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    木犀草素在納米金/十二烷基硫酸鈉修飾玻碳電極上的電化學行為及測定*

    2021-01-12 07:17:28白小慧杜芳艷馬向榮
    化工科技 2020年6期
    關鍵詞:玻碳草素花生殼

    白小慧,杜芳艷,邢 艷,馬向榮,弓 瑩,田 偉

    (榆林學院 化學與化工學院,陜西 榆林 719000)

    木犀草素作為黃酮類化合物的一種,廣泛存在于蔬菜、水果和藥用植物中,且是藥用植物中主要活性成分之一,具有抗腫瘤、抗炎、增強機體免疫功能、降血脂血糖、抑菌抗病毒、延緩衰老等作用[1-4]。近年來,國內(nèi)外對其開發(fā)研究非常活躍,如應用毛細管電泳法檢測含有黃酮類化合物的物質(zhì)[5],高效液相色譜法測定藥物、植物、動物中木樨草素的含量[6],硫代巴比妥酸(TBA)快速測定法測定木犀草素抗氧化活性[7],熒光光譜法檢測木樨草素與牛血清蛋白的相互作用[8]等。木犀草素電化學性質(zhì)的研究和應用,可以豐富有機化學、電化學及藥學理論,同時為抗炎、抗癌等新藥的研制奠定理論基礎,具有十分重要的應用價值和令人矚目的發(fā)展前景。因此,研究木犀草素含量的檢測方法及優(yōu)化測定條件有著十分重要的意義及應用價值。目前,最常用的測量木犀草素的方法為色譜法[9-10]和毛細管電泳[11]法,但這些方法存在操作繁瑣、靈敏度不高等缺點。作者采用電化學方法研究了木犀草素在納米金/十二烷基硫酸鈉修飾玻碳電極上的電化學行為,并建立了檢測木犀草素含量的新方法。

    1 實驗部分

    1.1 原料、試劑與儀器

    白菊花茶:杭州古茗茶葉有限公司;花生殼:榆林榆陽區(qū)佳糧農(nóng)產(chǎn)品購銷有限公司。

    木犀草素:生化試劑,國營集團化學試劑有限公司;十二烷基硫酸鈉:分析純,國營集團西安化學試劑有限公司。

    電化學工作站:CHI660D,上海辰華儀器公司;三電極系統(tǒng)[納米金/十二烷基硫酸鈉修飾玻碳電極(工作電極)、飽和甘汞電極(SCE)(參比電極)、鉑絲電極(輔助電極)]:E-301F,上海雷磁;紅外線烘烤箱:SXW,上海電爐廠;電子天平:ESJ60-4,沈陽龍騰電子有限公司;超聲清洗儀:DL-180,昆山市超聲儀器有限公司。

    1.2 溶液的配制

    木樨草素標準液:準確稱取0.028 6 g木犀草素,溶解在甲醇溶液中,定容至100 mL容量瓶,制得濃度為1×10-3mol/L的木犀草素溶液,用甲醇稀釋成1×10-4mol/L標準儲備液,保存于4 ℃以下的冰箱中。用時稀釋至所需濃度。

    緩沖液:0.1 mol/L磷酸鹽緩沖溶液(PBS,pH=7.1),實驗用水均為二次蒸餾水。

    1.3 修飾電極的制備與預處理

    1.3.1 修飾電極的制備

    將玻碳電極用金相砂紙拋光,先用1.0 μm的Al2O3粉末打磨,再用0.3 μm的Al2O3粉末打磨至鏡面,然后用乙醇、HNO3和二次蒸餾水超聲清洗5 min。晾干后,記為GCE。

    配制φ(十二烷基硫酸鈉)=5%溶液,用微量進樣器吸取2 μL點涂在GCE玻碳電極表面,置于紅外烘箱內(nèi)烘烤20 min后取出,即得到十二烷基硫酸鈉修飾玻碳電極,記為SDS/GCE。

    向0.5 mmol/L HAuCl4中加入0.01 mol/L Na2SO4和0.01 mol/LH2SO4溶液。將烘干的SDS/GCE、GCE電極放在混合液中,電位為-0.5~1.5 V,利用循環(huán)伏安法在0.1 V/s的掃速下掃描10圈,即可得到十二烷基硫酸鈉/納米金修飾的玻碳電極,記為Au/SDS/GCE以及納米金修飾的玻碳電極,記為Au/GCE。

    1.3.2 實驗方法

    取1.0×10-4mol/L木犀草測標準儲備液1.0 mL于25.00 mL容量瓶中,再加pH=7.1的磷酸鹽緩沖溶液21.00 mL,并用二次蒸餾水定容至刻度,靜置10 min。移取10.00 mL試液于電解池中,采用三電極系統(tǒng):分別以GCE、Au/GCE、Au/SDS/GCE為工作電極,SCE為參比電極,鉑絲電極為輔助電極,電位為-0.2~0.6 V進行循環(huán)伏安法(CV)、方波伏安法(SWV)掃描,記錄峰電流Ip和峰電位Ep。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 電化學特性曲線

    在c(木犀草素)=4.0×10-6mol/L的磷酸鹽緩沖溶液(pH=6.9)中進行CV掃描。研究GCE、Au/GCE、Au/SDS/GCE 3種電極對木犀草素的電化學催化性能,結(jié)果見圖1。

    E/V(vs.SCE)圖1 c(木犀草素)=4.0×10-6mol/L在PBS(pH=6.9)溶液中的CV圖

    由圖1可知,木犀草素在3種電極上的伏安曲線中均出現(xiàn)了一對氧化還原峰,是典型的可逆反應。其中在裸玻碳電極GCE上氧化峰電位Ea=0.236 V,還原峰電位Eb=0.199 V,峰電位差ΔEp=0.037 V;在Au/SDS/GCE修飾電極上的Ea=0.309 V、Eb=0.152 V、ΔEp=0.157 V;Au/GCE修飾電極上的Ea=0.265 V、Eb=0.217 V、ΔEp=0.048 V。修飾電極與裸電極相比較,Ep均正移,ΔEp均有所增大,Ip明顯增大。其中在Au/SDS/GCE修飾電極上峰形尖銳,對稱性好,Ip是GCE電極上的4倍,ΔEp與GCE電極相比增大了0.12 V,這是因為修飾的十二烷基硫酸鈉與納米金增大了電極的導電性,加快了電子的交換。

    2.2 實驗條件的優(yōu)化

    2.2.1 支持電解質(zhì)pH的選擇

    在pH=5.8~8.0 PBS中,對4.0×10-6mol/L的木犀草素進行CV、SWV掃描,得到不同pH值下CV、SWV曲線,結(jié)果見圖2、圖3。

    E/V(vs.SCE)圖2 c(木犀草素)=4.0×10-6mol/L在pH值不同的PBS溶液中的CV圖

    E/V(vs.SCE)圖3 c(木犀草素)=4.0×10-6mol/L在pH值不同的PBS溶液中SWV圖

    由圖2、圖3可知,當pH<7.1,木犀草素在該電極上的Ep隨著pH值的增大而增大;當pH>7.1,Ep隨著pH值的增大而減??;當pH=7.1,Ip達到最大,故實驗選擇pH=7.1的PBS。

    2.2.2 掃速速率的影響

    將c(木犀草素)=4.0×10-6mol/L放在電解池中,在電位為-0.2~0.6 V,掃速為50~200 mV/s進行循環(huán)伏安掃描,得到不同掃速的循環(huán)伏安圖,結(jié)果見圖4。

    E/V(vs.SCE)圖4 木犀草素Ip與掃描速度的關系

    由圖4可知,Ip隨著掃速的增加而增大,Ep正移。

    2.2.3 方波法頻率和振幅的確定

    控制c(木犀草素)不變,改變方波伏安參數(shù),以確定最佳測定條件,電位為-0.1~0.6 V,控制振幅為0.050 V,考察頻率分別為60、80、90、100、110、120 Hz對Ip的影響,測定結(jié)果見圖5。

    E/V(vs.SCE)圖5 頻率與Ip關系

    由圖5可知,頻率為100 Hz時,Ip最大。

    在頻率為100 Hz時考察了振幅分別0.025、0.030、0.035、0.040、0.045、0.050 V對Ip的影響,結(jié)果見圖6。

    E/V(vs.SCE)圖6 振幅與Ip關系

    由圖6可知,振幅為0.050 V時Ip最大。當振幅超過0.050 V峰型不對稱,Ep發(fā)生變化。因此,選擇頻率100 Hz和振幅0.050 V為最佳實驗條件。

    2.3 標準曲線與檢出限

    在選定的最佳條件下,c(木犀草素)=1.0×10-9、1.0×10-8、0.1×10-6、0.6×10-6、1.0×10-6、1.3×10-6mol/L(A→F),用SWV法測得其與Ip之間的線性關系,結(jié)果見圖7。

    E/V(vs.SCE)圖7 不同c(木犀草素)的SWV圖

    由圖7可知,二者之間存在良好的線性關系,其線性方程Ip=7.035c+4.863,R=0.999 3,檢出限(3S/N)為5.0×10-10mol/L。

    2.4 干擾物的測定

    2.5 重現(xiàn)性和穩(wěn)定性實驗

    利用修飾電極進行測定時,電極的重現(xiàn)性和穩(wěn)定性對實驗結(jié)果影響極大。對4.0×10-6mol/L的木犀草素溶液,用同一支電極對其連續(xù)測定6次,相對標準偏差為2.3%,將電極間隔放置1、3、5 d以后進行測定,電極在3 d時的催化活性仍然可以達到90%,說明電極具有良好的穩(wěn)定性。用6支不同批次的Au/SDS/GCE修飾電極進行測定,6支電極測定結(jié)果相對標準偏差為1.35%,說明電極的重現(xiàn)性良好。

    準確稱量6組5.0 g干燥粉碎好的菊花茶和花生殼樣品,于50 mL的蒸餾燒瓶中,加入30 mL的甲醇,回流提取2 h,抽濾,收集濾液。將濾液置于50 mL容量瓶中用甲醇定容至刻度。取1 mL的樣品溶液加入pH=7.1的PBS,按照1.3.2方法分別對花生殼和菊花茶提取液進行電化學行為測定,同時進行加標回收實驗,結(jié)果見表1和表2。

    表1 菊花茶樣品測定結(jié)果(n=6)

    表2 花生殼樣品測定結(jié)果(n=6)

    由表1、表2可知,菊花中w(木犀草素)=0.316 4 mg/g,相對標準偏為1.86%,回收率為96.81%~104.7%?;ㄉ鷼ぶ衱(木犀草素)=3.500 mg/g,相對標準偏差為1.01%,回收率為95.56%~102.5%。

    3 結(jié) 論

    Au/SDS/GCE制備方法簡單,電極穩(wěn)定性高,表面可以更新,且該電極對木犀草素具有良好的電催化活性,該法用于測定菊花和花生殼中木犀草素的含量具有試樣用量少、回收率高、操作簡單等優(yōu)點,可為木犀草素的檢測提供一種簡便的新方法。

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