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    液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法測定水產(chǎn)及其加工品中孔雀石綠

    2020-02-26 03:45:58谷小鳳丁白瑜
    農(nóng)產(chǎn)品加工 2020年2期
    關(guān)鍵詞:加工品乙酸銨孔雀石

    于 宙,谷小鳳,丁白瑜

    (1.青島市產(chǎn)品質(zhì)量檢驗技術(shù)研究所,山東青島 266061;2.青島市產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗研究院,山東青島 266061)

    孔雀石綠(Malachite Green,MG)既是染料,也是殺真菌、細菌、寄生蟲的藥物,可用作治理魚類或魚卵的寄生蟲、真菌或細菌感染,但長期超量使用有潛在的致癌、致畸、致突變的作用[1]。孔雀石綠進入水生動物體內(nèi)后,會快速代謝成脂溶性的無色(隱色)孔雀石綠(Leucomalachite Green,LMG)[2]。無公害水產(chǎn)養(yǎng)殖領(lǐng)域國家明令禁止添加,在養(yǎng)殖業(yè)中的使用未得到美國食品與藥物管理局(FDA)的認可;根據(jù)歐盟法案2002/675/EC[3]的規(guī)定,動物源性食品中孔雀石綠和無色孔雀石綠殘留總量限制2 μg/kg;日本的“食品中殘留農(nóng)業(yè)化學(xué)品肯定列表制度(Positive List System)”規(guī)定在進口水產(chǎn)品中不得檢出孔雀石綠殘留;我國在農(nóng)業(yè)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)《NY 5071—2002無公害食品魚藥使用準(zhǔn)則》中也將孔雀石綠列為不得使用的禁用藥物。農(nóng)業(yè)農(nóng)村部公布的《食用動物禁用的獸藥及其他化合物清單》中規(guī)定孔雀石綠原料藥及其單方、復(fù)方制劑產(chǎn)品于2002年4月15日一律停止使用。由于沒有價格低廉有效的替代品,孔雀石綠在水產(chǎn)養(yǎng)殖中的使用屢禁不止。使用了含有MG與LMG原料的加工水產(chǎn)品如魚片、干海參等也會含有殘留物。每年由于孔雀石綠藥物殘留造成的退貨和銷毀事件,給企業(yè)造成巨大損失[4]。

    水產(chǎn)及其加工品中含有較多脂肪等雜質(zhì),特別是水產(chǎn)加工品經(jīng)過預(yù)處理、調(diào)味、干燥、烘烤等步驟,引入了食鹽、味精、淀粉等調(diào)味料,基質(zhì)更加復(fù)雜,凈化提取困難,干擾MG、LMG的測定?,F(xiàn)有測定方法有液相色譜法[5-8]、液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法[9-18]、酶聯(lián)免疫法[19]、電化學(xué)法[20-21]和離子阱質(zhì)譜[22]等,其中應(yīng)用最為廣泛的是液相色譜法與液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法。液相色譜法采用溶劑提取、液液萃取和固相萃取柱凈化,將MG用硼氫化鉀還原為代謝產(chǎn)物L(fēng)MG用熒光檢測器檢測;或以二氧化鉛柱后衍生將LMG氧化為MG,以紫外或二極管陣列檢測器測定總量。相比液相色譜法,LC-MS/MS具有專屬性好、干擾少、靈敏度高和避免假陽性等優(yōu)點,在定性與定量檢測中表現(xiàn)良好,是簡便快速的測定方法。

    目前LC-MS/MS測定MG、LMG時存在以下缺點:一是液液萃取難分層;二是萃取液濃縮時目標(biāo)化合物損失嚴重;三是陽離子交換柱凈化時洗脫效果不佳,回收率較低。針對以上問題,試驗改善了前處理方法,省去液液萃取、選擇中性氧化鋁粉分散固相萃取、優(yōu)化陽離子交換柱淋洗及洗脫液[13,22],顯著降低目標(biāo)物損失。

    1 試驗部分

    1.1 儀器與試劑

    乙腈、甲醇、甲酸,色譜純,Honeywell霍尼韋爾公司提供;氨水、無水乙酸銨,分析純,國藥集團化學(xué)試劑有限公司提供;超純水(18.2MΩ),ELGA超純水機,威立雅水處理技術(shù)有限公司提供。

    標(biāo)準(zhǔn)品:孔雀石綠(MG)、隱色孔雀石綠(LMG)、同位素內(nèi)標(biāo)氘代孔雀石綠(D5-MG)、氘代隱色孔雀石綠(D6-LMG),德國Dr.Ehrenstorfer公司提供。

    5 mmol/L乙酸銨:稱取0.385 0 g無水乙酸銨溶于1 000 mL水中,以冰乙酸調(diào)pH值到4.5,過0.2 μm濾膜;酸化乙腈:冰乙酸+乙腈=2+98;甲酸溶液:加酸+水=2+98;氨水甲醇:氨水+甲醇=5+95。

    Waters Xevo TQ-S液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜,沃特世公司提供。

    XHF型均質(zhì)器,寧波新芝生物科技有限公司產(chǎn)品;3-30K型離心機,德國SIGMA公司產(chǎn)品;DC型氮吹儀,上海安譜實驗科技股份有限公司產(chǎn)品;VOKTEX型渦旋混勻器,海門市貝爾儀器制造有限公司產(chǎn)品;12位SPE型固相萃取裝置,德國CNW公司產(chǎn)品。

    MCX陽離子交換柱:60 mg/3 mL,使用前依次以乙腈3 mL和2%甲酸溶液3 mL活化。

    1.2 試驗方法

    1.2.1 工作曲線

    稱取適量MG,LMG,D5-MG,D6-LMG,以乙腈溶解配制成100 μg/mL標(biāo)準(zhǔn)儲備液和內(nèi)標(biāo)儲備液,臨用前以乙腈稀釋為100 ng/mL標(biāo)準(zhǔn)中間液和內(nèi)標(biāo)中間液。分別吸取一定量標(biāo)準(zhǔn)中間液和內(nèi)標(biāo)中間液,以5 mmol/L乙酸銨+乙腈=1+1稀釋為MG,LMG質(zhì)量濃度為 0.5,1.0,2.0,5.0,10.0,20.0 ng/mL的工作液,該工作液中D5-MG,D6-LMG質(zhì)量濃度均為2.0 ng/mL。

    1.2.2 前處理方法

    準(zhǔn)確稱取5 g樣品于50 mL離心管中,添加100 μL內(nèi)標(biāo)中間液,加入12 mL酸化乙腈,均質(zhì)30 s,另取10 mL酸化乙腈清洗均質(zhì)刀頭,超聲提取3 min,離心后轉(zhuǎn)移上清液,將清洗刀頭的清洗液移入離心沉淀,渦旋分散殘渣,超聲提取5 min,離心后合并2次上清液。加入2g中性氧化鋁粉,渦旋混勻并靜置,過濾掉氧化鋁粉。鮮活水產(chǎn)品定容至25 mL,取5 mL以初始流動相定容至1 mL,過膜待測;水產(chǎn)加工品通過陽離子交換柱,以5 mL酸化乙腈淋洗,棄去流出液,5 mL氨水甲醇洗脫,收集洗脫液,氮吹至近干,以初始流動相定容至5 mL,過膜待測。

    1.2.3 色譜條件

    色譜柱:Waters ACQUITY UPLC C18色譜柱,1.7 μm,2.1×50 mm;進樣量 10 μL,柱溫 30 ℃,流動相為5 mmol/L乙酸銨與乙腈。

    梯度程序見表1。

    表1 梯度程序

    1.2.4 質(zhì)譜條件

    電噴霧電離源,正離子模式,多反應(yīng)監(jiān)測掃描,毛細管電壓0.6 V,源補償電壓50 V,脫溶劑氣流量1 000 mL/min,錐孔氣流量150 mL/min,碰撞氣流速0.15 mL/min。

    質(zhì)譜條件見表2。

    表2 質(zhì)譜條件

    1.2.5 測定

    內(nèi)標(biāo)法定量。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 條件優(yōu)化

    2.1.1 前處理方法優(yōu)化

    前處理中,酸性提取液能促進目標(biāo)化合物的溶解,若加入緩沖鹽、離子對試劑,需使用二氯甲烷溶液萃取凈化。水與二氯甲烷屬于共軛溶液,較長時間離心才能分層,且萃取后的溶液體積較大,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮時,MG和LMG損失嚴重。以冰乙酸酸化的乙腈提取,使用氧化鋁粉吸附脂肪,為避免堿性和酸性氧化鋁對目標(biāo)化合物吸附,選擇中性氧化鋁粉分散固相萃取。三苯甲烷類屬于弱堿性物質(zhì),針對水產(chǎn)加工品增加陽離子交換柱進一步凈化。陽離子交換小柱要求上樣溶液、淋洗溶液、洗脫溶液pka值應(yīng)逐級升高,且pH值相差2以上,嘗試不同的淋洗和洗脫溶液,選擇酸化乙腈、氨水甲醇溶液時,目標(biāo)化合物損失最小。

    2.1.2 色譜條件

    目標(biāo)化合物在反相C18色譜柱上有保留,在乙腈中易溶,乙酸銨作為緩沖溶液提供合適的pH值并促進生成正離子,因此選擇5 mmol/L乙酸銨與乙腈作為流動相。在梯度洗脫流速0.3 mL/min時,化合物有效分離,峰型較好,保留時間穩(wěn)定,分析時間短,且基線穩(wěn)定干擾少。

    多反應(yīng)監(jiān)測譜圖見圖1。

    圖1 多反應(yīng)監(jiān)測譜圖

    2.1.3 質(zhì)譜條件

    目標(biāo)化合物氫鍵供體數(shù)量為4,易形成M+1型分子離子峰,因此采用ESI+模式。首先通過母離子掃描得到MG,LMG,D5-MG,D6-LMG的質(zhì)荷比分別為329,331,334,337 m/z,再通過子離子掃描得到離子碎片,選擇最強豐度作為定量子離子,干擾較小離子作為定性子離子,確定多反應(yīng)監(jiān)測模式的離子對。

    2.2 檢出限與定量限

    對系列標(biāo)準(zhǔn)溶液進行測定,以3倍信噪比S/N作為檢出限,10倍信噪比為定量限。確定方法的檢出限 0.2 μg/kg,定量限 0.5 μg/kg。

    信噪比見圖2。

    2.3 回收率與精密度

    圖2 信噪比

    選取21批魚、魚片和干海參等樣品,按水產(chǎn)和加工品分成兩類,每類3種,取可食部分,混勻制樣,加入不同質(zhì)量濃度水平的標(biāo)準(zhǔn)儲備液作為加標(biāo)樣品。每個樣品測定6次,同時測定空白樣品,計算回收率與相對標(biāo)準(zhǔn)偏差。離子化效率高,基線噪音低。

    回收率和標(biāo)準(zhǔn)偏差見表3。

    表3 回收率和標(biāo)準(zhǔn)偏差

    3 結(jié)論

    建立了LC-MS/MS測定水產(chǎn)及其加工品中MG,LMG殘留量的方法。簡化前處理步驟,選取合適的提取溶液直接提取,分散固相萃取代替固相萃取柱提純,陽離子交換柱進一步凈化,根據(jù)質(zhì)譜分析優(yōu)化選出酸化乙腈和氨水甲醇溶液為最佳的淋洗和洗脫液。該方法具有回收率高、精密度好、檢出限低、干擾小、適用范圍廣等優(yōu)勢,能夠快速、準(zhǔn)確地獲得分析效果。

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