在線環(huán)境氡濃度測量的離子脈沖電離室研制

邱天力 李 蒙 魏向倫 楊賀潤 馬 朋 魯辰桂 段利敏 胡榮江 何周波 梁珺成 張 明

1（中國科學院近代物理研究所 蘭州 730000）

2（中國科學院大學 北京 100049）

3（中國計量科學研究院 北京 100013）

氡（Rn）是天然放射性衰變系列中對人體非常有害的氣態(tài)放射性核素［1］。氡及其衰變子體是人類天然輻射的主要來源之一，是肺癌的第二大誘因［2］。相關研究表明，氡及其子體與環(huán)境PM2.5 呈正相關關系［3］。因此，考慮到所涉社會影響的程度，測量空氣中的氡及其子體的放射性已變得至關重要。

目前，空氣中測氡的常規(guī)探測器主要有閃爍探測器、半導體探測器和電離室探測器［4］。但大多數(shù)探測系統(tǒng)屬于離線測量，不僅不能及時給出數(shù)據(jù)，而且部分探測器容易受到氡衰變子體的污染，導致測量結果不準確［5］。相對于閃爍探測器和半導體探測器，電離室探測器造價相對比較便宜，不易收到樣品污染，并且可以直接收集空氣樣品進行離線測量，也可以使空氣連續(xù)流過探測器實現(xiàn)在線測量［6］，在線測量模式下，根據(jù)探測器在不同測量周期的校準因子與218Po 衰變產(chǎn)生的α 粒子數(shù)成反比的原理，可用于快速確定該探測器的校準系數(shù)［7］。因此結合電離室探測器的優(yōu)點，近代物理研究所氣體組研制了一套可以在線實時監(jiān)測環(huán)境氡濃度的離子脈沖電離室的探測器系統(tǒng)。該探測器是利用氡及其子體衰變放出α粒子能使空氣分子電離的特性以及能對氣體中離子脈沖有效收集的空氣脈沖電離室系統(tǒng)，作為一套環(huán)境劑量的探測系統(tǒng)，該探測器還可作為低計數(shù)率α實驗的在線監(jiān)測譜儀。

1 離子脈沖電離室結構設計

離子脈沖電離室測量氡的原理：氡衰變發(fā)射出的α粒子對空氣電離形成大量電子-離子對，在空氣中一部分電子被負電性氣體（O2）吸附［8］，形成負離子，而電離室兩極間的靈敏體積內(nèi)構建了足夠強的電場來避免電子、負離子和正離子復合的發(fā)生，電子、負離子和正離子在電場作用下產(chǎn)生定向漂移，從而在回路中輸出相應信號。在常壓、環(huán)境空氣工作條件下，為避免負電性氣體對電離室內(nèi)部電離產(chǎn)生電子的吸附效應而降低探測效率和靈敏度的影響，該探測器采用離子收集方式［9］，即對內(nèi)部電離產(chǎn)生的離子進行充分收集獲得信號，實現(xiàn)對環(huán)境空氣中氡濃度的精確測量。

為了提高探測效率和靈敏度，采用圓柱型結構的離子脈沖電離室如圖1 所示，主要由兩層不銹鋼屏蔽層［10］和電離室靈敏區(qū)域組成。內(nèi)外不銹鋼屏蔽腔體直接利用尼龍螺柱連接，其不僅起到減震作用，還可以使內(nèi)外桶絕緣，避免了外界漏電流對探測器性能的影響，同時兩層不銹鋼屏蔽層為電離室增加自重來減小環(huán)境振動對探測器的干擾。電離室的尺寸需要滿足α 粒子的射程要求才能保證α 粒子的能量能完全沉積在電離室的靈敏體積中?？紤]到環(huán)境中氡以及子體衰變α粒子的射程和探測器的探測效率，另外還考慮到這種電離室結構的靈敏體積越大，其體電容越大，而探測器的體電容直接與噪聲直接相關。所以最終設計電離室的靈敏面積為?280 mm×220 mm，體積達到了13.25 L。圖1（a）為其縱向截面示意圖（由不銹鋼屏蔽層、電極絲、環(huán)氧板和尼龍螺柱組成），包括電離室的兩層不銹鋼屏蔽和靈敏區(qū)域。圖1（b）是由電極絲和三層環(huán)氧樹脂板制成的圓柱型電離室的靈敏區(qū)域。探測器的俯視圖如圖1（c）所示，展現(xiàn)了電極絲的分布情況，為得到更均勻的電場分布，采用雙阿基米德螺旋線［11］的形狀排列，分別為高電壓極（High Voltage，HV）和信號收集極（Signal），并且電極絲采用了直徑為1 mm 的鍍金鈹-銅合金絲，絲間距為1 cm。

圖1 脈沖電離室結構(a)電離室縱向截面，(b)探測器內(nèi)部結構，(c)PCB上的電極分布Fig.1 Schematic diagram of pulse ionization chamber structure(a)Longitudinal section of ionization chamber,(b)Internal structure of detector,(c)Electrode distribution on PCB

2 實驗

離子脈沖電離室主要對內(nèi)部電離產(chǎn)生的離子進行充分收集獲得十分微弱的電流信號［12］。在氣體介質(zhì)中，離子在電場中遷移率比電子低2～3 個數(shù)量級［13］，輸出脈沖寬度1～10 ms。對于離子脈沖電離室能譜測試中，每個單獨脈沖的脈沖幅度都載有入射粒子（α 粒子）能量信息，探測器的輸出信號幅度與入射粒子在探測器中產(chǎn)生的電荷量有關［14］?；趥鹘y(tǒng)電子學無法獲取和處理毫秒量級的電流脈沖信號，最終選擇基于示波器波形采樣技術來獲取脈沖電離室的信號信息。

2.1 測量系統(tǒng)

測量系統(tǒng)主要由脈沖電離室、信號放大器、獲取系統(tǒng)構成，如圖2所示。α粒子入射在電離室的靈敏體積內(nèi)，并電離空氣形成離子，探測器輸出的信號經(jīng)低噪聲電流靈敏放大器放大后分成兩路信號：一路輸入到獲取系統(tǒng)中，通過甄別判選插件（CF8000）進行信號篩選，然后定標器（CAEN N1145）記錄并給出單位時間內(nèi)的計數(shù)，同時另外一路輸入到示波器獲取波形信息。

圖2 脈沖電離室測量系統(tǒng)Fig.2 Measurement system of pulse ionization chamber

2.2 離子脈沖電離室測試

離子脈沖電離室的性能指標是衡量脈沖電離室性能優(yōu)劣的重要依據(jù)。對脈沖電離室的性能指標測試，主要包括電離室計數(shù)率坪特性曲線、飽和特性曲線、能量分辨率以及環(huán)境氡濃度的在線測試。

將241Am源放置于電離室內(nèi)壁處，電離脈沖探測器測量的是低計數(shù)率條件下的工作狀態(tài)，因此源上放置?0.3 mm準直孔來降低源的發(fā)射事例數(shù)。由于空氣中的氡及其子體（218Po、214Pb、214Po、210Po）半衰期分別為 3.823 d、26.8 min、164.3 μs、138.4 d［14］，為減小本底干擾，將電離室的腔體封閉7 d以上后才進行性能測試。測試環(huán)境條件為空氣介質(zhì)，氣壓84.5 kPa，溫度21 °C，濕度10%。按照100 V 的電壓梯度變化測試脈沖電離室的計數(shù)率坪曲線和飽和特性曲線。對于脈沖電離室能譜測試，在上述實驗條件下，選擇?600 V高壓對離子脈沖電離室的輸出波形信息進行采樣和分析。使用離子脈沖電離室在開放模式下對不同的地點進行了計數(shù)測量。

3 測試結果和分析

離子脈沖電離室的輸出信號經(jīng)過放大器后的示波器上顯示的波形和示波器采樣后的信號如圖3所示，信號脈沖寬度約為4 ms，信號的噪聲本底約為50 mV，信號幅度約為500 mV。

圖3 脈沖電離室的輸出信號 (a)示波器顯示的原始信號，(b)示波器采樣的信號Fig.3 Output signal of pulse ionization chamber(a)Original signal displayed by oscilloscope,(b)Signal sampled by oscilloscope

3.1 計數(shù)率坪特性曲線和飽和特性曲線

入射粒子不變時，離子脈沖電離室的計數(shù)率同工作電壓的關系曲線稱為坪特性。隨著電壓的增加，離子脈沖電離室的噪聲基線隨之增加，所以選擇離子脈沖電離室的電壓測試區(qū)間：0～?1 200 V，時間間隔為10 min。計數(shù)率坪特性曲線的測試結果如圖4 所示（標上每個計數(shù)的測試時間），坪特性曲線的起始電壓為?400 V，坪長為 800 V，在?400～?1 200 V，坪斜小于1.76%/100 V，表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性。

電離室輸出脈沖信號幅度與工作電壓的關系為脈沖電離室的飽和特性［15］，如圖5所示，脈沖電離室的飽和特性曲線可以分為兩個部分。其中OA段為復合區(qū)，隨著工作電壓的增加，在達到飽和電壓?400 V 以后，復合的影響減小，輸出信號逐漸趨于飽和，即圖5 中的AB 段，是脈沖電離室正常工作的區(qū)間為?400～?1 200 V，坪斜小于4.27%/100 V。

圖5 脈沖電離室飽和特性曲線Fig.5 Saturation characteristic curve of pulse ionization chamber

結合脈沖電離室計數(shù)率坪特性曲線和飽和特性曲線的測試結果，兩者同時表征了探測器在低電壓條件下，脈沖電離室內(nèi)部電場強度不足以克服電子與正離子、負離子與正離子復合的發(fā)生，從而導致輸出信號幅度小于應有的幅度值。并且由于α粒子電離產(chǎn)生的電子-離子對以及正離子和負離子復合，使計數(shù)率低于實際值。隨著電壓的增加，這種復合逐漸減小到其影響可以消除［16］，使得計數(shù)率坪和飽和特性曲線的坪區(qū)出現(xiàn)。

3.2 能譜及能量分辨率

結合坪特性曲線和飽和特性曲線測試結果，選擇在?600 V 的電壓下對脈沖電離室的能量分辨測試。在測試過程中，為減小麥克風效應［17］引起的基線波動，選擇振動小的場所測試探測器。在數(shù)據(jù)處理中，使用信號的上升時間和脈沖寬度作為判選標準可以有效的剔除噪聲觸發(fā)和堆積效應導致的信號畸變的影響。結合離子脈沖電離室的結構設計和工作特點，主要影響能量分辨率的因素包括因機械振動引起的麥克風效應導致的基線波動、探測器的邊緣效應和α粒子電離的統(tǒng)計漲落以及電子學引入的噪聲貢獻。最終測得的脈沖電離室的能譜如圖6所示，對241Am 衰變產(chǎn)生約 5.48 MeV 的 α 粒子能量分辨（ 半 峰 全 寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM））約為17%，表明電離室對241Am 衰變產(chǎn)生的α 粒子在電離室中的能量沉積有很好的響應，探測器可以有效探測到α 粒子的信號，并為后續(xù)氡衰變產(chǎn)生的α 粒子（5.489 MeV）的信號閾值選擇提供參數(shù)。

圖6 脈沖電離室的能譜及能量分辨Fig.6 Energy spectrum and energy resolution of pulse ionization chamber

3.3 離子脈沖電離室計數(shù)測試

3.3.1 本底測試

考慮到宇宙線等因素對離子脈沖電離室工作的影響，需要測試電離室對無氡環(huán)境中的計數(shù)響應。采用流氣模式下，利用高純P10（Ar+CH4，90-10）工作氣體，在工作電壓為?600 V 條件下，對探測器進行了本底計數(shù)測量。根據(jù)圖6 脈沖電離室的能譜，甄別插件CF8000設定閾值為?350 mV，通過定標器CAEN N1145 進行累積計數(shù)，測量本底計數(shù)。對計數(shù)率的誤差分析［16］，在時間t內(nèi)記錄了N個計數(shù)，可以得到計數(shù)率的標準誤差為：

脈沖電離室的本底測試如表1 所示，表中測量數(shù)據(jù)的計數(shù)率與計數(shù)率誤差可以等效到脈沖電離室測量的放射性水平的下限，約為4.13 Bq·m?3。當環(huán)境氡濃度小于測量下限時，探測器的輸出信號計數(shù)回淹沒在本底計數(shù)中。

表1 脈沖電離室對宇宙線等其他放射性本底的測試Table 1 Measurement of cosmic rays and other radioactive background by pulse ionization chamber

3.3.2 在線環(huán)境氡濃度測試

選擇?600 V的電壓下，使用研制的離子脈沖電離室對環(huán)境氡濃度進行在線測試。為保證測量系統(tǒng)的準確性，防止不同地點的本底相互干擾，將探測器腔體開放并置于測試地點24 h。測試地點選擇了近代物理研究所6#208（氣壓84.5 kPa，溫度21 °C）和6#522（氣壓84.5 kPa，溫度26 °C）室內(nèi)進行測量，環(huán)境溫度波小于3°C。在保持電子學、探測器工作電壓等條件不變的情況下進行測試。測量數(shù)據(jù)如表2所示，測量數(shù)據(jù)的波動性是由探測器的統(tǒng)計漲落、環(huán)境氡濃度的波動、空氣介質(zhì)參數(shù)以及脈沖電離室本身的穩(wěn)定性共同引起的，并且測量結果的誤差估計滿足本底測試的計數(shù)率誤差和在線測試的計數(shù)率誤差的均方根，即是通過計算，σ6#208為3.43，σ6#522為3.33。

通過計數(shù)與脈沖電離室的單位體積換算，結合測量結果的誤差估計，測試地點近代物理研究所6#208和6#522的濃度分別為（22.05±0.86）Bq·m?3和（20.31±0.84）Bq·m?3，均符合 GB/T 50325—2020［18］對室內(nèi)氡濃度的規(guī)定。

表2 脈沖電離室對在線環(huán)境氡濃度的測試Table 2 Measurement of radon concentration in online environment by pulse ionization chamber

4 電離室工作特點

離子脈沖電離室的工作模式可選擇閉氣模式和開放模式。在閉氣模式下，可將短時間內(nèi)采集的空氣充入探測器中，通過甄別判選插件和計數(shù)插件對探測器的輸出信號統(tǒng)計，實現(xiàn)對采集空氣的氡濃度離線測量（需注意氡元素的半衰期對測量結果的影響）。在開放工作模式下，將探測器置于測試環(huán)境中讓空氣自然循環(huán)24 h以上，再實現(xiàn)連續(xù)在線測量。

離子脈沖電離室采用收集離子的方式，收集帶電粒子電離產(chǎn)生的正離子以及空氣中的水氧等負電性氣體吸附電子形成的負離子。另外本探測器工作模式是全沉積式探測器，α 粒子在氣壓小范圍變化下對其射程的影響很小，也就不會影響到α 粒子在探測器中的能量沉積。離子脈沖電離室測量環(huán)境氡濃度時，雙不銹鋼屏蔽層可以有效減小環(huán)境噪聲的影響，但是大振幅的震動環(huán)境引起的麥克風效應［17］對探測器的信號輸出影響很大。所以離子脈沖電離室僅適用于小振幅的震動環(huán)境中。

5 結語

本文闡述了一種工作在空氣介質(zhì)的離子脈沖電離室，其電極分布采用阿基米德雙螺旋多絲結構，并設計雙不銹鋼屏蔽層來有效抑制噪聲，抵抗外界環(huán)境干擾。通過采用針對性的放大器對信號進行處理放大并使用示波器波形采樣來獲取數(shù)據(jù)。

通過實驗系統(tǒng)的測試了電離室計數(shù)率坪特性曲線，飽和特性曲線和能量分辨率以及對環(huán)境氡濃度的在線測試。結果表明：采用雙屏蔽結構的離子脈沖電離室，其工作區(qū)間在?400～?1 200 V，對241Am產(chǎn)生的α 粒子能量分辨（FWHM）達到17%，表明該探測器能夠有效探測到空氣中氡衰變產(chǎn)生的α粒子的信號并給出計數(shù)，測試結果符合GB/T 50325—2020對室內(nèi)氡濃度的規(guī)定。