一種確定活性炭濾盒源中碘活度分布的方法

柯鏈寶，夏 文，葉宏生，宋鑫鵬，徐利軍，林 敏，陳克勝

(1.中國原子能科學研究院 計量測試部，北京 102413；2.中國原子能科學研究院 計量與校準技術重點實驗室，北京 102413)

I-131是一種人工放射性核素，是核設施的氣態(tài)流出物之一，也是其中重要的檢測對象[1]。目前對I-131的檢測主要通過檢測儀對氣體中的I-131進行收集，測量一定體積下的放射性碘的活度值。因此對于碘檢測儀的校準極為重要。由于I-131的半衰期僅有8.02 d，常用長壽命的Ba-133源代替[2]。而目前主要方法是通過Ba-133源與I-131源的傳遞因子K將探測效率進行傳遞，一方面可以達到保存時間長的優(yōu)點，又避免了直接使用Ba-133源所帶來的13%的誤差[3]。但影響儀器校準準確性的因素不僅如此，由于源距離探測器的距離會直接影響探測器的探測效率，因此用于儀器校準的校準標準源分布所造成的偏差，也是影響其準確性的因素之一。因此確定標準源中I-131的分布情況能夠為開展儀器校準工作提供幫助。

不同形態(tài)的碘在活性碳中分布情況略有不同，例如無機碘(I2)在活性炭中由于吸附效率高，通常呈現(xiàn)平面分布(表面吸附的體源)；有機碘(CH3I)在活性炭中吸附效率低于無機碘，其分布常呈現(xiàn)指數(shù)分布[4]；當出現(xiàn)高濃度長時間的吸附時，活性炭中的吸附位被填滿，則會出現(xiàn)均勻源的情況。由于不同分布的碘源得到的探測效率會產(chǎn)生差異，因此在利用均勻分布的Ba-133源進行量值傳遞的過程中，不同分布的碘源對于傳遞因子K的影響不同。因此需要對不同源的分布情況進行分析。

1 實驗部分

1.1 主要儀器與裝置

低本底高純鍺γ譜儀：美國Ortec公司，相對效率66%，對60Co能量點為1.33 MeV的能量分辨率為1.9 keV；全自動樣本處理系統(tǒng)：型號SF6，中國上海永創(chuàng)醫(yī)療器械有限公司。

1.2 主要材料與試劑

活性炭濾盒：HI-Q公司，TC-45型TEDA浸漬活性炭濾盒；浸漬活性炭：TEDA，20～40目，HI-Q公司；Na131I標準溶液：利用符合測量裝置進行絕對測量定值；三個待測活性炭濾盒I-131源。

1.3 實驗方法

1.3.1利用點樣器制備均勻分布的I-131平面源 設置點樣器操作參數(shù)，參數(shù)信息列于表1，利用定好活度的Na131I標準溶液滴在已經(jīng)裁剪好的濾紙上，將滴好的濾紙平面標準源進行塑封，塑封后裁剪至濾盒內(nèi)徑的尺寸。

表1 點樣器操作參數(shù)信息

1.3.2效率深度曲線的測量 在確定一個活性炭濾盒中I-131的分布前，需要確定探測器對I-131探測效率與I-131所在深度的關系以及不同碳層厚度的自吸收影響。具體方法是通過控制同一平面標準源在活性炭濾盒中的不同深度進行實驗探究，平面源下的碳層厚度利用電子天平對活性炭進行質(zhì)量控制。為了避免探測器污染，設定該活性炭盒與探測器之間依靠塑料架支撐，如圖1所示。

圖1 高純鍺γ鐠儀測量活性炭濾盒模型

將活性炭濾盒中的活性炭一共分為5層[5]，取0、4.8、8.8、12.8、16.8以及20.4六個點位，共5層，分別是[0,4.8)、[4.8,8.8)、[8.8,12.8)、[12.8,16.8)以及[16.8,20.4]。

通過多次測量確定一般活性炭盒中活性炭的質(zhì)量，平均質(zhì)量為26.08 g，根據(jù)活性炭的平均值推算出每層的活性炭質(zhì)量以及累積質(zhì)量，并稱量出實際質(zhì)量。活性炭濾盒內(nèi)高度為20.4 mm，每1 mm的活性炭質(zhì)量為1.278 g。每層活性炭質(zhì)量和累積活性炭質(zhì)量，如表2所示。

表2 活性炭質(zhì)量確定

將制備好的平面源依次置于6個位點，設定塑料架高10 cm(高純鍺探頭距離活性炭濾盒的距離)，進行測量，結果修正到第一次測量前。

利用MCNP進行模擬驗證比較，探測器晶體參數(shù)如表3所示。

表3 探測器晶體參數(shù)

1.3.3分布函數(shù)的計算 將待測的活性炭碘盒置于塑料架上，利用高純鍺γ譜儀進行測量定值；將其反置于塑料架上，重新進行測量定值。

2 結果與討論

2.1 I-131放射源分布的可能性

目前主要的體源分布形態(tài)有三種，均勻源、平面源(表面吸附的體源)以及指數(shù)源分布，其中均勻源和平面源分布僅有一種情況，指數(shù)源分布則有四種情況，如圖2所示。

a——表面未吸附飽和且放射性碘未穿透活性炭濾盒；b——表面吸附飽和但放射性碘未穿透活性炭濾盒；c——表面未吸附飽和但放射性碘穿透活性炭濾盒；d——表面吸附飽和且放射性碘穿透活性炭濾盒

圖2中的四種指數(shù)源以及面源和均勻源等六種情況均可能在實際操作中出現(xiàn)。實際檢測器在進行檢測時，探頭對碳盒中不同深度的放射性碘的響應除了與該處的活度大小有關，還與其在該位置的探測效率有關。在不考慮測量時間產(chǎn)生的衰變，探測器的凈計數(shù)率滿足：

(1)

式中，A(x)為活性炭濾盒中放射性元素的活度分布函數(shù)；η(x)為活性炭濾盒中不同深度的探測效率；x為活性炭濾盒中的深度位置，x∈[0,20.4]，mm。

對于不同分布的源，其在活性炭濾盒中的分布函數(shù)不同。

1) 均勻源的分布最為簡單，其分布函數(shù)為：

A(x)=C,x∈[0,20.4]

(2)

式中，C為常數(shù)。

基于均勻源的分布函數(shù)，其正反兩面分別進行測量，經(jīng)過衰變修正，得到數(shù)值理論上相等。

2) 平面源(表面吸附的體源)分布，最先接觸氣流的一面為活度最高的一面，其余均未有活度，因此其分布函數(shù)為：

(3)

式中，L為平面源厚度，mm。

3) 指數(shù)源分布，根據(jù)圖2的a)～d)四種情況可以分別歸納出其分布函數(shù)為：

(4)

式中，C、n、m、s為參數(shù)；L1為平面層厚度，mm；L2為空白層厚度，mm。

對于未被放射性源穿透的a)和b)兩種情況，其參數(shù)n值為0，放射性穿透的c)和d)則有參數(shù)L2值為20.4；對于表面未飽和吸附的a)和c)兩種情況，其參數(shù)L1值為0。

事實上，均勻源與平面源(表面吸附的體源)可以看作是指數(shù)分布源的特例。

對于平面源，是指數(shù)分布中s趨近于無限大的情況，(n+mesx)則趨近于單層活性炭的飽和吸附值，在活性炭本身均勻的情況下，可以認為其值為常數(shù)。實際制備過程中，即使活性炭對無機碘的吸附能力強，單層的活性炭對氣體中的碘吸附率仍小于100%，因此，實際制備的無機碘源滿足特殊情況的指數(shù)分布源。

2.2 效率深度曲線的確定

根據(jù)實驗條件，將平面源分別置于0、4.8、8.8、12.8、16.8以及20.4六個點位進行測量，得到計數(shù)，與活度值進行比對即可得到相應點位的探測效率。利用MCNP對活性炭進行模擬得到的效率結果如圖3所示。

圖3 效率深度曲線

擬合結果深度-探測效率關系為：

η(x)=0.007 655 e-0.020 6x

(5)

式中，x為活性炭濾盒內(nèi)部深度，x∈[0,20.4]，mm。

此擬合結果僅適用于本臺高純鍺γ譜儀測量置于10 cm塑料架的I-131源，且碘源儲存于活性炭濾盒(HI-Q公司，TC-45型TEDA浸漬)。利用相同方法進行實驗求解可以得到其他儀器或源的深度-探測效率關系。

模擬結果明顯高于實驗結果，原因在于實際操作條件，活性炭鋪層無法達到理想狀態(tài)，會高于理想模型，因此實驗結果低于模擬結果。

2.3 分布函數(shù)的求解

在測量過程中I-131會發(fā)生衰變，導致計數(shù)率下降，因此需要對計數(shù)率進行衰變修正，本文不對修正進行討論，因此給定的計數(shù)率均為修正后的凈計數(shù)率，修正時間為第一次測量開始時。

根據(jù)圖1將函數(shù)分為5個區(qū)間，[0,4.8)、[4.8,8.8)、[8.8,12.8)、[12.8,16.8)以及[16.8,20.4]。以每個區(qū)間的中點為取值點，此時函數(shù)關系式可以轉化為：

(6)

式中，n1為正方向(活度大的一面靠近探頭)凈計數(shù)率，已進行衰變修正；i為放射源所在層數(shù)，i=1,2,3,4,5；Ai為第i層放射源活度，Bq；ηi為第i層的探測效率。

第i層的探測效率ηi的值為區(qū)間起始點的探測效率值與區(qū)間終點的探測效率值的均值，因此可以分別算出每層的探測效率值，如表4所示。

表4 探測效率與層數(shù)

擬合結果與實際實驗均值偏差小于3%，可以利用擬合結果估算實際的探測效率值。

反向探測效率隨深度的函數(shù)η(x)未發(fā)生變化，其活度分布發(fā)生翻轉且位移了長度L的距離，因此將活性炭濾盒翻轉180°后重新進行測量，其函數(shù)關系式應為：

(7)

式中，n-1為反方向(活度小的一面靠近探頭)凈計數(shù)率，已進行衰變修正。

同樣將原本的五層區(qū)間[0,4.8)、[4.8,8.8)、[8.8,12.8)、[12.8,16.8)以及[16.8,20.4]倒置，則總的函數(shù)圖像面積即為總計數(shù)為：

(8)

式中，η′i為倒置區(qū)間的探測效率。

根據(jù)效率深度曲線擬合結果，將倒置的五個區(qū)間數(shù)據(jù)代入，得到倒置區(qū)間中值的探測效率，如表5所示。

2) 由于第五層活性炭層薄，僅有3.6 mm，因此倒置時其中值位置較正置炭盒低(后續(xù)炭層亦如此)，更接近探測器，另一方面炭層薄自吸收小，因此其各區(qū)間中值位置的探測效率相較于正置區(qū)間高。

整理公式(6)(8)可得:

(9)

式(9)中單層的活度值Ai的表達式只需將深度x利用區(qū)間(Di,1,Di,2)中值代入即可求解：

Ai=A(x)×(Di,2-Di,1)

(10)

式中，i為區(qū)間標號，i=1,2,3,4,5；x為區(qū)間(Di,1,Di,2)的中位數(shù)；A(x)為活性炭濾盒第i層區(qū)間(Di,1,Di,2)的中位數(shù)x處的活度值，函數(shù)表達式為式(4)。

將每層區(qū)間中值x代入單層的活度關系式(10)，得到式(11)：

(11)

并將式(11)代入式(9)，迭代求解式(9)可以得到參數(shù)n、m和s的結果。

將三個待測樣進行正反測量，將測量結果代入，結果如表6所示。

表6 待測樣分布求解結果

當活性炭碘盒屬于均勻源時，其正反偏差小于0.1%，在實際測量過程中可以忽略該誤差，認為正反測量結果相等，因此能夠直接通過正反測量結果進行判定；當活性炭碘盒屬于平面源(表面吸附的體源)時，正反偏差極大，達到50%以上；當活性炭碘盒屬于指數(shù)源時，其偏差介于均勻源以及平面源(表面吸附的體源)之間。但無法通過正反測量結果的比較直接判斷待測源屬于指數(shù)源或者平面源(表面吸附的體源)。

得到三個待測樣的活度分布函數(shù)，代入不同的區(qū)間范圍，得到不同區(qū)間的活度分布情況，如表7所示。

表7 各區(qū)間及相應活度值

圖4 不同分布的活度-深度曲線

不同區(qū)間的活度分布情況表明，均勻分布源活度數(shù)值與深度無關，而指數(shù)分布源與平面分布源則呈現(xiàn)出一定的變化規(guī)律，不同區(qū)間內(nèi)的活度呈遞減趨勢，指數(shù)分布源活度主要集中于1、2、3三個區(qū)間，平面分布源其活度主要集中在第1區(qū)間。

根據(jù)待測源各區(qū)間平均活度求解結果，確定各區(qū)間的活度，繪制活度曲線，確定其分布情況，利用表7中區(qū)間的活度數(shù)據(jù)進行活度-深度曲線的繪制，得到圖4所示的結果。

求解的過程將區(qū)間中值的函數(shù)結果認為是該區(qū)間內(nèi)放射性碘的平均活度，但該區(qū)間的范圍內(nèi)，碘的活度并不是完全均勻，存在由大到小的漸變趨勢，所得出的擬合結果也僅是一種漸變情況，不能完全符合實際的分布情況。

2.4 確定實際分布情況的方法

由于利用正反測量結果所解得的結果為可能分布的情況之一，因此可以通過限定條件對其函數(shù)進行限制。方法主要有兩種，一種通過限定表面的最大吸附，另一種是通過測量活性炭碘盒的活度總量。

對于限定表面最大吸附的方法，由于在活性炭目數(shù)限定的條件下，單位質(zhì)量活性炭的吸附量存在一個極大值，因此對于活度分布函數(shù)，其指數(shù)部分存在極大值的限定，其主要解決的對象是圖2中的b)和d)兩種情況，其中包括了平面分布(表面吸附的體源)。

對于活度總量的測量，其實驗操作為：稱量碘盒質(zhì)量，打開碘盒，將碘盒中的活性炭中的活性炭搖勻，重新填充封裝，稱量第二次質(zhì)量，進行質(zhì)量修正。將經(jīng)過均勻化處理的活性炭濾盒進行測量。

經(jīng)物理手段將活性炭均勻化處理，原本的指數(shù)分布轉變?yōu)榫鶆蚍植迹俅卫酶呒冩Nγ譜儀進行定值?；诰鶆蚍植嫉暮瘮?shù)關系式以及深度探測效率的擬合結果，可以確定總活度的關系式為:

(12)

將公式(6)(8)(12)進行整理，可得:

(13)

代入活度分布函數(shù)A(x)，可以求解出活度分布函數(shù)的三個參數(shù)。由于對活性炭的飽和吸附等條件進行限制，此時確定的分布函數(shù)更加吻合實際分布。

3 結論

任何一個含放射性的樣品其分布是復雜的，直接與其制備條件有關，I-131的放射性樣品主要有三種分布情況，平面分布、指數(shù)分布以及均勻分布。根據(jù)理論分析，均勻分布源與平面分布源屬于特殊條件的指數(shù)分布源，在求解分布的過程中，均以指數(shù)分布源的求解方式進行處理，然后根據(jù)各區(qū)間活度繪制活度分布情況。理論上，將I-131的測試盒進行微分，在準確測得I-131深度效率曲線的情況下，可以通過迭代求解正反計數(shù)得到準確的源分布。結合繪制結果，得出均勻分布的I-131源正反測量結果偏差最小(0.062 5%)，平面分布的I-131源(表面吸附的體源)正反測量結果偏差最大(51.0%)，指數(shù)分布的I-131源正反測量結果介于均勻分布與平面分布之間(40.6%)。

在已知樣品分布可能性的條件下，對樣品具體的分布函數(shù)進行求解，主要用于研究在高精度測量條件下，不同制備條件所導致的樣品微量分布的不均勻性，對現(xiàn)場校準過程中的校準標準源的制備工作提供幫助。