臺(tái)階式并行微通道內(nèi)氣泡群自組裝行為及其對(duì)氣泡生成的反饋效應(yīng)1)

張志偉 殷翔宇 朱春英 馬友光 付濤濤

(天津大學(xué)化工學(xué)院,化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300072)

引言

近年來(lái),微化工技術(shù)逐漸成為化學(xué)工程新的發(fā)展方向[1-5].由于設(shè)備尺寸顯著減小,相比于傳統(tǒng)的化工技術(shù),微化工系統(tǒng)具有放大效應(yīng)小、集成度高、安全性高、可控性強(qiáng)、以及節(jié)能環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)[6-10].微通道內(nèi)兩相流中的典型應(yīng)用包括微顆粒合成[11-12]、液相氧化[13]、加氫[14]、直接氟化[15]以及液-液萃取[16]等.

氣液兩相流中分散體系的形成、演化與構(gòu)型對(duì)于傳熱傳質(zhì)以及反應(yīng)過(guò)程具有重要的作用.目前,對(duì)于單微通道內(nèi)氣泡生成、流動(dòng)、破裂及聚并規(guī)律有了較為良好的工作基礎(chǔ)[17-19],人們希望通過(guò)微通道數(shù)目放大使微化工技術(shù)走向工業(yè)化,期待并行多通道內(nèi)多相流特性彼此一致且無(wú)放大效應(yīng)[20].其中最常用的微通道為T(mén) 形結(jié)構(gòu)和聚焦結(jié)構(gòu),這兩種結(jié)構(gòu)可用于生成尺寸為10 μm 數(shù)量級(jí)的均勻分散體系[21].然而,這兩種微通道裝置構(gòu)型都屬于二維平面結(jié)構(gòu),其內(nèi)生成的氣泡或液滴尺寸受流體物性參數(shù)影響較大,不能獨(dú)立控制氣泡尺寸和生產(chǎn)頻率.另一種臺(tái)階型的2.5D 結(jié)構(gòu)打破了二維結(jié)構(gòu)的限制,實(shí)現(xiàn)了分散體系的尺寸和生產(chǎn)頻率的獨(dú)立控制[22].Alessandro等[23]設(shè)計(jì)的臺(tái)階式乳化裝置實(shí)現(xiàn)了液滴尺寸僅由臺(tái)階尺寸控制,而不受其他操作變量的控制.Stoffel等[24]設(shè)計(jì)了具有256 個(gè)可并聯(lián)工作的臺(tái)階式微通道組裝成的微流控氣泡制造裝置,對(duì)于單個(gè)微通道,生產(chǎn)頻率高達(dá)4 kHz、變異系數(shù)小于1%,但氣泡尺寸受氣液相物性參數(shù)的影響較大,并不完全由臺(tái)階尺寸控制.研究發(fā)現(xiàn),在臺(tái)階式并行放大系統(tǒng)中,不同微通道間的流體動(dòng)力學(xué)相互影響和耦合.因此,臺(tái)階式并行微通道內(nèi)氣泡生成機(jī)理較為復(fù)雜.

國(guó)內(nèi)外學(xué)者探索了微通道受限空間內(nèi)氣泡群的自組裝行為及動(dòng)力學(xué)反饋效應(yīng).研究發(fā)現(xiàn),具有幾何排列特點(diǎn)的微氣泡/液滴群通過(guò)固化措施,可組裝成新的固體超材料[25-26],在聲子晶體、光子學(xué)、和過(guò)濾等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值.自組裝液滴和氣泡作為研究非平衡自組裝和多相系統(tǒng)的簡(jiǎn)單平臺(tái),弓起了人們的廣泛關(guān)注[27-28].Raven 等[29]發(fā)現(xiàn)泡沫的形成過(guò)程是具有記憶的,可用于生成具有可控和潛在可調(diào)多分散性的泡沫聚集體.Pravien 等[30]研究了微流體液滴在軸向高度梯度微通道弓導(dǎo)下可調(diào)諧自組裝成三維有序陣列的過(guò)程,適用于具有三維形貌的復(fù)雜材料的連續(xù)合成.趙等[31]利用微通道技術(shù)進(jìn)行多晶型的調(diào)控方法.Sharon 等[32]研制出具有廣泛應(yīng)用背景的泡沫或乳液結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)標(biāo)準(zhǔn).對(duì)于臺(tái)階式微通道而言,下游空腔內(nèi)氣泡群的復(fù)雜行為勢(shì)必對(duì)氣泡生成的產(chǎn)生反饋效應(yīng).因此,亟需闡釋并行微通道主通道中氣泡群動(dòng)力學(xué)及其對(duì)氣泡生成的反饋機(jī)制.

本文研究了臺(tái)階式并行微通道裝置中空腔內(nèi)氣泡群的自組裝規(guī)律以及氣泡群復(fù)雜行為對(duì)氣泡生成的反饋機(jī)制,以期為臺(tái)階式微通道內(nèi)多相流的研究及化工領(lǐng)域的并行放大過(guò)程提供一定的理論指導(dǎo).

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

氣相采用氮?dú)?液相采用重量百分濃度0.3%的十二烷基硫酸鈉(SDS)溶液.液相由固體十二烷基硫酸鈉(SDS)(Aladdin,China)和純凈水(WAHAHA,China)配置而成.加入表面活性劑,目的是改變液、固之間的潤(rùn)濕程度,防止氣泡黏壁,并通過(guò)吸附于氣液界面而改變界面特性,在一定程度上阻礙氣泡聚并.流體的物性參數(shù)如表1 所示,其中黏度由烏式毛細(xì)管黏度計(jì)測(cè)量,表面張力通過(guò)懸滴法由表面張力儀(KINO Industry Co.,Ltd,SL200KB,USA)測(cè)得.

表1 實(shí)驗(yàn)所用流體的物性參數(shù)Table 1 Physical properties of the fluid used in the experiment

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)裝置分為流體控制設(shè)備、微通道芯片、圖像采集設(shè)備3 部分.實(shí)驗(yàn)流程如圖1 所示.氮?dú)庥射撈抗┙o,通過(guò)不銹鋼管輸送,氣相流量通過(guò)高精度的配氣裝置(Gas distribution device,AZ-S/E-2-201805-05,China)控制.在微通道裝置的氣體入口處連接差壓變送器(Honeywell,STD800,America,0～200 kPa×0.025%),測(cè)量氣相入口與通道出口間的壓差,并采用無(wú)紙記錄儀(SIN-R9600,China)實(shí)時(shí)記錄壓差變化.液相用蠕動(dòng)泵(Lander,BT100-1F/YZ1515X,Baoding,0.27±0.002 ml/min～162±0.002 ml/min)通過(guò)聚乙烯膠管注入微通道.微通道內(nèi)氣泡的生成過(guò)程以及流動(dòng)狀況通過(guò)連接顯微放大鏡(Tamron,SP AF90mmF/2.8 Di,Japan)的高速攝像儀(Photonfoucs MV2-1280-640-CL-8,Switzerland)記錄,本實(shí)驗(yàn)過(guò)程中拍攝幀率設(shè)為500 fps,采集視窗大小為1280×1024,數(shù)據(jù)采集過(guò)程中采用冷光源(FJI,FJIAS100100-W,China)進(jìn)行照明.實(shí)驗(yàn)在常溫常壓條件下進(jìn)行.

圖1 實(shí)驗(yàn)流程圖Fig.1 Diagram of experimental procedure

本實(shí)驗(yàn)采用的微通道由兩塊大小相同的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)平板組成,其中下板使用精密銑床加工出通道及臺(tái)階結(jié)構(gòu),上下板使用螺釘進(jìn)行固定.圖2 為裝置結(jié)構(gòu)示意圖,分為氣相緩沖腔、微通道、臺(tái)階結(jié)構(gòu)、氣泡收集腔、氣液進(jìn)出口共5 個(gè)部分.氣相緩沖區(qū)設(shè)置斜邊的目的是優(yōu)化氣相分配,當(dāng)氣相入口為尖端口時(shí),可以有效防止氣相緩沖區(qū)內(nèi)出現(xiàn)死區(qū).其中微通道寬0.6 mm,深0.4 mm,間隔3.0 mm,共10 條通道;臺(tái)階寬1.2 mm,深2.0 mm;氣體緩沖區(qū)深度為1 mm;氣泡收集區(qū)深度為2 mm;氣液進(jìn)口均為1.2 mm.微通道裝置組裝完成后的實(shí)物為圖2(d).

圖2 微通道裝置圖Fig.2 Microchannel device diagram

根據(jù)氣相進(jìn)樣位置以及氣液相相對(duì)方向,本裝置共有4 種進(jìn)樣方式,如圖3 所示.對(duì)于每種進(jìn)樣方式,需要保留一個(gè)氣相入口并使用止水夾夾住另一個(gè)氣相入口,以防漏氣.實(shí)驗(yàn)過(guò)程中未出現(xiàn)漏液等現(xiàn)象.本文對(duì)4 種進(jìn)樣方式分別進(jìn)行實(shí)驗(yàn)采集數(shù)據(jù),通過(guò)比較進(jìn)行分析.

圖3 4 種進(jìn)樣方式示意圖Fig.3 Schematic diagram of four injection modes

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 氣泡生成方式

在本文采用的并行微通道體系中,出現(xiàn)了兩種氣泡生成方式,分別為單管生成系統(tǒng)和多管生成系統(tǒng).如圖4(a)所示,單管生成系統(tǒng)并不是僅有一個(gè)固定位置的通道生成氣泡,而是當(dāng)氣泡的生成位置由一個(gè)通道轉(zhuǎn)換為另一個(gè)通道的時(shí)間間隔大于2 s 時(shí),可以認(rèn)為氣泡能夠在一個(gè)通道穩(wěn)定的生成.如圖4(b)所示,在多管生成系統(tǒng)中,很難實(shí)現(xiàn)在多個(gè)通道中共同生成氣泡,氣泡是由兩個(gè)或是多個(gè)通道交替生成,通道之間轉(zhuǎn)化的時(shí)間間隔小于2 s.

如圖5 所示,隨液相流率增大,氣泡依次出現(xiàn)單管生成模式和多管生成模式.由圖5(a)和圖5(c)可知,當(dāng)氣相進(jìn)樣位置為裝置尖端時(shí),氣泡的單管生成方式和近似雙管生成方式之間存在一條線性轉(zhuǎn)變線;由圖5(b)和圖5(d)可知,當(dāng)氣相進(jìn)樣位置不是裝置尖端時(shí),兩種生成方式之間不存在線性轉(zhuǎn)變規(guī)律.由此可知,氣相的進(jìn)樣位置決定了生成方式之間的轉(zhuǎn)化特點(diǎn),當(dāng)氣相緩沖區(qū)內(nèi)無(wú)死區(qū)時(shí),氣相生成方式的轉(zhuǎn)化規(guī)律更具可控性.由圖5(b)和圖5(d)可知,單管生成模式與多管生成模式之間沒(méi)有明顯的轉(zhuǎn)化規(guī)律,故氣相緩沖腔內(nèi)的氣相分配不均勻性使得調(diào)控性能變差.

圖4 氣泡生成方式示意圖Fig.4 Schematic diagram of four bubble generation modes

圖5 不同進(jìn)樣方式下氣泡生成方式隨操作變量的變化趨勢(shì)圖Fig.5 Dependence of bubble generation type with operating variables under different injection modes

圖5 不同進(jìn)樣方式下氣泡生成方式隨操作變量的變化趨勢(shì)圖(續(xù))Fig.5 Dependence of bubble generation type with operating variables under different injection modes(continued)

2.2 空腔內(nèi)氣泡自組裝行為

2.2.1 氣泡二維晶格的自組裝

由于氣泡或液滴大小近似相同,它們可自發(fā)地自組裝成有序的晶格,稱(chēng)為微流體晶體[33-36].在本實(shí)驗(yàn)中,當(dāng)分散相體積分?jǐn)?shù)較高時(shí),氣泡在水平面內(nèi)發(fā)生擠壓堵塞并自組裝成二維晶格[29],Whitesides 等[33]在非穩(wěn)態(tài)泡沫的流動(dòng)晶體時(shí)發(fā)現(xiàn),氣泡群多數(shù)自組裝為一種獨(dú)特的結(jié)構(gòu):菱形或六邊形.在本文中,這種特殊的結(jié)構(gòu)可以進(jìn)一步拆分為多個(gè)三角形.如圖6(a)所示,根據(jù)氣泡的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和排列方式可以將晶格分為3 種,分別為有序的豎三角晶格、行三角晶格和無(wú)序的三角晶格.

Parthiban 等[30]在三維空間的液滴自組裝行為的實(shí)驗(yàn)中得到自組裝結(jié)構(gòu)由液滴大小、液滴體積分?jǐn)?shù)、微通道尺寸和液滴組裝方式等共同決定.在本實(shí)驗(yàn)中,通過(guò)改變氣液相流量觀察氣泡收集腔內(nèi)晶體結(jié)構(gòu)的變化.如圖6(b)所示,空腔內(nèi)氣泡群排列緊密,從通道的氣泡生成位置到空腔的氣泡出口位置這段緊密相連氣泡,可以近似看作是連續(xù)的整體,定義為氣泡進(jìn)—出段,則氣泡進(jìn)—出段壓降近似等于氣相測(cè)得的表壓.

當(dāng)調(diào)節(jié)液相流量時(shí),晶體結(jié)構(gòu)也會(huì)發(fā)生變化,據(jù)實(shí)驗(yàn)觀察得到,類(lèi)型1 和類(lèi)型2 晶格變化趨勢(shì)相同,類(lèi)型3 和類(lèi)型4 晶格變化趨勢(shì)相同.如圖6(b)所示,當(dāng)進(jìn)樣方式為類(lèi)型1 時(shí),隨著液相流量的增大,氣泡流區(qū)的晶格變化分為兩個(gè)階段:第一階段,與上述的氣相流量的變化相類(lèi)似,氣泡流區(qū)內(nèi)有序的行三角晶格隨著液相流量的增大而減小,當(dāng)氣泡流區(qū)內(nèi)不存在死區(qū)時(shí),有序的行三角晶格消失,氣泡流區(qū)內(nèi)主要為有序的豎三角晶格和無(wú)序的三角晶格,此階段氣泡都呈現(xiàn)緊密排列;第二階段,隨著液相流量的進(jìn)一步增大,氣泡流區(qū)內(nèi)的有序豎三角晶格逐漸消失,無(wú)序的三角晶格占據(jù)整個(gè)空腔,氣泡流區(qū)由緊密排列方式轉(zhuǎn)化為雜亂松散的排列.純液相區(qū)域的面積隨著液相流量的增大而增大,氣泡的生成位置一直集中在氣泡流區(qū)內(nèi),進(jìn)一步佐證了氣泡流區(qū)內(nèi)的阻力要遠(yuǎn)小于純液相區(qū)的阻力.氣相壓力的增大,氣泡流區(qū)由多種晶格共存轉(zhuǎn)變?yōu)樨Q三角晶格和無(wú)序的三角晶格.氣泡排列的規(guī)律性與氣泡在空腔內(nèi)的體積分率Φ 成正相關(guān).Φ 越大,氣泡排列的越規(guī)律;Φ 越小,氣泡填充的越雜亂[33].如圖6(c)所示,當(dāng)進(jìn)樣方式為類(lèi)型3 時(shí),隨著液相流量的增大,氣泡流區(qū)氣泡由相互擠壓轉(zhuǎn)變?yōu)殡s亂松散,由多種晶格共存轉(zhuǎn)變?yōu)闊o(wú)序的晶格;隨著氣相壓力的增大,氣泡體積增大,氣泡無(wú)法隨著液相流動(dòng)及時(shí)排出,氣泡由多種晶格共存轉(zhuǎn)變?yōu)闊o(wú)序的三角晶格.

圖6 氣泡流區(qū)的晶格隨操作變量的變化趨勢(shì)Fig.6 The change of the lattice in the bubble flow region with the operating variables

圖6 氣泡流區(qū)的晶格隨操作變量的變化趨勢(shì)(續(xù))Fig.6 The change of the lattice in the bubble flow region with the operating variables(continued)

利用圖像分析方法,得到氣泡進(jìn)—出段氣泡上界面的橢圓率在0.6～0.7 之間,所以氣泡形狀不能近似看作圓柱,空腔內(nèi)氣泡上下表面的形狀近似為橢圓[32].氣泡的表面積A為可由式(1)計(jì)算,表達(dá)式如下

式中,a為氣泡上下橢圓面長(zhǎng)軸,b為氣泡上下橢圓面短軸,h為空腔高度.

如圖6(b)所示,隨著氣相壓力的增大,氣泡進(jìn)—出段壓降變大,氣泡特征尺寸變大,即A變大,氣泡流區(qū)內(nèi)的死區(qū)面積減小,有序的行三角晶格區(qū)域減小;當(dāng)壓降升至4 kPa 時(shí),有序的行三角晶格消失,氣泡流區(qū)內(nèi)主要為有序的豎三角晶格.由式(2)求得氣泡界面能E[37]

式中,σ 為表面張力,A為氣泡表面積.如圖7(a)所示,當(dāng)進(jìn)樣方式為類(lèi)型一時(shí),隨著氣泡進(jìn)—出段壓降的增大,氣泡體積增大,界面能隨之增大,當(dāng)界面能E增大到一定數(shù)值時(shí),氣泡流區(qū)內(nèi)無(wú)行三角晶格.當(dāng)壓降相同時(shí),界面能隨著液相流量的增大而降低,氣泡流區(qū)內(nèi)達(dá)到穩(wěn)定的三角晶格界面能也隨之降低.如圖7(b)所示,當(dāng)進(jìn)樣方式為類(lèi)型3 時(shí),隨著氣泡進(jìn)—出段壓降的增大,氣泡體積增大,界面能隨之增大,當(dāng)界面能E增大到一定數(shù)值時(shí),氣泡流區(qū)內(nèi)為無(wú)序的三角晶格.當(dāng)壓降相同時(shí),界面能隨著液相流量的增大而降低,氣泡流區(qū)內(nèi)轉(zhuǎn)變?yōu)闊o(wú)序的三角晶格的界面能也隨之降低.

圖7 氣泡界面能隨操作變量的變化規(guī)律Fig.7 The change of interfacial energy of bubble with operating variables

Raven 等[29]在探究?jī)上嗔鞣€(wěn)定性的實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),通道內(nèi)的氣泡晶格會(huì)隨著氣相流量的波動(dòng)而出現(xiàn)周期震蕩,這種震蕩取決于下游的氣泡體積和泡沫結(jié)構(gòu)演變產(chǎn)生的阻力.因此,新泡沫的體積與其前身有關(guān),泡沫的形成過(guò)程是有記憶的.在本實(shí)驗(yàn)中,在固定操作變量的情況下,隨著時(shí)間的推移,三種晶體結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出此消彼長(zhǎng)的趨勢(shì).但在氣泡流動(dòng)區(qū)域,氣泡群呈現(xiàn)出有序的豎三角晶格,簡(jiǎn)稱(chēng)豎三角晶格;在氣泡穩(wěn)定區(qū)域,氣泡自組裝成有序的行三角晶格,簡(jiǎn)稱(chēng)行三角晶格;在這兩種晶格之間存在一無(wú)序的三角晶格的過(guò)渡區(qū)域,如圖8(a)所示.以氣泡1 為示蹤氣泡來(lái)觀察行三角晶格隨時(shí)間的變化趨勢(shì),0～7.85 s 這段時(shí)間內(nèi),氣泡1 未發(fā)生移動(dòng),從而可以得到在低氣液相流速的情況下,遠(yuǎn)離氣泡出口的行三角晶格區(qū)域不隨著時(shí)間的變化而移動(dòng),為氣泡流區(qū)域的死區(qū).以氣泡2,3,4 三個(gè)氣泡來(lái)示蹤有序的行三角晶格的自組裝過(guò)程,在0 s 時(shí),三個(gè)氣泡貼著臺(tái)階壁排列,在受限空間內(nèi)受液相推動(dòng)力和氣泡群的擠壓力的影響,貼著行三角晶格區(qū)域的邊緣移動(dòng).在7.85 s 時(shí),氣泡2、氣泡3 和氣泡4 依次補(bǔ)足空位,呈現(xiàn)出有序的行三角晶格排列.

圖8 氣泡收集腔內(nèi)晶體結(jié)構(gòu)隨時(shí)間的變化趨勢(shì)(進(jìn)樣方式一)Fig.8 Evolution of crystal structure in bubble collection cavity(mode 1 of injection)

圖8(b)為豎三角晶格占?xì)馀菔占坏谋壤S時(shí)間的變化趨勢(shì)圖,豎三角晶格的占比數(shù)隨著時(shí)間的推移呈現(xiàn)出上下波動(dòng)的趨勢(shì),具有一定的周期性,晶格流動(dòng)變化過(guò)程中會(huì)由一個(gè)最大值波動(dòng)至另一個(gè)最大值,取兩個(gè)最大峰值之間的時(shí)間段為一個(gè)周期,如圖8(b)所示,0.167～5.167 s 可以看作一個(gè)周期,其中一個(gè)周期內(nèi)豎三角晶格占比的最大值穩(wěn)定在0.27～0.30之間.由此可知,氣泡群在有限空間內(nèi)的變化組裝過(guò)程并不是無(wú)序的,而具有一定的周期性變化.從界面能量的角度來(lái)講,空腔內(nèi)晶格演化的周期性特征也是系統(tǒng)不斷調(diào)整變化以降低自身能量的過(guò)程[33].

2.2.2 氣泡的自組裝行為的決定因素

Raven 等[29]在研究不平衡泡沫結(jié)構(gòu)的流動(dòng)晶體時(shí)發(fā)現(xiàn),不同晶格中的氣泡尺寸不同.在本實(shí)驗(yàn)中,當(dāng)空腔內(nèi)氣泡群緊密排列時(shí),氣泡尺寸是決定氣泡自組裝路徑的關(guān)鍵因素.如圖9 所示,氣泡I 的尺寸大于其受力兩側(cè)的氣泡,氣泡的前端超出兩側(cè)氣泡,使得氣泡I 在氣泡群擠壓運(yùn)動(dòng)的過(guò)程中,前后兩端受到不平衡的擠壓力,后端的擠壓力遠(yuǎn)大于前端的擠壓力,氣泡I 被擠出.氣泡II 在0.63 s 時(shí)受到與I 氣泡相同的不平衡力,開(kāi)始重復(fù)氣泡I 的過(guò)程,到0.79 s 時(shí)被擠出.當(dāng)氣泡受力兩側(cè)的氣泡尺寸差異不大時(shí),氣泡呈現(xiàn)出有序的排列方式,即有序的行、列三角晶格;當(dāng)氣泡與受力兩側(cè)的氣泡尺寸差別較大時(shí),氣泡受周邊不平衡的擠壓力,使其找尋能夠與自身形成局部最小界面能的位置,即受力兩側(cè)氣泡尺寸相近的位置.氣泡在非平衡力作用下移動(dòng)過(guò)程使其周?chē)尸F(xiàn)出無(wú)序的三角晶格.

圖9 氣泡收集腔內(nèi)氣泡路徑演化圖Fig.9 Diagram of bubble path in bubble collection cavity(mode 3):(Pg=1 kPa,Ql=1.633 mL/min)

由上述可知,氣泡尺寸的均一性能有效的預(yù)測(cè)晶體結(jié)構(gòu),將上述有序的行三角晶格和有序的列三角晶格定義為有序的三角晶格.弓入變異系數(shù)CV[37],定量分析不同晶體結(jié)構(gòu)下氣泡尺寸的分散性.選取有序三角晶格和無(wú)序三角晶格進(jìn)行變異系數(shù)CV的計(jì)算.其中,行三角晶格選取單行氣泡進(jìn)行計(jì)算,列三角晶格選取單列進(jìn)行計(jì)算,無(wú)序三角晶格選取無(wú)序排列的區(qū)域進(jìn)行變異系數(shù)CV的計(jì)算.CV定義為氣泡二維平面直徑的標(biāo)準(zhǔn)差與平均值之比

圖10 不同操作變量下的晶格轉(zhuǎn)變圖Fig.10 Diagram of lattice transition with different operating variables

在本實(shí)驗(yàn)中,為確定不同晶格的界面能量波動(dòng)趨勢(shì),將氣泡表面積簡(jiǎn)化A∝D2,此時(shí),波動(dòng)界面能量為

如圖10(b)所示,ΔE=4.72×10-8J 為有序晶格與無(wú)序晶格的分界線,當(dāng)ΔE＞4.72×10-8J 時(shí),氣泡自組裝為無(wú)序的三角晶格,當(dāng)ΔE＜4.72×10-8J 時(shí),氣泡自組裝為有序的三角晶格.

氣泡/液滴屬于軟物質(zhì)的范疇,其晶格排列機(jī)制與固體顆粒之間的排列機(jī)制不甚相同.軟物質(zhì)的動(dòng)力學(xué)效應(yīng)和熵效應(yīng)不容忽視,故軟物質(zhì)自組裝行為通常比硬物質(zhì)的自組裝行為更為復(fù)雜[38].然而,軟/硬物質(zhì)的自組裝晶格的變化規(guī)律由微粒間的排斥力、吸弓力以及外力的共同作用決定[39].因此,軟物質(zhì)可發(fā)揮可視化優(yōu)勢(shì),在一定程度上揭示自組裝機(jī)制.固體微粒的形狀不易受外力的影響而發(fā)生變化.故在固體晶格的形成過(guò)程中,固體微粒的形狀以及尺寸的均一性也是影響自組裝變化規(guī)律的一個(gè)關(guān)鍵因素.

在本文中,當(dāng)空腔內(nèi)液含率較高時(shí),氣泡在二維平面內(nèi)呈現(xiàn)出圓形的濕泡沫;當(dāng)空腔內(nèi)液含率極低時(shí),氣泡彼此擠壓相連,呈現(xiàn)出不規(guī)則多邊形的干泡沫.干泡沫的泡沫邊界遵循Plateau 定律,即相鄰的三個(gè)氣泡膜總以相同的角度交于一點(diǎn)[29].值得一提的是,表面活性劑的種類(lèi)會(huì)影響泡沫的晶格排列方式.泡沫晶格的自組裝行為,可以理解為外加應(yīng)力與屈服應(yīng)力共同作用的結(jié)果[40].在濕泡沫中,局部宏觀應(yīng)力受氣相壓力、氣泡體積、氣泡總數(shù)以及表面張力的控制,不同的表面活性劑會(huì)導(dǎo)致局部宏觀應(yīng)力發(fā)生變化,進(jìn)而影響泡沫的排列方式.而在干泡沫中,泡沫之間的排水效應(yīng)會(huì)造成的氣泡液膜破裂并發(fā)生聚并,這種現(xiàn)象的邊界流動(dòng)條件主要取決于表面活性劑的種類(lèi)以及濃度.因此,表面活性劑的種類(lèi)會(huì)影響到氣泡自組裝的變化規(guī)律[40].目前對(duì)臺(tái)階式微流控裝置內(nèi)氣泡生成的研究較少,未涉及到表面活性劑種類(lèi)對(duì)氣泡生成尺寸及晶格的作用機(jī)制.探索表面活性劑對(duì)氣泡均一性的作用機(jī)制,是一個(gè)亟需解決的問(wèn)題.

2.2.3 空腔內(nèi)氣泡群復(fù)雜行為的影響因素

對(duì)于臺(tái)階式并行微通道系統(tǒng),影響臺(tái)階處氣泡生成過(guò)程的因素不僅包括氣相與液相的單相流體特性以及并行微通道內(nèi)流體均勻性問(wèn)題,還包括管道之間多相流的耦合效應(yīng)以及下游多相流對(duì)上游的反饋效應(yīng)[24].本實(shí)驗(yàn)中,發(fā)現(xiàn)了空腔內(nèi)氣泡群的復(fù)雜行為在很大程度上影響氣泡的生成方式.實(shí)驗(yàn)中多相流體系表現(xiàn)為液相中分散的氣泡,稱(chēng)為氣泡流.對(duì)于氣泡流,存在著液相對(duì)氣相的分散作用,也存在氣泡群內(nèi)部的相互作用,這兩種作用在系統(tǒng)中呈現(xiàn)動(dòng)態(tài)競(jìng)爭(zhēng)及協(xié)調(diào)關(guān)系,具有動(dòng)態(tài)時(shí)空的介尺度特征.

如圖11(a)和圖11(b)所示,當(dāng)進(jìn)樣方式為類(lèi)型1 和類(lèi)型2 時(shí),氣泡收集腔內(nèi)因液相的滯留形成無(wú)氣泡的液相區(qū)和氣液兩相區(qū).當(dāng)液相流量較小時(shí),氣泡排列緊密為多種晶格,此時(shí)可發(fā)現(xiàn)氣泡主要由兩相區(qū)最邊緣的單個(gè)微通道生成,稱(chēng)作活化單空隙[41],氣泡的生成方式為單管生成系統(tǒng).此時(shí)氣泡流兩相區(qū)形成了一個(gè)相對(duì)獨(dú)立的體系,液相區(qū)的壓力需要通過(guò)氣泡的接觸擠壓傳遞至兩相區(qū).由于氣泡具有較好的壓縮性,壓力的傳遞具有損耗,因此從與液相接觸的最外層氣泡至內(nèi)層氣泡,壓力逐漸降低,在最邊緣處的通道出口處氣液兩相流的壓力達(dá)到最低,故氣泡更傾向于在該阻力最小位置生成.當(dāng)液相流量逐漸增大,空腔內(nèi)氣泡排列松散雜亂,隨著氣泡群內(nèi)部結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)演化過(guò)程,使得臺(tái)階處最小阻力點(diǎn)呈現(xiàn)動(dòng)態(tài)特征,導(dǎo)致活化單孔隙增多,且位置隨機(jī)變化,氣泡的生成方式轉(zhuǎn)化為多管生成模式.

如圖11(c)和圖11(d)所示,當(dāng)進(jìn)樣方式為類(lèi)型3和類(lèi)型4 時(shí),氣泡收集腔內(nèi)為氣液兩相區(qū).當(dāng)液相流量較低時(shí),液相推動(dòng)力較低,氣泡無(wú)法快速移出,氣泡群排列緊密,氣泡群之間的相互所用占據(jù)優(yōu)勢(shì),此時(shí)氣泡的生成方式主要為單管生成系統(tǒng);當(dāng)液相流量增大時(shí),液相推動(dòng)力變大,氣泡移出速度較快,氣泡排列松散雜亂,空腔內(nèi)液相推動(dòng)力占據(jù)主要作用,氣泡的生成方式轉(zhuǎn)化為多管生成模式.生成方式的轉(zhuǎn)化原因與類(lèi)型1 和類(lèi)型2 相同.

圖11 操作變量對(duì)氣泡群的影響Fig.11 Effects of operating variables on bubble swarm

3 結(jié)論

本文研究了臺(tái)階式微通道裝置大空腔內(nèi)氣泡群自組裝規(guī)律及其對(duì)氣泡生成的反饋效應(yīng),探究了氣泡自組裝晶格隨操作條件的變化規(guī)律,獲得了如下主要結(jié)論:

(1)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)了兩種氣泡生成方式,分別為單管生成模式和多管生成模式.發(fā)現(xiàn)了氣泡生成方式的類(lèi)型由氣相緩沖腔內(nèi)的氣相流動(dòng)性能決定的機(jī)制:進(jìn)樣方式1、方式3 在生成方式轉(zhuǎn)化過(guò)程中具有明顯的線性轉(zhuǎn)化分界線,氣泡的生成方式轉(zhuǎn)化更具可控性;進(jìn)樣方式2、方式4 無(wú)線性轉(zhuǎn)化分界線.

(2)發(fā)現(xiàn)了液相進(jìn)樣位置決定了空腔內(nèi)氣泡群晶格隨操作變量轉(zhuǎn)化的特點(diǎn).在受限空間內(nèi),氣泡在水平面內(nèi)發(fā)生擠壓堵塞能夠自組裝成具有幾何特點(diǎn)的二維晶格,分別為有序的行三角晶格、有序的豎三角晶格和無(wú)序的三角晶格.豎三角晶格只存在于流動(dòng)區(qū)域;行三角晶格在進(jìn)樣方式1、方式2 中存在于穩(wěn)定區(qū)域,在進(jìn)樣方式1、方式4 中無(wú)此規(guī)律;無(wú)序三角晶格分布在豎三角晶格和行三角晶格之間以及氣泡流區(qū)的邊界區(qū)域.氣泡群的排列方式與液相流量有關(guān):在較低液相流量下,氣泡群排列緊密;而在較大液相流量下,氣泡群排列松散雜亂.隨著氣相壓力的改變,晶格會(huì)發(fā)生變化,氣泡表面積和界面能量會(huì)隨著氣相壓力的變大而變大.

(3)研究了氣泡自組裝路徑的決定性因素.發(fā)現(xiàn)氣泡的自組裝路徑由氣泡尺寸及其分布決定.以變異系數(shù)CV表示氣泡的晶體結(jié)構(gòu)特征,發(fā)現(xiàn)有序的三角晶格情況下,變異系數(shù)小于5%;而無(wú)序的三角晶格情況下,變異系數(shù)大于5%.分析了空腔內(nèi)復(fù)雜界面的介尺度行為對(duì)氣泡生成的反饋效應(yīng).本文結(jié)果對(duì)臺(tái)階式微通道內(nèi)多相流動(dòng)力學(xué)及其并行放大規(guī)律具有重要的參考價(jià)值和指導(dǎo)意義.