基于雙色法油漿火焰溫度場和碳煙濃度場分析

代正華， 孟 凱， 郭慶華， 許建良， 王輔臣

（華東理工大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院，上海市煤氣化工程技術(shù)研究中心，上海 200237）

低碳烯烴是重要的化工原料，如乙烯是用來衡量國家化工發(fā)展程度的參考指標(biāo)，2017 年我國的乙烯產(chǎn)量2.346×107t，占世界乙烯總產(chǎn)量的13.8%[1]。全球的低碳烯烴生產(chǎn)量和需求量都極大，我國的低碳烯烴的來源大部分是石油路線制取[2-3]。隨著石油資源的減少和石油品質(zhì)的降低，使得采用催化油漿等劣質(zhì)油為原料制取低碳烯烴的工藝有了研究價(jià)值。在劣質(zhì)油制取低碳烯烴的轉(zhuǎn)化工藝過程中常出現(xiàn)結(jié)焦現(xiàn)象[4-6]，在實(shí)際的工業(yè)生產(chǎn)中需要對(duì)工業(yè)爐內(nèi)火焰溫度、氧氣流量等參數(shù)進(jìn)行嚴(yán)格控制，以避免爐膛超溫和結(jié)焦等情況發(fā)生。針對(duì)工業(yè)生產(chǎn)結(jié)焦這一問題，許多學(xué)者對(duì)碳煙生成機(jī)理進(jìn)行了研究[7-8]，發(fā)現(xiàn)碳煙的生成與燃料性質(zhì)、爐膛溫度、氧燃比（氧氣與燃料的物質(zhì)的量之比，全文同）等因素密切相關(guān)。為了研究碳煙生成機(jī)理從而指導(dǎo)工業(yè)生產(chǎn)，需要獲得火焰的溫度場和碳煙濃度場以便后續(xù)的研究。

常用的接觸式測(cè)溫方法由于反應(yīng)時(shí)間長，不符合快速響應(yīng)的控制要求。光學(xué)測(cè)定方法作為新興的測(cè)定方法，可以快速獲得火焰溫度場和碳煙濃度場等信息。用途較廣泛的光學(xué)測(cè)定方法包括：激光誘導(dǎo)熒光法、消光法、雙色法等。Yon 等[9]通過激光誘導(dǎo)熒光法、小角X 射線散射法、散射測(cè)量方法獲得了碳煙顆粒的尺寸、火焰溫度和碳煙在火焰中的體積分?jǐn)?shù)，研究了碳煙生成及氧化過程。Pastor 等[10]采用基于Beer-Lambert 理論的消光法，以正癸烷烴和正十六烷烴為燃料，研究了發(fā)動(dòng)機(jī)內(nèi)的碳煙濃度場，發(fā)現(xiàn)使用激光消光法和二維消光法測(cè)得的結(jié)果基本相同。Joonho 等[11]基于雙色法研究對(duì)比了生物柴油與柴油混合油和純柴油在不同的注射壓力下燃燒和碳煙排放情況，發(fā)現(xiàn)摻混了生物柴油的燃料油比柴油燃燒著火更遲，但是著火后反應(yīng)迅速，同時(shí)分析了碳煙在火焰中分布規(guī)律。Xuan 等[12]采用消光法和雙色法研究了正十二烷和正庚烷的火焰中碳煙濃度的KL 值，通過對(duì)比發(fā)現(xiàn)，當(dāng)雙色法中表征的碳煙濃度的KL 值接近1 時(shí)，兩種方法測(cè)出的碳煙濃度數(shù)值接近。陳先鋒等[13]基于雙色法原理對(duì)甲烷/空氣層流擴(kuò)散火焰的溫度場和碳煙濃度場進(jìn)行重構(gòu)，并通過與計(jì)算流體力法方法獲得的溫度場與碳煙濃度場進(jìn)行對(duì)比發(fā)現(xiàn)結(jié)果吻合。顏方沁等[14]采用多點(diǎn)同步采樣的方法研究了柴油噴霧火焰中的不同區(qū)域產(chǎn)生的碳煙形貌，研究表明固體碳煙顆粒數(shù)密度從軸心向外逐漸減小，燃燒反應(yīng)進(jìn)程越靠后固體碳煙體積分?jǐn)?shù)越高。

前人研究多通過濾光片獲得單色光輻射強(qiáng)度，且求取了氣態(tài)烴燃燒火焰和發(fā)動(dòng)機(jī)中柴油燃燒火焰的溫度場和表征碳煙濃度的KL 值。本文通過程序處理原始照片獲得對(duì)應(yīng)單色光下的輻射強(qiáng)度，降低了系統(tǒng)的設(shè)計(jì)成本；通過優(yōu)化火焰篩選和分割算法，細(xì)化火焰不同區(qū)域的區(qū)分，求得代表火焰在相機(jī)檢測(cè)光程方向上的幾何厚度L 值；求得不同氧碳比和不同燃料下火焰中碳煙體積分?jǐn)?shù)，并對(duì)比分析了原料和氧燃比對(duì)碳煙生成的影響。

1 雙色法基本原理及程序開發(fā)

根據(jù)輻射學(xué)基礎(chǔ)理論，黑體的半球單色輻射強(qiáng)度符合普朗克定律，計(jì)算見式1。

黑體假設(shè)是理想條件，且光輻射強(qiáng)度很難直接測(cè)得，因此引入維恩公式，并定義Ta為將目標(biāo)物體的輻射強(qiáng)度等于某溫度下黑體的輻射強(qiáng)度，該溫度就是此時(shí)的亮溫，推導(dǎo)得出：

2 標(biāo)定實(shí)驗(yàn)及算法驗(yàn)證

2.1 標(biāo)定實(shí)驗(yàn)

采用WJL-11 紅外控溫黑體爐作為黑體輻射光源，同時(shí)利用CMOS 相機(jī)拍攝不同黑體爐溫下對(duì)應(yīng)的輻射照片，結(jié)果見圖1。實(shí)驗(yàn)中相機(jī)光圈設(shè)置為手動(dòng)光圈，快門速度1/60 s，關(guān)閉相機(jī)的自動(dòng)增益和白平衡功能。對(duì)照片進(jìn)行摳圖和壞點(diǎn)剔除。采用高階擬合的方法獲得溫度和輻射強(qiáng)度的標(biāo)定方程。

圖1 不同黑體爐溫下的標(biāo)定圖片F(xiàn)ig. 1 Calibration pictures of blackbody furnace at different temperatures

在采用雙色法進(jìn)行計(jì)算時(shí)，文獻(xiàn)[16]曾對(duì)光波長的選擇進(jìn)行研究，結(jié)果表明波長的選擇對(duì)結(jié)果的影響不大，所以本文選擇照片區(qū)分出來的R 光和G 光進(jìn)行擬合求取標(biāo)定方程。不同波長下的輻射強(qiáng)度值與溫度的擬合曲線見圖2。從圖中可以看出擬合的曲線與原始數(shù)據(jù)擬合程度較高，滿足計(jì)算要求。

圖2 R 值和G 值對(duì)溫度值的原始數(shù)據(jù)和標(biāo)定曲線Fig. 2 Original data and fitting curves for R and G values relative to temperature values

2.2 算法驗(yàn)證

文獻(xiàn)[13]曾使用熱電偶測(cè)量蠟燭火焰溫度，并與計(jì)算得到的蠟燭火焰溫度進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證，方法簡單易操作。本文采用相同的實(shí)驗(yàn)方法對(duì)改進(jìn)優(yōu)化的算法進(jìn)行驗(yàn)證。蠟燭火焰圖像和計(jì)算溫度場的結(jié)果如圖3 所示，用熱電偶測(cè)量蠟燭火焰不同區(qū)域的溫度分別為646 、927 、525 ℃。經(jīng)火焰分析程序計(jì)算求得對(duì)應(yīng)區(qū)域的溫度為614 、893 和494 ℃，計(jì)算的溫度相對(duì)于實(shí)驗(yàn)溫度偏差分別為4.99%、3.68%、5.95%，基本滿足測(cè)量要求。

圖3 蠟燭火焰圖像和計(jì)算溫度場Fig. 3 Candle flame image and calculated temperature field

3 火焰溫度場和碳煙濃度場的構(gòu)建及分析

3.1 實(shí)驗(yàn)過程

使用德國ELEMENTAR 元素分析儀器分析催化油漿的元素組成，其中碳元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為91.23%、氫元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6.66%，其他如氮元素、氧元素、硫元素等含量較少。配制質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為10%和30%的催化油漿和柴油混合油漿，通過調(diào)節(jié)噴嘴針閥，使油漿質(zhì)量流量基本穩(wěn)定，同時(shí)根據(jù)催化油漿的元素組成計(jì)算氧氣流量，調(diào)節(jié)火焰燃燒時(shí)氧碳比分別為0.8、0.9、1.0、1.1、1.2。實(shí)驗(yàn)裝置見圖4 所示。拍攝不同工況下的火焰照片，拍攝頻率為每秒5 張，將火焰照片輸入到分析程序。

圖4 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig. 4 Schematic diagram of experimental device

3.2 火焰溫度場和碳煙濃度場構(gòu)建

計(jì)算程序?qū)D片分解為多個(gè)像素點(diǎn)，對(duì)每一個(gè)像素點(diǎn)進(jìn)行計(jì)算，計(jì)算結(jié)果組成了原圖像像素大小的矩陣，分析計(jì)算后輸出的矩陣發(fā)現(xiàn)數(shù)值分布較集中。計(jì)算數(shù)值分布概率密度函數(shù)時(shí)，剔除掉概率低的數(shù)值，對(duì)概率大的數(shù)值區(qū)域進(jìn)行線性放大至0～255 的亮度范圍內(nèi)。將線性放大后的數(shù)據(jù)進(jìn)行圖像輸出，結(jié)果見圖5、圖6 和圖7。因圖像較多，圖5～圖7 分別為柴油、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%催化油漿、質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%催化油漿3 種不同燃料的單張火焰原始圖及計(jì)算結(jié)果圖，圖像的分辨率為200×200。

圖5 柴油單張火焰原始圖及計(jì)算結(jié)果Fig. 5 Single original flame diagram and calculation of diesel oil

圖6 催化油漿（w=10%）單張火焰原始圖及計(jì)算結(jié)果Fig. 6 Single original flame diagram and calculation of catalytic slurry oil (w=10%)

3.3 火焰溫度場和碳煙濃度場分區(qū)分析

根據(jù)3.2 節(jié)可知油漿火焰由內(nèi)至外呈現(xiàn)明顯的分區(qū)。以氧碳比為1.1 時(shí)的柴油火焰為例，根據(jù)火焰溫度分布圖對(duì)火焰進(jìn)行分區(qū)分析，圖8 為該狀態(tài)下的火焰分區(qū)示意圖，圖9 和圖10 分別示出了火焰軸向和徑向溫度分布和碳煙KL 分布。結(jié)果分析表明火焰的焰心(黑色區(qū)域)處氧氣含量充足，燃燒充分溫度高，對(duì)應(yīng)的KL 值較小，說明該區(qū)域碳煙濃度較低。在火焰內(nèi)焰(白色區(qū)域)中氧氣消耗殆盡，火焰此處出現(xiàn)低溫區(qū)域，該區(qū)域KL 平均值較大，說明油漿貧氧燃燒區(qū)域會(huì)產(chǎn)生大量碳煙?；鹧嫱庋?紅色區(qū)域)因接觸到空氣，此處火焰溫度較高，對(duì)應(yīng)的KL 值較內(nèi)焰相對(duì)減小。隨著氧碳比的升高，火焰富氧燃燒區(qū)域變大，貧氧燃燒區(qū)域變小。不同的火焰區(qū)域之間存在過渡區(qū)域，由圖9 和圖10發(fā)現(xiàn)在焰心至內(nèi)焰過渡區(qū)域，溫度下降，碳煙濃度上升。在內(nèi)焰至外焰過渡區(qū)域，氧氣濃度升高，溫度上升，碳煙濃度降低。分析火焰的fv數(shù)據(jù)表明，fv的數(shù)值接近于0，查看對(duì)應(yīng)圖片的計(jì)算矩陣數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)fv的數(shù)量級(jí)與前人采用其他測(cè)定方法得出結(jié)果的數(shù)量級(jí)基本相同[13]?；鹧嬷刑紵燇w積濃度較大處主要出現(xiàn)在火焰的燃燒后期，這與采用多點(diǎn)同步采樣方式獲得柴油火焰碳煙體積濃度的方法得出的結(jié)論一致[14]。

3.4 氧碳比和燃料對(duì)碳煙生成量均值的影響分析

將求得的不同油漿的火焰KL 值和fv值的平均數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，結(jié)果如圖11 所示（10%FCC 為10%催化油漿，30%FCC 為30%催化油漿）。由圖可見，在相同火焰氧碳比的情況下，油漿中催化油漿的含量增加，火焰KL 均值和fv均值都呈現(xiàn)增大趨勢(shì)。這是因?yàn)榇呋蜐{中富含多環(huán)芳烴，其含量對(duì)烴類燃燒碳煙生成量影響顯著，其中多環(huán)芳烴的物理聚集及化學(xué)成核是碳煙前體形成的關(guān)鍵步驟[17-18]。隨著火焰氧碳比的增大，不同油漿火焰的平均KL 值和fv值均呈現(xiàn)出下降趨勢(shì)。從前文分析可得氧碳比升高，焰心富氧燃燒區(qū)域變大，內(nèi)焰貧氧燃燒區(qū)域縮小，由貧氧燃燒熱解生成的碳煙減少。在圖11 中發(fā)現(xiàn)火焰fv和火焰KL 值變化趨勢(shì)基本一致，但數(shù)值波動(dòng)要比KL 值圖像更大。10%油漿火焰在氧碳比為1 時(shí)出現(xiàn)異常波動(dòng)，但KL 數(shù)值在該點(diǎn)未出現(xiàn)明顯波動(dòng)。分析認(rèn)為KL 值變化范圍在 0～3.5，而fv由于數(shù)量級(jí)較小，且假設(shè)火焰切面為圓形而引入了系統(tǒng)的誤差，所以fv的計(jì)算結(jié)果相對(duì)波動(dòng)更大。

圖7 催化油漿（w=30%）單張火焰原始圖及計(jì)算結(jié)果Fig. 7 Single original flame diagram and calculation of catalytic slurry oil (w=30%)

圖8 根據(jù)火焰溫度劃分的火焰分區(qū)示意圖Fig. 8 Sub-regional schematic diagram of the flame according to the temperature of the flame

圖9 氧碳比1.1 時(shí)柴油火焰中心軸向溫度和KL 值分布Fig. 9 Distribution of axial temperature and KL of diesel flame at molar ratio of oxygen to carbon of 1.1

圖10 氧碳比1.1 時(shí)柴油火焰徑向溫度和KL 值分布Fig. 10 Distribution of radial temperature and KL of diesel flame at molar ratio of oxygen to carbon of 1.1

圖11 不同工況火焰的KL 和fv 的均值Fig. 11 Mean of KL and fv for flames under different operating conditions

4 結(jié) 論

（1）基于雙色法將油漿與氧氣非預(yù)混合火焰進(jìn)行圖像分析，結(jié)果表明：火焰分為焰心富氧燃燒區(qū)域、內(nèi)焰貧氧燃燒區(qū)域、外焰接觸空氣的燃燒區(qū)域。焰心和外焰的溫度較高，內(nèi)焰溫度較低。

（2）碳煙在火焰焰心、內(nèi)焰、外焰中都會(huì)出現(xiàn)較大生成量，且以內(nèi)焰中最大。在焰心至內(nèi)焰過渡區(qū)域，氧氣濃度下降，初始碳煙顆粒氧化消耗反應(yīng)速度小于產(chǎn)生反應(yīng)速度，碳煙量增大。在內(nèi)焰至外焰過渡區(qū)域，氧氣濃度增大，溫度上升，熱解產(chǎn)生碳煙顆粒迅速消耗。

（3）燃料組成和燃燒氧碳比對(duì)碳煙生成影響顯著。燃料中富含多環(huán)芳烴的催化油漿含量升高，則燃燒產(chǎn)生碳煙升高，催化油漿對(duì)油漿火焰碳煙生成有明顯的促進(jìn)作用。增大氧氣流量，可以在火焰區(qū)降低碳煙濃度，減少碳煙生成量。