Al2O3:C光致熒光劑量計初步研究

夏 文，羅 瑞，葉宏生，陳克勝，林 敏，徐利軍，陳義珍，張衛(wèi)東

(中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

光致熒光劑量計(OSLD)自上世紀(jì)90年代由美國Landauer公司商用推出后，因具有刻度簡單、信號穩(wěn)定、耐受環(huán)境影響等特點，已廣泛應(yīng)用于個人、環(huán)境、醫(yī)療、應(yīng)急以及空間輻射劑量監(jiān)測等多個領(lǐng)域[1]。如在美國醫(yī)療機(jī)構(gòu)的職業(yè)輻射監(jiān)測中該劑量計的使用率已超過了80%，歐洲航天局[2]與美國宇航局[3]均采用OSLD進(jìn)行空間輻射的測量，并且共同合作將其作為一種標(biāo)準(zhǔn)劑量計在國際空間站輻射劑量測定的標(biāo)準(zhǔn)方法中用于低LET射線的測量[4]。

摻碳三氧化二鋁(Al2O3:C)是唯一實現(xiàn)商用的光致熒光材料[5]，經(jīng)過二十余年的發(fā)展，目前商用光致熒光劑量計仍處于Landauer公司壟斷階段。國內(nèi)通過近年來對Al2O3:C光致熒光材料的研究，取得了一定的成果，如采用導(dǎo)模法(EFG)生長了α-Al2O3:C晶體，通過對晶體材料(切割成5 mm×5 mm×1 mm薄片)輻射性能研究認(rèn)為其在5×10-6～10 Gy范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系[6]，并認(rèn)為摻碳量為5×10-3的晶體為最佳選擇[7]。由于采用切割晶體材料進(jìn)行劑量計制備加工難度大、成本高，國內(nèi)多采用該方式少量制備劑量片用于開展相關(guān)研究，尚未建立劑量計批量制備方法，本工作采用國產(chǎn)Al2O3:C晶體，嘗試通過液體成膜方式制備光致熒光劑量片，并對其劑量學(xué)性能進(jìn)行初步研究，驗證該制備工藝的可行性。

1 實驗部分

1.1 Al2O3:C劑量片制備

采用國產(chǎn)摻碳量為5 000 ppm的Al2O3:C晶體，經(jīng)粉碎、研磨、篩分后，選取40～60 μm粒徑顆粒，采用20%～40%質(zhì)量比的聚酯樹脂制備成混合溶液，同時加入光引發(fā)劑，經(jīng)涂膜、固化后制備成0.2 mm厚劑量片薄膜，再將劑量片剪切成一定尺寸裝配于輻照模體中形成劑量計，其中7.2 mm×7.2 mm劑量片用于不同射線(β、γ、n)劑量響應(yīng)系數(shù)測量，直徑7.2 mm的劑量片用于本底、測量重復(fù)性、照后穩(wěn)定性等性能測試。

1.2 輻照裝置

劑量計的輻照在國防科技工業(yè)電離輻射一級計量站β吸收劑量標(biāo)準(zhǔn)裝置、γ射線空氣比釋動能標(biāo)準(zhǔn)裝置、中子源強(qiáng)度標(biāo)準(zhǔn)裝置參考輻射場中完成。

將自制劑量片裝配于輻照模體中，使其滿足電子平衡條件，固定于參考輻射場軌道小車上，由激光準(zhǔn)直定位，參考點與源之間的距離可由軌道小車控制系統(tǒng)自動控制、測量，參考點劑量率量值可溯源至國家基準(zhǔn)。

1.3 測量設(shè)備

藍(lán)道爾公司InLight型光致熒光讀出儀，可多次讀取同一劑量計(激發(fā)區(qū)域小)，用于開展測量重復(fù)性、照后穩(wěn)定性等性能研究。

丹麥RISO國家實驗室TL/OSL-DA-20讀出儀，可讀取并記錄光致發(fā)光整個過程中不同時間的發(fā)光計數(shù)，用于開展不同射線劑量響應(yīng)等性能研究。

中國原子能科學(xué)研究院光致熒光(OSL)退火裝置，用于劑量片退火。

2 結(jié)果與討論

2.1 本底

劑量計使用前應(yīng)進(jìn)行退火，以消除Al2O3:C材料中的本底信號，可選用450～480 nm藍(lán)光進(jìn)行退火，退火時間為30～60 min。表1為退火后本底信號，本底均值小于(0.03±0.01) mGy。

2.2 劑量響應(yīng)范圍

對一組8片劑量計分別施以0.02 mGy、0.05 mGy、0.3 mGy、1 mGy、10 mGy、100 mGy、1 Gy、10 Gy的γ射線輻照，響應(yīng)值扣除本底后進(jìn)行線性擬合，結(jié)果如圖1所示，劑量計在0.02 mGy～10 Gy范圍內(nèi)劑量響應(yīng)線性良好，線性相關(guān)系數(shù)R2=0.999 6。

表1 劑量計本底

2.3 不同射線劑量響應(yīng)差異

將3組劑量計分別在β、γ、n參考輻射場中施以不同劑量輻照，結(jié)果列于表2。輻照后以波長(470±30) nm光源激發(fā)，每0.2 s進(jìn)行一次釋光讀數(shù)，累計讀取100 s，記錄劑量計釋光衰減曲線，取衰減曲線前5個點的平均值作為該劑量計的熒光計數(shù)，釋光完成后50個點的平均值作為本底計數(shù)，得到劑量計的凈計數(shù)(0.2 s)，與輻照劑量建立響應(yīng)關(guān)系。劑量計典型釋光衰減曲線如圖2所示。

圖1 劑量響應(yīng)線性

表2 β、γ、n輻照實驗

圖2 典型OSL衰減曲線

經(jīng)測量，劑量計對不同射線劑量響應(yīng)凈計數(shù)見表3，對于β射線響應(yīng)系數(shù)為k1=N/D=3 426.4/mGy，響應(yīng)線性相關(guān)系數(shù)R2=0.999 4，響應(yīng)曲線如圖3所示；對γ射線響應(yīng)系數(shù)為k2=N/D=3 819.7/mGy，響應(yīng)線性相關(guān)系數(shù)R2=0.998 6，響應(yīng)曲線如圖4所示；β、γ響應(yīng)系數(shù)差異約10%，對中子響應(yīng)系數(shù)約為β、γ射線響應(yīng)系數(shù)的4%～7%，與文獻(xiàn)值[8]小于1%存在一定差異，可能是采用的Am-Be中子源參考輻射場中含有γ射線成分或劑量計底襯材料選擇等原因?qū)е?，需采用加速器中子源等開展進(jìn)一步實驗研究。

對于特殊環(huán)境下個人/環(huán)境劑量監(jiān)測與校準(zhǔn)，可將光致熒光劑量計對γ射線的輻照響應(yīng)歸一至β射線，并通過便攜式β射線輻照裝置對光致熒光劑量計及測量設(shè)備進(jìn)行現(xiàn)場校準(zhǔn)，以解決其溯源難題。

表3 β、γ、n輻照劑量響應(yīng)

圖3 β射線響應(yīng)曲線

圖4 γ射線響應(yīng)曲線

2.4 測量衰減及測量重復(fù)性

對制備的7組劑量計分別進(jìn)行連續(xù)7次重復(fù)測量，觀察其經(jīng)測量后信號衰減情況，測量結(jié)果示于圖5，呈波動狀態(tài)，以后三次測量均值與前三次測量均值進(jìn)行變化量計算，結(jié)果列于表4，變化量處于-1.0%～0.8%之間，無明顯衰減趨勢。因此，忽略測量衰減，以7次測量結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差作為儀器的測量重復(fù)性，儀器測量重復(fù)性優(yōu)于5%。

圖5 重復(fù)測量信號衰減

2.5 劑量計均勻性

劑量計為批量制備，為表征測量結(jié)果一致性，取4組各10片劑量計依次進(jìn)行相同劑量(1 mGy)的γ射線輻照，以各組劑量計測量值的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差表示該組劑量計的均勻性，結(jié)果列于表5，其中劑量計響應(yīng)值為多次測量結(jié)果平均值，以消除儀器測量重復(fù)性帶來的影響。4組劑量計均勻性小于2%。

2.6 照后穩(wěn)定性

對輻照后的一組劑量計，每隔一定時間進(jìn)行一次響應(yīng)信號的讀取，觀察其響應(yīng)變化情況，結(jié)果如圖6所示。劑量計在輻照后的63 d劑量響應(yīng)衰減好于5%，衰減速率為每月2.5%，因此可作為存檔劑量計在一定周期內(nèi)用于劑量復(fù)測。

2.7 環(huán)境條件影響

本工作在實驗中對環(huán)境條件(溫度、相對濕度)進(jìn)行了跟蹤記錄，選取其中不同時期進(jìn)行的10 mGy輻照的劑量計的劑量響應(yīng)進(jìn)行比較，結(jié)果列于表6。不同條件下所得響應(yīng)值取相對標(biāo)準(zhǔn)偏差結(jié)果為3.6%，與儀器測量重復(fù)性相當(dāng)，因此認(rèn)為劑量計在23～37 ℃、42%～73%環(huán)境條件下，溫、濕度影響不明顯。

表4 劑量計測量重復(fù)性

表6 環(huán)境條件影響

圖6 劑量計照后穩(wěn)定性

3 結(jié)論

本工作對自制光致熒光劑量計進(jìn)行了初步性能研究：劑量計退火后本底為0.03 mGy，均勻性優(yōu)于2%，在0.02 mGy～10 Gy測量范圍內(nèi)線性良好，線性相關(guān)系數(shù)R2=0.999 6，對β、γ射線響應(yīng)線性良好，響應(yīng)系數(shù)差異約10%，對中子響應(yīng)系數(shù)約為β、γ射線的4%～7%，需開展進(jìn)一步研究減小中子響應(yīng)，以滿足中子、γ混合場中γ射線測量，劑量計響應(yīng)信號無明顯測量衰減，照后兩個月響應(yīng)變化為5%，可用于一定周期內(nèi)劑量存檔、復(fù)測。上述結(jié)果表明，本工作采用液體成膜方式制備的Al2O3:C光致熒光劑量片性能良好，所采用的配方及工藝流程可行。