拉曼光譜3D成像技術(shù)確定黑色交叉筆畫順序的研究

白國(guó)華，魯逸林，連園園

(1. 上海文盛資產(chǎn)管理股份有限公司，上海 200051；2.堀場(chǎng)(中國(guó))貿(mào)易有限公司北京分公司，北京 10080；3.司法文明協(xié)同創(chuàng)新中心，北京 10088；4.中國(guó)政法大學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100088；5.法大法庭科學(xué)技術(shù)鑒定研究所，北京 100192)

1 引言

在文件檢驗(yàn)實(shí)務(wù)中，確定交叉筆畫書寫順序是筆跡簽名類鑒定案件中重要的檢驗(yàn)項(xiàng)目，對(duì)涉及書寫文字、數(shù)字的添加、篡改、變?cè)斓葐栴}的判斷提供依據(jù)，并對(duì)判斷書寫者的筆跡個(gè)性特征、筆畫書寫順序特征提供線索，進(jìn)而確認(rèn)文件是否偽造或被篡改。此外，交叉筆畫先后順序的判斷方法也為朱墨時(shí)序的檢驗(yàn)提供參考。拉曼光譜技術(shù)作為高效無損的分析技術(shù)，不僅能夠?qū)ξ镔|(zhì)成分分析檢測(cè)，還可結(jié)合成像技術(shù)進(jìn)行研究。本文在拉曼光譜面掃描成像研究的基礎(chǔ)之上，為實(shí)現(xiàn)空間化、立體化的呈現(xiàn)交叉筆畫各種成分信息，采用具有創(chuàng)新性的技術(shù)手段——EasyNav技術(shù)(快速自動(dòng)聚焦拉曼成像技術(shù))檢測(cè)交叉筆畫，利用顯微鏡下白光照相的自動(dòng)聚焦拍攝檢材凹凸不平的表面，選取并保存成像最清晰圖像的各點(diǎn)空間坐標(biāo)集合，并以此將平面圖像轉(zhuǎn)化為立體圖像，實(shí)現(xiàn)拉曼光譜數(shù)據(jù)由二維平面模式向三維空間信息采集的改進(jìn)，從而實(shí)現(xiàn)拉曼光譜的3D成像。通過對(duì)紙張、不同種書寫油墨的色彩定義并擬合后，可以得到反映油墨空間立體分布的交叉筆畫三維模型，進(jìn)而判斷交叉筆畫的書寫順序。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 實(shí)驗(yàn)樣品

收集市面上常見的黑色書寫筆樣品，包括國(guó)產(chǎn)和進(jìn)口黑色圓珠筆、簽字筆等，樣品信息如表1。

表1 黑色書寫筆樣品信息表

使用A1、A2、B1、B2、C1、C2按“豎-橫-豎”的書寫順序制備“艸”字樣品的方法，以筆畫間的書寫時(shí)間間隔為2天制備樣本。書寫完成后，裁剪并用雙面膠粘貼于載玻片上。共制作15組“艸”字30個(gè)“十”字交叉筆畫樣本。

2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及條件

Nano XploRA拉曼光譜儀(堀場(chǎng)(中國(guó))貿(mào)易有限公司)；實(shí)驗(yàn)參數(shù)：10倍物鏡、激光波長(zhǎng)為532 nm激光器，輸出功率為1%50 MW，單次掃描時(shí)間為5～15秒，掃描次數(shù)為1次， X軸方向步長(zhǎng)為8～14m，Y軸方向步長(zhǎng)為8～17m，光譜的采集范圍400～1800cm-1。由于目前EasyNavTM技術(shù)在3D 成像方面限于物鏡范圍之內(nèi)，因此，所選取的掃描區(qū)域?yàn)?00m×200m的范圍。

2.3 實(shí)驗(yàn)方法

首先，對(duì)儀器進(jìn)行校準(zhǔn)。其次，對(duì)儀器配置及實(shí)驗(yàn)參數(shù)比選，實(shí)驗(yàn)參數(shù)主要包括：物鏡的倍數(shù)，激光波長(zhǎng)，激光輸出功率，采集時(shí)間，采集次數(shù)，光譜采集范圍以及步長(zhǎng)等。最后，進(jìn)行3D成像掃描實(shí)驗(yàn)。將樣本載玻片置于顯微鏡下，調(diào)節(jié)焦距，使呈現(xiàn)清晰圖像，調(diào)節(jié)載物臺(tái)位置，使筆畫交叉部分的一角連帶筆畫在交叉之外的部分出現(xiàn)在顯微鏡視野之內(nèi)，打開Easynav功能，對(duì)交叉筆畫進(jìn)行多點(diǎn)自動(dòng)聚焦并保存清晰成像，選取掃描區(qū)域并設(shè)定各項(xiàng)參數(shù)，開始進(jìn)行拉曼光譜信號(hào)采集。

3 結(jié)果與討論

由于交叉筆畫在微觀空間分布可以看作具有層次分布的油墨層，即：后書寫筆畫的油墨覆蓋于在先書寫筆畫油墨之上，但由于油墨分布的不均勻，以及不同油墨在交叉書寫時(shí)相互之間的影響，加之筆痕深淺疊加之后產(chǎn)生的變化，油墨的空間分布情況十分復(fù)雜。因此，本文擬結(jié)合筆畫“連續(xù)性”、“收斂”現(xiàn)象、“雙軌”效應(yīng)等實(shí)踐理論，對(duì)拉曼光譜3D成像下的交叉筆畫油墨分布特征進(jìn)行觀察分析，并對(duì)該方法下所特有的現(xiàn)象進(jìn)行總結(jié)。

因EasyNav技術(shù)對(duì)掃描范圍的限制，本實(shí)驗(yàn)對(duì)15組“艸”字筆畫交叉部分的“十”字部分區(qū)域進(jìn)行了單獨(dú)掃描，得到30個(gè)交叉筆畫部位的3D成像實(shí)驗(yàn)結(jié)果。其中，實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象明顯且一致，能夠?yàn)檎_判斷提供可靠依據(jù)的結(jié)果共18個(gè)；實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象明顯但存在不一致，通過多方位觀察能夠推斷出正確結(jié)論的共6個(gè)；實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象不明顯，難以給出明確結(jié)論的共2個(gè)；因拉曼信號(hào)無法區(qū)分而實(shí)驗(yàn)失敗的4個(gè)(見表2)。

表2 黑色書寫筆交叉筆畫樣本信息

注：+++——現(xiàn)象明顯結(jié)果準(zhǔn)確；++——現(xiàn)象明顯結(jié)果推斷準(zhǔn)確；+——現(xiàn)象不明顯無結(jié)論；X——無法檢測(cè)：

實(shí)驗(yàn)表明，使用拉曼光譜3D成像技術(shù)在本文選定的實(shí)驗(yàn)條件和參數(shù)設(shè)置下，能夠?qū)⒔徊婀P畫的油墨分布情況，以三維立體形態(tài)結(jié)合油墨成分色彩擬合的方式呈現(xiàn)表達(dá)，形成立體模型并可以在軟件中拖動(dòng)模型全方位多視角觀察，并通過縮放3D模型的Z軸深度，增強(qiáng)筆畫模型的立體感，通過3D模型的整體縮放，便于觀察局部細(xì)節(jié)，研究者可據(jù)此進(jìn)行交叉筆畫書寫順序的判斷。

通過對(duì)模型的觀察發(fā)現(xiàn)，筆痕中的油墨附于紙張纖維上，在顯微放大效果下呈現(xiàn)出凹凸不平的立體形態(tài)造型，形似連綿起伏的小山谷，而“山峰”與“山谷”間分布著交叉筆畫的油墨信息，在后書寫的筆畫油墨如積雪般覆蓋“山峰”，而在先書寫的筆畫油墨則遍布“谷底”，整體呈現(xiàn)出“峰谷”異色的現(xiàn)象。此外，在后書寫筆畫的“連續(xù)性”在3D模型中表現(xiàn)為筆畫交叉邊緣部位連續(xù)的“峰谷”異色現(xiàn)象。當(dāng)此類現(xiàn)象明顯時(shí)，研究者很容易判斷交叉筆畫書寫的先后順序。但也存在現(xiàn)象不明顯或現(xiàn)象不一致的情形，以下選取實(shí)驗(yàn)中具有代表性的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行說明。

3.1 實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象明顯且表現(xiàn)一致的情形

在實(shí)驗(yàn)結(jié)果中，當(dāng)?shù)谝划嫷挠湍愋蜑樗?，第二畫的油墨種類不限，其形成交叉筆畫的拉曼3D模型均呈現(xiàn)出明顯的“峰谷”異色現(xiàn)象，且不論是交叉部位的邊緣還是內(nèi)部，均為第一畫分布在“谷底”，第二畫分布在“山峰”，現(xiàn)象表現(xiàn)一致，據(jù)此進(jìn)行判斷的結(jié)論準(zhǔn)確無誤。

在實(shí)驗(yàn)C2/ A1中，C2筆在先(橫畫，綠色表示)，A1筆在后(豎畫，紅色表示)，實(shí)驗(yàn)選取了該交叉筆畫的左上角進(jìn)行3D成像掃描。

交叉部分白光圖形及拉曼面掃描色彩擬合成像如圖1所示。

在該實(shí)驗(yàn)中，通過面掃描色彩擬合成像即可觀察到第二畫的“連續(xù)性”，已然具備交叉筆畫書寫順序的判斷條件。在3D成像下，能在邊界處及筆畫交叉內(nèi)部觀察到明顯的“峰谷”異色現(xiàn)象，尤其是交叉區(qū)域的邊界，現(xiàn)象更加明顯且連續(xù)，為判斷提供更加可靠的依據(jù)。

在實(shí)驗(yàn)結(jié)果中，當(dāng)?shù)谝划嫷挠湍愋蜑橛托?，第二畫的油墨種類為中性時(shí)，其形成交叉筆畫的情況復(fù)雜。因不同油墨類型間的相互作用，筆畫交叉部位形成大量“網(wǎng)狀”分布，拉曼面掃描成像有時(shí)無法觀察到筆痕“連續(xù)”或“收斂”現(xiàn)象，但通過3D模型仍可呈現(xiàn)出明顯的“峰谷”異色現(xiàn)象，且不論是交叉部位的邊緣還是內(nèi)部，均為第一畫分布在“谷底”，第二畫分布在“山峰”，現(xiàn)象表現(xiàn)一致，據(jù)此可輔助進(jìn)行判斷。

圖1 實(shí)驗(yàn)C2/ A1的效果圖。a.白光圖；b.面成像偽彩色圖；c.3D成像偽彩色圖;d.3D成像偽彩色圖;e.3D成像細(xì)節(jié)圖；f.3D成像細(xì)節(jié)圖

Fig.1 The picture and the Raman mapping of the C2 /A1 crossing strokes.a.natural light picture;b.Raman mapping picture;c.3D picture;d.3D picture;e.3D detailed picture;f.3D detailed picture

在實(shí)驗(yàn)A2/ B2中，A2筆在先(豎畫，紅色表示)，B2筆在后(橫畫，綠色表示)，實(shí)驗(yàn)選取了該交叉筆畫的右上角進(jìn)行3D成像掃描。

交叉部分白光圖形及拉曼面掃描色彩擬合成像如圖2所示。

圖2 實(shí)驗(yàn)A2/ B2的效果圖。a.白光圖；b.面成像偽彩色圖；c.3D成像偽彩色圖;d.3D成像偽彩色圖;e.3D成像細(xì)節(jié)圖；f.3D成像細(xì)節(jié)圖

Fig.2 The picture and the Raman mapping of the A2/ B2 crossing strokes.a.natural light picture;b.Raman mapping picture;c.3D picture;d.3D picture;e.3D detailed picture;f.3D detailed picture

該實(shí)驗(yàn)中由于第一畫為油性筆墨，第二畫為中性筆墨，第二畫在書寫時(shí)受到第一畫的影響而油墨分布不均且呈現(xiàn)出“網(wǎng)狀”分布，如僅憑拉曼面掃描色彩擬合圖像，難以判斷筆畫書寫先后順序。但在拉曼3D成像的模型中，第二畫的油墨呈現(xiàn)出覆蓋于第一畫油墨之上的“峰谷”異色現(xiàn)象，且整體現(xiàn)象一致，能夠肯定其書寫的先后順序。

3.2 實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象明顯但表現(xiàn)不一致的情形

在實(shí)驗(yàn)結(jié)果中，當(dāng)?shù)谝划嫷挠湍愋蜑橛托裕诙嫷挠湍N類為水性時(shí)，可能出現(xiàn)更為復(fù)雜的情形，即在拉曼面掃描圖像中筆畫交叉部位除了形成大量“網(wǎng)狀”分布，而筆痕“連續(xù)”現(xiàn)象明顯但與實(shí)際情形相反。同時(shí)，在3D模型中可觀察到明顯的“峰谷”異色現(xiàn)象，但交叉部位的邊緣與內(nèi)部所觀察到的現(xiàn)象存在不一致的情形，需研究人員進(jìn)行分析判斷，也可得出正確結(jié)論。

在實(shí)驗(yàn)A1/ C2中， A1筆在先(豎畫，紅色表示)，C2筆在后(橫畫，綠色表示)，實(shí)驗(yàn)選取了該交叉筆畫的左下角進(jìn)行3D成像掃描。

交叉部分白光圖形及拉曼面掃描色彩擬合成像如3所示。

該實(shí)驗(yàn)由于不同油墨間的影響，不僅在拉曼面掃描圖像中呈現(xiàn)出第一畫的油墨“連續(xù)”現(xiàn)象，在拉曼3D成像的模型中，同樣表現(xiàn)出第一畫油墨的“連續(xù)”狀態(tài)與真實(shí)情形相反，且在部分區(qū)域少量出現(xiàn)與實(shí)際相反的“峰谷”異色現(xiàn)象，但通過對(duì)筆畫交叉區(qū)域的邊緣與內(nèi)部整體進(jìn)行觀察，能夠大量發(fā)現(xiàn)第二畫油墨覆蓋于第一畫油墨之上的“峰谷”異色現(xiàn)象。經(jīng)推測(cè)認(rèn)為，出現(xiàn)少量與實(shí)際相反的“峰谷”異色現(xiàn)象，是當(dāng)水性油墨在油性油墨之上書寫時(shí)，由于水的表面張力使得其未能完全覆蓋于油性油墨之上，出現(xiàn)少量“山峰”上油墨的空缺，而存留于“山峰”周邊。使得“山峰”上表現(xiàn)為油性油墨的特性。該現(xiàn)象在油性油墨書寫與水性油墨之上時(shí)類似，但后者的其他現(xiàn)象表現(xiàn)一致，不會(huì)出現(xiàn)相反的“峰谷”異色現(xiàn)象。據(jù)此，我們可以判斷，在筆畫交叉部位的3D模型所表現(xiàn)的“峰谷”現(xiàn)象中，大量占據(jù)“山峰”的為在后書寫筆畫的油墨。

圖3 實(shí)驗(yàn)A1/ C2的效果圖。a.白光圖；b.面成像偽彩色圖；c.3D成像偽彩色圖;d.3D成像偽彩色圖;e.3D成像細(xì)節(jié)圖；f.3D成像細(xì)節(jié)圖

Fig.3 The picture and the Raman mapping of the A1/ C2 crossing strokes.a.natural light picture;b.Raman mapping picture;c.3D picture;d.3D picture;e.3D detailed picture;f.3D detailed picture

3.3 實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象不明顯的情形

在實(shí)驗(yàn)結(jié)果中，可能因?qū)嶒?yàn)者的書寫或油墨間的相互干擾，導(dǎo)致筆畫交叉部位某一油墨分布極少，表現(xiàn)為一種油墨的連續(xù)性即另一種油墨被打斷，當(dāng)該情形出現(xiàn)于水性油墨之間，可依據(jù)筆痕“連續(xù)性”進(jìn)行書寫先后順序的判斷，但出現(xiàn)在中性與水性油墨之間時(shí)，則需進(jìn)一步判斷。在實(shí)驗(yàn)中，出現(xiàn)該種情形，且通過3D成像的模型也無法獲取足夠的信息用于判斷，在實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象不明顯時(shí)，推斷結(jié)果容易出錯(cuò)。

在實(shí)驗(yàn)B1/ C2中， B1筆在先(豎畫，紅色表示)，C2筆在后(橫畫，綠色表示)，實(shí)驗(yàn)選取了該交叉筆畫的右下角進(jìn)行3D成像掃描。

交叉部分白光圖形及拉曼面掃描色彩擬合成像如4所示。

圖4 實(shí)驗(yàn)B1/ C2的效果圖。a.白光圖；b.面成像偽彩色圖；c.3D成像偽彩色圖;d.3D成像偽彩色圖;e.3D成像細(xì)節(jié)圖；f.3D成像細(xì)節(jié)圖

Fig.4 The picture and the Raman mapping of the B1/ C2 crossing strokes.a.natural light picture;b.Raman mapping picture;c.3D picture;d.3D picture;e.3D detailed picture;f.3D detailed picture

盡管該實(shí)驗(yàn)結(jié)果通過拉曼面掃描圖像，依據(jù)在后書寫筆畫“連續(xù)”的現(xiàn)象能夠判斷出正確結(jié)論，但在3D成像的模型中，由于筆畫交叉部位內(nèi)部幾乎被一種油墨信息完全占據(jù)，只能觀察到少量的“峰谷”異色現(xiàn)象，且在筆畫交叉部位邊緣亦無法觀察到十分明顯的現(xiàn)象，在真實(shí)的交叉情形未知時(shí)，據(jù)此進(jìn)行判斷將產(chǎn)生較大風(fēng)險(xiǎn)。

3.4 無法檢測(cè)的情形

實(shí)驗(yàn)中出現(xiàn)少數(shù)幾例因未能建立有效3D模型而無法檢測(cè)的情形，分析其主要原因有以下兩個(gè)方面：

(1)兩種油墨不具備同時(shí)進(jìn)行拉曼光譜采集的條件。如適用的激光波長(zhǎng)無法統(tǒng)一，或在同一波長(zhǎng)下適用的激光強(qiáng)度無法統(tǒng)一，都將導(dǎo)致難以獲取有效拉曼光譜信息而無法為面掃描或3D掃描提供基礎(chǔ)資料，實(shí)驗(yàn)無法進(jìn)行。

(2)能夠采集有效的拉曼光譜信息，但對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行數(shù)據(jù)處理后，通過“夾峰”、CLS等方法難以將兩種油墨及紙張分別賦色并區(qū)分。該情形的主要原因是兩種油墨成分的拉曼光譜位移特征太過相似甚至相同導(dǎo)致。在生成3D模型后，無法進(jìn)行區(qū)分判斷。

圖5 實(shí)驗(yàn)B1/ B2無法檢測(cè)的效果圖。a.3D成像偽彩色圖;b.3D成像偽彩色圖

4 結(jié)論

本文結(jié)合交叉筆畫書寫順序判斷的傳統(tǒng)理論及相關(guān)經(jīng)驗(yàn)，參考拉曼光譜技術(shù)在筆跡鑒定領(lǐng)域的應(yīng)用，在拉曼光譜面掃描成像技術(shù)的基礎(chǔ)上，探索研究了拉曼3D成像技術(shù)在判斷黑色交叉筆畫書寫順序方面的應(yīng)用，將拉曼3D成像技術(shù)應(yīng)用于確定交叉筆畫書寫順序的研究中，可突破傳統(tǒng)面掃描技術(shù)的空間局限性，在面掃描技術(shù)得到的交叉筆畫平面圖像難以觀察到筆畫連續(xù)性、聚斂現(xiàn)象等影響判斷結(jié)果的參考現(xiàn)象而無法得出結(jié)論時(shí)，采用3D成像技術(shù)得到檢材筆畫油墨的空間分布信息，輔助判斷交叉筆畫的書寫先后順序。實(shí)驗(yàn)表明，通過拉曼光譜3D成像技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)交叉筆畫油墨成分分布信息的空間立體化，建立三維立體模型，通過3D動(dòng)態(tài)全視角觀察，判斷筆畫書寫順序。對(duì)于成像質(zhì)量高，“峰谷”異色現(xiàn)象明顯的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究人員易于判斷且準(zhǔn)確率高。但對(duì)于成像結(jié)果一般，相關(guān)現(xiàn)象不明顯或現(xiàn)象存在相悖情況時(shí)，需綜合分析判斷，解釋相關(guān)現(xiàn)象的合理性，仍可得出正確結(jié)論。此外，該方法也存在一定的局限性，當(dāng)無法在同一條件下獲取有效拉曼信號(hào)或拉曼特征相近而難以區(qū)分賦色時(shí)，該方法失效。

目前，限于技術(shù)條件，3D成像僅能對(duì)顯微鏡頭視野范圍內(nèi)的筆畫交叉部位進(jìn)行建模，結(jié)合實(shí)驗(yàn)效果及筆墨的書寫特征，認(rèn)為選取筆畫交叉部位偏左上部分較為適宜，能夠盡可能減少油墨混合后對(duì)檢測(cè)的干擾。由于3D成像技術(shù)是以拉曼面掃描技術(shù)為基礎(chǔ)，將平面模式拓展到空間模式，因此，得到良好的面掃描成像條件是3D建模的基礎(chǔ)。為得到良好的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，提高判斷的準(zhǔn)確率，在進(jìn)行3D成像建模前，應(yīng)通過數(shù)據(jù)處理得到各成分區(qū)分度較好面掃描賦色成像。當(dāng)通過面掃描成像難以觀察到筆畫“連續(xù)性”或“收斂”現(xiàn)象時(shí)，或筆畫交叉部位油墨呈“網(wǎng)狀”分布，而難以進(jìn)行準(zhǔn)確判斷時(shí)，可構(gòu)建筆畫的三維立體模型，觀察筆畫油墨的空間分布情況，輔助判斷。該技術(shù)較其他三維成像方法的優(yōu)勢(shì)在于，生成三維模型時(shí)結(jié)合筆畫表面形貌與拉曼光譜信號(hào)，受紙張表面粗糙程度的影響較小，但也因受到拉曼信號(hào)強(qiáng)弱及數(shù)據(jù)處理、信號(hào)區(qū)分能力的影響，而決定了實(shí)驗(yàn)?zāi)芊癯晒＜敖Y(jié)果的準(zhǔn)確性。