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    固相萃取--氣相色譜--質(zhì)譜法測(cè)定水中33種有機(jī)氯農(nóng)藥和氯苯類化合物

    2020-07-01 01:49:38孫靜靜沈惟龍
    關(guān)鍵詞:固相萃取質(zhì)譜儀氣相色譜

    孫靜靜 沈惟龍

    摘 要:建立固相萃取,氣相色譜--質(zhì)譜儀,內(nèi)標(biāo)法測(cè)定水中33種有機(jī)氯農(nóng)藥(Organochlorine Pesticides,OCPs)和氯苯類化合物(Chlorobenzenes,CBs)的測(cè)定方法。目標(biāo)化合物經(jīng)有機(jī)溶劑萃取后經(jīng)KB-35MS毛細(xì)管柱分離。33種OCPs和CBs在濃度20~1000?g/L范圍內(nèi)與其峰面積呈良好線性關(guān)系,線性系數(shù)為0.9967~0.9999,檢出限在0.006~0.042?g/L之間。加標(biāo)回收率為46.9%~93.1%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為0.8%~12.4%(n=6)。

    關(guān)鍵詞:固相萃取;氣相色譜--質(zhì)譜儀;有機(jī)氯農(nóng)藥;氯苯類化合物

    Abstract:A method for determining 33 Organochlorine Pesticides (OCPs) and Chlorobenzenes(CBs)in water sourec? by solid phase extraction(SPE) -gas chromatography-triple quadrupole mass spectrometry ( GC-MS/MS) was established.KB-35MS capillary column was used for separation . The concentration of OCPs and CBs were linearly related to its peak area in the rang of 20~1000 ?g/L. Te detection limit was between 0.006~0.042?g/L.The values of recovery found by standard addition method were in the rang of 46.9%~93.1% and the values of RSDs(n=6)in the rang of .8%~12.4%(n=6).

    Keyword:Solid-Phase Extraction;GC--MS;OCPs;CBs

    有機(jī)氯農(nóng)藥(OCPs)和氯苯類化合物(CBs)被廣泛應(yīng)用于化工、醫(yī)藥、農(nóng)藥、染料、助劑等領(lǐng)域。常用的有機(jī)氯農(nóng)藥有蒸氣壓低、揮發(fā)性小、疏水性和毒性強(qiáng)、不易被生物體酶系降解等特性;有些有機(jī)氯農(nóng)藥,如DDT能懸浮水層表面,并隨水分子一起蒸發(fā)到其他地方造成污染。OCPs和CBs在自然界中易通過食物鏈傳遞或生物富集得以積累、擴(kuò)散,對(duì)人體和環(huán)境造成危害[1]。水中OCPs和CBs屬于微痕量物質(zhì),對(duì)其測(cè)定多對(duì)水樣進(jìn)行富集。常用的試樣制備方法有液液萃取、固相萃取、固相微萃取等,萃取的樣品經(jīng)氣相色譜、高效液相色譜、氣相/液相色譜--質(zhì)譜聯(lián)用等儀器進(jìn)行檢測(cè)。液液萃取通過有機(jī)溶劑能使目標(biāo)化合物得到充分的提取,但該法操作復(fù)雜、溶劑消耗大;固相萃取是基于液--固分離萃取原理達(dá)到目標(biāo)物的萃取,具有回收率高、溶劑消耗少、安全性高、重復(fù)性好、避免乳化等優(yōu)點(diǎn);固相微萃儀是由萃取頭纖維吸附目標(biāo)化合物,通過熱解析或溶解釋放進(jìn)入儀器一起檢測(cè),優(yōu)點(diǎn)在于操作簡(jiǎn)單、耗時(shí)短、不使用有機(jī)溶劑且樣品用量少、適用于目標(biāo)化合物的微量和痕量分析,但該法對(duì)前處理儀器要求較高、對(duì)揮發(fā)性差的目標(biāo)化合物分析效果不理想、定量重復(fù)性差、使用范圍窄[2~5]。本文是對(duì)33種OCPs和CBs進(jìn)行分析,故選用固相萃取法以滿足多組分的定量,并比較兩種洗脫液丙酮/正己烷(1:9)、正己烷的回收效果,洗脫液經(jīng)正己烷濃縮定容后經(jīng)GC-MS分析測(cè)定組分含量。

    1 試驗(yàn)

    1.1 儀器和試劑

    1.1.1 儀器

    島津GCMS-QP2010 SE氣相色譜--質(zhì)譜儀;島津AOC-20i自動(dòng)進(jìn)樣器;上海梓桂儀器有限公司干式氮吹儀;美國(guó)安捷倫弗羅里硅土柱,固相萃取柱。

    1.1.2 試劑

    內(nèi)標(biāo)儲(chǔ)備液/使用液:甲醇中氘代1,4-二氯苯,氘代菲,氘代屈,1000mg/L,用甲醇配成40.0mg/L的使用液。標(biāo)準(zhǔn)溶液:丙酮中33種有機(jī)氯農(nóng)藥和氯苯類化合物混合標(biāo)準(zhǔn)溶液(TMstandard),100mg/L。替代物標(biāo)準(zhǔn)溶液(丙酮中四氯間二甲苯和十氯聯(lián)苯),10mg/L。無水硫酸鈉、氯化鈉,購(gòu)自國(guó)藥;正己烷為農(nóng)殘級(jí),購(gòu)自天津科密歐;丙酮、甲醇、乙酸乙酯為農(nóng)殘級(jí),二氯甲烷(色譜純),均購(gòu)自天津光復(fù)精細(xì)化工。

    1.2 儀器條件

    1.2.1 氣相色譜條件

    氣相色譜儀條件:進(jìn)樣口溫度250℃;柱流量(恒流模式):1.2mL/min;質(zhì)譜柱:KB-35MS 毛細(xì)管柱(30m× 0.25mm×0.25?m,固定相為35%苯基甲基聚硅氧烷);升溫程序:初始溫度80℃,保持1min,以20℃/min的速度升至150℃,以6℃/min的速度升至300℃,保持5min;

    吹掃流量:3mL/min,不分流進(jìn)樣。

    1.2.2 質(zhì)譜儀條件

    質(zhì)譜條件:數(shù)據(jù)采集方式:選擇離子掃描(SIM);離子化能量:70eV;質(zhì)量范圍:45~550u;離子源溫度230℃,

    接口溫度280℃,溶劑延遲3min。

    1.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    將標(biāo)準(zhǔn)溶液和替代物(1.1.2)用甲醇配成20.0、50.0、

    100、200、500、1000?g/L的標(biāo)準(zhǔn)使用液,分別加入內(nèi)標(biāo)使用液(40.0mg/L),使其終濃度為100?g/L。按照儀器條件進(jìn)行分析,得到不同質(zhì)量濃度目標(biāo)化合物的質(zhì)譜圖。以目標(biāo)化合物和內(nèi)標(biāo)物質(zhì)量濃度的比值為橫坐標(biāo),以兩者質(zhì)量離子相應(yīng)的比值為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.4 試樣的制備

    量取200.0mL水樣,加入10mL甲醇,加20.0?L替代物標(biāo)液(1.1.2),混勻。依次用5mL乙酸乙酯、5mL甲醇和10mL水,以5mL/min的流速活化固相萃取小柱。使水樣以10mL/min的流速通過固相萃取小柱,上樣完畢后用10mL水淋洗固相萃取小柱,抽干小柱。依次用2.5mL乙酸乙酯、5mL二氯甲烷洗脫固相萃取小柱(流速約5mL/min),

    收集洗脫液至濃縮管中。將洗脫液經(jīng)干燥柱并用少量二氯甲烷洗滌濃縮管2~3次,將洗脫液一并過干燥柱脫水,收集所有洗脫液至濃縮管,濃縮至約3mL。萃取液經(jīng)弗羅里硅土柱凈化:用8mL正己烷浸潤(rùn),液面消失前萃取液移入柱上,用1~2mL正己烷洗滌濃縮管(洗滌液一并上柱),10mL丙酮/正己烷(1:9)、正己烷洗脫。收集所有洗脫液并濃縮至<1mL,加入5?L內(nèi)標(biāo)使用液,用正己烷定容至1.0mL,移入自動(dòng)進(jìn)樣小瓶,待測(cè)[6]。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 質(zhì)譜的優(yōu)化

    按照1.2儀器條件,在選擇離子掃描模式下,33種OCPs和CBs、3種內(nèi)標(biāo)物和2種替代物可在KB-35MS上38min內(nèi)實(shí)現(xiàn)良好的基線分離,得其總離子流量圖(見圖1)及其保留時(shí)間(見表2)。各峰號(hào)所對(duì)應(yīng)的化合物同表1。

    2.2 洗脫液的選擇

    對(duì)0.20?g/L、2.50?g/L兩加標(biāo)樣品按照1.4進(jìn)行制備測(cè)定,比較洗脫液丙酮/正己烷(1:9)、正己烷制備樣品的回收率(見表1),選用這兩種洗脫液洗脫測(cè)定,均能滿足對(duì)各OCPs和 CBs的回收率要求,對(duì)這33種組分而言,正己烷對(duì)其回收率更高,因此選用該洗脫液進(jìn)行后續(xù)測(cè)定。

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線方程、相關(guān)系數(shù)及檢出限

    進(jìn)樣量1?L,內(nèi)標(biāo)法繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。結(jié)果表明在20~ 1000?g/L的濃度范圍內(nèi),33種OCPs和CBs的線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)為0.9967~0.9999,均大于0.995(見表2)。

    根據(jù)《HJ 168-2010環(huán)境檢測(cè)分析方法標(biāo)準(zhǔn)制修訂技術(shù)導(dǎo)則》附錄A中1.1.1測(cè)定33種目標(biāo)化合物的檢出限,發(fā)現(xiàn)空白試驗(yàn)無目標(biāo)物質(zhì),按照樣品分析的步驟(1.4),對(duì)濃度為方法檢出限為3倍的樣品進(jìn)行n(n=7)次平行測(cè)定,計(jì)算n次平行測(cè)定的標(biāo)準(zhǔn)偏差,檢出限為0.006~0.042?g/L(見表2)。

    2.4 精密度和準(zhǔn)確度

    對(duì)濃度為0.2?g/L、2.5?g/L的加標(biāo)樣品按試樣全過程測(cè)定6次,0.2?g/L的加標(biāo)樣品測(cè)定相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為1.9%~12.4%(n=6),2.5?g/L的加標(biāo)樣品RSD為0.8%~ 9.6%(n=6)(見表3),能夠滿足定量分析的要求。

    2.5 樣品分析

    按照同樣的試樣處理方法,測(cè)定淄博某廠廢水,測(cè)得1,2,4-三氯苯、甲體六六六、乙體六六六、硫丹1、甲氧滴滴涕濃度分別為0.18、0.25、0.14、0.26、0.31?g/L,其他目標(biāo)化合物均未檢出。

    3 討論

    本研究采用固相萃取法萃取水中目標(biāo)化合物,經(jīng)氣相色譜--質(zhì)譜儀,內(nèi)標(biāo)法建立水中33種OCPs和 CBs的檢測(cè)方法。本文比較了丙酮/正己烷(1:9)和正己烷兩種洗脫液的洗脫效果,試驗(yàn)證明正己烷洗脫效果更好,且可避免丙酮與水互溶引入水造成萃取不純的問題。試驗(yàn)過程加入替代物,測(cè)定其回收率作為質(zhì)控措施,替代物回收率均滿足標(biāo)準(zhǔn)要求。試驗(yàn)證明該法能夠滿足33種OCPs和 CBs的定性定量檢測(cè),檢出限、精密度、準(zhǔn)確度等特性指標(biāo)均滿足要求。

    參考文獻(xiàn):

    [1]謝許情,孔令巖,饒?jiān)I彛掠?國(guó)內(nèi)水環(huán)境中有機(jī)農(nóng)藥殘留的文獻(xiàn)分析[J].現(xiàn)代預(yù)防醫(yī)學(xué),2019,46(23):4251-4255.

    [2]張洋陽,邵娟,楊存滿,孟靜.頂空-固相微萃取-氣相色譜三重四級(jí)桿質(zhì)譜聯(lián)用測(cè)定水中有機(jī)氯農(nóng)藥和氯苯類化合物[J].四川環(huán)境,2020,39(02).

    [3]羅勻.土壤和沉積物中23種有機(jī)氯農(nóng)藥的氣相色譜分析[J].化工管理,2020(12):25-27.

    [4]于佩,甘志永,徐蕾.固相微萃取-氣相色譜-三重四極桿質(zhì)譜法同時(shí)測(cè)定飲用水中8種有機(jī)氯[J].環(huán)境科技,2020,33(01):70-73.

    [5]張竹青,汪玉花.SPE-GC-MS/MS法測(cè)定水源水中多種有機(jī)氯EDCs[J].環(huán)境監(jiān)測(cè)管理與技術(shù),2020,32(02):49-51+64.

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