基于Ward系統(tǒng)聚類(lèi)的京津冀城市群空氣質(zhì)量時(shí)空變化特征與成因分析

么相姝 ，趙文吉，楊振宇，曹澤軍，汪東川

1. 首都師范大學(xué)，北京 100048；2. 天津城建大學(xué)，天津 300384

伴隨我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)展、快速城市化進(jìn)程和能源消耗的激增，空氣污染已經(jīng)成為我國(guó)面臨的主要環(huán)境問(wèn)題之一。京津冀地區(qū)作為我國(guó)北方經(jīng)濟(jì)的重要核心區(qū)，也是全國(guó)大氣污染突出、灰霾污染嚴(yán)重的區(qū)域（李小飛等，2012）。霧霾的成因、污染的特征及空氣污染的區(qū)域合作治理是近年來(lái)研究的熱點(diǎn)問(wèn)題（繆育聰?shù)龋?015；魏娜等，2016）。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者在空氣質(zhì)量時(shí)空變化規(guī)律和影響因素領(lǐng)域進(jìn)行了大量有益探索。研究尺度上，包括北京、石家莊等城市單元（熊秋林等，2016；王浩等，2016），也包括長(zhǎng)江三角洲、京津冀地區(qū)等區(qū)域單元（佘倩楠，2019；楊興川等，2017）。研究方法上，集中在數(shù)理統(tǒng)計(jì)，立體觀測(cè)和遙感反演，空氣預(yù)測(cè)模型等方法（丁鐳等，2016；何全軍，2019；Vlado Spiridonov et al.，2019）?，F(xiàn)有的研究對(duì)京津冀城市群空氣環(huán)境改善提供重要參考。但目前的研究，集中于區(qū)域整體空氣質(zhì)量的變化，從污染物內(nèi)部分異的視角，分區(qū)探索空氣污染特征、變化規(guī)律及影響因素的文獻(xiàn)較少。本文利用 2014—2018年空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，根據(jù)空氣污染物的濃度特征和變化規(guī)律，運(yùn)用系統(tǒng)聚類(lèi)方法將區(qū)域劃分為四類(lèi)典型污染區(qū)域，并利用空間分析方法研究空氣質(zhì)量時(shí)空變化特征和主要影響因素。其目的在于探索不同分區(qū)內(nèi)空氣污染特征和區(qū)間關(guān)聯(lián)效應(yīng)，為精準(zhǔn)制定污染治理策略提供參考。

1 數(shù)據(jù)來(lái)源

空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源于全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)（http://106.37.208.233:20035），研究時(shí)段為2014年1月1日—2018年12月31日，因記錄過(guò)程中有7 d數(shù)據(jù)缺失，實(shí)際使用1819 d監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，O3日濃度值從2014年5月—2018年12月31日。京津冀城市群在全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)上發(fā)布的監(jiān)測(cè)站點(diǎn)共 80個(gè)，由于部分監(jiān)測(cè)點(diǎn)位啟用時(shí)間較晚，前期數(shù)據(jù)缺失較多，不符合統(tǒng)計(jì)有效性要求而被剔除，實(shí)際使用監(jiān)測(cè)站點(diǎn)76個(gè)。社會(huì)經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)來(lái)自2018年《北京統(tǒng)計(jì)年鑒》、《天津統(tǒng)計(jì)年鑒》與《河北省經(jīng)濟(jì)年鑒》。行政區(qū)劃數(shù)據(jù)來(lái)源于1∶400萬(wàn)中國(guó)基礎(chǔ)地理信息數(shù)據(jù)庫(kù)。氣象數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)（http://data.cma.cn/）發(fā)布的日值數(shù)據(jù)。京津冀地區(qū)地處溫帶，季節(jié)劃分按照氣候統(tǒng)計(jì)法，冬季為上年12月—2月，春季為3—5月，夏季為6—8月，秋季為9—11月。

AQI等級(jí)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)按《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI) 技術(shù)規(guī)定》（HJ 663—2012）執(zhí)行。污染物濃度限值按《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3095—2012）執(zhí)行。環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)按照《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范 (試行)》（HJ 663—2013）執(zhí)行。

2 研究方法

2.1 聚類(lèi)分析

聚類(lèi)分析方法常用于解決不同地區(qū)污染物的分類(lèi)問(wèn)題，被分成一類(lèi)的地點(diǎn)常常具有相似的污染情況。Ward系統(tǒng)聚類(lèi)法又稱(chēng)離差平方和法，是目前比較成熟的聚類(lèi)方法，適用于多因素、多指標(biāo)的分類(lèi)和特征識(shí)別（張文彤，2011），其能依據(jù)研究對(duì)象多方面的特征進(jìn)行綜合分類(lèi)，可突出類(lèi)型區(qū)內(nèi)的同質(zhì)性和區(qū)外的差異性，以體現(xiàn)研究對(duì)象之間的綜合差異。該方法基于方差分析思想，以歐式距離作為標(biāo)準(zhǔn)，先將集合中每個(gè)樣本自成一類(lèi)；在進(jìn)行類(lèi)別合并時(shí)，計(jì)算類(lèi)重心間方差，將離差平方和增加的幅度最小的2類(lèi)首先合并，再依次將所有類(lèi)別逐級(jí)合并。

假定已經(jīng)將n個(gè)樣本分成了k類(lèi)G1,G2,…,Gk，用Xit表示Gt中的第i個(gè)樣本的變量指標(biāo)值向量，nt表示類(lèi)Gt中樣本的個(gè)數(shù)，Xt表示類(lèi)Gt的重心，則Gt中樣本的離差平方和公式為St：

全部類(lèi)內(nèi)部離差平方和公式為S：

2.2 空間插值

采用GIS空間插值法對(duì)76個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的AQI進(jìn)行插值得到覆蓋京津冀地區(qū)的連續(xù)柵格數(shù)據(jù)。研究采用交叉驗(yàn)證法對(duì)不同插值方法進(jìn)行對(duì)比，隨機(jī)選用60個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)進(jìn)行插值，用剩余16個(gè)站點(diǎn)驗(yàn)證，采用平均誤差（ME）、平均相對(duì)誤差（MRE）和均方根誤差（RMSE）來(lái)評(píng)估插值方法的優(yōu)劣。驗(yàn)證結(jié)果表明，普通克里金法的ME、MRE和RMSE值最小，并以指數(shù)插值得出的結(jié)果綜合最優(yōu)（表1）。因此，本文選用普通克里金法中的指數(shù)函數(shù)作為插值方法。

表1 空間插值方法比較驗(yàn)證Table 1 Comparison of interpolation methods

2.3 空間自相關(guān)

空間自相關(guān)分析主要用來(lái)分析空間數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分布規(guī)律，其分析結(jié)果依賴于數(shù)據(jù)的空間分布而有別于傳統(tǒng)的計(jì)量統(tǒng)計(jì)學(xué)。該分析方法是通過(guò)空間自相關(guān)指數(shù)Moran’sI來(lái)實(shí)現(xiàn)。本文運(yùn)用Moran’sI指數(shù)對(duì)AQI的聚合特征進(jìn)行空間自相關(guān)分析，其表達(dá)式如下：

式中，Xi和Xj分別表示監(jiān)測(cè)點(diǎn)i和監(jiān)測(cè)點(diǎn)j的指數(shù)，wi,j空間權(quán)重函數(shù)，n為樣本數(shù)。

2.4 空間回歸分析

空間回歸分析是在傳統(tǒng)回歸分析的基礎(chǔ)上考慮了空間事物的自相關(guān)性，通過(guò)空間關(guān)系把屬性數(shù)據(jù)與空間關(guān)系結(jié)合起來(lái)，以更好地解釋地理事物的空間關(guān)系（張新峰，2009）。當(dāng)空氣質(zhì)量影響因素的所有回歸參數(shù)不受空間位置的影響，保持固定不變，使用最小二乘法（OLS）回歸模型，計(jì)算公式為：

式中，Yi為因變量，xn為自變量，β0為回歸常數(shù)，βn為回歸系數(shù)，ε為殘差。

地理加權(quán)回歸（GWR）模型中的參數(shù)是表示區(qū)域地理位置的函數(shù)，是對(duì)線性回歸模型的改進(jìn)，其主要優(yōu)勢(shì)為能夠?qū)⒖臻g權(quán)重矩陣運(yùn)用在線性回歸模型之中，并很好地展現(xiàn)了結(jié)果的空間結(jié)構(gòu)分異，其計(jì)算公式為：

式中，Yi為因變量，(ui,vi)為地理坐標(biāo)，β0(ui,vi)為回歸常數(shù)，βj(ui,vi)為第i個(gè)地點(diǎn)的第j個(gè)回歸系數(shù)，εi為殘差。

3 結(jié)果與討論

3.1 空氣質(zhì)量時(shí)間變化特征

2014—2018年京津冀城市群空氣質(zhì)量整體呈改善趨勢(shì)（表2），AQI由2014年的 (127±35) 下降至 2018 年的 (102±15)。SO2、PM2.5、PM10與 CO年均濃度均有明顯下降（0.86＜R2＜0.95），下降比例分別為61.54%，35.48%，31.01%與37.14%。O3濃度明顯升高（R2=0.91），由 (162±60) μg·m-3上升至(199±59) μg·m-3，上升幅度 22.84%，O3污染問(wèn)題逐步凸顯，顯示其來(lái)源的特殊性。盡管改善趨勢(shì)明顯，但PM2.5、PM10與NO2的年均濃度一直處于超標(biāo)狀態(tài)。由此可知，目前PM2.5、PM10、NO2與O3是京津冀城市群最主要污染物。

表2 2014—2018年京津冀城市群AQI、SO2、NO2、PM2.5、PM10、O3和CO的質(zhì)量濃度變化Table2 Concentrations variation of AQI, SO2, NO2, PM2.5, PM10, O3 and CO in Jing-Jin-Ji urban agglomeration from 2014 to 2018

在ArcGIS中分別以2018年P(guān)M2.5、PM10、NO2與O3的濃度指標(biāo)作為分類(lèi)字段X1，X2，X3，X4進(jìn)行系統(tǒng)聚類(lèi)。在確定各項(xiàng)污染物分類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)的基礎(chǔ)上，以X1，X2，X3，X4作為分區(qū)因子，對(duì)各因子進(jìn)行Z-Sore標(biāo)準(zhǔn)化后，利用SPSS 19.0軟件中的Ward系統(tǒng)聚類(lèi)方法，按照歐式距離度量標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行聚類(lèi)分區(qū)。將分類(lèi)結(jié)果進(jìn)行 ArcGIS可視化處理，并以2014—2017年的分區(qū)結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證，得到綜合分區(qū)圖（圖1）。

圖1 京津冀城市群主要污染物綜合分區(qū)圖Fig. 1 Regionailzation of main pollutants in Jing-Jin-Ji urban agglomeration

第Ⅰ類(lèi)：“低-低-低-低”。該類(lèi)分區(qū)因子的平均指數(shù)為-1.52，-1.08，-1.20 與-0.90，PM2.5、PM10、NO2與O3的濃度均值最低，空氣質(zhì)量最優(yōu)。包括張家口、承德與秦皇島三個(gè)城市，分布在京津冀北部，占區(qū)域總面積的42.17%。第Ⅱ類(lèi)：“中低-中低-高-中低”。該類(lèi)分區(qū)因子的平均指數(shù)為-0.07，-0.37，0.58與-0.32，PM2.5、PM10與 O3的濃度值較低，NO2濃度同比最高。包括北京、天津、廊坊與唐山4個(gè)城市，分布在區(qū)域中東部，占總面積的15.71%。第Ⅲ類(lèi)：“中高-中高-中低-高”。該類(lèi)分區(qū)因子的平均指數(shù)為0.49，0.13，-0.11與1.04，O3濃度指數(shù)在所有分區(qū)中最高。包括保定、滄州與衡水3個(gè)城市，分布在區(qū)域中南部，占總面積的22.73%。第Ⅳ類(lèi)：“高-高-中高-中高”。該類(lèi)分區(qū)因子的平均指數(shù)為1.12，1.44，0.53與0.28，PM2.5與PM10的濃度值最高。包括石家莊、邢臺(tái)與邯鄲3個(gè)城市，分布在區(qū)域南部，占總面積的19.38%。區(qū)間城市的地理點(diǎn)具有空間上的連續(xù)性，區(qū)內(nèi)城市則具有空間上的聚集性。

圖2顯示了 2014—2018年 5年間四類(lèi)分區(qū)PM2.5、PM10、NO2、O3、SO2、CO 濃度與 AQI月均值的變化趨勢(shì)。四類(lèi)分區(qū)5年間PM2.5年均濃度均高于 GB 3095—2012二級(jí)年標(biāo)準(zhǔn)限值（35 μg·m-3）。第Ⅰ類(lèi)分區(qū) PM2.5月均值基本穩(wěn)定在50μg·m-3以下。第Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ類(lèi)分區(qū)季節(jié)波動(dòng)明顯，11月開(kāi)始快速增加，12月至次年2月出現(xiàn)峰值，6—7月維持在較低水平。季節(jié)波動(dòng)呈冬季＞秋季＞春季＞夏季的規(guī)律。2018年冬季峰值降至 140 μg·m-3以下。PM10波動(dòng)趨勢(shì)與PM2.5基本一致，春季濃度高于夏秋季。四類(lèi)分區(qū)PM2.5與PM10濃度的標(biāo)準(zhǔn)差5年分別下降為46.71%和39.46%，區(qū)間顆粒物濃度差異顯著減小。

圖2 2014—2018年四類(lèi)分區(qū)污染物逐月時(shí)間變化Fig. 2 Pollutants monthly variation of four classes from2014 to 2018

第Ⅰ—Ⅳ類(lèi)分區(qū) 5年間 NO2平均濃度分別為37、53、45、49 μg·m-3。第Ⅱ類(lèi)分區(qū) NO2的平均濃度與峰值同比最高，與該區(qū) NOx的高強(qiáng)度排放有關(guān)。O3的波動(dòng)方式與其他污染物不同，四季變化呈夏季＞春季＞秋季＞冬季的特點(diǎn)，峰值出現(xiàn)在6月或7月，短暫下降后，8月或9月出現(xiàn)小高峰，兩個(gè)峰值之間的分叉低值可能與雨季影響有關(guān)。四類(lèi)分區(qū)5年間 SO2年均濃度下降幅度分別為 64.98%，61.73%，58.67%與60.97%，類(lèi)間SO2濃度差異顯著減小，脫硫控煤效果顯著。第Ⅰ、Ⅱ類(lèi)分區(qū)，呈冬春兩季雙峰波動(dòng)，2月左右出現(xiàn)的低值可能與春節(jié)期間經(jīng)濟(jì)活動(dòng)強(qiáng)度降低有關(guān)；第Ⅲ、Ⅳ類(lèi)分區(qū)2018年冬季峰值減至 35 μg·m-3與 48 μg·m-3。所有城市CO濃度波動(dòng)規(guī)律基本一致。峰值均出現(xiàn)在12月，其中以2015—2017年3年峰值最高，組間差異最大，分別達(dá)到 2.08 mg·m-3（Sd：0.79），3.7 mg·m-3（Sd：1.36）與 3.98 mg·m-3（Sd：0.95），與采暖排放和不利擴(kuò)散條件有關(guān)。

AQI月變化曲線總體呈“秋冬高，春夏低”的U型特點(diǎn)。2017年秋季和2018年秋冬季節(jié)均未現(xiàn)明顯峰值，由PM2.5和PM10濃度的下降引起。受臭氧污染影響，夏季AQI明顯上升。第Ⅰ類(lèi)城市AQI變化穩(wěn)定，AQI夏季平均（76.5）稍高于冬季（75.6），主要由臭氧濃度明顯升高有關(guān)。四類(lèi)分區(qū)的AQI標(biāo)準(zhǔn)差5年共下降37.15%，類(lèi)間差異逐漸縮小。

圖3顯示了2016—2018年四類(lèi)分區(qū)首要污染物平均天數(shù)的逐月構(gòu)成比例。2016—2018年以PM2.5、PM10、O3與 NO2為首要污染物的天數(shù)占比分別為34.09%、25.41%、33.03%和8.76%。O3污染主要發(fā)生在5—9月，PM2.5、PM10與NO2污染主要發(fā)生在10月至次年4月，顆粒物污染與O3污染呈“此消彼長(zhǎng)”特征。四類(lèi)分區(qū)全年平均污染天數(shù)占比 78.21%，86.88%，93.51%與94.23%。第Ⅰ類(lèi)城市5—9月O3污染占比79.2%，同比其他類(lèi)型（68.46%，70.12%，60.19%）最高，10月至次年4月PM10污染（60.53%）天數(shù)最多。第Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ類(lèi)城市10月至次年4月PM2.5污染（52.48%，60.40%，57.54%）發(fā)生頻率最高。四類(lèi)城市PM2.5/PM10污染天數(shù)的比值，最低值均出現(xiàn)在春季（0.27，0.93，0.76，0.57），第Ⅰ、Ⅲ、Ⅳ類(lèi)城市最大比值出現(xiàn)在冬季（0.51，3.99，3.33），第Ⅱ類(lèi)城市秋季最大（3.58）。PM10作為在環(huán)境空氣中長(zhǎng)期漂浮的0.1—100.0 μm的懸浮顆粒，其質(zhì)量濃度與風(fēng)沙天氣有密切關(guān)系（程雪雁等，2019），因此京津冀城市群PM10的峰值濃度出現(xiàn)在春季。

3.2 AQI空間聚集及變化特征

計(jì)算京津冀城市群 2014—2018年 AQI全局Moran’sI（表3）。結(jié)果顯示，全局 Moran’sI均大于 0.5（P＜0.01，Z＞1.96），說(shuō)明京津冀地區(qū) AQI具有顯著的正向空間自相關(guān)，空間分布高-高聚集或低-低聚集的空間相關(guān)性明顯，這與本文聚類(lèi)分析結(jié)果保持一致。從季節(jié)看，除2016年外，冬季Moran’sI為全年最高（0.709—0.877），冬季AQI空間聚集效應(yīng)最強(qiáng)，春夏季的Moran’sI相對(duì)較低，各類(lèi)別城市AQI差異減小，與本文AQI標(biāo)準(zhǔn)差分析結(jié)果一致。

圖3 2016—2018年首要污染物逐月平均天數(shù)構(gòu)成比例Fig. 3 Monthly proportion of primary pollutant of four classes from 2016 to 2018

表3 2014—2018年京津冀城市群AQI全局Moran’s ITable 3 Moran’s I of AQI in Jing-Jin-Ji urban agglomeration from 2014 to 2018

利用76個(gè)空氣監(jiān)測(cè)站點(diǎn)2014—2018年的AQI數(shù)據(jù)進(jìn)行空間插值分析（圖4）。結(jié)果顯示，2014—2018年京津冀地區(qū)AQI冷點(diǎn)與熱點(diǎn)分布基本一致，AQI值自東北向西南逐漸遞增。AQI高值區(qū)分布在第Ⅲ類(lèi)和第Ⅳ類(lèi)城市區(qū)域，包括保定、衡水、石家莊、邢臺(tái)與邯鄲一線，至2018年冬季，熱點(diǎn)范圍縮小至保定西部、石家莊、邢臺(tái)和邯鄲中部，極大值降至130—145之間，區(qū)域空氣質(zhì)量顯著改善。第Ⅰ類(lèi)城市的張家口、承德與秦皇島空氣質(zhì)量保持優(yōu)良，年際變化穩(wěn)定。從季節(jié)演變特征看，第Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ類(lèi)城市作為AQI高值分布區(qū)，季節(jié)差異顯著。冬季AQI值在145以上，第Ⅳ類(lèi)重點(diǎn)地區(qū)高于200，春夏秋季污染范圍收縮至區(qū)域西南部邊緣。第Ⅰ類(lèi)城市，春夏季AQI高于秋冬季，與張家口和承德的臭氧污染有關(guān)。整個(gè)區(qū)域春夏季AQI的差異表現(xiàn)為東西向，秋冬季則表現(xiàn)為南北向。

圖4 2014—2018年京津冀城市群AQI時(shí)空變化Fig. 4 Spatial-temporal variation of AQI in Jing-Jin-Ji urban agglomeration from 2014 to 2018

3.3 空氣質(zhì)量時(shí)空變化的成因分析

3.3.1 排放因素

污染源排放是影響空氣質(zhì)量的重要原因之一（陶士康等，2019）。為了改善京津冀城市群的空氣質(zhì)量，國(guó)家相關(guān)部門(mén)先后頒發(fā)了《京津冀及周邊地區(qū)重點(diǎn)行業(yè)大氣污染限期治理方案》（2014）、《京津冀及周邊地區(qū) 2017—2018年秋冬季大氣污染綜合治理攻堅(jiān)行動(dòng)方案》（2017）與《京津冀及周邊地區(qū) 2018—2019年秋冬季大氣污染綜合治理攻堅(jiān)行動(dòng)方案》（2018）等治理空氣污染的重要舉措，旨在從加快重點(diǎn)行業(yè)的升級(jí)改造，加強(qiáng)環(huán)保監(jiān)管、管控污染源排放等方面消減污染物排放。

從京津冀地區(qū) PM2.5來(lái)源解析研究成果看，二次顆粒物與移動(dòng)源是地區(qū)細(xì)顆粒物的最主要來(lái)源（李珊珊等，2015；王彤等，2019）。通過(guò)京津冀PM2.5高分辨率排放清單發(fā)現(xiàn)，第Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ類(lèi)城市是細(xì)顆粒物PM2.5排放高強(qiáng)度區(qū)域。揚(yáng)塵、煤炭消耗與鋼鐵工業(yè)對(duì)區(qū)域PM10貢獻(xiàn)大，通過(guò)重點(diǎn)耗煤行業(yè)排放清單（崔立明等，2018）發(fā)現(xiàn)，石家莊、邯鄲、唐山、秦皇島、天津等地是PM10重點(diǎn)排放區(qū)域。除了污染物的本地排放，污染物的跨區(qū)域傳輸對(duì)地區(qū)的空氣質(zhì)量產(chǎn)生重要影響。邢臺(tái)、邯鄲、衡水、滄州、秦皇島、廊坊、北京和天津的月均PM2.5大約有50%來(lái)自區(qū)域傳輸。山東、山西和河南對(duì)河北南部城市（邯鄲、邢臺(tái)、衡水和滄州）的貢獻(xiàn)率最大；內(nèi)蒙古在冬季和春季對(duì)京津冀北部城市貢獻(xiàn)率較大（劉旭艷，2015）。因此京津冀城市群除通過(guò)升級(jí)產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，淘汰落后產(chǎn)能推動(dòng)轉(zhuǎn)型升級(jí)，倡導(dǎo)綠色生活方式等途徑，努力減少污染物排放外，還要重視“京津冀大氣污染傳輸通道”大氣污染的防治工作。

從中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒（國(guó)家統(tǒng)計(jì)局，2015—2018）中得到的京津冀及周邊省份廢氣中主要污染物排放量來(lái)看（表4），污染物排放量逐年減少。除山東外，其它省市SO2排放量在2016年降幅最大。8個(gè)省市2016年NOx排放量均達(dá)最大降幅，但在2017年北京NOx排放量上升4.84萬(wàn)噸，對(duì)比2018年與2017年中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒主要城市廢氣中主要污染物排放情況發(fā)現(xiàn)，增量主要來(lái)自生活NOx的排放。煙（粉）塵排放量從2015年開(kāi)始出現(xiàn)明顯下降，2014—2017年，河南、山西與北京煙（粉）塵排放量降幅最大（74.67%，71.21%，64.46%），山西與河北的減排總量最大（107.30萬(wàn)噸，99.40萬(wàn)噸）。由此可知，京津冀城市群空氣質(zhì)量的改善，山西、河南等周邊省份的減排也起了關(guān)鍵作用。能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)對(duì)空氣質(zhì)量產(chǎn)生明顯影響，煤炭、石油等的消費(fèi)對(duì)CO2與SO2的年排放量影響顯著（劉靜煜，2018）。京津冀城市群的煤炭消費(fèi)量從 2013年的 3.9億噸下降到2017年的2.9億噸，降幅為25.6%。同時(shí)，京津冀城市群冬季集體供暖率進(jìn)一步增高，在煤炭消費(fèi)量減少的基礎(chǔ)上，增大能源消費(fèi)的使用效率，對(duì)秋冬季節(jié)空氣質(zhì)量改善均有所貢獻(xiàn)。

表4 2014—2017年京津冀地區(qū)及周邊省份廢氣中主要污染物排放量Table 4 Amount of main pollutants in exhaust gas in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2014 to 2017

京津冀城市群臭氧濃度升高的90.4%由大氣污染物排放變化造成，可拆分為 PM2.5濃度的下降（27.3%）和臭氧前體物排放變化（63.1%），PM2.5下降是北京、天津、衡水等地O3升高的最關(guān)鍵因素（余益軍等，2019）。第Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ類(lèi)城市的顆粒物下降對(duì) O3濃度升高貢獻(xiàn)較大，顆粒物通過(guò)輻射強(qiáng)迫作用影響氣溫，并通過(guò)散射和吸收作用影響輻射傳輸從而影響氣態(tài)成分的光解過(guò)程，從而影響O3生成和消耗（李浩等，2015）。同時(shí)，京津冀城市群位于東亞夏季O3高值帶上，該帶狀區(qū)域O3污染表現(xiàn)為6月最高（朱彬，2012），這也與本文的研究結(jié)果相吻合。VOCs是空氣中O3光化學(xué)反應(yīng)的重要參與物質(zhì)，也是造成夏季O3升高的前體排放物，主要來(lái)自工業(yè)排放、汽車(chē)尾氣和生活排放等。VOCs中的烯烴是大氣化學(xué)反應(yīng)活性最強(qiáng)的優(yōu)勢(shì)物種（Carter，1994；王玫等，2019），也是夏季京津冀城市OFP（O3生成潛勢(shì)）的主要貢獻(xiàn)者（張新民等，2012）。意味著京津冀城市群除機(jī)動(dòng)車(chē)限行限購(gòu)等政策外，需要進(jìn)一步減少前體物排放，以抵消顆粒物降低導(dǎo)致臭氧增加的反作用。針對(duì) O3前體物VOCs排放的綜合治理專(zhuān)項(xiàng)行動(dòng)內(nèi)容出現(xiàn)在2018年的《京津冀及周邊地區(qū) 2018—2019年秋冬季大氣污染綜合治理攻堅(jiān)行動(dòng)方案》中，O3污染治理的效果有待進(jìn)一步觀察。

3.3.2 氣象因素

從氣象因素來(lái)看，降水在任何季節(jié)都對(duì)空氣中的顆粒物質(zhì)具有沖刷作用，能夠改善空氣質(zhì)量（韓燕等，2013）。通過(guò)分析降雨對(duì)AQI的影響發(fā)現(xiàn)，華北地區(qū)日降水量在0—10 mm時(shí)，降水對(duì)顆粒物有一定的沖刷作用但不明顯，當(dāng)降水量達(dá)到10 mm以上，對(duì)空氣的凈化作用較明顯（許文軒等，2017）。2018年，北京、天津與石家莊日降水量達(dá)到10 mm以上的天數(shù)分別為18、19、11 d，且集中在顆粒物濃度較小的 6—8月，可見(jiàn)降水改善京津冀城市群空氣質(zhì)量的效果不顯著。

風(fēng)是影響污染物稀釋擴(kuò)散的重要因子，風(fēng)速是造成快速水平輸送或平流的主要原因（李宗愷等，1985）。研究利用2017年全年氣象數(shù)據(jù)，對(duì)13個(gè)城市的逐日風(fēng)速與AQI進(jìn)行相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，相關(guān)系數(shù)介于-0.120與-0.274之間（P=0.0488），冬季最高（-0.176— -0.322），風(fēng)速與區(qū)域AQI呈較顯著負(fù)相關(guān)，但不同類(lèi)別城市間差異不顯著（P=0.2133）。京津冀北部為東西走向燕山山脈，西部為南北走向太行山脈，地區(qū)人口與工業(yè)集中于平原地區(qū)，受地形阻擋導(dǎo)致顆粒物在太行山東側(cè)及燕山南側(cè)聚集形成污染帶。同時(shí)，冬季風(fēng)與“背風(fēng)坡”地形造成地區(qū)的弱風(fēng)區(qū)特征，不易于污染物稀釋與擴(kuò)散，冬季受亞洲高壓影響，逆溫天氣多發(fā)，高排放條件下，秋冬季是顆粒物污染的高發(fā)季節(jié)（劉海猛等，2018）。

空氣質(zhì)量最優(yōu)的張家口、承德與秦皇島，3個(gè)城市PM2.5濃度差異不大，但張家口與承德5—9月O3濃度顯著升高，與秦皇島O3水平差異較明顯（表5），說(shuō)明PM2.5濃度的變化不是第Ⅰ類(lèi)城市夏季O3濃度高的主要原因。近地面 O3的質(zhì)量濃度與太陽(yáng)紫外線輻射量呈明顯正相關(guān)（陳世儉等，2005）。張家口與承德主要為高原與山區(qū)地貌，平均海拔高，太陽(yáng)輻射強(qiáng)輻射強(qiáng)，對(duì)O3的生成有促進(jìn)作用。從氣象數(shù)據(jù)看（表6），張家口、承德與秦皇島夏季相對(duì)濕度有所差異。相對(duì)濕度與O3污染呈“倒U型”關(guān)系，當(dāng)相對(duì)濕度大于70%時(shí)，O3濃度逐漸下降（許文軒等，2017），張家口與承德夏季相對(duì)濕度接近 70%，更有利于 O3的生成。受夏季東南季風(fēng)影響，區(qū)域產(chǎn)生的 O3前體物向西北地區(qū)遷移的過(guò)程中，受地形阻擋影響范圍局限在西北部的高原與山區(qū)。研究結(jié)果未經(jīng)空氣質(zhì)量模型模擬驗(yàn)證，后期可做進(jìn)一步研究。

表5 2014—2018年張家口、承德與秦皇島O3與PM2.5平均濃度（5—9月）Table 5 Average concentration of O3 and PM2.5 in Zhangjiakou, Chengde and Qinhuangdao from 2014 to 2018 (May-Feb.)

表6 2017年張家口、承德和秦皇島氣象數(shù)據(jù)對(duì)比Table 6 Meteorological data comparison of Zhangjiakou, Chengde and Qinhuangdao in 2017

3.3.3 微觀視角下的社會(huì)經(jīng)濟(jì)影響因素

污染物排放、區(qū)域傳輸、氣象地形等因素共同影響京津冀城市群的空氣質(zhì)量變化。人口密度、地區(qū)GDP、第二產(chǎn)業(yè)產(chǎn)值比重、民用汽車(chē)擁有量，森林覆蓋率等社會(huì)經(jīng)濟(jì)指標(biāo)均對(duì)空氣質(zhì)量產(chǎn)生重要影響（藺雪芹等，2016；程鈺等，2019）。目前對(duì)京津冀城市群的空氣質(zhì)量影響因素的研究大多以城市為單位，這不足以精準(zhǔn)考察社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素的微觀影響。因此，本文選擇2017年京津冀162個(gè)市縣的地區(qū)GDP，人口密度，第二產(chǎn)業(yè)比重與汽車(chē)擁有量4個(gè)指標(biāo)，運(yùn)用地理加權(quán)回歸分析社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素與最主要污染物濃度（PM2.5與O3）之間的關(guān)系。

首先，對(duì)所有變量進(jìn)行空間自相關(guān)分析發(fā)現(xiàn)，地區(qū) GDP與人口密度兩個(gè)指標(biāo)未通過(guò)顯著性檢驗(yàn)（P＜0.05，Z＞1.96），選擇第二產(chǎn)業(yè)比重與汽車(chē)擁有量參與回歸模型的計(jì)算。其次，通過(guò)比較 OLS與GWR兩種模型的AICc、adjustedR2和Moran'sI值發(fā)現(xiàn)，GWR模型比OLS模型具有更高的解釋率，殘差空間自相關(guān)性更低（表7）。GWR模型能改善OLS模型殘差空間依賴性問(wèn)題，具有更好的擬合效果，因此選用GWR模型參與回歸計(jì)算。

表7 OLS與GWS模型性能比較Table 7 Comparison of OLS and GWS

京津冀城市群第二產(chǎn)業(yè)比重與汽車(chē)擁有量對(duì)PM2.5與O3的影響系數(shù)呈現(xiàn)空間差異（圖5）。第二產(chǎn)業(yè)比重對(duì)PM2.5的正影響集中在秦皇島、唐山、北京、廊坊、天津與保定，該地區(qū)鋼鐵、石油、重化工等產(chǎn)業(yè)密集，工業(yè)煙粉塵排放量大，升級(jí)產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，淘汰落后產(chǎn)能可有效降低PM2.5濃度；第Ⅳ類(lèi)分區(qū)西南部的PM2.5污染與第二產(chǎn)業(yè)比重相關(guān)性不大。第二產(chǎn)業(yè)比重對(duì)O3的正影響范圍縮小至北京、廊坊、天津、秦皇島東部及張家口東北部地區(qū)，PM2.5排放濃度的逐年下降引起該地區(qū)O3明顯上升。承德、秦皇島、張家口西部、北京密云區(qū)、天津薊州區(qū)和寧河區(qū)等地的汽車(chē)擁有量對(duì)PM2.5的影響較大。北京、廊坊、天津西部、張家口等地的汽車(chē)擁有量對(duì)與O3污染的貢獻(xiàn)很小，其原因有待進(jìn)一步識(shí)別。

圖5 GWR模型的回歸系數(shù)Fig. 5 Regression coefficient of GWR Model

4 結(jié)論

（1）2014—2018年京津冀城市群空氣質(zhì)量明顯改善。SO2、PM2.5、PM10與CO 4種污染物年均濃度均有明顯下降，O3濃度顯著升高，上升幅度23%。5年間PM2.5、PM10與NO2的年均濃度一直處于超標(biāo)狀態(tài)，PM2.5、PM10與NO2與O3是區(qū)域最主要污染物。

（2）以PM2.5、PM10、NO2與O3四項(xiàng)污染物濃度指標(biāo)為分類(lèi)字段，將京津冀城市群按空氣質(zhì)量分為4個(gè)區(qū)域。分別為“低-低-低-低”（Ⅰ類(lèi)），“中低-中低-高-中低”（Ⅱ類(lèi)），“中高-中高-中低-高”（Ⅲ類(lèi)）與“高-高-中高-中高”（Ⅳ類(lèi)）。區(qū)內(nèi)城市的地理點(diǎn)具有空間上的連續(xù)性與集聚性，第Ⅰ—Ⅳ類(lèi)分區(qū)空氣質(zhì)量從北至南依次遞減。

（3）2014—2018年京津冀城市群 AQI月變化呈“秋冬高，春夏低”的U型特點(diǎn)，自2017年秋季后，未出現(xiàn)明顯峰值，四類(lèi)分區(qū)的AQI標(biāo)準(zhǔn)差逐年減小。第Ⅰ類(lèi)分區(qū)，PM2.5月均濃度水平穩(wěn)定在50 μg·m-3以下，但夏季 O3污染突出。第Ⅱ類(lèi)分區(qū)城市，NO2濃度與峰值同比最高，與該區(qū)NOx的高排放有關(guān)。第Ⅲ、Ⅳ類(lèi)分區(qū)城市，PM2.5與PM10污染突出，2017年秋季與2018年冬季未出現(xiàn)明顯峰值。5—9月是O3為首要污染物的高發(fā)時(shí)間，10月至次年4月PM2.5、PM10與NO2污染比例升高，顆粒物污染與O3污染呈“此消彼長(zhǎng)”的特點(diǎn)。

（4）從空間分布看，第Ⅰ—Ⅳ類(lèi)分區(qū)的AQI年均值逐漸增高?！盁狳c(diǎn)”始終保持在保定西部-石家莊-邢臺(tái)-邯鄲一帶，2017年秋季與 2018年秋冬季熱點(diǎn)地區(qū)的AQI下降顯著。整個(gè)區(qū)域春夏季AQI的差異表現(xiàn)為東西向，秋冬季則表現(xiàn)為南北向。區(qū)域AQI的分布格局，春季由 PM10濃度決定，秋冬季節(jié)由PM2.5濃度決定，夏季則由O3濃度決定。

（5）從影響因素看，政策作用對(duì)污染物減排影響明顯，京津冀及周邊省份SO2，NOx與煙（粉）塵的排放量逐漸下降，2016年與2017年降幅達(dá)到最大，也是整個(gè)地區(qū)空氣質(zhì)量改善的根本原因。第Ⅰ類(lèi)城市中的張家口與承德，太陽(yáng)輻射、空氣濕度、季風(fēng)等氣象因子是夏季臭氧污染的關(guān)鍵因子。第Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ類(lèi)城市污染物排放和區(qū)域傳輸是影響空氣質(zhì)量的主因，風(fēng)速，降雨等氣象因子具有局部調(diào)節(jié)作用。社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素中，第二產(chǎn)業(yè)比重對(duì)PM2.5和O3的影響以北京-廊坊-天津?yàn)楹诵挠蓛?nèi)而外逐漸減小，汽車(chē)擁有量的影響則逆向增加。