飛秒超強激光驅(qū)動太赫茲輻射特性的實驗研究*

王天澤 雷弘毅 孫方正 王丹 廖國前 李玉同4)?

1) (中國科學(xué)院物理研究所, 北京凝聚態(tài)物理國家研究中心, 北京 100190)

2) (中國科學(xué)院大學(xué)材料科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院, 北京 100049)

3) (中國科學(xué)院大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院, 北京 100049)

4) (松山湖材料實驗室, 東莞 523808)

1 引 言

太赫茲(THz)輻射在電磁頻譜中位于微波和紅外波之間.由于具有單光子能量低、譜指紋性等特點, 太赫茲輻射在材料科學(xué)、生物醫(yī)療、無線通訊、國防安全等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用[1], 太赫茲科學(xué)已經(jīng)成為當(dāng)代前沿研究的熱點之一.強太赫茲輻射源是太赫茲科學(xué)技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵, 其中大能量(＞ 100 μJ)、強場(＞ 1 MV/cm)太赫茲脈沖在超快物態(tài)調(diào)控[2]、催化化學(xué)[3]、新型電子加速和操控[4]等方面有著重要應(yīng)用.目前, 大能量強場太赫茲脈沖源主要有兩類, 一類是利用大型加速器產(chǎn)生的高能電子束通過同步輻射、渡越輻射等方式產(chǎn)生太赫茲輻射, 美國斯坦福直線加速器可產(chǎn)生脈沖能量超過600 μJ 的太赫茲輻射[5]; 另一類是基于超快激光與物質(zhì)相互作用.其中一種常用的方法是利用超快激光在晶體中通過光整流等非線性光學(xué)效應(yīng)產(chǎn)生太赫茲輻射.最近, 人們利用低溫冷卻的鈮酸鋰晶體產(chǎn)生了近1.4 mJ 的太赫茲能量[6], 利用多片拼接的有機晶體獲得了近0.9 mJ 的太赫茲輻射[7].采用更高的泵浦激光能量和更大的晶體尺寸是這類方法提升太赫茲能量最簡單直接的方案.然而, 由于晶體存在光學(xué)損傷閾值, 泵浦光強不能太高, 大尺寸、高品質(zhì)晶體的生長在技術(shù)上仍然是十分困難的.

超快超強激光與等離子體相互作用是近年來發(fā)展起來的一種新型強太赫茲產(chǎn)生方案.一方面,等離子體沒有光學(xué)損傷問題, 可承受任意光強的泵浦; 另一方面, 超強激光與等離子體作用可作為緊湊的粒子加速器[8], 產(chǎn)生大電量、超短脈寬的電子束, 從而有望突破目前基于加速器和晶體的太赫茲源在能量提升方面遇到的技術(shù)瓶頸.目前, 人們利用皮秒超強激光與固體靶作用, 已在實驗上產(chǎn)生了脈沖能量高達百毫焦、峰值功率高達太瓦量級的極端太赫茲脈沖[9]; 利用焦耳量級飛秒激光與金屬薄膜靶作用產(chǎn)生了近700 μJ 的太赫茲輻射[10], 與金屬絲靶作用產(chǎn)生了近3 mJ 的強太赫茲脈沖[11].對于超強激光與平面靶作用, 人們發(fā)現(xiàn)了基于等離子體波[12]和超熱電子[13]的兩類太赫茲產(chǎn)生機制.金屬靶后的太赫茲輻射主要是由強激光在靶前加速的大量超熱電子前向輸運, 在穿越靶后表面-真空界面時, 通過渡越輻射或鞘層輻射等過程產(chǎn)生的[14,15].可見, 靶后太赫茲輻射與靶前的激光等離子體相互作用密切相關(guān).

本文報道了飛秒超強激光脈沖與金屬薄膜靶相互作用產(chǎn)生太赫茲輻射的實驗研究, 通過改變激光能量和離焦量等手段, 考察了激光強度對太赫茲能量的影響, 結(jié)合激光背向散射光譜的特征, 定性理解了實驗現(xiàn)象, 并表征了太赫茲能量、頻譜、偏振、焦斑等性質(zhì), 在優(yōu)化參數(shù)下獲得了峰值場強高達GV/m 量級的強太赫茲脈沖.

2 實驗布局

實驗是在中國科學(xué)院物理研究所光物理實驗室的20 TW 激光裝置上進行的.實驗布局如圖1所示, 中心波長800 nm、脈寬30 fs 的主激光由F#3離軸拋物面鏡(OAP1)聚焦, 以45°入射到10 μm厚的銅薄膜靶上, 利用一個定制的橢球面金屬鏡收集在靶后表面6°—39°夾角范圍內(nèi)發(fā)射的太赫茲輻射(收集角為33°), 由于太赫茲發(fā)射源點位于橢球面鏡的第一焦點, 收集的太赫茲輻射被會聚到第二焦點, 之后由F#1 拋物面鏡(OAP2)準(zhǔn)直成平行光束, 經(jīng)TPX (polymethylpentene)窗片導(dǎo)出到真空靶室外, 采用熱釋電探測器測量太赫茲輻射的能量.實驗中使用TPX 器測量太赫茲輻射的能量.實驗中使用TPX透鏡組和熱釋電相機替換OAP2,可對太赫茲光束在橢球面鏡第二焦點的光斑進行成像.此外, 激光背向散射光經(jīng)激光離軸拋物面鏡收集后透過介質(zhì)膜反射鏡, 由透鏡聚焦后采用光纖光譜儀測量其光譜.激光脈沖能量可調(diào), 到靶能量最大約為270 mJ.激光在靶面的光斑大小可通過移動激光離軸拋物面鏡進行改變, 最小的焦斑半高全寬為3.3 μm.在最大激光能量和最小焦斑時, 激光在靶面上的峰值功率密度為 3.1×1019W/cm2.

圖1 實驗布局示意圖Fig.1.Schematic of the experimental layout.

3 實驗結(jié)果與討論

實驗首先測量了太赫茲能量隨激光能量的變化情況, 如圖2(a)所示.可見, 隨著激光能量的增加, 太赫茲能量和激光-太赫茲能量轉(zhuǎn)換效率均呈現(xiàn)非線性的增長趨勢.在實驗最大激光能量270 mJ時, 太赫茲能量為458 μJ, 相應(yīng)激光-THz 轉(zhuǎn)換效率為0.17%, 且仍未出現(xiàn)任何飽和跡象.這表明, 如果繼續(xù)增加激光能量, 太赫茲能量將以更快的速度繼續(xù)增強.這是相較于晶體太赫茲源的一個最明顯的優(yōu)勢[6].

由于靶后太赫茲輻射是由超熱電子產(chǎn)生的, 激光-太赫 茲能 量 轉(zhuǎn) 換 效率ηL→T可分 解為 激光-超熱電子轉(zhuǎn)換效率ηL→e(近似為激光能量吸收率)和超 熱 電 子-太 赫茲 能量 轉(zhuǎn) 換 效 率ηe→L兩 部 分,ηL→T=ηL→eηe→T, 其中ηL→e主要取決于電子加熱機制,ηe→T主要依賴于超熱電子束流強度和溫度.為了定性理解太赫茲能量隨激光能量的非線性增長規(guī)律, 實驗中同時測量了激光背向散射光的光譜, 如圖2(b)所示.在較小激光能量時, 散射光中含有較多的800 nm 激光成分, 側(cè)面反映出激光能量未被充分吸收; 且存在比較明顯的二倍頻成分,說明共振吸收是電子加熱的主要過程之一[16].在大激光能量時, 散射光800 nm 附近的激光分量較少, 定性說明更多的激光能量被吸收; 且光譜表現(xiàn)為明顯更強的白光連續(xù)譜, 表明更劇烈的激光等離子體作用[17].可見, 隨著激光強度的增加, 更多的激光能量被吸收, 產(chǎn)生數(shù)目更多、溫度更高的超熱電子.對于實驗光強范圍3×1018—3×1019W/cm2,經(jīng)驗的電子溫度定標(biāo)率評估出電子溫度范圍為0.3—0.6 MeV[18].電子在穿越靶面時激發(fā)相干的太赫茲渡越輻射.相干渡越輻射能量近似與電子數(shù)目呈平方關(guān)系, 而電子束能量與電子數(shù)目呈正比.在電子溫度變化不大的情況下, 更多的超熱電子將產(chǎn)生更大能量的太赫茲渡越輻射, 相應(yīng)的電子-太赫茲能量轉(zhuǎn)換效率也將有所增加[19].ηL→e和ηe→T的非線性變化最終導(dǎo)致了太赫茲能量和產(chǎn)生效率隨激光能量和強度的非線性增長, 由此定性解釋了實驗現(xiàn)象.

圖2 太赫茲能量與激光能量及激光背向散射光的關(guān)系 (a) 太赫茲能量(紅色方塊)和激光-太赫茲能量轉(zhuǎn)換率(藍色方塊)隨激光能量的變化; (b) 不同激光能量下的背向散射光光譜Fig.2.Relationship between THz energy, laser energy and laser back scattered light: (a) Dependence of THz energy (red square)and THz-laser efficiency (blue square) on the laser energy; (b) laser back scattered light spectra at different laser energy.

改變激光強度的另一種方案是改變光斑大小.實驗中通過沿光軸方向前后移動激光聚焦鏡, 改變激光在靶面的光斑尺寸; 使用長工作距離顯微鏡對靶點進行監(jiān)控, 同時在垂直光軸方向上微調(diào)激光聚焦鏡, 保證激光與靶相互作用點的位置不變, 從而不影響后續(xù)太赫茲收集.圖3(a)給出了太赫茲能量隨激光離焦量的變化情況, 其中離焦量為零表示激光焦斑最小的情形.激光焦斑尺寸隨離焦量的變化情況按高斯光束傳播近似處理, 可估算出各個離焦量對應(yīng)的光強.可見, 太赫茲能量在最佳聚焦處呈單峰狀分布, 與光強的變化趨勢整體上是符合的.隨著激光離焦量的增大, 太赫茲能量和激光強度迅速下降.值得注意的是, 盡管在大離焦量時,激光強度已下降至 1 016W/cm2量級, 而太赫茲能量仍有數(shù)十μJ, 相比于最強時只降低了約1 個數(shù)量級.圖3(b)給出了不同離焦量下的典型散射光譜.在激光最佳聚焦時, 散射光譜最強.在較小離焦量時, 散射光減弱, 但整體特征仍與最佳聚焦情形類似.在較大離焦量時, 連續(xù)譜特征消失, 出現(xiàn)了明顯的800 nm 基頻、二倍頻和3/2 倍頻成分.激光二倍頻和3/2 倍頻成分通常認為分別是共振吸收和雙等離子體衰變過程的標(biāo)志性產(chǎn)物[16].散射光譜結(jié)果表明, 隨著光強的變化, 激光吸收和電子加熱機制發(fā)生了明顯變化.在1016—1017W/cm2光強時, 共振吸收和雙等離子體衰變成為主導(dǎo)的超熱電子產(chǎn)生過程.在如此低的光強下, 太赫茲能量依然可測量, 表明這些過程也產(chǎn)生了可觀的超熱電子.

圖3 太赫茲能量、激光光強及激光背向散射光與激光離焦量的關(guān)系 (a) 太赫茲能量(紅色圓點)和激光光強(黑色方塊)隨激光離焦量D 的變化; (b) 不同離焦量對應(yīng)的激光散射光光譜Fig.3.Relationship between THz energy, laser intensity, laser back scattered light, and laser defocus: (a) THz energy (red dot) and laser intensity (black square) as a function of the laser defocus distance D; (b) laser back scattered light spectra at different laser defocus distance.

圖4 太赫茲頻譜、偏振及光斑表征 (a) 使用帶通濾片測得的太赫茲頻譜(棕色方塊)以及根據(jù)CTR 理論使用實驗參數(shù)擬合得到的理論頻譜(黑色實線); (b) 使用太赫茲偏振片測得的太赫茲偏振分布; (c) 使用太赫茲相機測得的太赫茲光斑(左), 旋轉(zhuǎn)相機陣面90°后測得的太赫茲光斑(右), 圖中黃色箭頭為太赫茲相機偏振敏感方向Fig.4.Characterization of THz spectrum, polarization and profile: (a) THz spectrum measured by band-pass filters (brown square)and fitted with the CTR theory (black line); (b) THz polarization distribution measured by a THz polarizer; (c) THz spot profile measured by a THz camera.

實驗通過上述改變激光能量和離焦量的方法,優(yōu)化得到最大太赫茲能量W= 458 μJ.隨后, 在最大激光能量和最佳聚焦處, 表征了太赫茲輻射的頻譜、偏振和聚焦光斑等基本性質(zhì), 如圖4 所示.電光采樣是目前最常用的太赫茲波形和頻譜測量方法, 然而, 由于電光晶體對太赫茲輻射的吸收以及太赫茲-探針光速度失配等因素, 基于ZnTe,GaP 等晶體的電光采樣方法探測帶寬有限[20].為了非失真地測量強激光與固體靶作用產(chǎn)生的超寬帶太赫茲輻射的頻譜, 實驗中通過在太赫茲能量探頭前更換不同帶通濾片的方式測量了離散的太赫茲頻譜[21].圖4(a)給出了考慮探頭頻譜響應(yīng)、太赫茲窗片透過率等因素后反演的太赫茲頻譜.可見, 太赫茲輻射具有超寬帶頻譜, 最大頻率接近30 THz.相干太赫茲渡越輻射的頻譜主要取決于電子束的時間結(jié)構(gòu), 與電子能量關(guān)系不大; 太赫茲輻射的時間寬度與電子束脈寬相當(dāng)[19].激光加速的電子束往往具有與激光脈沖類似的高斯?fàn)顣r間分布, 相應(yīng)的相干太赫茲渡越輻射頻譜為exp(—ω2τb2), 其中τb為電子束的均方根脈寬.實驗測量的頻譜與30 fs 脈寬電子束的渡越輻射理論頻譜基本符合, 如圖4(a)中黑色實線所示, 因此評估出太赫茲脈寬τ ≈ 30 fs.實驗上采用太赫茲偏振片測量了太赫茲輻射的偏振特性, 如圖4(b) 所示,其中0°/180°為水平偏振, 90°為豎直偏振.太赫茲偏振分量在各個方向差異不大.渡越輻射的偏振特性取決于電子束的出射方向和發(fā)散角[22].在本實驗中, 成像板(IP)測量結(jié)果表明, 電子束主要沿靶后法線方向附近出射.在這種條件下, 渡越輻射主要呈徑向偏振分布, 與實驗結(jié)果符合.實驗采用熱釋電太赫茲相機測量了太赫茲光束經(jīng)TPX 透鏡組成像后的光斑情況, 如圖4(c)所示, 呈現(xiàn)兩個水平方向分立的圓斑.需要指出的是, 實驗中使用的熱釋電相機(Ophir, Pyrocam IV)具有偏振相關(guān)的響應(yīng)率, 對水平偏振光更敏感, 類似一個水平偏振片; 實驗中將相機陣面旋轉(zhuǎn)90°, 采集到的光斑呈豎直方向分立的兩個圓斑.結(jié)合太赫茲光束的徑向偏振特性, 可推斷出太赫茲光斑近似呈環(huán)狀, 與錐狀渡越輻射經(jīng)橢球面鏡收集的環(huán)狀光束預(yù)期一致,也和之前的實驗結(jié)果符合[23].考慮成像系統(tǒng)10 倍的放大倍數(shù), 反推出在橢球面鏡第二焦點處太赫茲光斑大小d= 1 mm.根據(jù)以上太赫茲參數(shù), 可評估出太赫茲光斑內(nèi)的峰值電場強度

其中c和?0分別為真空中的光速和真空介電常數(shù).

4 結(jié) 論

本文實驗表征了飛秒超強激光與金屬薄膜靶作用產(chǎn)生的太赫茲輻射性質(zhì), 并研究了激光強度對太赫茲輻射的影響.由于不同光強下激光吸收效率和電子加熱機制的變化, 太赫茲能量隨激光能量和離焦量的變化呈現(xiàn)出非線性的變化規(guī)律.這表明,靶后太赫茲輻射與靶前的激光等離子體相互作用密切相關(guān), 對于下一步優(yōu)化該類太赫茲源具有一定的指導(dǎo)意義.在優(yōu)化的參數(shù)下, 實驗產(chǎn)生了能量超過400 μJ、聚焦場強超過GV/m、徑向偏振的超寬帶太赫茲輻射, 有望用于開展強場太赫茲波與物質(zhì)相互作用的實驗研究.