keV能量電子致Al,Ti,Zr,W,Au元素厚靶特征X射線產(chǎn)額與截面的研究*

李穎涵 安竹 朱敬軍 李玲

(四川大學(xué)原子核科學(xué)技術(shù)研究所,輻射物理及技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,成都 610064)

本文使用 5—27 keV 能量范圍的電子轟擊純厚 Al (Z=13),Ti (Z=22),Zr (Z=40),W (Z=74)和 Au (Z=79)靶,利用硅漂移探測(cè)器(SDD)收集產(chǎn)生的X射線,給出了K,L殼層特征X射線產(chǎn)額的測(cè)量結(jié)果,并將所得實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與基于扭曲波玻恩近似理論模型(DWBA)的蒙特卡羅模擬值進(jìn)行了比較,兩者在小于或約為10%的范圍內(nèi)符合.根據(jù)測(cè)得的特征X射線產(chǎn)額進(jìn)一步得到了相應(yīng)的內(nèi)殼層電離截面或特征X射線產(chǎn)生截面.通過(guò)對(duì)比電子入射角度為45°和90°的兩種情況下解析模型與蒙特卡羅模擬的特征X射線產(chǎn)額,發(fā)現(xiàn)在入射角度為90°時(shí)兩者符合較好.同時(shí),本文還給出了次級(jí)電子、軔致輻射光子對(duì)特征X射線產(chǎn)額的貢獻(xiàn),該貢獻(xiàn)與入射電子能量關(guān)系較弱,表現(xiàn)出與原子序數(shù)較密切的相關(guān)性.

1 引 言

電子與原子的碰撞是一個(gè)復(fù)雜的過(guò)程,通過(guò)分析不同能量的電子與物質(zhì)碰撞后的產(chǎn)物可得到原子內(nèi)部信息,這些信息有助于研究電子-原子的相互作用過(guò)程和碰撞機(jī)理.在原子與分子物理研究領(lǐng)域,電子致原子內(nèi)殼層電離截面、特征X射線產(chǎn)額與軔致輻射的研究一直都是重要研究?jī)?nèi)容,在核醫(yī)學(xué)、天體物理學(xué)、聚變等離子體物理學(xué)等學(xué)科中發(fā)揮著重要作用[1],而精確的電離截面數(shù)據(jù)對(duì)電子探針顯微分析及材料科學(xué)領(lǐng)域中的電子輸運(yùn)模擬也具有重要意義[2].迄今為止,對(duì)電子致原子內(nèi)殼層電離截面的測(cè)量已有大量的討論與研究[3?9].從理論研究方面來(lái)看,相對(duì)較高能量的電子碰撞原子內(nèi)殼層電離截面的研究開(kāi)展得較為廣泛[10],對(duì)于低能電子碰撞原子內(nèi)殼層電離截面的研究工作,現(xiàn)已提出了多種計(jì)算模型,如包含庫(kù)侖和交換修正的平面波玻恩近似理論(plane-wave Born approximation with Coulomb and exchange corrections,PWBA-C-Ex)[9]、扭曲波玻恩近似理論 (distorted-wave Born approximation,DWBA)等[11,12].由 Segui等[11]和 Colgan等[12]提 出 的DWBA理論,即入射電子能量為從電離閾能至10倍電離閾能范圍內(nèi)中性原子的半相對(duì)論扭曲波玻恩近似理論,考慮了入射電子波函數(shù)受靶原子作用下的扭曲效應(yīng)和交換效應(yīng),使其在低能電子入射時(shí),能更準(zhǔn)確地計(jì)算其電離截面數(shù)據(jù).Bote和Salvat[13]結(jié)合了PWBA與DWBA兩種理論,計(jì)算了入射離子能量從電離閾能至1 GeV范圍內(nèi)的原子內(nèi)殼層電離截面值.在實(shí)驗(yàn)方面,早期的電離截面測(cè)量大多使用薄靶方法完成,Long等[14]和Liu等[15]先后編評(píng)過(guò)一些相關(guān)的電離截面數(shù)據(jù),受當(dāng)時(shí)實(shí)驗(yàn)條件等因素的限制,其中靠近閾能附近的數(shù)據(jù)較少,且 Llovet等[3]也曾指出,尤其在 L 層與M層中,實(shí)驗(yàn)值與理論值仍存在一定的差異.隨后,許多學(xué)者又陸續(xù)開(kāi)展了相關(guān)的工作.本小組發(fā)展了利用薄膜厚襯底的測(cè)量方法,避免了制備自支撐薄靶的困難,此方法需要使用蒙特卡羅模擬來(lái)修正入射電子在襯底上背散射的貢獻(xiàn),以及入射電子轟擊厚襯底產(chǎn)生的軔致輻射光子帶來(lái)的影響[16,17].Wu等[18]采用該方法測(cè)量了17—40 keV電子轟擊Bi元素的La與Lb殼層產(chǎn)生截面數(shù)據(jù),實(shí)驗(yàn)結(jié)果與DWBA及PWBA-C-Ex模型均符合較好.Fernandez-Varea等[19]以沉積在碳襯底上的Al,Si和Ti的薄膜及其氧化物為靶,測(cè)量了2.5—25 keV電子轟擊的K殼電離截面,修正氧化層所造成的影響后,與文獻(xiàn)[20,21]中的數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較,結(jié)果與 DWBA 模型較為符合.隨后,An 等[22]在2006年的研究中提出了測(cè)量電子轟擊電離截面的厚靶方法,該方法不涉及樣品厚度的確定,避免了薄樣品制靶以及厚度測(cè)量的問(wèn)題,并且在U<5—6 時(shí) (U=E/Eth,E為入射電子能量,Eth為電離閾能),即入射電子能量為電離閾能5—6倍之內(nèi)的情況下,利用這種厚靶方法測(cè)得的電子轟擊低、中Z元素原子的內(nèi)殼電離截面或X射線產(chǎn)生截面的實(shí)驗(yàn)精度可以達(dá)到與薄靶方法相同的水平.隨后,Wu等[23]和Zhao等[24]陸續(xù)使用該方法進(jìn)行了正電子或電子轟擊Pb,Bi,Ag的特征X射線產(chǎn)生截面的測(cè)量工作.迄今為止,對(duì)電離截面測(cè)量數(shù)據(jù)大多集中在K殼層,L層和M層由于含有諸多子層,為準(zhǔn)確測(cè)量帶來(lái)了一定的難度,故相關(guān)數(shù)據(jù)較少,諸多學(xué)者間的數(shù)據(jù)也存在一定的差異[3].

厚靶的特征X射線產(chǎn)額是評(píng)估蒙特卡羅模擬中所用理論模型和數(shù)據(jù)庫(kù)準(zhǔn)確性的重要依據(jù),涉及到內(nèi)殼層電離截面、原子弛豫參數(shù)、電子和光子在材料中的傳輸參數(shù)等[25,26],特別是近年來(lái)在氚的b射 線 誘 發(fā) X射 線 譜 (b-ray induced X-ray spectroscopy,BIXS)分析方法中具有重要的應(yīng)用價(jià)值[27?29],然而,目前關(guān)于厚靶特征X射線產(chǎn)額的實(shí)驗(yàn)研究仍然較少[24?26].Bote等[25]在幾至40 keV 能量范圍內(nèi)對(duì) C,Al,Si,Ti,Cu,Fe,Zr,W,Au,Pt等元素的 Ka及 La殼層厚靶實(shí)驗(yàn)特征X射線產(chǎn)額與蒙特卡羅模擬計(jì)算值進(jìn)行了比較,結(jié)果表明在其所關(guān)注的能量范圍內(nèi),基于DWBA的模擬值與實(shí)驗(yàn)值相差約10%,且隨原子序數(shù)增大,基于DWBA的模擬值的準(zhǔn)確度要明顯更優(yōu)于PWBA.Yadav 等[30]測(cè)量了 10—25 keV電子撞擊厚Ti靶的Ka殼特征X射線產(chǎn)額[31]和厚Pt靶M層X(jué)射線產(chǎn)額,結(jié)果與蒙特卡羅模擬計(jì)算值分別存在17%和12.5%的差異.Li等[26]給出了5—29 keV 電 子 撞 擊 純 厚 W,Mo 和 Zr靶 的 K,L,M殼層特征X射線產(chǎn)額測(cè)量結(jié)果,與蒙特卡羅模擬值相差約為10%.在進(jìn)行實(shí)驗(yàn)譜的凈峰面積獲取時(shí),Li等[26]采用線性擬合來(lái)估計(jì)實(shí)驗(yàn)本底,本文將使用蒙特卡羅模擬得到的軔致輻射譜作為扣除本底的依據(jù),進(jìn)一步提高實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性.

本文選擇 Al,Ti,Zr,W,Au 元素作為研究對(duì)象,雖然以前曾進(jìn)行過(guò)它們中部分特征X射線厚靶產(chǎn)額的測(cè)量[25,26],但數(shù)據(jù)并不充分,本工作在改進(jìn)實(shí)驗(yàn)裝置及數(shù)據(jù)處理方法的基礎(chǔ)上,得到了更高精度的一些新實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),以進(jìn)一步檢驗(yàn)蒙特卡羅模擬及電離截面理論的精度;同時(shí),這些元素的特征X射線厚靶產(chǎn)額還具有重要的應(yīng)用價(jià)值,例如Ti和Zr是重要的儲(chǔ)氚材料,W是聚變堆第一壁候選材料[32],在氚的BIXS分析中都會(huì)利用到它們的特征X射線產(chǎn)額,Al和Au也常在BIXS方法中作為工作介質(zhì)使用[28],因此,這些元素X射線厚靶產(chǎn)額的精度對(duì)氚分析結(jié)果的準(zhǔn)確度具有重要作用,明確高精度厚靶產(chǎn)額實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論計(jì)算的差異也有助于評(píng)估BIXS方法結(jié)果的可靠性.本文給出了 Al的 K,Ti的 Ka,Kb,Zr的 Ka,Kb,L 及 W,Au 的 La,Lb,Lg特征 X 射線的厚靶產(chǎn)額,并對(duì)其中次級(jí)電子和軔致輻射光子致電離的貢獻(xiàn)進(jìn)行了研究.在本文的實(shí)驗(yàn)幾何下,Al的 K,Ti的 Kb 以及Au的Lb,Lg特征X射線厚靶產(chǎn)額實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)為首次測(cè)量.隨后,由實(shí)驗(yàn)的厚靶產(chǎn)額和蒙特卡羅模擬的初級(jí)電子產(chǎn)額得出了相應(yīng)的K殼層電離截面和L殼層特征X射線產(chǎn)生截面.針對(duì)電子分別在45°和90°入射時(shí)的特征X射線厚靶產(chǎn)額,我們對(duì)解析模型結(jié)果與蒙特卡羅模擬值進(jìn)行了對(duì)比,并做了相應(yīng)的討論.

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)裝置

本實(shí)驗(yàn)所采用的裝置與Zhao等[33]和Li等[34]的基本相同.法拉第筒及靶置于KYKY公司生產(chǎn)的KYKY-2800B型掃描電子顯微鏡的真空靶室中,由掃描電子顯微鏡中加熱的燈絲發(fā)出電子束,通過(guò)電場(chǎng)的加速、聚焦并垂直穿過(guò)法拉第筒頂部的小孔,轟擊與入射電子束成45°放置的厚靶.銅制的法拉第筒壁厚5 mm,能有效地阻止高能軔致輻射光子的穿透.在法拉第筒的頂孔和側(cè)孔間同時(shí)設(shè)有–100 V 的偏壓,以阻止能量小于 100 eV 的電子逃逸.入射電子束被法拉第筒收集后,經(jīng)ORTEC束流積分儀,最后由定標(biāo)器記錄下來(lái).電子碰撞靶樣品產(chǎn)生的特征X射線由水平放置的Amptek硅漂移探測(cè)器 (silicon-drifted detector,SDD)記錄.通過(guò)調(diào)節(jié)束流強(qiáng)度,使記錄X射線譜的死時(shí)間控制在約2%的范圍內(nèi).與以前使用的裝置相比,本次實(shí)驗(yàn)中在探測(cè)器前方安裝了由永磁鐵構(gòu)成的電子偏轉(zhuǎn)器,防止從靶上產(chǎn)生的背散射電子進(jìn)入X射線探測(cè)器,使得由蒙特卡羅模擬得到的軔致輻射譜與實(shí)驗(yàn)測(cè)得的本底譜符合,用于本底的扣除.實(shí)驗(yàn)裝置示意圖及照片如圖1所示,詳細(xì)結(jié)構(gòu)圖見(jiàn)文獻(xiàn)[33]的圖1.

圖1 (a)實(shí)驗(yàn)裝置示意圖;(b)裝置照片F(xiàn)ig.1.(a)The schematic of experimental setup;(b) photograph of experimental setup.

SDD探測(cè)器為美國(guó)Amptek公司生產(chǎn)的XR-100SDD 型,其 Si靈敏層厚度為 0.5 mm,窗面積為 20 mm2;探測(cè)器的窗口為超薄 C2 窗,由 40 nm Si3N4薄膜、30 nm Al膜以及 15 μm Si網(wǎng)格組成,其開(kāi)口面積占總面積的78%.該C2超薄窗口的使用可以減少低能X射線的吸收,并且可以檢測(cè)到低至0.183 keV的硼Ka特征X射線.

在本次實(shí)驗(yàn)中所用到的厚靶由北京高德威金屬科技開(kāi)發(fā)有限責(zé)任公司提供,靶厚為1.5 mm,表面作拋光處理,其中,Au 靶直徑為 20 mm,Al,Ti,Zr 及 W 靶直徑為 31 mm,純度均達(dá) 99.99%.

2.2 SDD探測(cè)器的效率刻度

探測(cè)器的效率刻度在特征X射線的定量測(cè)量中起著重要的作用.本工作的探測(cè)器效率刻度采用標(biāo)準(zhǔn)放射源法,該方法簡(jiǎn)單易行且精確度較高,所用標(biāo)準(zhǔn)源為德國(guó)標(biāo)準(zhǔn)計(jì)量機(jī)構(gòu)(Physikalisch-Technische Bundesanstalt,PTB) 提供的55Fe,57Co,137Cs和241Am點(diǎn)標(biāo)準(zhǔn)源,其活度不確定度約為1%—3% (k=2).低能區(qū) (<3.3 keV)的效率刻度由于缺乏可用的標(biāo)準(zhǔn)放射源[35],故通過(guò)測(cè)量20 keV電子轟擊各種厚靶產(chǎn)生的特征X射線譜(即特征峰法)來(lái)完成,使用的厚靶為 MgF2,Si3N4,WS2,CaF2,Ti和 Mn,純度大于 99.9%,同實(shí)驗(yàn)靶材一樣,也由北京高德威金屬科技開(kāi)發(fā)有限責(zé)任公司提供.通過(guò)特征X射線實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額與蒙特卡羅模擬結(jié)果的比值得到0.68—6 keV間效率刻度曲線的相對(duì)值,然后再將低能區(qū)的相對(duì)效率值歸一化到使用標(biāo)準(zhǔn)源獲得的高能區(qū)的絕對(duì)效率值,最終得到低能區(qū)的絕對(duì)效率值,該部分工作在文獻(xiàn)[34]中已完成.

采用這種方法確定的效率刻度不確定度主要來(lái)源于標(biāo)準(zhǔn)源,在本文所關(guān)注的能量范圍內(nèi)約為1.6%,相對(duì)于以前的工作[33]效率刻度精度得到提高.圖2為SDD探測(cè)器效率刻度曲線.

3 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理及模擬分析

3.1 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額

本文測(cè)量了 5—27 keV電子撞擊厚 Al,Ti,Zr,W,Au 靶的特征 X 射線產(chǎn)額,其計(jì)算公式如下:

其中NX(E0)表示入射電子能量為E0時(shí)相應(yīng)殼層的特征X射線凈計(jì)數(shù),Ne為總?cè)肷潆娮訑?shù),e(E)表示光子能量為E時(shí)的探測(cè)器本征效率,DW為X射線探測(cè)器的立體角,因子e(E)DW/4π的值由圖2中效率刻度曲線(實(shí)線)內(nèi)插得到.實(shí)驗(yàn)譜的X射線特征峰凈計(jì)數(shù)NX(E0)由實(shí)驗(yàn)譜特征峰區(qū)計(jì)數(shù)減去蒙特卡羅程序PENELOPE[2]計(jì)算出的軔致輻射譜本底得到,以W元素為例,結(jié)果如圖3所示.

圖2 SDD 探測(cè)器效率刻度曲線.空心圓表示 Al,Ti,Zr,W和Au的特征X射線位置,實(shí)線表示根據(jù)探測(cè)器參數(shù)計(jì)算的效率值Fig.2.The X-ray detection efficiency of the SSD detector.The positions of the characteristic X-ray lines for Al,Ti,Zr,W and Au are indicated by the open circles.The solid line represents the theoretical values calculated based on the detector’s parameters.

圖3 27keV電子入射厚W靶碰撞產(chǎn)生的實(shí)驗(yàn)譜(實(shí)線)與PENELOP模擬的軔致輻射本底譜(虛線)Fig.3.The experimental spectrum (solid line) and the bremsstrahlung background spectrum simulated by PENELOPE (dashed line) produced by 27 keV electron impact on thick W target.

3.2 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額與PENELOPE模擬產(chǎn)額比較

PENELOPE(2008版)是一款目前廣泛使用的模擬電子-光子輸運(yùn)的蒙特卡羅軟件包,它能在50 eV—1 GeV的能量范圍內(nèi)使用可靠的數(shù)值和解析物理模型相結(jié)合的方法模擬電子和光子的輸運(yùn)過(guò)程,描述相應(yīng)能區(qū)內(nèi)電子和光子與物質(zhì)的相互作用[2].PENELOPE程序?qū)﹄娮釉诤癜形镔|(zhì)中的輸運(yùn)過(guò)程考慮了電子的非彈性散射、彈性散射、內(nèi)殼層電離及軔致輻射等物理過(guò)程.在本文的能區(qū)范圍,PENELOPE(2008版)程序采用了更為準(zhǔn)確的基于扭曲波玻恩近似理論模型(DWBA)的內(nèi)殼層電離截面[11,13]來(lái)模擬特征X射線厚靶產(chǎn)額.在本文的模擬計(jì)算中,建立了與實(shí)驗(yàn)相同的幾何模型,如圖4所示,即電子垂直入射,待測(cè)靶與水平成45°,探測(cè)器水平放置.在實(shí)驗(yàn)中,探測(cè)器對(duì)靶的張角由探測(cè)器探頭半徑與靶中心距離決定,為提高蒙特卡羅模擬的計(jì)算效率,張角的半角取為30°,計(jì)算表明這樣設(shè)置不影響模擬計(jì)算結(jié)果[33].

圖4 PENELLOPE 模擬幾何模型示意圖Fig.4.The geometry used in the PENELOPE simulations.

在實(shí)驗(yàn)中,由于受到筒內(nèi)壁及靶的散射作用,入射電子可能會(huì)經(jīng)由法拉第筒的頂孔或側(cè)孔逃逸,導(dǎo)致實(shí)際記錄電荷數(shù)損失.因此本工作使用PENELOPE程序?qū)Ψɡ谕驳碾娮犹右萋蔬M(jìn)行了計(jì)算,并以此來(lái)修正實(shí)驗(yàn)中的入射電荷數(shù).計(jì)算結(jié)果表明電子逃逸率隨靶原子序數(shù)的增大而增大,本文中涉及到的 Al,Ti,Zr,W,Au 元素在入射電子能量 5—27 keV時(shí)對(duì)應(yīng)的逃逸率分別約為2.2% —2.4%,2.5% —2.7%,2.9% —3.2%,3.2% —3.6%和3.3%—3.7%,修正后得到的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額與PENELOPE模擬產(chǎn)額結(jié)果如圖5所示.

本文測(cè)量了5—27 keV電子入射時(shí)Al的K,Ti的 Ka,Kb,Zr的 Ka,Kb,L 及 W,Au 的 La,Lb,Lg的厚靶特征X射線產(chǎn)額.實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的不確定度主要來(lái)源于峰凈計(jì)數(shù)不確定度(<6.0%)及效率刻度不確定度(約1.6%),總不確定度約為1.7—6.2%.在圖5 中,總體來(lái)看,各元素的實(shí)驗(yàn)值與蒙特卡羅模擬值在約10%的范圍內(nèi)符合,其中大部分實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與蒙特卡羅模擬值的符合程度小于10%.Al的K層特征X射線實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額與模擬產(chǎn)額之間差異較其他元素略大,原因可能來(lái)自于本底扣除時(shí)所產(chǎn)生的誤差略大,或者理論模擬本身的不準(zhǔn)確性所致.對(duì)于Ti元素,使用Origin軟件對(duì)實(shí)驗(yàn)譜進(jìn)行解譜,通過(guò)擬合來(lái)完成Ka和Kb特征峰凈面積的計(jì)算,Kb峰面積較小,其凈峰面積采用K峰總面積減Ka峰面積的方法獲得,結(jié)果得到的Ka,Kb實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額分別在10%,11%范圍內(nèi)與模擬值符合.Bote等[25]對(duì) Shima等[36]給出的一些特征X射線實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額進(jìn)行了分析,其中 Ti的Ka實(shí)驗(yàn)值比模擬值略低,在其誤差范圍內(nèi)與本文的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合良好.Zr元素的 L,Ka,Kb 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額與模擬值均符合較好,且與Li等[26]的數(shù)據(jù)相比,本文所獲實(shí)驗(yàn)值與模擬值符合度更高.對(duì)于W,Au 的 La,Lb,Lg,可觀察到實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額不確定度隨特征峰面積減小而略有增大,與文獻(xiàn)[25]中給出的W,Au的La數(shù)據(jù)相比,雖然在高能端與模擬值偏差略有增大,但總體上來(lái)看仍與本文結(jié)果較為符合.文獻(xiàn) [26]同時(shí)給出了 W 的 La,Lb,Lg實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額數(shù)據(jù),其中Lb,Lg的實(shí)驗(yàn)值與本文的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)在不確定度范圍內(nèi)取得了較好的一致性,La的數(shù)據(jù)略有差異,整體來(lái)看本工作獲得的實(shí)驗(yàn)值與蒙特卡羅模擬值符合程度更高.

圖5 實(shí)心圓點(diǎn)表示實(shí)驗(yàn)測(cè)得不同入射電子能量下的厚靶特征X射線產(chǎn)額,實(shí)線代表相應(yīng)的蒙特卡羅模擬值,虛線為蒙特卡羅模擬值歸一到實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)值上的結(jié)果,括號(hào)內(nèi)為歸一化參數(shù),縮略圖為實(shí)驗(yàn)布局示意圖Fig.5.Solid circles denote the experimental characteristic X-ray yields of thick targets at different incident electron energies.Solid curves represent the results of Monte Carlo simulations using the PENELOPE code.Dashed curves are the scaled results of Monte Carlo simulations by scaling factors that are given in parentheses.The insets show the schematic of experimental geometry.

3.3 厚靶的解析模型分析

近年來(lái),厚靶的解析模型被應(yīng)用于內(nèi)殼層電離截面或產(chǎn)生截面的測(cè)量等方面[22,23,37,38],因此,對(duì)厚靶解析模型的比較分析非常有利于該模型的應(yīng)用.本文所采用的厚靶X射線產(chǎn)額解析模型,對(duì)于電子轟擊的情況,基于如下假設(shè): 1)入射電子在厚樣品中直線運(yùn)動(dòng),即不考慮再擴(kuò)散或散射效應(yīng);2)忽略軔致輻射光子和其他二次粒子的貢獻(xiàn),可以給出厚靶中電子引起的內(nèi)殼電離的特征X射線產(chǎn)額NX如下[22]:

其中,E0為入射電子能量,I0為入射粒子數(shù),NA為阿伏伽德羅常數(shù),A為原子質(zhì)量數(shù),eW/4π為探測(cè)效率,sX為特征X射線產(chǎn)生截面或電離截面,μX為樣品內(nèi)特征X射線的質(zhì)量衰減系數(shù),S(E)為質(zhì)量阻止本領(lǐng).a為入射粒子方向與靶表面法線之間的夾角,b為X射線探測(cè)器方向與靶表面法線之間的夾角.對(duì)于本文的實(shí)驗(yàn)裝置,a=45°,b=45°.

特征X射線來(lái)源于初級(jí)入射電子、次級(jí)電子和光子與靶物質(zhì)的相互作用,本文使用PENELOPE模擬了兩種情況下各部分在總特征X射線產(chǎn)額中的貢獻(xiàn): 1)a=45°,b=45°;2)a=0°,b=45°,并與方程(2)解析計(jì)算的結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比.方程(2)中使用的原子弛豫參數(shù)、內(nèi)殼層電離截面、質(zhì)量衰減系數(shù)和質(zhì)量阻止本領(lǐng)均提取自PENELOPE數(shù)據(jù)庫(kù).計(jì)算結(jié)果如圖6和圖7所示.

由圖6 可以看出,對(duì)于低Z元素 Al,Ti,次級(jí)電子和光子在總產(chǎn)額中貢獻(xiàn)僅占1%—2%;在Zr的L層中,該貢獻(xiàn)也僅占1%—2%,隨著特征X射線能量越高,即Zr的Ka和Kb,該貢獻(xiàn)隨之增大至17%—20%,表現(xiàn)出與閾能的相關(guān)性;對(duì)高Z元素W,Au的L層次級(jí)電子和光子所致電離占比約為7%—10%.且對(duì)各元素的各層而言,隨著電子入射能量增加,該比例大致保持不變.通過(guò)對(duì)比圖6和圖7可以看到,對(duì)于電子垂直入射的情況,即在a=0°,b=45°時(shí),基于方程 (2)的計(jì)算結(jié)果(實(shí)線)與蒙特卡羅計(jì)算的初級(jí)電子撞擊電離(空心圓)符合程度要優(yōu)于a=45°,b=45°的入射方式.在圖6中,方程(2)計(jì)算值高于蒙特卡羅計(jì)算的初級(jí)電子撞擊電離(空心圓)較多,原因可能為在電子成45°入射厚靶時(shí),存在散射電子不能完全在靶內(nèi)產(chǎn)生電離的情況,而在垂直入射時(shí)這種作用則較輕,故在a=45°,b=45°的情況下,由(2)式計(jì)算的特征X射線產(chǎn)額與蒙特卡羅模擬的初級(jí)電子撞擊電離產(chǎn)生的特征X射線產(chǎn)額差異較大.同時(shí),從圖7 中也可看出,在U<5—6 的范圍內(nèi),二者符合程度更佳[22].本文使用的解析模型還有待進(jìn)一步完善,解析模型的改進(jìn)也是人們目前感興趣的問(wèn)題[38].

圖6 a=45°,b=45°時(shí)由 PENELOPE 計(jì)算的特征 X 射線產(chǎn)額 (實(shí)心圓點(diǎn)),其中來(lái)自初級(jí)電子電離貢獻(xiàn)表示為空心圓形,次級(jí)電子電離貢獻(xiàn)表示為空心三角形,軔致輻射光子貢獻(xiàn)為空心方形.實(shí)線為方程(2)計(jì)算所得結(jié)果.縮略圖為計(jì)算幾何示意圖Fig.6.In the case of a=45°,b=45°,the solid dots represent the total characteristic X-ray yields calculated by PENELOPE,which include the contributions from the primary electron ionization (hollow circles),secondary electron ionization(hollow triangles)and bremsstrahlung photon ionization (hollow squares).The solid lines are the characteristic X-ray yields calculated by Eq.(2).The insets show the schematic of calculation geometry.

3.4 電離截面及特征X射線產(chǎn)生截面

元素的特征X射線產(chǎn)額由初級(jí)電子、次級(jí)電子和光子的電離作用共同組成,利用PENELOPE程序,可以估算出入射初級(jí)電子、次級(jí)電子和光子對(duì)相應(yīng)殼層特征X射線的貢獻(xiàn).Bote等[25]指出,內(nèi)殼層電離的幾率與彈性散射和外殼層電離相比很小,故電子軌跡與蒙特卡羅模擬中使用的電離截面模型相關(guān)性很弱,使用的PENELOPE可以很好地模擬如背散射系數(shù)、薄膜透射系數(shù)等諸多物理量,因此,特征X射線產(chǎn)額的模擬值大小主要由蒙特卡羅模擬中使用的電離截面或產(chǎn)生截面確定.同時(shí),基于DWBA理論模型計(jì)算的理論特征X射線電離或產(chǎn)生截面值與實(shí)驗(yàn)值在形狀上符合很好[33],因此可采用文獻(xiàn)[33]的方法由厚靶的特征X射線產(chǎn)額來(lái)得出X射線產(chǎn)生截面或電離截面,即通過(guò)實(shí)驗(yàn)與蒙特卡羅模擬的直接電離產(chǎn)額的比值確定為修正系數(shù),將蒙特卡羅模擬中使用的基于DWBA理論的截面數(shù)據(jù)乘以相應(yīng)的修正系數(shù)得到實(shí)驗(yàn)截面值.本文中的DWBA理論數(shù)據(jù)來(lái)自PENELOPE數(shù)據(jù)庫(kù),根據(jù)文獻(xiàn)[11,13]計(jì)算得到.在Al,Ti的K層及Zr的L層中,光子與次級(jí)電子電離僅占1%—2%,對(duì)總電離貢獻(xiàn)可以忽略,故采用圖5中所標(biāo)注的歸一化參數(shù)進(jìn)行計(jì)算.對(duì)于Zr的K層及W,Au的L層,光子與次級(jí)電子電離貢獻(xiàn)大于7%,我們將實(shí)驗(yàn)初級(jí)電子電離產(chǎn)額與蒙特卡羅模擬初級(jí)電子電離產(chǎn)額相比得到新的修正系數(shù),其中,實(shí)驗(yàn)初級(jí)電子電離產(chǎn)額由實(shí)驗(yàn)總產(chǎn)額減去蒙特卡羅模擬的次級(jí)電子與光子電離產(chǎn)額得到.最終獲得的內(nèi)殼層電離截面及特征X射線產(chǎn)生截面與相應(yīng)的修正系數(shù)如圖8和圖9所示.

由此方法得到的特征X射線產(chǎn)生截面及電離截面的不確定度主要來(lái)源于實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額及蒙特卡羅模擬產(chǎn)額的不確定度.實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額總不確定度 <6.2%,主要來(lái)自?xún)粲?jì)數(shù)(<6.0%)及效率刻度(約1.6%);蒙特卡羅模擬的不確定度中,來(lái)源于電子的阻止本領(lǐng)及光子的質(zhì)量衰減系數(shù)的不確定度約為5%[33,37],對(duì)于K殼層電離截面,還存在熒光產(chǎn)額不確定度,其中對(duì) Al,Ti,Zr元素分別為 10%,2% 和 4%[39].綜合以上不確定度來(lái)源,得到 Al,Ti,Zr的 K 層電離截面不確定度分別約為 12.8%,5.6%,7.0%;Zr的L層特征X射線產(chǎn)生截面不確定度約為7.9%;W 和 Au 的 La,Lb,Lg特征 X 射線產(chǎn)生截面不確定度分別約為5.3%,5.3%,7.8%和5.4%,5.5%,5.8%.

圖7 a=0°,b=45°時(shí)由 PENELOPE 計(jì)算的特征 X 射線產(chǎn)額 (實(shí)心圓點(diǎn)),其中來(lái)自初級(jí)電子電離貢獻(xiàn)表示為空心圓形,次級(jí)電子電離貢獻(xiàn)表示為空心三角形,軔致輻射光子貢獻(xiàn)為空心方形.實(shí)線為方程(2)計(jì)算所得結(jié)果.縮略圖為計(jì)算幾何示意圖Fig.7.In the case of a=45°,b=45°,the solid dots represent the total characteristic X-ray yields calculated by PENELOPE,which include the contributions from the primary electron ionization (hollow circles),secondary electron ionization(hollow triangles)and bremsstrahlung photon ionization (hollow squares).The solid lines are the characteristic X-ray yields calculated by Eq.(2).The insets show the schematic of calculation geometry.

圖8 (a) Al,(b) Ti,(c) Zr 元素實(shí)驗(yàn) K 殼電離截面 (實(shí)線) 與 DWBA 理論值 (虛線),括號(hào)內(nèi)為修正系數(shù)Fig.8.Experimental K-shell ionization cross sections of (a) Al,(b) Ti,(c) Zr (solid lines) and the DWBA theoretical values (dashed lines).The scaling factors are given in parentheses.

圖9 (a) Zr,(b)?(d) W,(e)?(g) Au 元素實(shí)驗(yàn) L 殼特征 X 射線產(chǎn)生截面 (實(shí)線)與 DWBA 理論值 (虛線),括號(hào)內(nèi)為修正系數(shù)Fig.9.Experimental L-shell characteristic X-ray production cross sections of (a) Zr,(b)?(d) W,(e)?(g) Au (solid lines) and the DWBA theoretical values (dashed lines).The scaling factors are given in parentheses.

4 結(jié)果與討論

1)本文通過(guò)改進(jìn)的實(shí)驗(yàn)裝置和數(shù)據(jù)處理方法,測(cè)量了 5—27 keV電子撞擊厚靶所致 Al的K,Ti的 Ka,Kb,Zr的 Ka,Kb,L 及 W,Au 的 La,Lb,Lg特征X射線產(chǎn)額,不確定度為1.7%—6.2%,并與蒙特卡羅模擬計(jì)算進(jìn)行了比較,大多數(shù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)在小于10%范圍內(nèi)符合.依據(jù)實(shí)驗(yàn)的厚靶產(chǎn)額數(shù)據(jù)得出了相應(yīng)的內(nèi)殼層電離截面或特征X射線產(chǎn)生截面值,不確定度范圍為5%—8%(Al除外,由于其較大的熒光產(chǎn)額不確定度).本文的研究表明,目前廣泛使用的電子原子碰撞內(nèi)殼層電離理論模型(DWBA理論)及原子弛豫參數(shù)的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的差異小于或約為10%,這些結(jié)論有助于相關(guān)理論計(jì)算的改進(jìn),也對(duì)實(shí)際應(yīng)用有價(jià)值,例如對(duì)氚的BIXS分析方法,該方法目前廣泛應(yīng)用于聚變堆材料的氚分析.

2)對(duì)于電子入射角度為45°和90°的兩種情況,基于方程(2)的解析模型計(jì)算值與蒙特卡羅模擬值的產(chǎn)額結(jié)果比較發(fā)現(xiàn),在90°入射時(shí)二者符合情況較好,本文討論了可能的原因,并認(rèn)為在 45°(或其他角度入射)時(shí)解析模型的準(zhǔn)確度有待進(jìn)一步完善和提高.

3)同時(shí),基于扭曲波玻恩近似理論模型(DWBA)的內(nèi)殼層電離截面,本文還給出了次級(jí)電子、軔致輻射光子所產(chǎn)生的特征X射線產(chǎn)額的貢獻(xiàn)度,在本工作研究元素的低電離閾能殼層,次級(jí)粒子的貢獻(xiàn)度約為2%,對(duì)高電離閾能殼層,達(dá)到10%—20%,這部分貢獻(xiàn)與入射電子能量關(guān)系較弱,表現(xiàn)出與原子序數(shù)的密切相關(guān)性.