生物滴濾塔/景觀濾床工藝高效處理農村污水

劉夢雪，曾非凡，文紅平，林學明，楊小明，任宗玲，李永濤,2，張 振*

（1.華南農業(yè)大學資源環(huán)境學院，中英環(huán)境科學研究中心，廣州 510642；2.農業(yè)農村部環(huán)境保護科研監(jiān)測所，天津 300191）

隨著我國農村經濟的迅猛發(fā)展，農民的生活水平不斷提高，然而大部分農村地區(qū)仍然沒有較為完善的污水收集和處理系統(tǒng)，未經處理的生活污水直接排放至周邊自然水體中，對農村環(huán)境造成了嚴重污染[1-2]。近兩年來，農村環(huán)境治理已成為國家非常重視的一項工作，2018 年《國家鄉(xiāng)村振興戰(zhàn)略規(guī)劃》（2018—2022）明確提出了“以農村垃圾、污水治理和村容村貌提升為主攻方向，全面提升農村人居環(huán)境質量”的發(fā)展要求[3]。2019 年中央一號文件中更是將農村生活污水的處理列入改善農村人居環(huán)境的重要工作內容[4]。

在國家各項政策的積極扶持下，農村污水處理設施的建設節(jié)奏雖得到一定程度的加快，但同時已建成的處理設施又出現了運行率低、處理達標率低等諸多新的問題，而缺少真正適用于我國農村地區(qū)的污水處理技術是其主要原因之一。相對于城鎮(zhèn)生活污水，農村生活污水具有水量小但排放分散等特點，同時由于技術管理水平和經濟水平受限，農村污水處理不能過分依賴現場技術人員，且建設與運維成本不能過高[5]。A2O 工藝因其運行穩(wěn)定、兼具脫氮除磷功能等優(yōu)勢長期以來廣泛被城鎮(zhèn)污水處理廠所采用[6]，然而該工藝存在能耗高、需要定期排泥等弊端[7-8]，因而限制了其在農村生活污水處理中的應用[9]。人工濕地工藝雖能夠降低運行維護所需的人工和成本，但容易堵塞、占地面積大[10]，且處理效率往往不能達標[11]。MBR 工藝具有占地面積小，運行維護方便和污泥產量少等特點，近些年，在農業(yè)污水處理中逐漸得到重視，但是該工藝存在使用年限短（一般在3～5 a）且除磷效果不理想等問題[12]。日本久保田凈化槽技術在MBR 工藝的基礎上結合A2O 工藝及定期反沖洗等智能化控制，使得這種膜式凈化槽處理技術不僅具備了MBR 的優(yōu)點，同時除磷效果大大提高，且膜使用的壽命可以延長至8 a，干鋼等[13]利用該技術處理安吉縣山川鄉(xiāng)續(xù)目村生活污水及餐飲廢水，CODCr、和TP的平均去除率可以分別達到83.64%、97.94% 和94.13%，出水水質符合《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準》（GB 18918—2002）規(guī)定的一級A標準。然而該工藝的處理量為 25 m3·d-1，占地 74.4 m2，總造價 59.8萬元，其運行成本高達0.63 元·m-3，因而并不適合我國農村地區(qū)的經濟現狀，難以大規(guī)模推廣應用。

近年來，生物滴濾工藝因其抗沖擊負荷能力強、無需人工等優(yōu)點，逐漸引起國內學者們的興趣[14]。陳旸等[5]通過改變傳統(tǒng)生物滴濾池中的濾料，研發(fā)了一種新型的蚯蚓生物滴濾池，將上層設置為蚯蚓分解處理層，蚯蚓可以提高土壤通氣透水性能和促進有機物質的分解轉化，該工藝對污水中CODCr、BOD5和SS 去除率分別可以達到80.5%、87.5%和93.2%。目前，生物滴濾工藝中常用的填料對污染物的吸附沒有選擇性且掛膜能力普遍較低，且單獨使用生物滴濾工藝，出水水質無法穩(wěn)定達到一級A 標準[16]。李星星等[17]采用以爐渣為填料的塔式生物濾池處理農村生活污水，進水方式采用連續(xù)進水，出水的CODCr、、TN、TP 達到一級A 標準。Li 等[18]采用裝有生物炭芯片的兩相生物滴濾池來處理高氮磷廢水，也是通過改變?yōu)V池填料來降低污水中的氮磷。因此，本文的主要研究目的為篩選和優(yōu)化功能性填料，并將生物滴濾工藝與其他工藝相結合，探索出一套適用于農村生活污水處理的新工藝技術。首先通過小試試驗，合成并篩選出具有氮磷吸附能力的功能性生物填料；在中試尺度下改良型生物滴濾工藝，并根據小試篩選出的填料進一步進行篩選和效果驗證；建立工程應用基地，將中試研究中改良結構的生物滴濾工藝和篩選出的填料組合成高效生物滴濾塔，后端與濾床工藝相結合，形成高效生物滴濾塔/景觀濾床污水凈化工藝（Efficient trickling filter/Landscape Biofilter-bed，ETF/LBb），評估該工藝在農村生活污水處理方面的應用前景。通過上述研究，預期獲得最優(yōu)的生物滴濾池組合工藝，為生物滴濾池的改良優(yōu)化提供直接的實踐依據，并為推進農村生活污水處理、補齊農村人居環(huán)境短板、加快建設美麗宜居鄉(xiāng)村提供技術支持和理論基礎。

1 材料與方法

1.1 填料選擇

通過實驗室小試尺度下的靜態(tài)燒杯試驗，以單一目標污染物配制的溶液作為原水，篩選、合成及優(yōu)化功能性生物填料，篩選填料有火山巖、沸石、生物陶粒、輕質生物陶粒、建筑陶粒、椰殼活性炭、柱狀活性炭、松樹皮、石英砂、生物陶環(huán)、細菌屋、砂巖、泥巖和頁巖，填料成本和填料是否可以本土化為主要篩選條件，初步篩選出生物陶粒、建筑陶粒、石英砂、砂巖、泥巖和頁巖作為備選填料進行下一步吸附試驗及生物掛膜試驗。此外課題組自主研發(fā)了除磷填料和除氮填料，兩種填料主要來源于工業(yè)及建筑廢料，除磷填料由粉煤灰材料通過CO2氣體活化、在控溫條件下添加氧化鎂和氯化鈣改性而成。除氮填料則由鋼渣、鐵渣和浮巖以一定比例混合后，混合黏土及水并添加硫酸亞鐵在500 ℃條件下燒制而成。

1.2 小試試驗-吸附試驗及生物掛膜試驗

吸附試驗中，需準確稱取每種候選填料10 g，投加至50 mL 不同濃度的溶液中，將溶液轉移至錐形瓶中，在室溫23 ℃、轉速150 r·min-1的條件下，放于恒溫搖床中振蕩24 h，靜置15 min 后取上清液過濾，檢測吸附后水樣的等指標，并根據其殘留濃度計算不同填料對每種污染物的吸附量。生物掛膜試驗采用活性污泥掛膜，活性污泥采自東莞污水處理廠，將采集的活性污泥放入200 L的塑料箱中悶曝1 d，第2 d進30%配制的模擬生活污水，馴化2 d后進行填料掛膜，將填料和馴化后的活性污泥放入容器中進行連續(xù)曝氣2～3 d，填料表面可見到黃褐色絮狀物即為掛膜成功，吸附和掛膜試驗每組各設置3組平行。

1.3 中試試驗-生物滴濾塔試驗

根據小試（吸附試驗及生物掛膜試驗）結果，篩選出除磷填料、除氮填料和泥巖開展中試尺度下的生物滴濾塔試驗。如圖1 所示，生物滴濾塔的主體呈塔式結構，由上至下為若干個由塑料筐組成的獨立單元，這樣既有利于好氧段和除磷段的通風，也方便在運行過程中取換填料，使得整個生物滴濾系統(tǒng)不易堵塞。生物滴濾塔的污水處理規(guī)模約為1 m3·d-1。塔式結構的頂端安裝布水器，從調節(jié)池抽出的污水由管道送至布水器，再由布水器均勻噴灑到滴濾池頂部的好氧段。采用實驗室配制的模擬生活污水，其中碳源采用葡萄糖，氮源采用氯化銨，磷源采用磷酸氫二鉀，C∶N∶P=100∶5∶1，試驗過程中收集并分析進出水中的CODCr、、TN和 TP。

1.4 工程應用試驗-污水凈化技術工程應用基地的試驗設置

基于小試篩選出的填料以及中試下的改良型生物滴濾塔，結合生物濾床工藝形成一套新型的高效生物滴濾池/景觀濾床污水凈化工藝（ETF/LBb），并據此建立污水凈化技術工程應用基地，原水采用3—6 月期間華南農業(yè)大學校園學生公寓的真實生活污水，氣溫在 22～26 ℃，原水水質的 CODCr為 60～150 mg·L-1、BOD5為為 48～50 mg·L-1、TN 為為 0.75～1.1 mg·L-1、TP 為 3.0～4.0 mg·L-1、SS為89.2～90 mg·L-1、pH值為6.5～7.5。

工程應用基地的實體及工藝示意圖如圖2 所示，ETF/LBb 系統(tǒng)污水處理規(guī)模為50 m3·d-1，占地面積約為52.8 m2，共分為3 級處理單元，其中一級處理單元為人工格柵和調節(jié)池，人工格柵作為物理攔截，對污水中的漂浮物、較大懸浮物進行初步的攔截處理，調節(jié)池用于調節(jié)原水的水質水量，調節(jié)時間為14.7 h；二級處理（生化處理）單元為改良型的高效生物滴濾塔，采用除磷填料、除氮填料和泥巖作為組合填料，填料總體積為12.34 m3，容積負荷為1.62 m3·m-3?d-1，啟動過程中采用活性污泥進行掛膜；三級處理（深度處理）單元為景觀濾床，濾床創(chuàng)新采用環(huán)狀的主體設計，顯著縮小了占地面積，有效容積為24.9 m3，水力停留時間為29.9 h，濾床下層采用篩選出的除磷填料，上層以鳶尾、菖蒲和美人蕉組合作為濾床植物。工程應用基地運行情況基本穩(wěn)定后開始對進水、生物滴濾池出水和濾床出水進行采樣研究，采樣頻率為每日采樣一次，測定參數主要包括和SS。

圖1 改良型生物滴濾塔中試反應器Figure 1 Picture of the pilot-scale modified biofiter reactor

圖2 高效生物滴濾塔/景觀濾床工藝示意圖Figure 2 The schematic diagram of ETF/LBb process

1.5 試驗檢測項目與方法

水質檢測指標中CODCr采用重鉻酸鉀法測定、采用納氏試劑分光光度法測定、采用紫外分光光度法測定、TN采用堿性過硫酸鉀-紫外分光光度法測定、TP 采用鉬銻抗分光光度法測定、pH 采用玻璃電極法測定，均依據《水和廢水監(jiān)測分析方法》[19]，此外，填料的表征分析采用能量色散X 射線光譜儀（Energy Dispersive X-Ray Spectroscopy，EDS）和掃描電子顯微鏡（Scanning electron microscope，SEM）[20]。

2 結果與討論

2.1 小試尺度下的吸附試驗及生物掛膜試驗結果

如圖4 所示，除磷填料中含有大量的Al3+、Ca2+等陽離子，這些陽離子能夠與污水中的發(fā)生反應，形成難溶解性的磷酸鹽沉淀物[21]。此外除磷填料還具有較高的孔隙率，因此，除磷填料對具有顯著的吸附效果；除氮填料中Al3+、Fe2+的含量高，Al3+和Fe2+被廣泛應用在污水的脫氮除磷的處理上[22]，除氮填料在處理污水過程中發(fā)生了大量的化學置換反應。泥巖是一種碳酸鹽礦物，其主要成分白云巖[CaMg（CO3）2]所占比例約為25.6%[23]，黏土礦物約占12.2%，吸附試驗發(fā)現泥巖對具有一定的吸附能力，但對和的吸附不顯著。泥巖所含黏土礦物的晶體結構有利于微生物附著，且從圖4（c）可知，泥巖富含大量微生物所需的微量礦物元素[24]，因此泥巖的微生物掛膜能力顯著優(yōu)于其他備選填料。

圖3 不同備選填料對、及的吸附量和生物掛膜能力Figure 3 The adsorption capacities and biofilm capacity of ，，andby different fillers

對比石英砂和火山巖等廣泛使用的傳統(tǒng)填料而言，課題組所研發(fā)的除磷填料及除氮填料不僅可以更加高效地吸附、及，而且具有較好的專性吸附能力（即除磷填料主要針對的吸附，而除氮填料主要針對和的吸附），因而可以結合不同地區(qū)污水中氮磷濃度特點有針對性地配比除磷及除氮填料以達到最佳的污水處理效果，再結合兩種填料成本低、容易本地化等優(yōu)勢，因此具備了替代傳統(tǒng)填料的可能性。此外，泥巖、砂巖和頁巖也展示了其在不同方面優(yōu)越性，這些巖石礦物在環(huán)境中大量存在，容易取得且加入到環(huán)境中不會產生二次污染等問題，因此在污水處理領域同樣具有潛在的應用價值，有待于進一步的研究。

2.2 中試尺度下的生物滴濾塔試驗結果

圖5 為中試尺度下的生物滴濾塔運行結果，其中濾塔1#采用除磷填料，濾塔2#采用除氮填料，濾塔3#采用泥巖，3 種填料經馴化后的活性污泥進行掛膜后開始運行，3 種填料對CODCr和的去除效果均較好，出水CODCr和均達到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準》（GB 18918—2002）規(guī)定的一級A標準。從本次中試滴濾試驗結果來看，試驗運行約一周后，3種填料表面均發(fā)現了淺白色黏膜，這說明3 種填料掛膜成功，3 種填料在同一條件下對CODCr的高效去除效果也證實了這種結果，采用活性污泥掛膜技術可以使填料表面有效形成一層富含異養(yǎng)硝化細菌的生物膜，這也意味著試驗中微生物在對模擬生活污水的處理中起著重要作用，生物滴濾塔對污水的高效處理可能是因為硝化細菌等功能性微生物和填料本身在化學吸附下的共同作用[25-27]。傳統(tǒng)生物滴濾池技術對TN和TP的去除效果往往不夠理想，在和TN的去除方面，除磷填料和除氮填料的表現均優(yōu)于泥巖填料，出乎意料的是，除磷填料對于和 TN 的去除效果更優(yōu)，平均去除率分別為92.14%和79.6%，這可能是因為：（1）除磷填料當中的主要成分與除氮填料類似，因此對和TN 也具有較好的化學吸附能力；（2）除磷填料表面富集了更多的硝化及反硝化微生物，因而表現出更優(yōu)的硝化及反硝化能力，這一方面有待于進一步的試驗驗證（對填料表面洗脫下來的微生物的硝化勢及反硝化勢的分析）；在TP 的去除方面，除磷填料的去除效果最高，為84.45%，這是因為除磷填料中的Al3+、Ca2+等陽離子對的去除能力。濾池1#～3#對TN 的去除效果優(yōu)于一級A 排放標準，對TP 的去除效果優(yōu)于一級B 排放標準。除氮及除磷填料條件下的生物滴濾塔對于氮磷的處理優(yōu)勢與前期小試尺度下實驗室的燒杯吸附試驗結果相吻合，泥巖對氮磷的去除效果可能源于其高效的生物掛膜能力。通過小試尺度下的篩選和中試尺度下的驗證，工程應用試驗中的ETF/LBb工藝確定仍然以除磷填料、除氮填料和泥巖作為主要生物填料。

圖4 （a）除氮填料、（b）除磷填料及（c）泥巖的SEM和EDS圖Figure 4 Scanning electron microscope image and energy dispersive spectrometer analysis graphs：（a）nitrogen-removal filler，（b）phosphorus-removal filler and（c）argillaceous limestone

2.3 工程應用尺度下的污水凈化技術工程應用試驗結果

基于小試尺度下的吸附及掛膜試驗結果以及中試尺度下改良型生物滴濾試驗結果，在工程應用尺度下將高效生物滴濾工藝和景觀濾床工藝相結合形成新型ETF/LBb 污水凈化工藝。其中生物滴濾單元整體為一個塔狀結構，采用敞開+封閉+敞開式的分段結構設計，并將3 種填料進行組合，使其在功能方面相互補充：以泥巖為主要填料的好氧段主要針對有機污染物及在硝化作用下的去除，由上述2.2 中可知，泥巖填料具有顯著的微生物掛膜能力；硝化作用產生的硝態(tài)氮通過缺氧段的反硝化作用得到進一步的去除，同時對于上一硝化處理階段殘留的有機污染物也可在缺氧段得到進一步的去除，缺氧段以除氮填料為主，采用封閉式結構設計；而污水中的磷可以在除磷段中除磷填料表面附著的聚磷菌（PAO）的微生物作用下以及除磷填料對磷的化學吸附作用下得到高效去除，此外除磷填料的粒徑較小，在對磷進行吸附去除的同時還可以有效過濾掉污水中的固體懸浮物以及攔截從上層脫落的生物膜等。可以看出，通過好氧段和缺氧段的設置有利于形成一個“硝化-反硝化”的完整體系，這一體系可以有效提高污水中有機物和TN 的處理效率；缺氧段和除磷的設置有利于形成“釋磷-聚磷”的完整體系，這一體系可以有效提高污水中TP 的去除效率；而好/缺氧段和除磷段的設置又形成了一個“生物/吸附-吸附/過濾”的處理體系。景觀濾床的單元創(chuàng)新采用環(huán)狀的主體結構設計，污水繞調節(jié)池及生物滴濾塔形成一個環(huán)狀流動，同時內部采用復合流形式，通過從下部進水上部出水以及設置隔墻等形式，使得景觀濾床的占地面積遠小于傳統(tǒng)濕地的占地面積，并且達到充分時長和更佳效果的污水凈化處理；同時，環(huán)狀的濾床系統(tǒng)分布在生物滴濾塔的四周，上層為鳶尾、菖蒲和美人蕉的組合濾床植物，下層設置除磷填料，通過填料層和耕植層進一步吸附氮磷以達到污水深度處理的目的。

圖5 濾塔1#（除磷填料）、濾塔2#（除氮填料）、濾塔3#（泥巖）運行效果Figure 5 Filter tower 1#（phosphorus-removal filler），Filter tower 2#（Nitrogen-removal filler），Filter tower 3#（argillaceous limestone）operation effect

由圖6 可以看出，生活污水經ETF/LBb 污水凈化工藝處理后，CODCr的平均濃度值可降至20 mg·L-1以下，CODCr的平均去除率可達75%；出水BOD5的平均濃度值可降至5 mg·L-1以下，平均去除率約為84.3%，出水CODCr和BOD5均可以達到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準》（GB 18918—2002）一級A 標準，說明ETF/LBb 污水凈化工藝可以有效去除生活污水中的有機污染物。由圖6 可以看出，ETF/LBb 工藝對和TN 也具有高效的處理效果，ETF/LBb 工藝對和TN 的去除主要發(fā)生在高效生物滴濾塔階段，去除率分別為83.3%和81.25%。通過中試階段的試驗可以得出，生物滴濾塔對于的去除可能主要依靠硝化細菌以及填料吸附的共同作用。生物滴濾塔單元和濾床單元對于TP 和SS 均具有較明顯的去除效果，原水中TP的平均濃度約為3.5 mg·L-1，SS的平均濃度為 90 mg·L-1，經生物滴濾塔處理后，TP 和 SS 可以達到一級B標準，而經濾床深度處理后，出水TP和SS可以穩(wěn)定達到一級A 標準，出水TP 濃度多在0.1～0.2 mg·L-1，SS 濃度在5 mg·L-1左右浮動，可以看出，生物滴濾塔下部的除磷段以及濾床單元下層的除磷填料對于磷的去除達到了預期效果，與小試吸附試驗以及中試生物滴濾塔試驗的結果相吻合，而且對水中的固體懸浮物具有顯著的攔截能力。

圖6 污水凈化技術工程應用基地CODCr、BOD5、、TN、TP和SS歷時變化曲線Figure 6 Demonstration base of wastewater treatment technology CODCr，BOD5，，TN，TP and SS duration curve

綜合上述試驗效果驗證，ETF/LBb 工藝至少具有如下優(yōu)勢：（1）節(jié)省占地面積，傳統(tǒng)人工濕地系統(tǒng)一般占地面積為污水處理規(guī)模的4 倍以上，ETF/LBb 工藝由于生物滴濾塔較高的容積負荷（1.62 m3·m-3?d-1）以及環(huán)狀設計的濾床水力條件，其占地面積比可以達到噸水處理所需面積小于1.1 m2；（2）污水處理效率高，傳統(tǒng)處理工藝的出水水質一般只能達到二級，而該技術工藝的出水各項指標均可以穩(wěn)定達到一級A標準；（3）節(jié)省人工且運行穩(wěn)定，傳統(tǒng)工藝如A2O 需要較多的運維人員，而ETF/LBb工藝因無需加藥且無需經常排泥，整個系統(tǒng)中只涉及污水提升泵等若干簡易設備，因此基本無需運維人員，同時由于上述原因，噸水的處理成本遠低于大部分傳統(tǒng)工藝，具體成本有待于進一步核算。結合上述農村生活污水的特點可以看出，ETF/LBb 工藝在農村污水處理領域具有顯著的應用前景和推廣價值。

3 結論

（2）中試尺度下，改良型生物滴濾塔的結構設計具有較好的通風性能且不易堵塞，除磷填料、除氮填料和泥巖條件下的3 組生物滴濾塔均可以有效處理污水中 CODCr、、TN 和 TP 等各項污染物。所篩選的具有吸附氮磷功能及微生物掛膜能力較強的填料，結合活性污泥掛膜技術可將微生物作用和物理化學吸附作用有效地結合，最終實現生活污水的高效處理。

（3）工程應用試驗發(fā)現，新型ETF/LBb 工藝對于生活污水中 CODCr、BOD5、、TN、TP 及 SS 的去除率分別可以達到72.85%、71.33%、95%、76.3%、84.3%、91.6%、94.3%。經ETF/LBb 工藝處理后的生活污水可以穩(wěn)定達到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準》（GB 18918—2002）一級A 排放標準。相對于其他傳統(tǒng)污水處理技術而言，ETF/LBb 工藝具有節(jié)省占地面積、污水處理效率高、節(jié)省人工和運行穩(wěn)定等特點，適用于農村生活污水的處理，符合我國現階段對農村生活污水治理的需求。