129I的小型化AMS測(cè)量技術(shù)研究

胡 畔，何 明，趙慶章，龐義俊，龔 杰，包軼文，游曲波，李康寧，蘇勝勇，胡躍明

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核物理研究所，北京 102413)

129I(T1/215.7 Ma)是長(zhǎng)壽命放射性核素,一方面來(lái)自于自然界中宇宙射線與Xe的反應(yīng)，另一方面來(lái)源于核裂變。隨著人類核活動(dòng)的增加,大量的129I被釋放到環(huán)境中,使得環(huán)境中129I/127I的含量從10-12水平提升到10-9,有的地區(qū)甚至達(dá)到10-6 [1]。129I在環(huán)境方面有著廣泛的應(yīng)用，可應(yīng)用于核設(shè)施周圍環(huán)境中129I的分布研究[1]、核事故劑量回溯研究[2]、環(huán)境研究和海洋示蹤等[3]。目前對(duì)于129I測(cè)量最有效的技術(shù)就是加速器質(zhì)譜(AMS)技術(shù)。隨著AMS技術(shù)的不斷發(fā)展，用于129I測(cè)量的AMS裝置向著小型化方向發(fā)展，已從開(kāi)始的大型AMS系統(tǒng)(端電壓為6 MV)發(fā)展到端電壓僅為0.3 MV的小型AMS系統(tǒng)[5-7]?；谛⌒突腁MS系統(tǒng)，129I測(cè)量的效率和測(cè)量精度都得到很大的提高。為了實(shí)現(xiàn)更加高效、高精度和高靈敏的129I測(cè)量以滿足更加廣泛的應(yīng)用需求，本工作基于中國(guó)原子能科學(xué)研究院自主研制的端電壓為0.3 MV的小型化AMS系統(tǒng)開(kāi)展129I的測(cè)量技術(shù)研究。

1 小型化AMS系統(tǒng)介紹

中國(guó)原子能科學(xué)研究院自主設(shè)計(jì)的端電壓為0.3 MV的小型加速器質(zhì)譜系統(tǒng)結(jié)構(gòu)如圖1所示。它主要包括離子源、低能靜電分析器、注入磁鐵、加速管、剝離器、分析磁鐵、高能靜電分析器和探測(cè)器。為了提高束流傳輸效率，在加速器前后分別設(shè)置了兩個(gè)三單元四極透鏡。離子源處于50 kV高壓臺(tái)架上，剝離器處于400 kV高壓臺(tái)架上，其他部分處于地電位。為了提高整個(gè)系統(tǒng)對(duì)重核素的質(zhì)量分辨，注入系統(tǒng)采用靜電分析器和注入磁鐵相結(jié)合的方法，兩者的偏轉(zhuǎn)半徑均為750 mm；高能分析系統(tǒng)也采用靜電分析器和分析磁鐵相結(jié)合的方法，兩者的偏轉(zhuǎn)半徑均為1 000 mm。

圖1 AMS結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 The schematic diagram of AMS

2 小型AMS系統(tǒng)對(duì)127I的傳輸性能

由于129I為痕量核素,為了實(shí)現(xiàn)129I的AMS測(cè)定，首先需要利用129I的穩(wěn)定同位素127I進(jìn)行傳輸條件研究，主要開(kāi)展以下方面的研究。

2.1 127I-的離子引出

AgI粉末與銀粉按質(zhì)量比1∶1混合后壓入鈦錐，然后把鈦錐裝入樣品靶盤(pán)，最后把靶盤(pán)放入離子源。調(diào)整離子源參數(shù)將負(fù)離子從離子源引出到法拉第筒(F1-cup)，調(diào)整靜電分析器電壓將負(fù)離子傳輸?shù)届o電分析器像點(diǎn)法拉第筒(F2-cup)，此部分的傳輸效率達(dá)到90%。然后用注入磁鐵選擇127I-，調(diào)節(jié)注入磁鐵的磁場(chǎng)使得127I在注入磁鐵像點(diǎn)處法拉第筒(F3-cup)的束流達(dá)到最大。圖2 為注入磁鐵的質(zhì)量掃描譜，可以看出對(duì)于127I-的傳輸具有很好的傳輸平臺(tái)。

2.2 127I的加速與剝離

將注入磁鐵設(shè)置到傳輸127I的最佳磁場(chǎng)后，將127I-注入到加速器；加速器的端電壓設(shè)定為300 kV，127I 經(jīng)加速器前半部分加速后進(jìn)入位于加速器頭部的氣體剝離器，將127I負(fù)離子剝離成不同電荷態(tài)的正離子。為了提高傳輸效率采用氦氣作為剝離氣體，經(jīng)剝離后的多電荷態(tài)正離子被繼續(xù)加速，然后對(duì)不同電荷態(tài)的127I正離子利用分析磁鐵的像點(diǎn)法拉第筒(F4-cup)進(jìn)行束流測(cè)量。利用F4-cup的束流與F3-cup的束流關(guān)系可以測(cè)量不同電荷態(tài)的剝離幾率。對(duì)不同電荷態(tài)的剝離幾率進(jìn)行了測(cè)定，測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表1。可以看出，在利用氦氣剝離后，電荷態(tài)為2+的剝離幾率達(dá)到74%， 3+的剝離幾率達(dá)到21%。此外不同電荷態(tài)的剝離幾率與剝離氣體的厚度也有關(guān)系，實(shí)驗(yàn)分別對(duì)剝離后電荷態(tài)為3+和2+的剝離幾率與剝離氣體厚度的關(guān)系進(jìn)行了測(cè)量，測(cè)量的結(jié)果分別如圖3和圖4所示。由圖3和圖4的結(jié)果可以看出，在剝離氣壓達(dá)到9×10-3Pa時(shí)，2+和3+基本達(dá)到最大。因此對(duì)于127I測(cè)量時(shí)，剝離氣體的工作氣壓在9×10-3Pa附近有最佳傳輸效果。

圖2 127I-束流隨注入磁鐵電流的關(guān)系Fig.2 Relationship between 127I- beam current and injected magnet current

表1 127I經(jīng)氦氣剝離時(shí)不同電荷態(tài)的剝離幾率Table 1 Peeling probability of different charge states when 127I is stripped by helium

圖3 127I3+的剝離幾率與剝離氣體氣壓的關(guān)系Fig.3 Relationship between the probability of the charge state of 3+ and gas stripper pressure

圖4 127I2+的剝離幾率與剝離氣體氣壓的關(guān)系Fig.4 Relationship between the probability of the charge state of 2+ and gas stripper pressure

2.3 127I的AMS系統(tǒng)傳輸

調(diào)整高能靜電分析器電壓將127I傳輸?shù)椒治龃盆F像點(diǎn)法拉第筒(F5-cup)，優(yōu)化AMS系統(tǒng)傳輸參數(shù)使得各個(gè)部分的傳輸效率達(dá)到最佳，由此完成AMS系統(tǒng)對(duì)127I的傳輸。表2為AMS系統(tǒng)對(duì)電荷態(tài)為2+和3+的典型傳輸數(shù)據(jù)，可以看出利用研制的小型AMS系統(tǒng)對(duì)127I3+的傳輸效率達(dá)到17.5%，127I2+的傳輸效率達(dá)到53%，為目前127I傳輸效率較高的AMS系統(tǒng)。

表2 AMS 系統(tǒng)傳輸127I2+和127I3+ 的結(jié)果Table 2 The results of transmission 127I2+ and 127I3+ with the AMS system

3 129I的小型化AMS系統(tǒng)測(cè)量技術(shù)

在完成127I的AMS傳輸后，將注入磁鐵和分析磁鐵的磁場(chǎng)值設(shè)定到129I傳輸值，即可進(jìn)行129I的傳輸。排除分子本底和伴隨粒子干擾是實(shí)現(xiàn)小型化AMS對(duì)129I高靈敏測(cè)量的關(guān)鍵。由于129Xe不能形成穩(wěn)定負(fù)離子，而AMS從離子源引出的是負(fù)離子，從而有效排除了129I測(cè)量時(shí)同量異位素129Xe的干擾，而同位素本底則通過(guò)AMS系統(tǒng)的高質(zhì)量分辨將同位素本底排除。

3.1 電荷態(tài)選取

127I的氣體剝離結(jié)果顯示，經(jīng)氦氣剝離后電荷態(tài)為2+和3+的剝離幾率較高，雖然選取3+電荷態(tài)時(shí)由于庫(kù)倫爆炸使得在129I測(cè)量時(shí)不會(huì)存在分子離子(如127IHH)干擾本底，但選取3+電荷態(tài)存在以下問(wèn)題：第一是伴隨離子無(wú)法排除。由于選取3+電荷態(tài)，具有相同電剛度和磁剛度的43Ca1+和86Sr2+會(huì)伴隨129I3+進(jìn)入探測(cè)器(圖5)，雖然這些離子由于能量不同可以利用探測(cè)器將其分辨(圖5)，但是在這些干擾離子強(qiáng)的情況下由于疊加效應(yīng)可能會(huì)對(duì)129I的測(cè)量產(chǎn)生干擾，因此為了排除這些干擾就需要在樣品制備環(huán)節(jié)排除Ca和Sr的干擾，增加了樣品制備的流程。第二就是選取3+電荷態(tài)時(shí)的剝離幾率低，只有21%左右，限制了測(cè)量效率。為了克服以上問(wèn)題，本工作采用剝離后選取129I電荷態(tài)為2+進(jìn)行研究，能量為129I一半、電荷態(tài)為1+且質(zhì)荷比為65的離子與129I同時(shí)呈現(xiàn)在能譜上，因此此時(shí)的伴隨離子與選取3+電荷態(tài)時(shí)不同，可以有效避免大量的伴隨離子；同時(shí)2+的電荷態(tài)剝離幾率高達(dá)74%，對(duì)于測(cè)量極為有利。

3.2 分子離子排除方法

在129I測(cè)量時(shí)選取2+電荷態(tài)，此時(shí)就會(huì)存在分子離子(127IHH2+)的干擾，因此要實(shí)現(xiàn)129I的高靈敏測(cè)定，必須將分子本底完全排除。

排除分子離子是利用剝離氣體將分子離子瓦解。分子離子的排除與剝離氣體厚度的關(guān)系為：Nm/N0=c-σd(σ為分子離子的離解截面，d為剝離氣體厚度)，圖6為實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的129I本底計(jì)數(shù)率隨剝離氣體厚度的關(guān)系。從測(cè)量結(jié)果可以看出，在剝離氣體厚度較薄時(shí)，129I/127I比值為10-11；但隨著剝離氣體氣壓的升高，本底計(jì)數(shù)指數(shù)下降，這意味著分子離子被不斷瓦解。在氣壓達(dá)到1.25×10-2Pa時(shí)，分子離子基本完全瓦解，在此氣壓下，129I/127I的理論預(yù)期比值小于1×10-14。但由于此樣品其他實(shí)驗(yàn)室測(cè)得129I/127I的比值為2.45×10-13，并且此時(shí)本實(shí)驗(yàn)測(cè)量129I/127I比值也為2.45×10-13，因此在剝離氣體氣壓達(dá)到一定程度后129I/127I的比值基本不變。

圖5 129I3+測(cè)量時(shí)的能譜圖Fig.5 The spectrum of 129I3+measurement

圖6 129I測(cè)量時(shí)分子本底隨剝離氣體氣壓的關(guān)系Fig.6 Relationship between molecular background and stripping gas pressure during 129I measurement

圖7 129I/127I=4.77×10-11樣品測(cè)量譜Fig.7 The spectrum of 129I/127I=4.77×10-11 sample

3.3 129I測(cè)量

對(duì)于129I測(cè)量選取2+電荷態(tài)，129I質(zhì)量與電荷之比為64.5，此時(shí)可能伴隨129I的離子主要是65Cu。此時(shí)129I2+的粒子能量為0.9 MeV，63Cu1+的能量為0.45 MeV，因此從能量上即可將不同粒子區(qū)分開(kāi)。為了實(shí)現(xiàn)此類離子的能量測(cè)定，利用薄窗型氣體電離室進(jìn)行離子的測(cè)量[8]，圖7和圖8分別為129I/127I比值為4.47×10-11和2.45×10-13的探測(cè)器測(cè)量譜，可以看出利用探測(cè)器可以很好實(shí)現(xiàn)不同粒子的鑒別，從而實(shí)現(xiàn)129I粒子的準(zhǔn)確測(cè)定。

4 AMS系統(tǒng)對(duì)129I的測(cè)量性能

在建立了129I的小型AMS系統(tǒng)測(cè)量方法后，對(duì)129I的測(cè)量性能進(jìn)行研究。

4.1 低本底干擾的排除

由于129I的半衰期非常長(zhǎng)，再加上人工釋放了大量的129I使得目前的碘樣品中129I/127I最低含量比值高于10-13，無(wú)法找到129I/127I比值小于1×10-14的空白樣品。因此對(duì)于129I測(cè)量的靈敏度無(wú)法直接利用空白樣品進(jìn)行測(cè)量。而在129I測(cè)量時(shí)由于其沒(méi)有同量異位素的干擾，因此能對(duì)129I測(cè)量產(chǎn)生干擾本底主要是沒(méi)有瓦解的127IHH2+分子離子以及127I同位素的高能拖尾產(chǎn)生的本底。對(duì)于分子本底在圖6的結(jié)果顯示，在將剝離氣體氣壓設(shè)定到1.15×10-2Pa時(shí)，分子離子的本底貢獻(xiàn)小于1×10-14(129I/127I)。對(duì)于同位素本底則是利用探測(cè)器前面的靜電分析器進(jìn)行測(cè)定。因?yàn)?29I經(jīng)過(guò)分析磁鐵后只有和129I具有相同磁剛度的離子才能通過(guò)，此時(shí)只有具有和129I相同磁剛度的127I(也有少量的128Te)可進(jìn)入靜電分析器，而此時(shí)127I和128Te的能量分別比129I能量高1.5%和0.75%，因此利用靜電分析器根據(jù)它們能量的不同就可將這些同位素離子進(jìn)行排除。實(shí)驗(yàn)利用129I/127I=2.4×10-13的樣品，并在剝離氣體氣壓為1.15×10-2Pa的條件下進(jìn)行了靜電分析器的掃描研究，結(jié)果如圖9所示。通過(guò)掃描靜電分析器電壓，觀測(cè)探測(cè)器的129I能區(qū)的計(jì)數(shù)，結(jié)果顯示，利用靜電分析器可以明顯地將127I、128Te離子進(jìn)行有效分離，因此，在將靜電分析器的電壓設(shè)定到129I的測(cè)量電壓時(shí)，127I、128Te離子對(duì)129I的測(cè)量沒(méi)有影響。

圖8 129I/127I=2.45×10-13樣品測(cè)量譜Fig.8 The spectrum of 129I/127I=2.45×10-13sample

圖9 靜電分析器排除本底的掃描結(jié)果Fig.9 The scan result of electrostatic deflector for eliminating background

4.2 測(cè)量準(zhǔn)確性

為了測(cè)定建立的129I測(cè)量系統(tǒng)的測(cè)量準(zhǔn)確度，實(shí)驗(yàn)利用三個(gè)比值已知的標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行測(cè)定。測(cè)量匯總結(jié)果列于表3。從三個(gè)樣品的測(cè)量結(jié)果可以看出，測(cè)量值和標(biāo)稱值在誤差范圍內(nèi)一致，顯示測(cè)量結(jié)果具有很好的準(zhǔn)確性。

5 結(jié)論

基于中國(guó)原子能科學(xué)研究院獨(dú)立設(shè)計(jì)建造的0.3 MV小型AMS系統(tǒng)成功實(shí)現(xiàn)了129I的測(cè)定。基于此系統(tǒng)可實(shí)現(xiàn)129I的高效測(cè)量，測(cè)量效率高于50%，是目前國(guó)際上測(cè)量效率最高的AMS分析系統(tǒng)，此為該系統(tǒng)的亮點(diǎn)和創(chuàng)新。此系統(tǒng)是目前世界上獨(dú)一無(wú)二的系統(tǒng)，傳輸效率最高。通過(guò)對(duì)129I測(cè)試性能結(jié)果表明，該系統(tǒng)可實(shí)現(xiàn)129I樣品的高精度與高靈敏測(cè)定，為129I的廣泛應(yīng)用奠定良好基礎(chǔ)。

表3 三個(gè)樣品的測(cè)量結(jié)果Table 3 The measurement results of the three samples