我國(guó)東北地區(qū)土壤鈾同位素水平、分布和來(lái)源

黃 釗,侯小琳,趙 雪,張路遠(yuǎn)

我國(guó)東北地區(qū)土壤鈾同位素水平、分布和來(lái)源

黃 釗1,3,侯小琳1,2*,趙 雪1,2,張路遠(yuǎn)1,2

(1.中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所,黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西省加速器質(zhì)譜技術(shù)及應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安加速器質(zhì)譜中心,陜西 西安 710061；2.中國(guó)科學(xué)院第四紀(jì)科學(xué)與全球變化卓越創(chuàng)新中心,陜西 西安 710061；3.中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

系統(tǒng)采集了我國(guó)東北地區(qū)132個(gè)表層土壤樣品,采用混合酸全溶分解樣品,使用UTEVA萃取色譜分離樣品溶液中的鈾,應(yīng)用串聯(lián)四極桿電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS/MS)測(cè)量樣品溶液中238U、235U、234U,獲得了研究區(qū)域表層土壤中3種鈾同位素濃度水平和分布.首次大范圍報(bào)道該地區(qū)表土中234U水平,發(fā)現(xiàn)在部分土壤中234U發(fā)生明顯的同位素分餾.235U/238U原子比值分布顯示區(qū)域大氣核武器試驗(yàn)的放射性顆粒物在山脈迎風(fēng)坡有明顯沉積,導(dǎo)致大興安嶺等山脈的西側(cè)235U/238U原子比值較高.但該區(qū)域鈾同位素整體上處于環(huán)境本底水平,受人類(lèi)核活動(dòng)影響較小.來(lái)源分析表明研究區(qū)域表土中鈾主要來(lái)源于成土母巖的巖石風(fēng)化以及人類(lèi)的工業(yè)和農(nóng)業(yè)活動(dòng).

鈾；ICP-MS/MS；環(huán)境放射性；土壤；同位素分餾；235U/238U；234U/238U

鈾是天然存在的原子序數(shù)最高的元素[1],是核工業(yè)的主要原料,隨著鈾礦的開(kāi)采、核能利用以及核試驗(yàn)等人類(lèi)核活動(dòng)的進(jìn)行,人為產(chǎn)生的鈾被釋放到土壤等環(huán)境介質(zhì)中[2].鈾同位素具有輻射和化學(xué)毒性,研究鈾同位素在環(huán)境中的分布、遷移和擴(kuò)散行為對(duì)于環(huán)境保護(hù)和核安全評(píng)估具有十分重要的意義[3-4].鈾元素有15種同位素,質(zhì)量數(shù)從226～240,其中234U(1/2=2.45×105a)、235U(1/2=7.04×108a)、238U (1/2=4.47×109a)是天然放射性同位素,也是最重要的鈾的同位素.天然鈾中豐度最大的為238U,相對(duì)豐度為99.27%,235U為0.72%,234U為0.0055%[5].235U作為天然存在的唯一可裂變的鈾同位素,是重要核燃料,235U/238U原子比值可用于評(píng)估環(huán)境中鈾的水平是否偏離本底水平,是濃縮鈾或者貧鈾污染的判斷依據(jù),以及鈾污染程度的重要指標(biāo)[6].234U是238U的一個(gè)衰變子體,234U/238U的活度比值可用于研究鈾同位素的來(lái)源、分布和遷移,以及成礦規(guī)律、年齡和鹽湖成因等[7].另外234U還是地質(zhì)定年的一種重要同位素.分析土壤中的238U、235U、234U濃度以及235U/238U原子比值、234U/238U的活度比值,研究其分布狀況和來(lái)源,可用于示蹤環(huán)境過(guò)程.

目前我國(guó)環(huán)境樣品中的鈾同位素研究報(bào)道較少,天然放射性背景值調(diào)查數(shù)據(jù)僅有少量土壤中天然放射性核素238U、226Ra、232Th和40K等核素的含量[8].這些數(shù)據(jù)表明土壤中天然放射性核素的分布具有較為明顯的地域性特征,土壤中天然鈾分布與成土母巖有明顯的相關(guān)性[9-10].但缺乏系統(tǒng)的、大范圍環(huán)境土壤中鈾同位素的研究,特別是攜帶核活動(dòng)指紋信息(如235U/238U原子比值)的同位素比值數(shù)據(jù).土壤中鈾同位素環(huán)境過(guò)程示蹤研究較少報(bào)道.

我國(guó)東北地區(qū)位于諸多核武器試驗(yàn)區(qū)域和核設(shè)施的下風(fēng)向,特別是前蘇聯(lián)塞米巴拉核試驗(yàn)場(chǎng)、歐洲核燃料后處理廠(chǎng)和我國(guó)羅布泊核試驗(yàn)場(chǎng)等,且礦產(chǎn)資源豐富、重工業(yè)產(chǎn)業(yè)發(fā)達(dá),是我國(guó)重要的工業(yè)和糧食基地.目前該地區(qū)的鈾同位素?cái)?shù)據(jù)僅有中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站1990年發(fā)布的中國(guó)土壤鈾元素背景值,土壤中鈾同位素238U、235U、234U的濃度以及235U/238U、234U/238U比值尚未見(jiàn)報(bào)道,相關(guān)研究也較少.因此調(diào)查和評(píng)價(jià)該地區(qū)環(huán)境放射性水平,研究該地區(qū)土壤環(huán)境中天然鈾同位素的水平和分布,對(duì)于判斷該地區(qū)環(huán)境是否受到放射性污染、研究放射性核素在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律以及研究放射性物質(zhì)在土壤中的環(huán)境效應(yīng)具有重要意義.

在未受污染的土壤樣品中,天然鈾含量較低,小于8mg/kg[11].對(duì)于痕量和超痕量的238U、235U、234U測(cè)量,相比于傳統(tǒng)的分析方法,如能譜法、中子活化法、原子吸收光譜、激光熒光分析和γ譜儀等[12-13],電感耦合等離子體質(zhì)譜法不但可以同時(shí)測(cè)定3種鈾同位素,而且靈敏度高、檢出限低、樣品制備較為簡(jiǎn)單并可進(jìn)行大批量樣品快速測(cè)定.

本研究采用混合酸全溶法提取土壤樣品中的鈾,使用UTEVA萃取色譜從樣品溶液中分離和提純鈾,然后應(yīng)用串聯(lián)四級(jí)桿電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS/MS)對(duì)采集于我國(guó)內(nèi)蒙古和東北地區(qū)的132個(gè)表層土壤樣品中的238U和235U以及超痕量的234U(<1ng/g)進(jìn)行測(cè)定,獲得該地區(qū)表層土壤樣品中天然鈾同位素的濃度及其空間分布特征,研究人類(lèi)核活動(dòng)對(duì)該區(qū)域的影響程度,探討環(huán)境中鈾同位素來(lái)源及其遷移和擴(kuò)散行為.

1 材料與方法

于2014～2015年在我國(guó)東北三省以及內(nèi)蒙古、河北、山西、北京等部分地區(qū)132個(gè)樣點(diǎn)采集土壤樣品(圖1).考慮到人類(lèi)擾動(dòng)對(duì)采樣點(diǎn)的影響,采樣時(shí)盡量選取遠(yuǎn)離城鎮(zhèn)地區(qū),且近百年以來(lái)未發(fā)生過(guò)地質(zhì)或地貌變化以及未經(jīng)受?chē)?yán)重的人類(lèi)活動(dòng)擾動(dòng)的地區(qū)作為采樣點(diǎn).對(duì)于人類(lèi)活動(dòng)高度密集地區(qū),由于農(nóng)田耕作層一般不超過(guò)表層30cm,主要選取農(nóng)田作為采樣點(diǎn).使用直徑為5cm的手動(dòng)鉆孔土壤采樣器,采集土壤柱,收集在塑料袋中,每個(gè)采樣點(diǎn)按相距1m的等距離點(diǎn)采集5個(gè)平行土壤柱,運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室.樣品在空氣中干燥后破碎,然后再在60?C烘箱中烘干至恒重.將每個(gè)采樣點(diǎn)相同深度的5個(gè)平行樣品合并和混合.取大約10g土壤于研缽中研磨,過(guò)200目篩子備用.

圖1 采樣點(diǎn)和研究區(qū)域示意

準(zhǔn)確稱(chēng)取約0.2g表層(0～5cm)土壤樣品和標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品GSR-1至耐高溫玻璃燒杯中,于450?C下高溫灼燒12h,除去有機(jī)質(zhì).將灼燒后的樣品轉(zhuǎn)移至Teflon坩堝中,加入0.2g已配置好的233U標(biāo)準(zhǔn)溶液(233U的濃度為0.2779ng/g)用做產(chǎn)率示蹤劑,再加入10mL濃HNO3和10mL濃HF.將盛有樣品及消解液的Teflon坩堝置于帶孔電熱板上,加蓋升溫至90?C進(jìn)行消解約2h,然后升溫至180?C消解至樣品完全溶解.開(kāi)蓋加熱蒸發(fā)至近干,然后用20mL 3mol/LHNO3溶解,用于色譜分離純化.將用水浸泡過(guò)后的UTEVA樹(shù)脂裝入2mL色譜柱,用10mL 3mol/LHNO3預(yù)平衡樹(shù)脂柱.將準(zhǔn)備好的消解液加載到UTEVA樹(shù)脂上,再用20mL 3mol/LHNO3洗滌樹(shù)脂去除樣品中的基體元素,然后用30mL 0.01mol/L HNO3洗脫吸附在樹(shù)脂上的鈾于50mL的燒杯中.將燒杯中的洗脫液加熱蒸發(fā)至近干,最后用3wt%的HNO3轉(zhuǎn)移并定容于離心管中.

取1000μg/g的238U標(biāo)準(zhǔn)溶液,用3wt%的HNO3溶液逐級(jí)稀釋配制成1, 2, 5, 20, 50ng/g的鈾系列標(biāo)準(zhǔn)溶液.使用3wt% HNO3作為儀器清洗液,使用100ng/g的標(biāo)準(zhǔn)鉍溶液做內(nèi)標(biāo)溶液.使用三重四極桿ICP-MS/MS(Agilent 8800)測(cè)量鈾同位素(234U、235U、238U).使用2ng/g鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液調(diào)節(jié)儀器參數(shù),獲取238U的信號(hào)大于8×105cps/(ng/g).測(cè)量238U系列標(biāo)準(zhǔn)溶液,制做標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn).樣品測(cè)量時(shí)每8～10個(gè)樣品后加入1個(gè)空白(3wt% HNO3)和2個(gè)鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液(2, 5ng/g)校準(zhǔn).每個(gè)樣品溶液測(cè)量時(shí)間約為3min,其中清洗時(shí)間約60s,進(jìn)樣時(shí)間90s.

2 結(jié)果與討論

2.1 我國(guó)東北地區(qū)表土中鈾同位素水平及分布

本次研究共分析了132個(gè)表土(0～5cm)樣品,獲得了所有樣品中的235U和238U濃度.部分樣品中鈾濃度較低,測(cè)得的234U濃度不確定度大于10%,故只準(zhǔn)確獲得其中92個(gè)樣品中234U濃度(圖2).

研究區(qū)域表層土壤中238U的濃度范圍為1.05～5.90mg/kg,平均值為(2.20±0.70) mg/kg,大部分樣品(>88%)中238U的濃度小于3mg/kg.其中最小238U的濃度((1.05±0.01) mg/kg)位于黑龍江伊春市,最大值((5.90±0.03) mg/kg)位于黑龍江鶴崗市,研究區(qū)域的最高值與最低值相差5～6倍.測(cè)量得到的總鈾濃度(因238U的天然豐度大于99.3%,故用238U濃度代表總鈾濃度)與中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站1990年發(fā)表的中國(guó)土壤元素背景值[14](0.42～21.1mg/kg,平均值(3.03±1.31) mg/kg)基本吻合,調(diào)查區(qū)域所得總鈾濃度平均值略低于全國(guó)土壤中總鈾濃度平均值(約低23%).研究區(qū)域總鈾濃度的分布趨勢(shì)為:黑龍江東北部和吉林東部(14個(gè)樣品)明顯高于其他區(qū)域,濃度范圍為(2.47～5.90) mg/kg,平均值為(3.59±0.94) mg/kg,比該區(qū)域的總體平均值高出約57%.另外山西南部、黑龍江與內(nèi)蒙古交界處略高于其它區(qū)域,其余區(qū)域?yàn)榈椭祬^(qū),平均值為(2.14±0.49) mg/kg,比總體平均值低6.5%,且分布較為均勻.低值區(qū)分布連續(xù)成片,高值區(qū)分布則較為零散(圖2a).

研究區(qū)域表層土壤中235U的濃度范圍為7.31～ 40.37ng/g,平均值為(15.47±4.82) ng/g,與238U濃度分布相似,最小值為((7.31±0.05) ng/g)位于黑龍江伊春市,最大為((40.37±0.20) ng/g)位于黑龍江鶴崗市,最高值和最低值相差5～6倍,且大部分采樣點(diǎn)(>87%)的235U的濃度低于20ng/g.高值區(qū)主要位于黑龍江東北部和吉林東部等地,14個(gè)高值樣品的濃度范圍為(17.20～40.37) ng/g,平均值為(24.57±6.51) ng/g,較總體平均值高出約53%,剩余區(qū)域?yàn)榈椭祬^(qū)(圖2b).研究區(qū)域235U和238U的濃度呈現(xiàn)顯著正相關(guān)關(guān)系(2>0.99)(圖3),顯示235U和238U兩個(gè)同位素有相同的來(lái)源,且未發(fā)生明顯的同位素分餾現(xiàn)象.

圖3 研究區(qū)域表土樣品中 235U和238U濃度的相關(guān)分析

研究區(qū)域表層土壤中234U的濃度范圍為(0.054～0.393) ng/g,平均值為(0.124±0.057) ng/g.其中234U的濃度最小值(0.054±0.001) ng/g位于黑龍江哈爾濱市,最大值為(0.393±0.005) ng/g位于黑龍江鶴崗市.234U的濃度變化較大,最高值和最低值相差近10倍.在黑龍江東北部和吉林東部等與238U有相同的高值點(diǎn)和濃度變化趨勢(shì),在位于內(nèi)蒙古巴仁查干呼舒的采樣點(diǎn)也發(fā)現(xiàn)較高234U(圖2c),同時(shí)研究區(qū)域234U和238U的放射性活度的相關(guān)性分析呈現(xiàn)2個(gè)數(shù)據(jù)群(圖4),大部分采樣點(diǎn)(>93%)的234U和238U的活度呈顯著的正相關(guān)關(guān)系,相關(guān)系數(shù)2=0.957.有6個(gè)采樣點(diǎn)中的234U和238U活度與其它點(diǎn)有較大差別,但其中的234U和238U活度也存在顯著的正相關(guān)關(guān)系,相關(guān)系數(shù)2=0.942.結(jié)果表明,234U和238U在某些區(qū)域發(fā)生了明顯的同位素分餾現(xiàn)象.

234U是238U的衰變子體,在衰變平衡下,234U/238U放射性比為1.0,在巖石和礦物中,238U衰變過(guò)程中產(chǎn)生的反沖作用會(huì)使衰變子體234U發(fā)生位移,沖出礦物顆粒,會(huì)在周?chē)芤旱牧転V下進(jìn)入水體,并通過(guò)水體進(jìn)入周?chē)寥?發(fā)生鈾同位素分餾現(xiàn)象[7],導(dǎo)致其相對(duì)較高的234U/238U比值[1,15].

圖4 研究區(qū)域表土中234U和238U活度的相關(guān)分析

2.2 235U/238U原子比值及分布

2.2.1235U/238U原子比值 研究區(qū)域表土中235U/238U原子比值范圍為0.00678～0.00766,平均值為(0.00710±0.00070),天然水平為0.00725[16].最小值為(0.00678±0.00017),高于貧鈾核廢料中235U/238U原子比值(0.004),也高于已報(bào)道的受到貧鈾彈污染的巴爾干地區(qū)周?chē)h(huán)境樣品中的235U/238U原子比值(0.0046±0.0004)[17].研究區(qū)域235U/238U原子比值最高值為(0.00766±0.00002),低于核污染地區(qū)和核能工業(yè)生產(chǎn)的低濃縮核燃料中235U/238U原子比值(>0.03)[17].以上結(jié)果說(shuō)明研究區(qū)域天然鈾同位素未受到明顯的區(qū)域污染,而235U/238U原子比值大部分區(qū)域(>78%的樣品)略低于天然水平(0.00725),可能是由于核工業(yè)活動(dòng)中開(kāi)采和235U濃縮活動(dòng)產(chǎn)生的大量低濃鈾對(duì)于地表環(huán)境的影響所致[18].

2.2.2235U/238U原子比值的分布及核活動(dòng)的影響235U/238U原子比值空間分布具有明顯的區(qū)域差異,呈現(xiàn)西高東低趨勢(shì),研究區(qū)域中的內(nèi)蒙古中部、山西等區(qū)域略高于天然水平(圖5),該區(qū)域28個(gè)樣品的原子比值范圍為0.00695～0.00766,大部分樣品略高于天然水平0.00725,該結(jié)果表明研究區(qū)的西部受到人類(lèi)核活動(dòng)釋放的含高235U富集鈾的沉降影響.

從235U/238U原子比值的空間分布(圖5)和研究區(qū)域圖(圖1)可以發(fā)現(xiàn)研究區(qū)域內(nèi)大興安嶺、太行山等山脈的西側(cè)235U/238U原子比值較高.研究區(qū)域位于北半球西風(fēng)帶(西風(fēng)帶范圍為700～200hPa,對(duì)應(yīng)的高度約為3000～10000m),常年盛行西風(fēng),并且處于諸多核試驗(yàn)場(chǎng)和核設(shè)施下風(fēng)向,由于高大山脈的阻隔,人類(lèi)核活動(dòng)釋放的富含235U的氣溶膠,可能在高大山脈的迎風(fēng)坡有較高的沉降,從而對(duì)表層土壤中的鈾同位素產(chǎn)生影響,造成在這一區(qū)域較高的235U/238U水平.但是由于鈾為非揮發(fā)性元素,除了極細(xì)顆粒結(jié)合態(tài),大部分鈾存在于大顆粒中,傳輸距離有限,主要沉降在核試驗(yàn)和核設(shè)施周?chē)植繀^(qū)域.有研究表明,人類(lèi)核活動(dòng)會(huì)向大氣和氣溶膠中排放鈾,通過(guò)大氣沉降影響周?chē)沫h(huán)境介質(zhì)中鈾的同位素組成[6,20-21],所以大部分人類(lèi)核活動(dòng)產(chǎn)生的含有高原子比值的鈾同位素在未到達(dá)本研究區(qū)域之前已經(jīng)沉降,故研究區(qū)域235U/238U原子比值沒(méi)有發(fā)生明顯的增高,只有少部分細(xì)顆粒傳輸?shù)皆搮^(qū)域,造成部分地區(qū)表土鈾同位素水平略高于天然水平.此外,235U/238U原子比值在該區(qū)域西高東低的空間分布與報(bào)道的人工129I空間分布一致[22-23],證明了人類(lèi)核活動(dòng)沉降對(duì)我國(guó)東北和內(nèi)蒙古地區(qū)表土鈾同位素的影響.

圖5 研究地區(qū)表土中235U /238U原子比值空間分布

核設(shè)施在正常運(yùn)行時(shí)向環(huán)境釋放的極少量含鈾氣溶膠傳輸?shù)母叨群头秶邢?以局部沉降為主,不會(huì)引起大范圍235U/238U原子比值整體發(fā)生改變,故影響該地區(qū)表土中鈾同位素分布主要是核事故釋放到大氣中的放射性物質(zhì)沉降和20世紀(jì)80年代以前的大氣核武器試驗(yàn)的大氣沉降.迄今對(duì)全球影響最大、可能對(duì)研究區(qū)域產(chǎn)生影響的核事故有發(fā)生于1986年切爾諾貝利(距離研究區(qū)域約6000km)和2011年福島(距離研究區(qū)域約1000km)的核電廠(chǎng)事故.與钚等錒系金屬元素的化學(xué)性質(zhì)相似,鈾也是親顆粒性重金屬元素,在大氣中主要以氣溶膠的形式擴(kuò)散.大量研究表明切爾諾貝利核事故釋放的放射性物質(zhì)主要沉降在歐洲區(qū)域,在我國(guó)境內(nèi)切爾諾貝利事故的放射性沉降極小[24],目前尚未在東亞地區(qū)發(fā)現(xiàn)切爾諾貝利核事故钚信號(hào),因此該事故對(duì)研究區(qū)域表層土壤中的鈾同位素貢獻(xiàn)可以忽略不計(jì).福島核事故發(fā)生地點(diǎn)雖然離我國(guó)較近,但是研究表明,僅在事故點(diǎn)周?chē)?0km內(nèi)的部分樣品中發(fā)現(xiàn)福島钚信號(hào)[25],因此福島核事故對(duì)距離超過(guò)1000km的研究區(qū)域的表層土壤中的鈾同位素的影響也可忽略不計(jì).

全球核武器試驗(yàn),特別是大當(dāng)量試驗(yàn)產(chǎn)生的大部分放射性物質(zhì)進(jìn)入平流層,經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間混合后沉降到地表,造成全球沉降.但這類(lèi)沉降較小,不會(huì)因地形地貌而導(dǎo)致235U/238U原子比值的差異,故全球大氣沉降對(duì)于研究區(qū)域235U/238U原子比值分布影響較小.除進(jìn)入平流層的放射性物質(zhì),還有一部分放射性物質(zhì)僅進(jìn)入對(duì)流層,導(dǎo)致大氣核試驗(yàn)放射性物質(zhì)的區(qū)域沉降.靠近研究區(qū)域的核試驗(yàn)場(chǎng)有前蘇聯(lián)塞米帕拉金斯克核試驗(yàn)場(chǎng)和我國(guó)羅布泊核試驗(yàn)場(chǎng),分別進(jìn)行了86次和23次的大氣核武器試驗(yàn),以及30次和5次地面核試驗(yàn),其中進(jìn)入對(duì)流層的放射性物質(zhì)高達(dá)0.67Mt[26].由于核試驗(yàn)場(chǎng)以及我國(guó)北部盛行西風(fēng),進(jìn)入對(duì)流層的放射性物質(zhì)主要通過(guò)西風(fēng)傳輸和擴(kuò)散,西風(fēng)帶底界高度是3000m.已有研究表明,塞米帕拉金斯克大氣核武器試驗(yàn)的區(qū)域沉降,被西風(fēng)載帶,大部分放射性物質(zhì)向東擴(kuò)散并沉降[27].我國(guó)新疆北部土壤中钚同位素分析表明塞米帕拉金斯克核試驗(yàn)場(chǎng)釋放的钚是其一個(gè)重要來(lái)源[28].通過(guò)HYSPLIT模型對(duì)1954年10月30日地面核試驗(yàn)后的氣團(tuán)前向運(yùn)行軌跡的模擬顯示核試驗(yàn)后3000m左右高空的放射性煙云可將攜帶鈾的細(xì)顆粒傳輸至研究區(qū)域(圖6),該煙云在到達(dá)大興安嶺西麓的時(shí)候下降至500m左右,低于大興安嶺的平均海拔1000m.同理,我國(guó)羅布泊核試驗(yàn)場(chǎng)的大氣核武器試驗(yàn)產(chǎn)生的放射性煙云在中間沒(méi)有高大山脈阻隔的情況下也能通過(guò)河西走廊將攜帶鈾的細(xì)顆粒傳輸至研究區(qū)域.有研究表明,重金屬等污染物在山地或者高原的迎風(fēng)坡富集或者在山區(qū)冷阱的作用下沉降[29-30].核試驗(yàn)產(chǎn)生的攜帶鈾的細(xì)顆粒在大興安嶺等高大山脈的阻隔下,通過(guò)沉降進(jìn)入土壤,從而對(duì)研究區(qū)域表土中鈾同位素產(chǎn)生影響,造成在這一區(qū)域較高的235U/238U比值.除大氣核試驗(yàn)排放的直接擴(kuò)散和沉降外,沉降在我國(guó)西北部和北部的細(xì)顆粒,由于氣候影響可能再懸浮,并通過(guò)西風(fēng)作用向研究區(qū)域傳輸再沉降.

圖6 1954年10月30日塞米帕拉金斯克核試驗(yàn)后的氣團(tuán)運(yùn)行軌跡[31]

2.3 表土中234U的分布和來(lái)源

研究區(qū)域234U/238U原子比值的范圍為4.55× 10-5～10.25×10-5(活度比值范圍為0.75～1.91),平均值(5.52±0.78)×10-5(活度比值平均值為1.02±0.14),與天然水平5.54×10-5(活度比1.00)一致,但變化范圍較大.在個(gè)別地區(qū)出現(xiàn)較高的234U/238U活度比值,但沒(méi)有明顯的地理分布特征,高值點(diǎn)主要分布在內(nèi)蒙古東北部、黑龍江和吉林東部(圖7).57%的樣品點(diǎn)表土中的234U/238U活度比在0.8～1.2, 34%的樣品點(diǎn)活度比小于0.8.前文提到的234U和238U活度存在另一種顯著的正相關(guān)關(guān)系, 6個(gè)樣品點(diǎn)的234U/238U活度比也較高,高于天然水平的1.0(表1).

造成研究區(qū)域土壤環(huán)境中234U/238U原子比值和活度比值變化較大的原因主要是由于自然過(guò)程導(dǎo)致的同位素分餾,使得234U在土壤環(huán)境中流失或者富集.導(dǎo)致234U在土壤環(huán)境中流失的因素可能為地形地勢(shì)的影響.有研究發(fā)現(xiàn)平原地區(qū)土壤和巖石中234U豐度較低,234U/238U活度比低于1.0[32].這是由于238U在衰變過(guò)程中由于反沖作用將234U彈射出土壤小顆粒,隨土壤溶液和地下水侵蝕以及長(zhǎng)期的風(fēng)化,234U從土壤中流失[33].本研究發(fā)現(xiàn)平原地區(qū)大部分土壤中234U/238U活度比小于0.8(圖7).

圖7 研究地區(qū)表土中234U /238U活度比值空間分布

表1 234U/238U活度比大于1.2的樣品信息

有研究表明在各類(lèi)水體中234U明顯富集,234U/238U活度比大于1.0.不同巖石類(lèi)型的地下水中234U/238U活度比差別較大.花崗巖地區(qū)地下水有比較高的234U/238U活度比值,在山區(qū),由于地表水不斷沖刷,將巖石和礦物表面的鈾沖刷進(jìn)水體,故山區(qū)地表水中234U/238U活度比較高[32].本研究中234U明顯富集的樣品(表1)采樣點(diǎn)的成土母巖均為花崗巖.3個(gè)采樣點(diǎn)位于河流附近,其余3個(gè)則位于含水量較高的林地,其中1～3號(hào)樣品采集于大興安嶺山區(qū),4～6號(hào)樣品采集于東北平原,地表水和地下水富含234U,滲入土壤,導(dǎo)致土壤中234U明顯富集.各類(lèi)水體中234U主要來(lái)自于周?chē)h(huán)境介質(zhì)中,如巖石礦物中234U的有效浸出,花崗巖中鈾含量一般較高,因此遷移至表層土壤中的234U量可能較多.被包裹在巖石和礦物質(zhì)中的238U通過(guò)衰變至234Th,衰變時(shí)釋放的能量主要轉(zhuǎn)移到重核衰變子體234Th上,通過(guò)反沖作用使得234Th可能移出巖石或礦物晶體,進(jìn)入裂隙或者礦物顆粒表面,短壽命的234Th(1/2=24.1d)衰變至另一短壽命的234Pa(1/2=6.7h),并進(jìn)一步衰變成長(zhǎng)壽命的234U(1/2=2.45×105a)[7].進(jìn)入巖石和礦物質(zhì)裂隙或顆粒表面的234U與孔隙水和地下水作用,可與其中的碳酸鹽形成水溶性絡(luò)合物,通過(guò)各類(lèi)地表水將234U載帶至表層環(huán)境,并擴(kuò)散進(jìn)入表層土壤中,從而改變土壤中234U的豐度.

2.4 土壤環(huán)境中鈾的來(lái)源

土壤環(huán)境中鈾同位素的來(lái)源主要有成土母巖、地表水轉(zhuǎn)運(yùn)、人為工農(nóng)業(yè)活動(dòng)如磷礦的開(kāi)采、煤礦的開(kāi)采、磷肥的使用以及人類(lèi)核活動(dòng)排放到大氣中的同位素沉降等[9,34].另外土壤中鈾同位素的分布和遷移還和鈾的形態(tài)以及土壤的理化性質(zhì)有關(guān).

研究區(qū)域中235U/238U原子比值數(shù)據(jù)表明該地區(qū)鈾同位素主要為天然來(lái)源,雖然位于上風(fēng)向的大氣核試驗(yàn)一定程度地影響了內(nèi)蒙古和山西中部地區(qū)的235U/238U原子比值,但是對(duì)總鈾濃度影響極小,故人類(lèi)核活動(dòng)不是影響該地區(qū)表土中鈾水平和分布的主要因素.天然水體中的鈾元素濃度基本小于4μg/L[35-37],遠(yuǎn)低于表層土壤中鈾元素的含量(3mg/ kg).因此降水和地表水對(duì)于表層土壤中總鈾的貢獻(xiàn)有限.故該地區(qū)表土中總鈾的濃度主要與成土母巖和人類(lèi)工業(yè)和農(nóng)業(yè)活動(dòng)有關(guān).

2.4.1 成土母巖的影響 鈾元素經(jīng)歷地質(zhì)過(guò)程在巖石中積累,其中花崗巖富含鈾元素,其它巖石中如砂巖、沖積巖等鈾含量明顯低于花崗巖,我國(guó)花崗巖中鈾濃度為4～30mg/kg[38].在土壤形成過(guò)程中,成土母巖風(fēng)化再沉積,如花崗巖中的鈾同位素伴隨著巖石風(fēng)化的過(guò)程進(jìn)入土壤,成為土壤礦物質(zhì)的組成元素.研究區(qū)域表土中238U濃度分布(圖2a)和該地區(qū)各類(lèi)巖石中鈾分布基本吻合,富含鈾的花崗巖主要分布于黑龍江東北地區(qū)、吉林東部和大興安嶺地區(qū),其它地區(qū)的巖石則以砂巖和沖積巖等為主[39].這表明研究區(qū)域的鈾可能主要來(lái)源為成土母巖巖石風(fēng)化過(guò)程.

2.4.2 采礦和燃煤等工業(yè)活動(dòng)的影響 有研究表明我國(guó)各類(lèi)煤碳中鈾的含量均較高,約為3～20mg/kg[40].研究區(qū)域中有黑龍江鶴崗、雞西、吉林遼源、遼寧阜新、撫順等眾多大型煤田,該研究區(qū)域表土高鈾區(qū)域與這些煤田的分布基本吻合.煤礦開(kāi)采和燃煤等工業(yè)活動(dòng)產(chǎn)生的飛灰和細(xì)顆粒會(huì)通過(guò)大氣擴(kuò)散至周?chē)鷧^(qū)域,導(dǎo)致環(huán)境中天然放射性水平增加[41-42].含鈾大氣顆粒物通過(guò)沉降進(jìn)入土壤,增加研究區(qū)域表層土壤中鈾水平.故采礦和燃煤等工業(yè)活動(dòng)可能是該區(qū)域表土中鈾同位素的一個(gè)重要來(lái)源.

2.4.3 土壤中鈾的保留 分析結(jié)果表明,研究區(qū)域表土中鈾濃度與土壤有機(jī)質(zhì)含量呈顯著性正相關(guān)(=0.656,<0.01)(圖8).其它研究也發(fā)現(xiàn)了土壤有機(jī)質(zhì)含量和鈾含量的正相關(guān)性[43-44].有機(jī)質(zhì)的含量影響土壤氧化還原環(huán)境,從而影響土壤中鈾的存在形態(tài)及遷移[45].高有機(jī)質(zhì)含量的土壤環(huán)境易呈還原性環(huán)境,高流動(dòng)性U(VI)被還原成親顆粒的U(IV),有利于鈾在土壤中的滯留.反之,有機(jī)質(zhì)含量較低時(shí),鈾主要以鈾酰離子的形式存在,易于與土壤溶液中的碳酸根形成水溶性絡(luò)合物,從原有土壤中淋濾,進(jìn)入水體而遷移[43].因此土壤有機(jī)質(zhì)是土壤中鈾保存的關(guān)鍵因素,影響表土鈾水平.

2.4.4 其它影響土壤鈾的因素 現(xiàn)代農(nóng)業(yè)中大量使用化肥,其中磷肥和土壤改良劑的使用可能是該區(qū)域表土中鈾同位素的另一個(gè)來(lái)源.由于磷、鈾共生的特點(diǎn),使得鈾經(jīng)常與磷礦伴生.研究表明磷肥中鈾元素的含量高達(dá)1.3mg/kg[10].東北地區(qū)是我國(guó)主要農(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū),大部分地區(qū)均已開(kāi)墾,很難找到完全未受人為干擾的采樣點(diǎn),大部分采集點(diǎn)位于農(nóng)田附近.伴隨磷肥的大量施用,其中的鈾進(jìn)入土壤中,并在土壤環(huán)境中進(jìn)行遷移轉(zhuǎn)化.

另外,20世紀(jì)60年代東北的開(kāi)荒過(guò)程中,粉煤灰作為土壤改良劑大范圍使用.有報(bào)道粉煤灰施用量的增加也會(huì)導(dǎo)致土壤中天然放射性活度明顯升高[46].故磷肥的施用和粉煤灰等土壤改良劑的使用可能是影響該區(qū)域表土中鈾同位素的分布和水平的一個(gè)重要因素.但由于其使用量有限,磷肥和粉煤灰中鈾濃度與土壤中鈾濃度相當(dāng)或稍高,因此其可能不是土壤中鈾的主要來(lái)源.

圖8 表層土壤樣品中鈾濃度和土壤有機(jī)質(zhì)的關(guān)系

3 結(jié)論

3.1 我國(guó)東北地區(qū)表土中鈾含量基本處于天然環(huán)境本底水平,影響其水平和分布的因素主要有成土母巖的巖石風(fēng)化和再沉積、采礦和燃煤等工業(yè)活動(dòng)、土壤有機(jī)質(zhì)含量以及農(nóng)業(yè)所用的磷肥和土壤改良劑的施用等,其中成土母巖的巖石風(fēng)化過(guò)程是影響其水平和分布的最主要因素.高值區(qū)主要位于黑龍江東北部和吉林東部等花崗巖分布較多、煤田煤礦分布較多的區(qū)域.

3.2 研究區(qū)域表層土壤中235U和238U的分布具有極好的相關(guān)性,未發(fā)生明顯的同位素分餾現(xiàn)象.234U濃度以及234U/238U活度比值范圍較大,在一些采樣點(diǎn)出現(xiàn)較高的234U/238U活度比值.這主要是由于238U衰變中產(chǎn)生的子體在反沖作用下從巖石和礦物顆粒內(nèi)部進(jìn)入表面和裂隙,通過(guò)淋濾進(jìn)入水體,導(dǎo)致較高的234U/238U活度比值,出現(xiàn)明顯的同位素分餾現(xiàn)象.

3.3 研究區(qū)域表層土壤中235U/238U原子比值基本處于天然水平(0.00725),受人類(lèi)核活動(dòng)影響較小.研究區(qū)域表土中235U/238U原子比值呈現(xiàn)西高東低的趨勢(shì),這主要?dú)w因于核活動(dòng)污染的氣載顆粒物沉降受地形影響.位于塞米帕拉金斯克和我國(guó)羅布泊的核試驗(yàn)場(chǎng)在20世紀(jì)40～80年代進(jìn)行的大氣核武器試驗(yàn)釋放了大量235U,含鈾細(xì)顆粒在西風(fēng)環(huán)流的作用下向東擴(kuò)散,在大興安嶺高山的阻隔下在西麓出現(xiàn)較高的沉降,導(dǎo)致該區(qū)域235U/238U原子比值明顯高于東北平原.

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Uranium isotopes in surface soil in Inner Mongolia and northwest China: level, distribution and sources.

HUANG Zhao1,3, HOU Xiao-lin1,2*, ZHAO Xue1,2, ZHANG Lu-yuan1,2

(1.Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Shaanxi Key Laboratory of Accelerator Mass Spectrometry Technology and Application, Xi’an AMS Center, Xi’an 710061, China；2.CAS Center of Excellence in Quaternary Science and Global Change, Xi’an 710061, China；3.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)., 2021,41(5)：2343～2351

In total 132 surface soil samples were collected from Northeast China. The ground and homogenized soil was completely dissolved using mixed acids. Uranium was separated from the sample matrix by extraction chromatography using UTEVA resin, and uranium isotopes in the separated sample were then measured by a triple quadrupole Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry (ICP-MS/MS) to learn the level and distribution of238U,235U,234U concentrations in surface soil of the study. The234U in surface soil of this area was reported first time, and an obvious isotope fractionation of234U was observed in some soil samples indicated by the increased234U/238U ratios.The distribution of235U/238U atomic ratios in these surface soil samples showed an obvious regional deposition of uranium derived from atmospheric nuclear weapon tests the windward slope of the mountain. Consequently, the level of235U/238U atomic ratios in the surface soil in west site of Greater Khingan Mountain were higher than other places. The level of uranium isotopes in surface soil was comparable to the environmental background level in other places, indicating negligible impacts from human nuclear activities. The source analysis showed that uranium isotopes in surface soil were dominated by rock weathering, human industrial and agricultural activities also contributed moderately in some areas.

Uranium；ICP-MS/MS；environmental radioactivity；soil；isotope disequilibrium；235U/238U；234U/238U

X53

A

1000-6923(2021)05-2343-09

黃 釗(1996-),男,甘肅民勤人,中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所博士研究生,主要研究方向?yàn)榉派浞治龌瘜W(xué)及環(huán)境示蹤.發(fā)表論文1篇.

2020-10-28

科技部基礎(chǔ)性工作專(zhuān)項(xiàng)項(xiàng)目(2015FY110800);中國(guó)科學(xué)院國(guó)際合作項(xiàng)目(132B61KYSB20180003);國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(11875261)

* 責(zé)任作者, 研究員, houxl@ieecas.cn