北京市氣溶膠消光系數(shù)垂直特征及影響因子探討

邱 昀, 安欣欣,2, 劉保獻,2, 鹿海峰,2, 王新輝, 王 琴,2, 羅霄旭, 李令軍,2*

1.北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心, 北京 100048 2.大氣顆粒物監(jiān)測技術北京市重點實驗室, 北京 100048

氣溶膠受地理位置、地形、氣象條件及人類活動等因素影響，其垂直分布情況呈顯著差異. 氣溶膠的垂直分布情況會影響大氣的傳輸、光的散射吸收以及干濕沉降速率，從而影響近地面的空氣質量狀況[1-3]. 隨著監(jiān)測手段的進步，越來越多的衛(wèi)星遙感和地基遙感設備用于氣溶膠的垂直探測，如CALIPSO衛(wèi)星可獲取氣溶膠的垂直特征[3-5]；激光雷達可自動連續(xù)地提供大氣垂直方向上的信息[6-8]. 利用地基雷達對氣溶膠垂直特征的研究已逐漸展開. ZHANG等[9]利用激光雷達網絡對北京市APEC會議期間的大氣環(huán)境進行連續(xù)監(jiān)測. WU等[10]結合Mie散射雷達與氣象數(shù)據(jù)分析了南京市冬季一次重污染過程的氣溶膠垂直特征. Nishizawa等[11]利用波長為532 nm的偏振激光雷達和雙波長(532和 1 064 nm)后向散射雷達對廣東省2006年7月及北京市2006年8月的大氣污染過程進行探測，得到污染過程的氣溶膠垂直特征. LIU等[12-13]通過微脈沖激光雷達分析了上海市灰霾與非灰霾天氣的氣溶膠垂直光學特征. 此外，石家莊市[1]、西安市[14]、蘭州市[15-16]、中國香港[17]等地區(qū)的氣溶膠垂直觀測和研究也已經展開. 對北京市氣溶膠的垂直探測研究多是針對少數(shù)典型污染過程，對于長時間序列和空間上差異的研究較為鮮見. 因此，該研究利用三臺雷達組成監(jiān)測網絡，獲得北京市不同區(qū)域的氣溶膠垂直特征，并進行長時間序列分析，對不同污染等級下的氣溶膠進行特征分析，探討氣象因素對氣溶膠光學特性的影響，以期為空氣質量的預報預警提供技術支撐.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

該研究中使用氣溶膠消光系數(shù)來解釋氣溶膠的消光特性. 采用北京怡孚和融科技有限公司生產的EV-LIDAR微脈沖激光雷達進行氣溶膠觀測，該雷達已在四川盆地[18]、石家莊市[19]等地區(qū)應用,并證實其在氣溶膠觀測研究中的可靠性. 使用的激光雷達數(shù)據(jù)時間為2015年12月1日—2016年11月30日(其中，2015年12月—2016年2月代表冬季，2016年3—5月代表春季，2016年6—8月代表夏季，2016年9—11月代表秋季)，3臺同樣的激光雷達分別安裝在北京市西北部的定陵站、西南邊界的琉璃河站及東南部的永樂店站. 日數(shù)據(jù)量超過8 h認定當日數(shù)據(jù)有效，激光雷達監(jiān)測站有效數(shù)據(jù)分布如表1所示. AQI日數(shù)據(jù)來自于中國空氣質量在線監(jiān)測分析平臺(http:www.aqistudy.cnhistorydata). 定陵站、琉璃河站及永樂店站的ρ(PM2.5)數(shù)據(jù)來自北京市空氣質量地面自動監(jiān)測網絡，其監(jiān)測儀器及監(jiān)測方法與程念亮等[20]的研究相同. 相對濕度的地面小時監(jiān)測數(shù)據(jù)來自北京市觀象臺(116.28°E、39.48°N)地面觀測數(shù)據(jù).

1.2 氣溶膠消光系數(shù)反演方法

該雷達為米散射微脈沖激光雷達，使用具有線性和水平偏振激光的脈沖激光器作為發(fā)射器，探測工作波長為532 nm，空間垂直分辨率為15 m，單脈沖輸出能量10 μJ，使用應用最為廣泛的Fernald法[21-24]反演得到氣溶膠消光系數(shù)，每10 min獲取一次數(shù)據(jù)用于分析，激光雷達接受回波盲區(qū)設定為105 m，105 m以下的數(shù)據(jù)不進行分析.

表1 激光雷達監(jiān)測站有效數(shù)據(jù)分布

2 結果與討論

2.1 氣溶膠消光系數(shù)的季節(jié)性特征

氣溶膠消光系數(shù)作為氣溶膠光學特性的基本參數(shù)，能有效反映大氣中的氣溶膠負荷，氣溶膠消光系數(shù)垂直廓線可以反映氣溶膠的垂直分布情況. 研究[22-23]表明，我國東部氣溶膠層大多維持在3 km下. 因此，該研究中主要對3 km下的氣溶膠垂直特征進行分析，并繪制氣溶膠消光系數(shù)垂直廓線的季節(jié)性特征曲線(見圖1).

圖1 2015年12月—2016年11月氣溶膠消光系數(shù)垂直廓線的季節(jié)性特征Fig.1 Seasonal variation of aerosol extinction coefficient profile from December 2015 to November 2016

由圖1可見：秋、冬兩季3個監(jiān)測站近地面1.00 km以下氣溶膠消光系數(shù)均明顯增加，并且氣溶膠消光系數(shù)最大值均出現(xiàn)在北京市西南部的琉璃河站，冬季在0.14 km氣溶膠消光系數(shù)最高達1.00 km-1，秋季在0.20 km處氣溶膠消光系數(shù)高達1.29 km-1. 對比秋、冬兩季3個監(jiān)測站的氣溶膠消光系數(shù)發(fā)現(xiàn)，在空間分布上最大氣溶膠消光系數(shù)均呈西南部(琉璃河站)>東南部(永樂店站)>北部(定陵站)的特征; 春、夏兩季氣溶膠消光系數(shù)在垂直方向上變化較為平緩. 春季3個監(jiān)測站3 km以下的氣溶膠消光系數(shù)在0.2～0.4 km-1之間；夏季由于受降雨等因素影響，氣溶膠消光系數(shù)受相對濕度、溫度等氣象條件影響較大[25-28]，氣溶膠消光系數(shù)在整層大氣上有所偏高，其范圍為0.3～0.75 km-1.

2.2 ρ(PM2.5)與氣溶膠消光系數(shù)相關性分析

圖2為2015年12月—2016年11月ρ(PM2.5)與105 m高度處激光雷達氣溶膠消光系數(shù)的相關性分析. 由圖2可見，定陵站、永樂店站和琉璃河站ρ(PM2.5)與氣溶膠消光系數(shù)的R2分別為0.50、0.38、0.43，說明ρ(PM2.5)與氣溶膠消光系數(shù)具有較好相關性. 因此，PM2.5是造成消光的主要因素，可依據(jù)PM2.5污染等級對污染強度進行分類，并通過激光雷達獲得不同污染強度的光學特征.

圖2 2015年12月—2016年11月ρ(PM2.5)與105 m高度處激光雷達氣溶膠消光系數(shù)的相關性Fig.2 Correlation between PM2.5 concentration and extinction coefficient at 105 m from December 2015 to November 2016

圖3 各監(jiān)測站點不同污染等級天數(shù)季節(jié)性統(tǒng)計結果Fig.3 Seasonal statistics of different pollution levels at each monitoring stations

圖4 2015年12月—2016年11月不同污染等級的氣溶膠消光系數(shù)垂直廓線Fig.4 Profiles of aerosol extinction coefficient under difference pollution levels from December 2015 to November 2016

根據(jù)HJ 633—2012《環(huán)境空氣質量評價技術規(guī)范》將ρ(PM2.5)分為3個等級，以有效反應空氣質量狀況[29-30].ρ(PM2.5)范圍為0～75 μg/m3時，空氣質量為優(yōu)-良水平；ρ(PM2.5)范圍為76～150 μg/m3時，空氣質量為輕-中度污染水平；ρ(PM2.5)大于150 μg/m3時，空氣質量為重度及以上污染水平. 對2015年12月1日—2016年11月30日的ρ(PM2.5)日均值進行分類統(tǒng)計. 由圖3可見：定陵站、永樂店站、琉璃河站ρ(PM2.5)達到重度及以上污染水平的時段主要集中在秋、冬兩季. 冬季琉璃河達重度及以上污染水平的天數(shù)最多(56 d)，其次為永樂店(33 d)，定陵站為14 d；秋季永樂店和琉璃河均有20 d達重度及以上污染水平，這與氣溶膠消光系數(shù)的季節(jié)性特點較為一致；春、夏兩季出現(xiàn)重度及以上污染水平的天數(shù)較少，3個監(jiān)測站ρ(PM2.5)均以優(yōu)-良水平為主，夏季除永樂店有3 d達重度及以上污染水平，其他監(jiān)測站均未出現(xiàn).

2.3 不同污染等級下的氣溶膠垂直特征

圖4為不同污染等級的氣溶膠消光系數(shù)垂直廓線，通過分類能對不同污染等級下氣溶膠消光系數(shù)的變化范圍進行研究. 由圖4可見：優(yōu)-良水平日氣溶膠消光系數(shù)偏低，冬、春兩季氣溶膠消光系數(shù)在0.3 km-1以下，夏、秋兩季相對偏高但不高于0.7 km-1；輕-中度污染日氣溶膠消光系數(shù)在季節(jié)上表現(xiàn)出明顯的異質性，冬、春兩季氣溶膠消光系數(shù)不超過0.8 km-1，夏、秋兩季則在1.0 km-1左右，部分監(jiān)測站甚至在1.4 km-1左右；重度及以上污染日主要出現(xiàn)在秋、冬兩季，0.5 km以下氣溶膠消光系數(shù)基本在1.0 km-1以上，最高可達1.7 km-1.

注:方形、圓形、三角形、星形分別代表冬季、春季、夏季、秋季.圖6 2015年12月—2016年11月不同相對濕度下氣溶膠消光系數(shù)垂直廓線的季節(jié)性特征Fig.6 Seasonal variation of aerosol extinction coefficient profiles under difference relative humidity from December 2015 to November 2016

冬季，在重度及以上污染水平時，3個監(jiān)測站1 km以下均出現(xiàn)了氣溶膠消光系數(shù)的突增，南邊的氣溶膠消光系數(shù)明顯高于北部，琉璃河站氣溶膠消光系數(shù)在0.12 km處達峰值(1.4 km-1)，永樂店站氣溶膠消光系數(shù)在0.135 km處達1.2 km-1，而定陵站氣溶膠消光系數(shù)峰值則僅為0.5 km-1. 春季氣溶膠消光系數(shù)較冬季明顯偏低，空氣質量為優(yōu)-良和輕-中度污染時各監(jiān)測站的氣溶膠消光系數(shù)在垂直方向上變化不大，重污染發(fā)生時氣溶膠消光系數(shù)出現(xiàn)突增的高度較其他季節(jié)偏高(在1.5 km左右)，這主要是由于北京市春季多受沙塵污染，沙塵攜帶粗粒子經過西北部山區(qū)后繼續(xù)向東南部推進，經過東南部的永樂店站時沙塵層高度降低，而位于西南部的琉璃河站所受的影響較小. 因此，沙塵導致重污染日定陵站在0.75 km出現(xiàn)氣溶膠消光系數(shù)峰值(1.3 km-1)，而永樂店站則在0.57 km處出現(xiàn)氣溶膠消光系數(shù)峰值(1.2 km-1). 秋季的氣溶膠消光系數(shù)廓線與冬季較為相似，3個監(jiān)測站氣溶膠消光系數(shù)在1 km以下均出現(xiàn)了明顯的增長，且0.5 km以下增長非常迅速. 重度及以上污染日氣溶膠消光系數(shù)最大值均呈東南部站點比西北部站點高的現(xiàn)象.

2.4 相對濕度對消光系數(shù)的影響

相對濕度是影響氣溶膠光學性質的重要參數(shù). 當相對濕度超過60%時，吸濕增長成為影響氣溶膠光學特性的決定性因素[13,31-32]. 由圖5可見：夏季和秋季的相對濕度明顯高于冬季和春季，這與北京市夏、秋兩季節(jié)降水較多明顯相關；夏季和秋季的高相對濕度，使得近地面的氣溶膠消光系數(shù)顯著高于春季. 冬季，12月相對濕度明顯高于1月和2月，并且70%的重污染發(fā)生在12月，表明冬季相對濕度是重污染發(fā)生的主要氣象因素之一.

圖5 2015年12月—2016年11月不同相對濕度下105 m處氣溶膠消光系數(shù)的變化Fig.5 Annual variation of aerosol extinction coefficient at 105 m under different relative humidity from December 2015 to November 2016

由圖6可見：夏季和秋季的相對濕度在垂直方向上均明顯高于冬季和春季. 冬季垂直方向上相對濕度在30%～50%之間變化；春季相對濕度在垂直方向上變幅較小，多在20%～40%之間，其對氣溶膠消光系數(shù)的垂直變化影響較小；夏季和秋季相對濕度多在40%～80%之間，導致氣溶膠消光系數(shù)顯著高于冬季和春季. 綜上，相對濕度是夏季和秋季導致垂直方向上氣溶膠消光系數(shù)偏大的主要原因之一.

3 結論

a) 北京市氣溶膠消光系數(shù)垂直特征在季節(jié)上存在異質性. 秋、冬兩季近地面1.0 km以下氣溶膠消光系數(shù)顯著增大，最大氣溶膠消光系數(shù)大于1.0 km-1；春、夏兩季污染日較少，氣溶膠消光系數(shù)在垂直方向上變化較為平緩.

b) 不同污染等級下氣溶膠消光系數(shù)的垂直特征差異明顯. 空氣質量為優(yōu)-良水平時氣溶膠消光系數(shù)較低，基本不高于0.7 km-1；輕-中度污染水平氣溶膠消光系數(shù)在不同季節(jié)差異較大，冬、春兩季氣溶膠消光系數(shù)不超過0.8 km-1. 夏、秋兩季為1.0 km-1左右，部分監(jiān)測站甚至在1.4 km-1左右；重度及以上污染水平時氣溶膠消光系數(shù)基本在1.0 km-1以上，最高可達1.7 km-1.

c) 105 m處氣溶膠消光系數(shù)與ρ(PM2.5)相關性較好. 氣溶膠消光系數(shù)除受ρ(PM2.5)影響外，還受相對濕度影響較大. 夏、秋兩季對流層底層大氣相對濕度偏高，致使氣溶膠消光系數(shù)顯著高于春季和冬季.

參考文獻(References)：

[1] XIA Sun,YAN Yin,SUN Yuwen,etal.Seasonal and vertical variations in aerosol distribution over Shijiazhuang,China[J].Atmospheric Environment,2013,81:245-252.

[2] GUAN Hong,BEAT S,ANTHONY B,etal.Sensitivity of shortwave radiative flux density,forcing,and heating rate to the aerosol vertical profile[J].Journal of Geophysical Research,2010，115(D6):D06209.

[3] PADMAKUMARI B, MAHESKUMAR R S,HARIKSHAN G,etal.Insitumeasurements of aerosol vertical and spatial distributions over continental India during the major drought year 2009[J].Atmospheric Environment,2013,80:107-121.

[4] WU Yonghua,CORDERO L,GROSS B,etal.Assessment of CALIPSO attenuated backscatter and aerosol retrievals with a combined ground-based multi-wavelength lidar and sunphotometer measurement[J].Atmospheric Environment,2014,84:44-53.

[5] YU Hongbin,CHIN M,WINKER M D,etal.Global view of aerosol vertical distributions from CALIPSO lidar measurements and GOCART simulations:regional and seasonal variations[J].Journal of Geophysical Research,2010,115(D4)：1-19.

[6] LISENKO S A,KIGEIKO M M.A method for retrieving vertical distribution of aerosol mass concentration in atmosphere from results of lidar sensing at laser wavelengths[J].Optics and Spectroscopy,2011,3:474-482.

[7] GUIBERT S,MATTHIAS V,SCHULZ M,etal.The vertical distribution of aerosol over Europe:synthesis of one year of EARLINET aerosol lidar measurements and aerosol transport modeling with LMDz T-INCA[J].Atmospheric Environment,2005,39:2933-2943.

[8] DI H,HUA H,CUI Y,etal.Vertical distribution of optical and microphysical properties of smog aerosols measured by multi-wavelength polarization lidar in Xi′an,China [J].Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer,2017,188:28-38.

[9] ZHANG Jiaoshi,CHEN Zhenyi,LU Yihuai,etal.Characteristics of aerosol size distribution and vertical back scattering coefficient profile during 2014 APEC in Beijing[J].Atmospheric Environment,2017,148:30-41.

[10] WU Wanning,ZHA Yong,ZHANG Jiahua,etal.A temperature inversion-induced air pollution process as analyzed from Mie Li DAR data[J].Science of the Total Environment,2014,479480:102-108.

凡事都要腳踏實地去做，不馳于空想，不騖于虛聲，而惟以求真的態(tài)度作踏實的工夫。以此態(tài)度求學，則真理可明，以此態(tài)度作事，則功業(yè)可就。

[11] NISHIZAWA T,SUGIMOTO N,MATSU I,etal.Vertical distribution of water-soluble,sea salt,and dust aerosols in theplanetary boundary layer estimated from two-wavelength backscatter and one-wavelength polarization lidar measurements in Guangzhou and Beijing,China[J].Atmospheric Research,2010,96:602-611.

[12] LIU Qiong,HE Qianshan,FANG Sihua,etal.Vertical distribution of ambient aerosol extinctive properties during haze and haze-free periods based on the Micro-Pulse Lidar observation in Shanghai[J].Science of the Total Environment,2017,574:1502-1511.

[13] CHEN Yonghang,LIU Qiong,GENG Fuhai,etal.Vertical distribution of optical and micro-physical properties of ambient aerosols during dry haze periods in Shanghai[J].Atmospheric Environment,2012,50:50-59.

[14] YAN Qing,HUA Dengxin,WANG Yufeng,etal.Observations of the boundary layer structure and aerosol properties over Xi′an using an eye-safe Mie scattering Lidar[J].Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer,2013,122:97-105.

[15] CAO Xianjie,WANG Zhiting,TUAN Pengfei,etal.Statistics of aerosol extinction coefficient profiles and optical depth using lidar measurement over Lanzhou,China since 2005-2008[J].Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer,2013,122:150-154.

[16] CAO Xiaojie,ZHANG Lei,QUAN Xiaojing,etal.Lidar measurements for comparison of atmospheric aerosol extinction and scattering properties over Lanzhou,China[J].Applied Mechanics & Materials,2012,137:256-261.

[17] HE Qianshan,LI Chengcai,MAO Jietai,etal.Analysis of aerosol vertical distribution and variability in Hong Kong[J].Journal of Geophysical Research,2008,113(D14):2-11.

[18] NING Guicai,WANG Shigong,MA Minjin,etal.Characteristics of air pollution in different zones of Sichuan Basin,China[J].Science of the Total Environment,2018,612:975-984.

[19] 陳靜,張艷品,楊鵬,等.石家莊一次沙塵氣溶膠污染過程及光學特征[J].中國環(huán)境科學,2016,36(4):979-989.

[20] 程念亮,陳添,張大偉,等.2015年春節(jié)北京市空氣質量分析[J].環(huán)境科學,2015,36(9):3150-3158.

CHENG Nianliang,CHEN Tian,ZHANG Dawei,etal.Air quality characteristics in Beijing during Spring Festival in 2015[J].Environmental Science,2015,36(9):3150-3158.

[21] FERNALD F G.Analysis of atmospheric lidar observations:some comments[J].Applied Optics,1984,23(5):652-653.

[22] ZHANG Qiang,MA Xincheng,TIE Xuexi,etal.Vertical distributions of aerosols under different weather conditions:analysis ofin-situaircraft measurements in Beijing,China[J].Atmospheric Environment,2009,43:5526-5535.

[23] LI Jiawei,HAN Zhiwei.Aerosol vertical distribution over east China from RIEMS-Chem simulation in comparison with CALIPSO measurements[J].Atmospheric Environment,2016,143:177-189.

[24] JORG A.The Extinction-to-Backscatter ratio of tropospheric aerosol:anumerical study[J].Journal of Atmospheric and Oceanic Technology,1998,15:1043-1050.

[25] ZHANG Sheng,CAO Chunxiang,RAMESHP S.Comparison of ground based indices (API and AQI) with satellite based aerosol products[J].Science of the Total Environment,2014,488489(8):398-412.

[26] ZHAO Qing,GAO Wei,XIANG Weining,etal.Analysis of air quality variability in Shanghai using AOD and API data in the recent decade[J].Frontiers of Earth Science in China,2013,7(2):159-168.

[27] XU Lili,DUAN Fengkui,HE Kebin,etal.Characteristics of the secondary water-soluble ions in a typical autumn haze in Beijing [J].Environmental Pollution,2017,227:296-305.

[28] CHEN Lei,ZHANG Meigen,ZHU Jia,etal.Model analysis of soil dust impacts on the boundary layer meteorology and air quality over East Asia in April 2015[J].Atmospheric Research,2017,187:42-56.

[29] CHEN Bo,LU Shaowei,LI Shaoning,etal.Impact of fine particulate fluctuation and other variables on Beijing′s air quality index[J].Environmental Science and Pollution Research,2015,22:5139.

[30] LI Hua,FAN Hong,MAO Feiyue.A visualization approach to air pollution data exploration:a case study of air quality index (PM2.5) in Beijing,China[J].Atmosphere,2016,7(3):35-55.

[31] KUANG Ye,ZHAO Chunsheng,TAO Jiangchuan,etal.Impact of aerosol hygroscopic growth on the direct aerosol radiative effect in summer on North China Plain[J].Atmospheric Environment,2016,147:224-233.

[32] MCMURRY H P.A review of atmospheric aerosol measurements[J].Atmospheric Environment,2000,34:1959-1999.