基于確定論方法的液態(tài)燃料熔鹽堆燃料管理程序開發(fā)及驗證

虞凱程 程懋松 戴志敏

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

熔鹽堆是6 種第四代先進核能系統(tǒng)之一，以熔融鹽作為燃料或冷卻劑，裂變核素或增殖核素溶解于高溫熔鹽［1］。燃料的流動特性使得熔鹽堆可以進行在線添料和處理操作：提取233Pa 在堆外衰變，提高233U的產(chǎn)量；同時去除部分裂變產(chǎn)物，提高中子經(jīng)濟性［2］。

反應(yīng)堆燃料管理程序主要由中子輸運計算程序和點燃耗程序耦合實現(xiàn)。根據(jù)中子輸運計算程序的不同分為確定論燃耗程序和蒙特卡羅燃耗程序。由于液態(tài)燃料熔鹽堆的特殊性，一般固態(tài)堆燃料管理程序無法滿足熔鹽堆燃料循環(huán)計算需求，目前國內(nèi)外針對熔鹽堆燃耗計算開發(fā)的蒙特卡羅燃耗程序主要有：耦合蒙特卡羅程序（Monte Carlo N Particle Transport Code，MCNP）和材料演化代碼REM 開發(fā)的燃耗程序（Laboratoire de Physique Subatomique et de Cosmologie，LPSC）［3］、基于SERPENT2 以及其內(nèi)部燃耗模塊開發(fā)的燃耗程序（Politecnico di Milano，POLIMI）［4］、基于OpenMC開發(fā)的燃耗程序（南京航空航天大學(xué)）［5］、基于 SCALE 程序包的 ChemTriton（Oak Ridge National Laboratory，ORNL）［6］和 MSRRRS（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所）［7］；確定論燃耗程序主要有：基于快堆中子學(xué)程序ERANOS的快堆燃耗程序 EQL3D（POLIMI）［8?9］、基于任意三棱柱幾何解析函數(shù)展開法的熔鹽堆燃耗管理程序MOREL（西安交通大學(xué)）［10］、基于節(jié)塊法程序DIF3D的 FAMOS（西安交通大學(xué)）［11］。

蒙特卡羅中子學(xué)程序應(yīng)用于燃耗計算時，需要進行大量計算保證堆芯通量分布以及功率分布計算精度，計算效率較低。確定論程序由于其較快的計算速度和較好的計算精度，與燃耗計算耦合時能提高計算效率。本文在確定論節(jié)塊法程序ThorCORE 3D［12］的基礎(chǔ)上研究并開發(fā)了燃料管理程序ThorNEMFM，實現(xiàn)液態(tài)燃料熔鹽堆燃料管理，并采用熔鹽實驗堆（Molten Salt Reactor Experiment，MSRE）［13］、熔 鹽 增 殖 堆（Molten Salt Breeder Reactor，MSBR）［3］和雙流熔鹽快堆（Molten Salt Fast Reactor，MSFR）［14］燃耗基準題，對程序進行了初步驗證。

1 ThorNEMFM簡介

ThorCORE3D是中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所開發(fā)的、基于指數(shù)變換和節(jié)塊展開法的熔鹽堆三維時空動力學(xué)程序。ThorCORE3D程序能夠應(yīng)用于四邊形或六邊形組件熔鹽堆各種動力學(xué)瞬態(tài)分析。ThorLAT是中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所開發(fā)的組件少群參數(shù)計算軟件，核心功能是通過輸運計算給堆芯程序提供少群截面參數(shù)。本文將組件程序ThorLAT以及基于泰勒展開算法［15］的點燃耗模塊與ThorCORE3D 相耦合，開發(fā)一套適用于液態(tài)燃料熔鹽堆的熔鹽堆燃料管理程序ThorNEMFM，其主要計算流程如圖1所示。熔鹽堆在線添料有連續(xù)添料和批量添料兩種模式，在線處理同樣有連續(xù)處理和批量處理兩種模式。ThorNEMFM程序包括了上述各種添料和在線處理模式，在實際的燃料管理計算分析中，可以根據(jù)具體需要，自由選擇。

圖1 ThorNEMFM程序流程Fig.1 Flowchart of ThorNEMFM code

2 液態(tài)燃料熔鹽堆燃耗模型

2.1 燃耗方程

對于燃耗鏈中的每一個核素Ni，均可以寫出相關(guān)的燃耗方程：

式中：fji是核素j發(fā)生一次核反應(yīng)產(chǎn)生核素i的概率；是核素j單群總截面；γji是核素j衰變到核素i的分支比；λj是核素j的衰變常數(shù)；φ是燃耗區(qū)的平均中子通量。

將所有核素的燃耗方程聯(lián)合之后可以得到矩陣形式的燃耗方程：

式中：A為燃耗計算的系數(shù)矩陣。

對于熔鹽堆在線連續(xù)后處理過程，引入偽衰變因子來描述后處理速率，其表達式如下：

寫為矩陣形式則有：

式中：A'為增加偽衰變因子的系數(shù)矩陣，燃耗方程仍為齊次方程。

在線連續(xù)添料是液態(tài)燃料熔鹽堆的另一個重要特性。在燃耗計算中需要引入非齊次的添料項，將傳統(tǒng)燃耗方程轉(zhuǎn)化為非齊次燃耗方程。此時燃耗方程寫為：

2.2 燃耗方程求解

矩陣形式的齊次燃耗方程，其特解為：

對eAt做泰勒展開［10］，可得：

式中：I為單位矩陣。代入式（9），可得：

寫成遞歸形式：

在線連續(xù)添料模式下的非齊次燃耗方程式求解，需引入一個未知向量C→，構(gòu)造一個試探函數(shù)：

將式（11）代入式（10），展開所有項，得到：

將式（12）中兩邊相同的項消去，可證明測試方程滿足式（6）。未知向量與已知添料項相等。因此，式（6）的完整解可以寫為：

對于式（13）中右邊第二項，可寫成類似式（10）的遞歸形式：

3 程序驗證

本文通過美國橡樹嶺國家實驗室發(fā)布的MSRE運行歷史數(shù)據(jù)計算結(jié)果［16］、歐盟評估的MSBR 計算結(jié)果和國際組織發(fā)布的熔鹽快堆燃耗算例［17］對ThorNEMFM 進行了初步驗證，驗證程序可靠性和準確性。

3.1 MSRE燃耗算例

3.1.1 MSRE簡介

MSRE 堆芯由熔鹽、石墨、哈氏合金組成，直徑為140 cm，高度為163 cm，共有513根完整的石墨棒和140塊的石墨塊［13］。

本文選取MSRE運行初期的235U燃料LiF-BeF2-ZrF4-UF（465-29.1-5-0.9 mol%）展開計算，其中鈾的原子濃度為234U 0.35%、235U 33.5%、236U 0.15%、238U 66%。堆芯入口溫度約為635 ℃，出口溫度約為663 ℃。整個計算過程中所需要的輻照時間、輻照功率參考MSRE 的實際運行功率，見表1。根據(jù)ORNL 的技術(shù)報告，MSRE 運行期間每 487 s 移除38%的惰性氣體Kr 和Xe，同時以同樣的效率移除氚。

表1 MSRE運行時間及對應(yīng)功率Table 1 Approximate power history of MSRE fuel salt

3.1.2 MSRE計算結(jié)果

ORNL 依據(jù)表1 中的MSRE 運行歷史數(shù)據(jù)計算了MSRE運行714 d后停堆時的核素產(chǎn)額分布，并發(fā)布了相關(guān)的計算結(jié)果［16］。文獻［18］基于SCALE5.1的TRITON模塊開發(fā)了PostTRITON程序，同樣開展了相關(guān)計算。ThorNEMFM程序的計算結(jié)果與文獻的參考結(jié)果的比較見圖2。

圖2 MSRE停堆后燃料中的核素分布(a)錒系核素，(b)裂變產(chǎn)物Fig.2 Inventory of nuclide in MSRE fuel salt after shutdown(a)Actinides,(b)Fission products

ThorNEMFM 燃耗模塊類似PostTRITON 中的ORIGEN-S 點燃耗程序，從圖2 中可以看出，兩個程序的計算結(jié)果較為吻合。主要的錒系核素產(chǎn)額與ORNL 的計算結(jié)果符合較好；而裂變產(chǎn)物產(chǎn)額則大部分符合較好，少數(shù)核素存在偏差。

3.2 MSBR算例

3.2.1 MSBR簡介

歐盟評估的MSBR［3］堆芯結(jié)構(gòu)如圖3所示，堆芯活性區(qū)直徑和高度均460 m，由邊長為15 cm的六棱柱燃料柵元組成，燃料鹽通道半徑為7.5 cm。堆芯軸向和徑向設(shè)置石墨反射層，軸向反射層厚度為130 cm，徑向反射層厚度為50 cm。MSBR 選用FLiBe作為載體鹽，Th/U為初始燃料，堆內(nèi)燃料鹽總體積為46.2 m3，其中活性區(qū)為20.5 m3，上下腔室10.3 m3，熱交換器15.4 m3。熱交換區(qū)設(shè)置10 cm 厚的B4C保護層。MSBR主要設(shè)計參數(shù)列于表2。

MSBR 采用后處理系統(tǒng)去除堆內(nèi)裂變產(chǎn)物，提高釷鈾增殖性能。首先，通過氦泡吹氣系統(tǒng)去除裂變氣體及難溶裂變產(chǎn)物，其后處理時間常數(shù)為30 s，分離效率為100%。其次，采用化學(xué)后處理技術(shù)去除其它可溶裂變產(chǎn)物，后處理周期為10 d，對應(yīng)的熔鹽處理能力為4 620 L?d?1，其中，不同種類元素具有不同的分離效率，并且考慮重金屬在處理過程中的損失。此外，在燃耗過程中為了維持堆芯臨界運行，需持續(xù)添加233U 和232Th，并保持熔鹽內(nèi)錒系核素摩爾比穩(wěn)定。

圖3 MSBR堆芯結(jié)構(gòu)圖Fig.3 Structure diagram of the MSBR core

3.2.2 MSBR計算結(jié)果

歐盟在計算MSBR 時采用ENDF/B-VI 數(shù)據(jù)庫，將堆芯視為點堆進行全堆燃耗計算，因此本文在燃耗計算時采用相同的數(shù)據(jù)庫以及燃耗區(qū)劃分方式。圖4給出了燃耗100 a內(nèi)MSBR重金屬質(zhì)量的演化。圖4（a）為鈾同位素，圖4（b）為其他主要錒系核素以及鏷元素，可以看到，計算結(jié)果與參考文獻［3］符合得較好。

表2 MSBR主要設(shè)計參數(shù)Table 2 Summary of the characteristics of the MSBR

圖4 MSBR堆內(nèi)重金屬質(zhì)量演化(a)鈾同位素，(b)超鈾元素+PaFig.4 Mass evolution of the heavy element inventory in MSBR(a)U isotopoes,(b)TRU+Pa

3.3 MSFR算例

3.3.1 MSFR 簡介

MSFR 屬于雙流熔鹽堆，其堆芯幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)如圖5 所示，燃料鹽總體積為18 m3，堆芯和外回路中各占一半，增殖鹽體積為7.3 m3，分布于堆芯最外側(cè)。燃料鹽和增殖鹽配比均為77.5%LiF-22.5%HN（Heavy Nuclei）F4，其余堆芯主要參數(shù)見表3。

MSFR 通過連續(xù)添加232Th 和233U 燃料來維持反應(yīng)堆長期運行，同時采用后處理系統(tǒng)去除堆內(nèi)裂變產(chǎn)物提高反應(yīng)堆中子經(jīng)濟性。氣體和難溶裂變產(chǎn)物通過氦泡吹氣系統(tǒng)去除，去除周期為30 s；可溶裂變產(chǎn)物采用化學(xué)后處理去除，燃料鹽的后處理能力為40 L?d?1，增殖鹽的后處理能力則為0.41 L?d?1，且所有裂變產(chǎn)物的后處理效率均設(shè)為100%。詳細后處理參數(shù)見表 4［17］。

3.3.2 MSFR計算結(jié)果

圖5 MSFR堆芯結(jié)構(gòu)圖Fig.5 Structure diagram of the MSFR core

本文開展了兩種啟堆燃料情況的燃耗計算分析，分別為233U 燃料啟堆和超鈾燃料啟堆。LPSC、Technische Universieit Delft（TU delft）、Politecnico di Torino（POLITO）、POLIMI、XJU 等機構(gòu)均進行了相關(guān)的研究。表5、6 給出了相應(yīng)的初始組分。ThorCORE3D 計算所得有效增殖因子keff與其他機構(gòu)計算結(jié)果［11］比較于表7。

表3 MSFR主要設(shè)計參數(shù)Table 3 Summary of the characteristics of the MSFR

圖6 為ThorNEMFM 程序與文獻［18］的參考結(jié)果對比。文獻［18］采用ENDF/B-VI數(shù)據(jù)庫，將堆芯視為點堆進行全堆燃耗計算，本文采取相同的數(shù)據(jù)庫以及燃耗區(qū)劃分方式。結(jié)果表明：無論是233U 燃料啟堆還是超鈾燃料啟堆，由于燃耗過程中持續(xù)添加Th和U維持堆芯臨界和重金屬守恒，兩種啟堆模式在200 a后基本達到相同的平衡狀態(tài)；不同錒系核素的質(zhì)量演化計算結(jié)果均與參考文獻吻合較好。

同時為了證明程序能很好地模擬裂變產(chǎn)物的提取，計算了233U 燃料啟堆MSFR 的裂變產(chǎn)物總質(zhì)量隨時間的演化。計算結(jié)果與文獻［11］結(jié)果對比，如圖7 所示，可以注意到堆芯內(nèi)裂變產(chǎn)物在10 a 后達到平衡。

表4 MSFR詳細后處理參數(shù)Table 4 Parameters of MSFR fuel salt reprocessing

表5 233U燃料啟堆MSFR臨界初始燃料組分Table 5 Initial composition of the 233U-started MSFR adjusted for criticality

表6 超鈾燃料啟堆MSFR臨界初始燃料組分Table 6 Initial composition of the TRU-started MSFR adjusted for criticality

表7 233U燃料啟堆和超鈾燃料啟堆MSFR有效增殖因子Table 7 Effective multiplication factors for the 233U-started and TRU-started MSFRs

圖6 MSFR堆內(nèi)重金屬質(zhì)量演化(a) 233U燃料啟堆，(b)超鈾燃料啟堆Fig.6 Mass evolution of the heavy element inventory in MSFR(a) 233U-started,(b)TRU-started

圖7 233U燃料啟堆MSFR裂變產(chǎn)物總質(zhì)量隨時間變化Fig.7 Total mass of fission products in the 233U-started MSFR as a function of time

4 結(jié)語

本文針對熔鹽堆的在線添料和在線處理特性，基于現(xiàn)有確定論節(jié)塊法程序ThorCORE3D，耦合截面加工處理程序ThorLAT 和燃耗計算模塊，開發(fā)了適用于液態(tài)燃料熔鹽堆燃料管理分析程序ThorNEMFM，提高了熔鹽堆燃耗計算分析效率。通 過 MSRE、MSBR 和 MSFR 燃 耗 算 例 ，對ThorNEMFM 程序進行了初步驗證，結(jié)果表明：ThorNEMFM 計算結(jié)果與參考結(jié)果吻合較好，即ThorNEMFM適用于液態(tài)燃料熔鹽堆的燃料管理計算分析。