基于碳化硅中子探測器的實驗研究

唐 彬 蔡 軍 黃文博 梁超飛 李長園 李世斌

1（中國科學院上海應用物理研究所 上海201800）

2（中國科學院大學 北京100049）

碳化硅（SiC）探測器是一種寬禁帶半導體探測器，不同于常規(guī)的Si和Ge等半導體探測器，它不僅具有體積小、能量分辨率好和快時間響應等優(yōu)點，還具有禁帶寬度大、擊穿電場強度高、移位閾能大、熱穩(wěn)定性好等特點，適用于反應堆監(jiān)測、乏燃料監(jiān)管、高能物理實驗和航天航空等高溫、強輻射環(huán)境下的輻射監(jiān)測［1-3］。一般地，SiC探測器通過核反應法或核反沖法對中子進行測量，其中，最常用的核反應法是利用中子經(jīng)過10B4C或6LiF轉(zhuǎn)化層與10B或6Li發(fā)生反應后生成次級帶電粒子進入探測器靈敏層，在靈敏層內(nèi)產(chǎn)生電子空穴對被收集，從而實現(xiàn)對中子的探測［4］。SiC探測器從20 世紀50 年代起就開始進行α 粒子、中子探測性能的研究［5］，但受工藝技術(shù)的限制，沒有開展進一步的研究。隨著20 世紀90 年代SiC 材料及器件工藝技術(shù)的日益成熟，美國、意大利、韓國等研究人員驗證了SiC中子探測器在高溫及強中子輻照條件下的性能［6-7］，并研究將SiC 中子探測器應用于反應堆內(nèi)［8-10］和乏燃料環(huán)境下［11］的監(jiān)測。國內(nèi)對SiC 中子探測器的研究起步比較晚，2013年，陳雨等［12］研究了以6LiF 薄膜為轉(zhuǎn)換層的SiC中子探測器在熱中子照射下的響應情況；2014年，吳健等［13］研制了以10B4C 及聚乙烯為轉(zhuǎn)化層的SiC中子探測器，并開展了在CFBR-II脈沖堆中的實驗測試，驗證了SiC中子探測器在反應堆中的測量性能；2016年，張少華等［14］采用蒙特卡羅方法計算分析了以10B4C 作為轉(zhuǎn)換層的SiC 中子探測器的熱中子探測效率，優(yōu)化了SiC 中子探測器結(jié)構(gòu)設計。10B與中子反應產(chǎn)生的次級帶電粒子7Li（0.84 MeV和1.01 MeV）和α 粒子（1.47 MeV 和1.78 MeV）比6Li 與中子反應產(chǎn)生的次級帶電粒子α 粒子（2.05 MeV）和H3（2.73 MeV）的能量低，容易受到γ 射線干擾。本文基于以6LiF 為轉(zhuǎn)換層的SiC 中子探測器，開展了蒙特卡羅模擬分析及在252Cf及60Co標準源照射下的實驗測試，測試了SiC中子探測器在252Cf 源照射下的中子探測效率及中子探測線性關(guān)系，并分析了在60Co源照射下γ射線的探測效率和次級電子能量沉積，并將實驗結(jié)果與蒙特卡羅模擬的計算結(jié)果進行對比，為SiC中子探測器的應用提供實驗依據(jù)。

1 實驗方案

實驗測試采用的SiC中子探測器為陶瓷封裝的肖特基勢壘型探測器，這種探測器漏電流小，且能在低電壓下穩(wěn)定工作，靈敏面積為0.5 cm×0.5 cm，靈敏層厚度為80 μm，全耗盡下的偏置電壓為450V，其N 摻雜濃度為1014cm-3，見圖1。轉(zhuǎn)換層厚度為25 μm 的6LiF，肖特基接觸層由100 nm 的Ni、Au組成，基底層的厚度為360 μm，在基底和外延層之間設有0.5 μm 的緩沖層，底部歐姆接觸層分別由30 nm Ti、30 nm Ni和100 nm Au組成。

圖1 SiC中子探測器結(jié)構(gòu)示意圖（a）與封裝后的SiC中子探測器實物圖（b）Fig.1 Structure diagram of SiC neutron detector(a)and physical picture of SiC neutron detector after encapsulation(b)

為了防止電磁干擾，在SiC中子探測器周圍采用銅紙密封包裹，并將信號輸出端與前置放大器緊密相連，外接高壓電源對探測器提供偏置電壓。前置放大器輸出端口連接MCA-8K 多道分析儀，多道分析儀輸出信號接入計算機，見圖2。實驗采用標準放射源為252Cf 源和60Co 源，其中252Cf 源和60Co 源的強度分別為3.49×106Bq、1.13×105Bq（截至2020 年3 月18 日）。252Cf 標準源存放在密封的屏蔽室內(nèi)，屏蔽室內(nèi)溫度20 ℃。在實驗過程中，252Cf標準源經(jīng)過提升控制裝置打開后，中子經(jīng)過準直孔照射在SiC中子探測器上。60Co標準源表面的不銹鋼厚度為2 mm，可以阻擋0.315 MeV的β射線，避免其在實驗過程中衰變產(chǎn)生的β 射線對SiC中子探測器的影響。

圖2 SiC中子探測器實驗測試示意圖Fig.2 Schematic diagram of SiC neutron detector under experiment testing

2 蒙特卡羅模擬分析

根據(jù)SiC 中子探測器的結(jié)構(gòu)及實驗測試過程，采用蒙特卡羅模擬軟件Geant4對SiC中子探測器的測量性能進行分析［15］。

在252Cf 標準源的模擬計算時采用了高精度中子物理過程（QGSP-BERT-HP），在60Co 標準源的模擬計算時采用了電磁（EM）物理過程。輸入粒子數(shù)為106，在探測面上設置為均勻入射，入射位置在探測面范圍內(nèi)采用隨機抽樣，采用放射源垂直入射SiC中子探測器。252Cf標準源的能譜采用美國核數(shù)據(jù)庫（ENDF）的252Cf 源中子能譜［16］，60Co源γ 射線的能量為1.17 MeV 和1.33 MeV。計算得到SiC中子探測器對252Cf源的中子本征探測效率為0.17%，對60Co源γ射線的本征探測效率為0.99%。

252Cf標準源主要發(fā)射快中子，在SiC中子探測器和252Cf 標準源之間放置聚乙烯材料用來慢化快中子，SiC中子探測器對經(jīng)過不同厚度聚乙烯材料慢化后的中子本征探測效率的模擬計算結(jié)果見圖3。

圖3 經(jīng)過不同厚度聚乙烯慢化后的SiC中子探測器本征探測效率Fig.3 Intrinsic detection efficiency of SiC neutron detector moderated by polyethylene with different thicknesses

在252Cf 標準源照射下，經(jīng)過厚度為6 cm 的聚乙烯慢化后的中子能譜見圖4。對比252Cf源中子能譜，慢化后低能段的中子份額明顯增加，此時SiC中子探測器的本征探測效率為0.23%。

圖4 252Cf標準源中子能譜和經(jīng)過6 cm聚乙烯慢化后的中子能譜Fig.4 Neutron energy spectrum of 252Cf standard source and neutron energy spectrum after 6 cm polyethylene moderation

3 結(jié)果及討論

3.1 偏置電壓的影響

偏置電壓影響到SiC中子探測器的噪聲及漏電流，從而影響探測器的測量性能。在環(huán)境本底下，不同偏置電壓下探測器的本底計數(shù)情況見圖5。從圖5可以看出，在0～450 V內(nèi)隨著電壓升高，探測器的本底計數(shù)減小，說明探測器的噪聲減小，偏置電壓為0 V 時的本底計數(shù)是偏置電壓為450 V 時的90 倍。這是由于偏置電壓升高探測器結(jié)電容減小，使探測器的噪聲變小，因此本底計數(shù)隨電壓升高而減小。

將SiC中子探測器放置在距離252Cf標準源50 cm處，在0～450 V內(nèi)調(diào)節(jié)探測器的偏置電壓，其實驗結(jié)果見圖6。從圖6 可以看出，SiC 中子探測器的計數(shù)率隨著偏置電壓升高而增加，這是由于耗盡層的增加導致靈敏區(qū)域增加。但在SiC中子探測器的偏置電壓為0 V 時的計數(shù)率為0.21 s－1，而偏置電壓為450 V 時的計數(shù)率僅比0 V 偏置電壓時提高了30.00%，測試結(jié)果與Nava 等［17］、吳健等［18］的研究結(jié)果符合比較好，這說明SiC中子探測器可以在低壓下工作。

圖5 不同偏置電壓下的探測器本底計值Fig.5 Background counts of SiC neutron detector with different bias voltages

圖6 252Cf標準源照射下不同偏置電壓的探測器計數(shù)率Fig.6 Counting rate of SiC neutron detector with different bias voltages under 252Cf source

3.2 中子探測性能

為了研究SiC 中子探測器的中子探測線性關(guān)系，將SiC中子探測器放在距離252Cf標準源50 cm、80 cm和110 cm位置處，分別測量不同中子通量下的中子計數(shù)，偏置電壓設為450 V，測量時間為2 h，測量結(jié)果見圖7。在這些位置處的中子劑量已通過了國家計量院的標定，可以根據(jù)280 pSv·cm2中子通量與劑量的轉(zhuǎn)化關(guān)系獲得中子通量密度［19］。從入射到探測器的中子通量與探測器的計數(shù)率對比可以發(fā)現(xiàn)，入射中子通量與探測器計數(shù)率的線性擬合R2值為0.999 8，這說明SiC中子探測器在252Cf標準源照射下具有非常好的線性關(guān)系。

圖7 252Cf標準源下的中子通量與探測器計數(shù)率的關(guān)系Fig.7 Relationship between neutron flux and counting rate of detector under 252Cf source

還可以進一步發(fā)現(xiàn)，SiC中子探測器的探測效率為0.16%，比Geant4 蒙特卡羅模擬計算值低8.80%。在探測器與252Cf標準源之間加上厚度為6 cm的聚乙烯慢化層，可以得到SiC中子探測器的探測效率為0.21%，比不加聚乙烯慢化材料時SiC 中子探測器的中子探測效率高31.25%，但實驗結(jié)果比Geant4蒙特卡羅模擬計算值低8.69%，這主要由于SiC 中子探測器的6LiF 轉(zhuǎn)換層材料內(nèi)含有Na、K、Ca、Fe 等雜質(zhì)，使得產(chǎn)生反應的中子數(shù)目變少，從而實驗測量值低于理論計算的結(jié)果。

3.3 γ射線響應

在中子輻射場中通常存在γ 射線，γ 射線進入探測器會干擾中子的計數(shù)，影響中子的準確測量。因此，采用60Co 標準源對SiC 中子探測器進行γ 射線響應的實驗測試。將SiC 中子探測器放置于距60Co源8 cm處，偏置電壓設為450 V，實驗測得次級電子的能譜與模擬計算的能譜結(jié)果比較見圖8。從圖上看出，實驗測得的次級電子能譜與模擬計算結(jié)果整體趨勢符合較好，實驗測試下次級電子的計數(shù)要低于模擬計算值。實驗測得γ射線的探測效率為0.86%，比Geant4蒙特卡羅模擬計算值低13.13%，主要由于SiC靈敏層材料內(nèi)存在缺陷，使探測器的電荷收集性能下降，從而實驗值低于理論計算值［20］。從圖8 還可以看出，γ 射線在SiC 中子探測器的計數(shù)主要在低能區(qū)，這是由于SiC材料與γ 射線的反應截面小，且SiC 中子探測器靈敏層厚度薄，與γ射線產(chǎn)生的次級粒子在靈敏層內(nèi)的能量沉積小等原因?qū)е?。此外，中子與6LiF轉(zhuǎn)換層產(chǎn)生的次級粒子中α 粒子能量為2.05 MeV，3H 能量為2.73 MeV，這使得在靈敏層內(nèi)沉積的能量遠大于γ射線沉積的能量，因此可以通過設置甄別閾區(qū)分中子和γ射線在探測器內(nèi)產(chǎn)生的計數(shù)，實現(xiàn)對中子的準確測量。

圖8 60Co源產(chǎn)生的γ射線在SiC探測器內(nèi)的次級電子能量沉積譜Fig.8 Secondary electron energy deposition spectrum of γ-ray produced using 60Co source in SiC detector

4 結(jié)論

通過252Cf、60Co標準源的實驗測試和蒙特卡羅軟件Geant4的模擬分析相結(jié)合的方式研究了SiC中子探測器的偏置電壓影響、中子探測性能及γ 射線響應等性能參數(shù)，研究結(jié)果表明：（1）SiC中子探測器在0～450 V偏置電壓下都有計數(shù)，這說明此探測器可以在低壓下工作；（2）從入射到SiC中子探測器的中子通量與探測器計數(shù)之間的關(guān)系可以發(fā)現(xiàn)，其線性擬合R2值為0.999 8，這表明SiC中子探測器在252Cf標準源照射下具有非常好的線性關(guān)系；（3）SiC中子探測器實驗測試的探測效率與Geant4模擬分析結(jié)果最大相差13.13%，符合比較好；（4）SiC中子探測器在60Co標準源照射下的計數(shù)主要是在低能區(qū)，可以通過甄別閾值設置辨別中子、γ射線在探測器內(nèi)產(chǎn)生的計數(shù)。