚洲综合色| 国产精品福利在线免费观看| 男人舔女人下体高潮全视频| 精品一区二区免费观看| 97超视频在线观看视频| 久久精品综合一区二区三区| 青青草视频在线视频观看| 在线观看免费高清a一片| 亚洲综合精品二区| 免费黄色在线免费观看| 亚洲av电影不卡..在线观看| 一级爰片在线观看| 人妻一区二区av| 高清午夜精品一区二区三区| 亚洲乱码一区二区免费版| 久久久久久伊人网av| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 免费观看无遮挡的男女| 麻豆乱淫一区二区| 欧美潮喷喷水| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲熟女精品中文字幕| 日本午夜av视频| 精华霜和精华液先用哪个| 夫妻午夜视频| 91精品伊人久久大香线蕉| 久久久久网色| 日本三级黄在线观看| 亚洲欧美成人精品一区二区| 白带黄色成豆腐渣| 色网站视频免费| 2021天堂中文幕一二区在线观| 床上黄色一级片| 日本免费a在线| 国内精品宾馆在线| 久久精品国产亚洲av天美| 免费人成在线观看视频色| 免费人成在线观看视频色| 欧美人与善性xxx| 久久国产乱子免费精品| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 69av精品久久久久久| 亚洲欧美一区二区三区国产| 99热全是精品| 又爽又黄无遮挡网站| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国产一级毛片在线| 极品少妇高潮喷水抽搐| 在线a可以看的网站| 精华霜和精华液先用哪个| 欧美日韩精品成人综合77777| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 偷拍熟女少妇极品色| 99久久精品国产国产毛片| 成人二区视频| 欧美97在线视频| 亚洲,欧美,日韩| 国产有黄有色有爽视频| 男女边摸边吃奶| 国产伦精品一区二区三区视频9| 日韩成人av中文字幕在线观看| 国产中年淑女户外野战色| 午夜视频国产福利| 天天一区二区日本电影三级| 特级一级黄色大片| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 少妇的逼好多水| av卡一久久| 国产亚洲一区二区精品| 成人综合一区亚洲| 网址你懂的国产日韩在线| 午夜日本视频在线| 久久久久久久久久黄片| av在线播放精品| 国产麻豆成人av免费视频| videos熟女内射| 国产伦一二天堂av在线观看| 大话2 男鬼变身卡| 搡女人真爽免费视频火全软件| 久久久精品欧美日韩精品| 亚洲av免费高清在线观看| 久久久久久久大尺度免费视频| 91精品一卡2卡3卡4卡| 22中文网久久字幕| 日韩欧美三级三区| 亚洲精品影视一区二区三区av| 高清毛片免费看| www.av在线官网国产| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 午夜爱爱视频在线播放| 在线观看人妻少妇| .国产精品久久| 26uuu在线亚洲综合色| 一夜夜www| 国产精品一二三区在线看| 亚洲三级黄色毛片| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 97超碰精品成人国产| 日本黄大片高清| 亚洲av.av天堂| 高清欧美精品videossex| 男人狂女人下面高潮的视频| 久久这里有精品视频免费| 免费观看在线日韩| 在线免费观看的www视频| 成人午夜高清在线视频| 久99久视频精品免费| 国产日韩欧美在线精品| 中文欧美无线码| 国产成年人精品一区二区| 性色avwww在线观看| 成人二区视频| 亚洲人成网站在线观看播放| 久久精品人妻少妇| 亚洲国产欧美在线一区| 一夜夜www| 久久久色成人| 秋霞伦理黄片| 国产一区二区三区综合在线观看 | 高清午夜精品一区二区三区| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产在视频线精品| 欧美丝袜亚洲另类| 联通29元200g的流量卡| 成年女人看的毛片在线观看| 婷婷六月久久综合丁香| 日本av手机在线免费观看| 99热全是精品| 久久亚洲国产成人精品v| 日韩av在线免费看完整版不卡| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 免费观看无遮挡的男女| 中文字幕亚洲精品专区| 欧美日韩综合久久久久久| 国产成年人精品一区二区| 国产精品一区www在线观看| 高清毛片免费看| 伦精品一区二区三区| 亚洲国产精品sss在线观看| 免费大片18禁| 日本黄色片子视频| 中国美白少妇内射xxxbb| 只有这里有精品99| 观看美女的网站| 晚上一个人看的免费电影| 久久鲁丝午夜福利片| 最新中文字幕久久久久| 亚洲高清免费不卡视频| 日日啪夜夜爽| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 夜夜爽夜夜爽视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 免费看日本二区| 国产精品.久久久| 国产一区亚洲一区在线观看| 一二三四中文在线观看免费高清| 国产69精品久久久久777片| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲国产精品专区欧美| 色播亚洲综合网| 麻豆av噜噜一区二区三区| 久久久久免费精品人妻一区二区| 亚洲成人中文字幕在线播放| 国产视频首页在线观看| 99热全是精品| a级一级毛片免费在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 国产一区亚洲一区在线观看| 十八禁网站网址无遮挡 | 国产精品1区2区在线观看.| 精品人妻视频免费看| 久久6这里有精品| av在线老鸭窝| 人人妻人人澡欧美一区二区| 一二三四中文在线观看免费高清| 免费黄色在线免费观看| 乱码一卡2卡4卡精品| 寂寞人妻少妇视频99o| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 亚洲乱码一区二区免费版| 毛片一级片免费看久久久久| 亚洲在线自拍视频| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲av男天堂| 久久久色成人| 国产一区二区三区综合在线观看 | 午夜精品国产一区二区电影 | 日韩av在线免费看完整版不卡| 免费黄网站久久成人精品| 久久久久免费精品人妻一区二区| 精品欧美国产一区二区三| 亚洲一区高清亚洲精品| 欧美潮喷喷水| 大陆偷拍与自拍| 亚洲av福利一区| 麻豆av噜噜一区二区三区| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 中文精品一卡2卡3卡4更新| 最近的中文字幕免费完整| 久久这里有精品视频免费| 久久久亚洲精品成人影院| 舔av片在线| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲内射少妇av| 久久精品久久久久久久性| 色综合色国产| 亚洲自偷自拍三级| 亚洲人成网站在线观看播放| 高清视频免费观看一区二区 | av女优亚洲男人天堂| 又爽又黄a免费视频| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 欧美一区二区亚洲| 欧美日韩亚洲高清精品| 高清午夜精品一区二区三区| 夫妻午夜视频| 极品教师在线视频| 大陆偷拍与自拍| 久久精品综合一区二区三区| 免费看日本二区| 国产熟女欧美一区二区| 久久久精品94久久精品| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲电影在线观看av| av一本久久久久| 免费黄网站久久成人精品| 身体一侧抽搐| 视频中文字幕在线观看| 亚洲人成网站高清观看| av播播在线观看一区| 一区二区三区免费毛片| 亚洲性久久影院| av免费在线看不卡| 国产一级毛片在线| 边亲边吃奶的免费视频| 日日摸夜夜添夜夜爱| 可以在线观看毛片的网站| 男女下面进入的视频免费午夜| 婷婷色综合www| 日韩成人伦理影院| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产伦一二天堂av在线观看| 日韩大片免费观看网站| 日本黄色片子视频| 天堂中文最新版在线下载 | 亚洲av日韩在线播放| 在线观看美女被高潮喷水网站| 免费黄频网站在线观看国产| 亚洲国产精品sss在线观看| 午夜免费激情av| 尾随美女入室| 99热网站在线观看| 欧美 日韩 精品 国产| 国产高潮美女av| 97热精品久久久久久| 亚洲欧美日韩东京热| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产精品99久久久久久久久| 亚洲18禁久久av| 美女高潮的动态| 白带黄色成豆腐渣| 高清av免费在线| 丝瓜视频免费看黄片| 国产永久视频网站| 日本免费a在线| 如何舔出高潮| 在线观看av片永久免费下载| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 亚洲av福利一区| 最近最新中文字幕大全电影3| 国产真实伦视频高清在线观看| 97精品久久久久久久久久精品| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 免费看日本二区| 精品一区二区三区人妻视频| 天美传媒精品一区二区| 99久久精品一区二区三区| 在线免费观看的www视频| 韩国高清视频一区二区三区| 色网站视频免费| 午夜亚洲福利在线播放| 波多野结衣巨乳人妻| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产v大片淫在线免费观看| av在线蜜桃| 国产成人a∨麻豆精品| 成人欧美大片| 一级毛片 在线播放| 欧美成人午夜免费资源| 日日啪夜夜撸| 人妻少妇偷人精品九色| 国产成人精品久久久久久| 色播亚洲综合网| 国产又色又爽无遮挡免| 免费电影在线观看免费观看| 18禁动态无遮挡网站| freevideosex欧美| 一本一本综合久久| 黄色日韩在线| 亚洲av一区综合| 赤兔流量卡办理| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 久久精品国产亚洲av天美| 国产真实伦视频高清在线观看| 久99久视频精品免费| 日本免费在线观看一区| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产伦一二天堂av在线观看| 有码 亚洲区| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 男人舔女人下体高潮全视频| 天堂俺去俺来也www色官网 | 国产真实伦视频高清在线观看| 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲av日韩在线播放| 国模一区二区三区四区视频| 亚洲最大成人中文| 国产精品精品国产色婷婷| 99久久精品一区二区三区| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲国产精品国产精品| 少妇丰满av| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 乱码一卡2卡4卡精品| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 成年免费大片在线观看| 2021天堂中文幕一二区在线观| 少妇熟女欧美另类| 中文字幕av成人在线电影| 精品一区二区三区视频在线| 1000部很黄的大片| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产高潮美女av| 人妻少妇偷人精品九色| 久久久亚洲精品成人影院| 国产精品一区www在线观看| 午夜福利网站1000一区二区三区| 一本一本综合久久| av在线蜜桃| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | av在线蜜桃| 老司机影院成人| 国内精品美女久久久久久| 亚洲四区av| av在线蜜桃| 简卡轻食公司| 日韩av不卡免费在线播放| 51国产日韩欧美| 亚洲av国产av综合av卡| 久久人人爽人人片av| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 三级国产精品片| 亚洲乱码一区二区免费版| 久久99热6这里只有精品| freevideosex欧美| 日本黄色片子视频| av免费观看日本| 日本三级黄在线观看| 久久久成人免费电影| 午夜久久久久精精品| 我的女老师完整版在线观看| 成人美女网站在线观看视频| 国产av不卡久久| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看|