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    蘋果中6 種有機(jī)磷農(nóng)藥殘留檢測(cè)的 影響因素分析

    2021-03-11 08:20:34張子良王林萍高俊偉
    現(xiàn)代食品 2021年1期
    關(guān)鍵詞:勻漿氯化鈉有機(jī)磷

    ◎ 馬 紅,張子良,王林萍,高俊偉

    (泰州市產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)院,江蘇 泰州 225300)

    水果作為人們餐桌上常見的食物之一,其安全性直接關(guān)系著人們的身體健康。農(nóng)藥殘留作為水果的重要安全指標(biāo)之一,已經(jīng)引起了廣泛關(guān)注。有機(jī)磷農(nóng)藥是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中比較重要的一類殺蟲劑,具有高效、廣譜殺蟲的特性,它是一種神經(jīng)毒劑,主要抑制體內(nèi)的膽堿酯酶而引起神經(jīng)生理紊亂,易造成急性中毒。因此,對(duì)水果中有機(jī)磷農(nóng)藥的檢測(cè)研究極其重要。

    食品中有機(jī)磷農(nóng)藥檢測(cè)方法主要有氣相色譜法、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法、液相色譜法等[1-3]?!妒卟撕退杏袡C(jī)磷、有機(jī)氯、擬除蟲菊酯和氨基甲酸酯類農(nóng)藥殘留的測(cè)定》(NY/T 761—2008)中,對(duì)于有機(jī)磷農(nóng)藥殘留檢測(cè)采用的是氣相色譜法定性、外標(biāo)法定量,此法簡(jiǎn)單、快速,易于操作,被眾多實(shí)驗(yàn)室用于有機(jī)磷農(nóng)藥檢測(cè)。本實(shí)驗(yàn)選取6 種易用于果樹的有機(jī)磷農(nóng)藥敵敵畏、樂果、甲基對(duì)硫磷、毒死蜱、殺撲磷和三唑磷作為目標(biāo)檢測(cè)物,基于NY/T 761—2008 方法,測(cè)定蘋果試樣中的農(nóng)藥殘留量,對(duì)影響檢測(cè)結(jié)果的因素進(jìn)行探討,為以后更好地進(jìn)行農(nóng)藥殘留檢測(cè)提供依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    敵敵畏、樂果、甲基對(duì)硫磷、毒死蜱、殺撲磷和三唑磷標(biāo)液,均為100 mg·L-1(丙酮溶劑),由國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)研究中心提供;系列標(biāo)準(zhǔn)曲線溶液(0.05 μg·mL-1、0.1 μg·mL-1、0.2 μg·mL-1、0.5 μg·mL-1和1.0 μg·mL-1),丙酮溶劑配制;丙酮(色譜純)、乙腈(色譜純)、氯化鈉(分析純),均為國(guó)產(chǎn)試劑。

    6890N GC-FPD 型氣相色譜儀(配有火焰光度檢測(cè)器,美國(guó)Agilent 公司)、氮吹儀(上海ANPEL 公司)。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 色譜條件

    色譜柱:DB-17(30 m×0.53 mm×1.0 μm);升溫程序:初溫70 ℃,保持1 min,10 ℃·min-1升至150 ℃,8 ℃·min-1升至250 ℃,保持4 min。載氣(氮?dú)猓┝魉?0 mL·min-1;進(jìn)樣量1 μL,不分流進(jìn)樣。

    1.2.2 試驗(yàn)條件

    (1)樣品前處理。取可食部分,經(jīng)縮分后,將其切碎,充分混勻放入粉碎機(jī)粉碎,制成待測(cè)試樣。

    (2)樣品加標(biāo)。準(zhǔn)確稱取25.0 g 試樣,加入標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,使目標(biāo)有機(jī)磷的濃度為0.1 mg·kg-1。

    (3)提取和凈化。準(zhǔn)確稱取25.0 g 試樣于勻漿機(jī)中,加入50.0 mL 乙腈,高速勻漿2 min 后用濾紙過濾,濾液收集到裝有5 ~7 g 氯化鈉的100 mL 具塞量筒中,收集濾液40 ~50 mL,蓋上蓋子,劇烈振蕩1 min,在室溫下靜置30 min,使乙腈相和水相分層。

    從具塞量筒中吸取10.0 mL乙腈溶液,放入100 mL燒杯中,放在80 ℃的水浴氮吹儀中,蒸發(fā)至近干,用丙酮定容至5.0 mL。在漩渦混合器上混勻,用0.2 μm濾膜過濾后供色譜測(cè)定。

    1.3 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

    1.3.1 提取溶劑對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響考察乙腈、丙酮和二氯甲烷3 種提取溶劑對(duì)提取過程的影響。提取和凈化步驟同1.2.2。

    1.3.2 氮吹終點(diǎn)對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響

    設(shè)計(jì)以下3 種氮吹終點(diǎn),考察氮吹終點(diǎn)對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響。終點(diǎn)1:氮吹不完全,燒杯底部留有1 ~2滴液體時(shí)結(jié)束。終點(diǎn)2:氮吹完全,氮吹至最后一滴液體剛好蒸發(fā)時(shí)結(jié)束。終點(diǎn)3:氮吹過度,至最后一滴液體蒸干后繼續(xù)氮吹3 min。試驗(yàn)步驟同1.2.2。

    1.3.3 基質(zhì)效應(yīng)對(duì)檢測(cè)結(jié)果影響

    通過對(duì)比相同濃度(0.2 μg·mL-1)有機(jī)磷農(nóng)藥丙酮溶液和乙腈溶液的儀器響應(yīng)值,考察乙腈是否帶來基質(zhì)響應(yīng)增強(qiáng)效應(yīng);考察不同氯化鈉加入量的影響,提取和凈化步驟同1.2.2,在靜置30 min 乙腈相和水相分層后,吸取10.0 mL 乙腈,直接用0.2 μm 濾膜過濾進(jìn)行色譜檢測(cè)。

    1.3.4 提取方式對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響

    考察勻漿、超聲和渦旋3 種提取方式對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響,樣品加標(biāo)靜置48 h 后進(jìn)行試驗(yàn),樣品試驗(yàn)步驟同1.2.2。

    1.3.5 濃縮方式對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響

    考察水浴氮吹干法和減壓旋蒸法兩種濃縮方式對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響,濃縮至最后一滴溶劑剛好蒸發(fā)完全時(shí)結(jié)束,試驗(yàn)步驟同1.2.2。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 提取溶劑

    在提取過程中,經(jīng)過靜置30 min 后,丙酮萃取溶劑處于上層,氯化鈉的加入使得分層快且明顯,但從刻度量筒中讀取有機(jī)相體積小于50 mL,說明部分丙酮仍溶于水相;二氯甲烷萃取時(shí),處于下層,出現(xiàn)輕微乳化現(xiàn)象,且吸取下層溶液時(shí),不利于操作;乙腈作為萃取溶劑時(shí),氯化鈉的鹽析作用明顯,分離效果好,基本沒有互溶現(xiàn)象。在本實(shí)驗(yàn)中,選擇乙腈作為萃取溶劑可以得到較好的提取效果。

    2.2 氮吹終點(diǎn)

    本試驗(yàn)考察了3 種終點(diǎn),回收率測(cè)得結(jié)果如表1。

    表1 不同終點(diǎn)條件下6 種有機(jī)磷農(nóng)藥殘留回收率表

    從表1 的數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),不同氮吹終點(diǎn)得到回收率差別較大。氮吹完全(終點(diǎn)2)情況下,6 種有機(jī)磷農(nóng)藥殘留的回收率均處于80%~120%,未氮吹完全情況(終點(diǎn)1)下回收率偏高,氮吹過度(終點(diǎn)3)情況下的回收率明顯低于氮吹完全時(shí)的回收率。多數(shù)有機(jī)磷農(nóng)藥具有一定的揮發(fā)性,在氮吹時(shí)間過長(zhǎng)的情況下,溶劑吹干之后,有機(jī)磷農(nóng)藥也將隨氮?dú)饬鞅粠ё撸瑴y(cè)得回收率偏低。其中沸點(diǎn)較低的敵敵畏回收率最低,也驗(yàn)證在有機(jī)磷農(nóng)藥殘留檢測(cè)濃縮過程不宜過長(zhǎng)這一結(jié)論。

    氮吹不完全情況下測(cè)得的有機(jī)磷農(nóng)殘回收率偏高,其中樂果和三唑磷回收率>120%,推測(cè)在分析過程中可能存在干擾因素。有機(jī)磷農(nóng)殘分析中,基質(zhì)常常對(duì)分析過程有顯著的干擾,并影響分析結(jié)果的準(zhǔn)確性,這些干擾和影響被稱為基質(zhì)效應(yīng)。因此,氮吹不完全情況下,受到基質(zhì)效應(yīng)的影響檢測(cè)結(jié)果偏高。。

    由于氮吹終點(diǎn)直接關(guān)系到目標(biāo)有機(jī)磷檢測(cè)的準(zhǔn)確性,氮吹終點(diǎn)的正確選擇是前處理過程中十分關(guān)鍵的步驟,可以避免目標(biāo)化合物的損失,同時(shí)減弱提取過程帶來的基質(zhì)效應(yīng)。

    2.3 基質(zhì)效應(yīng)

    相同濃度下,有機(jī)磷農(nóng)藥丙酮溶液和乙腈溶液的儀器響應(yīng)值如表2 所示。

    由表2 得到,不同溶劑下6 種有機(jī)磷農(nóng)殘的儀器響應(yīng)相對(duì)偏差均在5%以下,因此認(rèn)為溶劑乙腈沒有對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果造成明顯的基質(zhì)效應(yīng)。不同氯化鈉加入量測(cè)得的回收率結(jié)果如表3 所示。

    表3 不同氯化鈉加入量條件下6 種有機(jī)磷農(nóng)藥殘留回收率表

    通過表3 的數(shù)據(jù)可以看出,沒有經(jīng)過氮吹凈化的乙腈溶液直接進(jìn)樣時(shí),不同氯化鈉加入量測(cè)得的回收率均大大超過120%,并且隨著氯化鈉加入量的增加,測(cè)得的6 種有機(jī)磷的回收率也大幅增加,最高甚至達(dá)到近200%。由表3 得到,試液中的氯化鈉含量越大,目標(biāo)有機(jī)磷檢測(cè)到的響應(yīng)值越大,氯化鈉的加入量對(duì)檢測(cè)結(jié)果會(huì)造成重要影響。結(jié)合氮吹不完全時(shí)的回收率明顯大于氮吹完全,且回收率偏高(殺撲磷和三唑磷回收率大于120%)的結(jié)果,推測(cè)可知,氮吹不完全時(shí),未吹干的溶劑乙腈溶解了微量的氯化鈉,再用丙酮定容時(shí)將氯化鈉帶入了進(jìn)樣試液,影響了檢測(cè)結(jié)果。因此,氯化鈉才是本實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生基質(zhì)效應(yīng)的主要因素。本實(shí)驗(yàn)中氯化鈉產(chǎn)生較明顯基質(zhì)效應(yīng)的原因可能是:①與有機(jī)磷化合物競(jìng)爭(zhēng)進(jìn)樣口或活性點(diǎn),更多目標(biāo)化合物進(jìn)入柱子,響應(yīng)值增高。②有機(jī)磷農(nóng)藥由于含有P=O、-N=、P=S 等功能基團(tuán),具有極性、氫鍵結(jié)合能力在氣相色譜殘留分析中較易產(chǎn)生基質(zhì)效應(yīng),強(qiáng)極性的農(nóng)藥更易產(chǎn)生基質(zhì)效應(yīng)[4-6],氯化鈉的加入,與有機(jī)磷農(nóng)藥產(chǎn)生了一定的作用,影響了農(nóng)藥的極性,進(jìn)一步增強(qiáng)了基質(zhì)效應(yīng)。但是目前關(guān)于基質(zhì)效應(yīng)的產(chǎn)生機(jī)制還不十分清楚。

    2.4 提取方式

    不同提取方式條件下回收率結(jié)果見表4。

    表4 不同提取方式條件下6 種有機(jī)磷農(nóng)藥殘留回收率表

    從表4 的數(shù)據(jù)可以看到,通過勻漿和超聲提取的6 種有機(jī)磷農(nóng)藥回收率相對(duì)差別較小。通過渦旋處理后得到的有機(jī)磷回收率,與其他兩種方式相比,其中敵敵畏、甲基對(duì)硫磷、毒死蜱和殺撲磷沒有出現(xiàn)大的差異,但是樂果和三唑磷回收率發(fā)生了一定程度的下降。分析原因可能是有機(jī)磷農(nóng)藥在基質(zhì)中的滲透吸附作用不盡相同,樂果和三唑磷在蘋果基質(zhì)中的滲透吸附作用相對(duì)較強(qiáng),不同的提取方式下提取效果不同,通過勻漿和超聲的方式能得到較好的提取結(jié)果;對(duì)于滲透吸附作用不明顯的有機(jī)磷農(nóng)藥,勻漿、超聲和渦旋方式均能得到較好的提取效果。

    2.5 濃縮方式

    兩種濃縮方式下,6 種有機(jī)磷農(nóng)藥殘留回收率見表5。

    表5 不同濃縮方式條件下6 種有機(jī)磷農(nóng)藥殘留回收率表

    由表5 得到,兩種濃縮方式下得到的6 種有機(jī)磷農(nóng)藥回收率偏差不大,均在5%以下。水浴氮吹干法省時(shí)高效,可以進(jìn)行批量操作,但受設(shè)備限制,需要氮?dú)饬?;減壓旋蒸法設(shè)備簡(jiǎn)單,但相同時(shí)間處理批次少。檢測(cè)時(shí)可根據(jù)實(shí)驗(yàn)室自身?xiàng)l件,兩種方法任選一種即可。

    3 結(jié)論

    本實(shí)驗(yàn)以蘋果為試樣,考察了提取溶劑、氮吹終點(diǎn)、基質(zhì)效應(yīng)、提取方式和濃縮方式5 個(gè)因素對(duì)6 種有機(jī)磷農(nóng)藥敵敵畏、樂果、甲基對(duì)硫磷、毒死蜱、殺撲磷及三唑磷檢測(cè)結(jié)果的影響。氮吹終點(diǎn)的判斷是影響前處理過程中的關(guān)鍵因素。氮吹時(shí)間過長(zhǎng),有機(jī)磷農(nóng)藥檢測(cè)結(jié)果偏低;溶劑沒有氮吹完全,會(huì)產(chǎn)生基質(zhì)效應(yīng),回收率偏高。氯化鈉的量是本實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生基質(zhì)增強(qiáng)效應(yīng)的主要原因??梢酝ㄟ^降低氯化鈉加入量和正確判斷氮吹終點(diǎn)來減弱基質(zhì)效應(yīng)??疾炝? 種提取溶劑丙酮、二氯甲烷和乙腈,其中乙腈作為有機(jī)相,與水相分層快,提取效果好;勻漿、超聲和渦旋3 種提取方式中,勻漿和超聲提取效果較好,對(duì)于容易吸附在基質(zhì)上的農(nóng)藥殘留,渦旋的效果稍差;通過適當(dāng)控制濃縮終點(diǎn),水浴氮吹干法和減壓旋蒸法兩種濃縮方式對(duì)檢測(cè)結(jié)果影響不大。

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