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    鎢空位捕獲氫及其解離過程的分子動力學*

    2019-12-24 08:21:02付寶勤侯氫汪俊丘明杰崔節(jié)超
    物理學報 2019年24期
    關鍵詞:空位復合體半徑

    付寶勤 侯氫 汪俊 丘明杰 崔節(jié)超

    (四川大學原子核科學技術研究所, 輻射物理及技術教育部重點實驗室, 成都 610064)

    氫(H)同位素滯留問題是聚變堆第一壁材料設計的關鍵, 而深入理解H在缺陷(如空位)處的非均勻形核長大過程有助于揭示H起泡及滯留的機制.針對第一壁材料鎢(W)中空位捕獲H及其解離的動力學過程開展研究, 通過耦合捕獲和解離兩過程, 構建新物理模型, 避免了原單一過程的物理模型需準確記錄相應事件首次發(fā)生時間的不足, 另外新模型可同時提取解離系數(shù)和有效捕獲半徑等動力學參數(shù).通過分子動力學模擬發(fā)現(xiàn)新模型能較好地描述W中空位-H復合體對H捕獲和解離的動力學過程, 根據(jù)空位-H復合體隨時間的演化曲線, 提取了有效捕獲半徑和解離系數(shù)等動力學參數(shù).一方面能為動力學蒙特卡羅和速率理論等長時空尺度方法提供輸入?yún)?shù), 另一方面促進了分子動力學的發(fā)展, 進而實現(xiàn)了以較低計算資源獲得更可靠的計算結果.

    1 引 言

    金屬鎢(W)以其具有優(yōu)異性能(高熔點、高熱導、高硬度、抗腐蝕和低濺射等)而被廣泛應用于國防軍事工業(yè)及核技術等領域, W基材料被認為是最具潛力的面對等離子體材料(plasma-facing material, PFM)[1,2].而作為 PFM的 W需承受等離子體輻照、高熱負荷和中子輻照, 會引起復雜且不同尺度的損傷[3—6], 導致氫(H)同位素(包括氘(D)和氚(T))的滯留, 影響PFM的服役及燃料的自持, H同位素滯留問題是聚變堆第一壁材料設計的關鍵.W中H滯留受多種因素影響, 如:H的引入方式、溫度、壓力、材料的成分及結構等.在聚變堆偏離器區(qū)域, W將受到高束流密度(1022—1024m—2·s—1)的低能 (通常 < 200 eV) D/T 輻照[7],該輻照也稱為“亞臨界”輻照, 即入射粒子能量小,不能直接使W陣點離位, 且對應射程只有幾納米[8].然而H滯留深度可超過微米[9,10], 這是因為H在W晶格中擴散勢壘低[11—13], 且不能通過自捕獲機制形成H團簇, 因而可快速遷移至表面層(指射程區(qū)域)以下的擴散層.然而H在W晶格中的平衡溶解度極低[12], 表明擴散層的H滯留主要受到材料本征缺陷或中子輻照誘導缺陷的影響.缺陷對H的持續(xù)捕獲可能導致H泡(或稱H團簇)的形核及長大, 因而對空位[14—16]、位錯[17,18]和晶界[19,20]等缺陷處H泡非均勻形核機制的研究至關重要.雖然W中空位的平衡濃度低, 但是中子輻照引起離位損傷使材料中存在大量的過飽和空位[21], 這些空位的大小、分布及其演化直接影響W的性能及壽命, 因而深入理解H在空位處非均勻形核長大過程有助于揭示W(wǎng)中H起泡及滯留的機制.

    W中H演化微觀過程的實驗研究極為困難,需借助多尺度方法研究.第一性原理[22]可計算小尺寸(指約100原子數(shù)的體系)缺陷結構的形成能,也可選定部分路徑計算遷移勢壘.分子動力學(molecular dynamics, MD)[23]可對大尺寸超胞 (如百萬原子數(shù)的體系)開展計算, 且能研究動力學事件(一般指小于納秒的過程), 獲取動力學參數(shù).動力學蒙特卡羅和速率理論可對更大尺寸體系研究更長時間的演化, 然而其結果的可靠性取決于輸入?yún)?shù)的準確性.這些輸入?yún)?shù)包括熱力學參數(shù)和動力學參數(shù), 可通過實驗或計算(第一性原理/MD)獲得.然而對于動力學參數(shù), 實驗上往往通過預設物理模型間接外推, 難以準確直接測量, 又由于溫度的影響, 動力學轉變機制復雜多變, 所以需借助MD開展研究.

    MD經(jīng)過數(shù)十年的發(fā)展, 模擬技術已比較成熟, 當前MD模擬發(fā)展趨勢主要是以更高的效率、模擬更大的體系、實現(xiàn)更長的演化時間、取得更精確的結果[24].本課題組前期已自主開發(fā)了GPU并行加速的分子動力學軟件(MDPSCU), 實現(xiàn)了MD模擬從計算技術和算法上的發(fā)展[25]; 動力學過程的模擬是MD模擬的特色, 而提取動力學參數(shù)的物理模型還不完善, 需進一步發(fā)展.比如, 前期在計算有效捕獲半徑(ECR)時, 通過在一個超胞中引入多個H, 從而加速了超胞中空位捕獲H事件的發(fā)生, 這也是提高MD模擬效率的重要方法[26];另外, 前期針對多路徑轉變(如雙空位-H復合體(V2Hx+1)的 H 解離 (V2Hx+1→ V2Hx+ H)或空位解離 (V2Hx+1→ VHx+1+ V), 計算各路徑的動力學參數(shù)時, 重構了物理模型, 給出了新公式, 以獲取更精確的計算結果[27].然而前期推導的物理模型[26—28]均需準確記錄相應動力學事件首次發(fā)生的時間, 否則會發(fā)生計算精度不足的問題, 為了解決這一問題, 本文通過耦合捕獲與解離過程, 推導出新物理模型, 并針對W中空位捕獲H及其解離的微觀動力學過程開展MD研究, 驗證了新模型的可靠性, 且新模型可同時提取有效捕獲半徑和解離系數(shù)等動力學參數(shù).因而本文目的不僅是為動力學蒙特卡羅和速率理論長時空尺度方法提供輸入?yún)?shù), 同時也是要在方法上實現(xiàn)以較低計算資源獲得可靠的物理參數(shù), 這也是MD的重要發(fā)展方向.

    2 物理模型與計算細節(jié)

    2.1 物理模型

    針對W中空位捕獲H和解離H的兩個單一動力學過程, 前期分別推導了提取有效捕獲半徑和解離系數(shù)的物理模型[26].其中有效捕獲半徑用以表征空位及空位-H復合體 (VHx,x=0,1,···)捕獲溶質H原子的能力, 可等效為VHx與溶質H的反應距離[29], 因而捕獲速率可表示為捕獲H后的復合體(VHx+1)的濃度(CVHx+1)隨時間(t)的變化率, 即

    式中,Rc,x即 VHx對溶質 H 的有效捕獲半徑;DA(A= H或VHx)表示A的擴散系數(shù), 而溶質H的擴散系數(shù)一般要比W空位大得多(即DH?DV)[13,26],且空位-H復合體的可動性比空位更低[30], 因而DVHx在計算過程中可忽略.另外根據(jù)體積為V的超胞中A的數(shù)量(NA)與濃度(CA)的關系,NA=VCA, 則 (1)式可變換為

    在 MD模擬初始時, 超胞中只創(chuàng)建一個VHx和M個溶質H原子, 如前所述, 這里設置M個H是為了加速捕獲事件的發(fā)生, 但高濃度的溶質H將影響其擴散行為[31], 因而M不宜太大,前期研究[26]發(fā)現(xiàn)對于2000個W原子的體系,M取值為10時, 計算結果較為可靠, 受濃度影響可忽略.對于捕獲過程的MD模擬, 只關注捕獲事件 (VHx+ H → VHx+1), 那么對于超胞, 要么未發(fā)生捕獲(存在一個VHx), 要么已發(fā)生捕獲(存在一個VHx+1), 對于已發(fā)生捕獲的超胞將停止運行, 且認為該超胞中在后續(xù)時間都存在已捕獲溶質H的VHx+1.進行Nb次模擬, 即針對Nb個超胞開展MD模擬, 每個超胞設置不同隨機數(shù)種子(溶質H的位置也隨機設置).假定Nt,x+1表示t時刻已發(fā)生捕獲事件的超胞數(shù), 可相當于含有VHx+1的數(shù)量, 則(2)式可變換為

    對(3)式進行積分, 可得

    因而VHx對溶質H的有效捕獲半徑(Rc,x)可通過 ln(Nb—Nt,x+1)-t曲線的斜率推導獲得.類似上述推導過程, 可推導出空位-H復合體(VHx+1)解離H過程的物理模型[26—28], 假定該動力學過程為一級反應, 則

    式中kdiss,x+1為解離系數(shù), 表征上述事件發(fā)生的快慢.同樣進行Nb次模擬, 每個超胞初始時僅含有一個VHx+1, 這兒Nt,x+1可表示為t時刻未曾發(fā)生解離事件的超胞數(shù), 則

    因而 VHx+1的解離系數(shù) (kdiss,x+1)可通過ln(Nt,x+1)-t曲線的斜率推導獲得.基于上述兩單一過程的物理模型, 前期對W中空位/雙空位-H復合體(V1/2Hx)捕獲H及其解離動力學過程進行了研究[26,27].

    上述物理模型均要求準確記錄已發(fā)生相應事件的時間, 然而MD模擬過程中一般間隔一定時間(或步數(shù))輸出超胞的構型(包括原子坐標、速度和受力等信息), 通過分析構型中是否存在空位-H復合體(VHx+1)來判定相應事件是否已發(fā)生.該處理方法可能存在誤差, 比如, 對于捕獲過程, 在某間隔時間內(nèi), 某超胞可能連續(xù)發(fā)生捕獲和解離的事件, 從而在輸出構型時, 并未鑒別出該超胞已發(fā)生過捕獲事件.解決方法之一是縮短輸出構型的時間間隔, 然而該方法將增大數(shù)據(jù)的存儲負擔; 第二種方法是在線分析法, 該方法不需輸出構型, 而是直接在MD模擬過程中一邊計算一邊分析, 然而該方法將增加計算時間, 尤其是對于GPU并行計算, 往往存在不同內(nèi)存之間的數(shù)據(jù)拷貝, 影響并行效率, 另外該方法還不利于非預設的數(shù)據(jù)處理.事實上最好的方法是通過改進物理模型來防止上述誤差的產(chǎn)生.記錄的參數(shù)在新模型中應只與當前構型有關, 而不是還與之前的構型有關.可耦合捕獲與解離兩基本動力學過程, 構建新模型以避免上述不足.下面以解離過程為例推導, 假定MD模擬初始時, 超胞中只含有VHx+1, MD運行過程中存在H的解離, 同時也可能存在解離H的再捕獲, 那么根據(jù)(1)和(5) 式可知

    (7)式已忽略了相比溶質H擴散系數(shù)(DH)較小的DVHx+1, 乘以超胞體積(V)可得

    式中nVHx和nH特指單個超胞中VHx和溶質H的數(shù)量, 若進行Nb次獨立的MD模擬, 則

    (10)式定義了

    因而基于(10)式, 相應過程的解離系數(shù)(甚至包括其逆過程的有效捕獲半徑)可通過擬合yVHx+1(t)-t曲線推導獲得, 這里 VHx+1的比率yVHx+1(t)=NVHx+1(t)/Nb僅與t時刻的輸出構型有關, 因而新模型原則上可獲得更精確的動力學參數(shù).根據(jù)y-t曲線擬合的參數(shù)p與q, 解離系數(shù)(kdiss,x+1)和有效捕獲半徑(Rc,x)可得

    2.2 計算細節(jié)

    本文針對W中空位捕獲H及其解離過程開展MD模擬, 并基于新物理模型擬合方程, 提取有效捕獲半徑和解離系數(shù)等動力學參數(shù), 這兒選用Bonny等[32]擬合的W-H嵌入原子勢函數(shù)(EAM1),時間步長選用 0.2 fs, 使用速度-Verlet算法[33]來求解原子的運動方程.W一般為體心立方(BCC)結構[34], 超胞大小為 10a× 10a× 10a, 其中a為BCC-W 的晶胞參數(shù) (a= 3.14 ?[35]),x,y,z取向分別為 [100], [010]和 [001], 均使用周期性邊界條件, 完美超胞含有2000個W原子, 超胞尺寸足以消除點缺陷之間的相互作用, 可保證計算的可靠性.對于解離過程, 在超胞中心刪除一個W原子以創(chuàng)建一個空位, 然后在空位中隨機插入若干個H原子, 以構建空位-H復合體(VHx+1), 如圖1所示, VH2位于超胞的中心, 該圖原子的顯示使用了OVITO軟件[36].

    圖1 含有空位-H 復合體 (VH2)的初始超胞, 其中紅色點表示W(wǎng)原子, 藍色球表示H原子Fig.1.One simulation box with vacancy-H complex (VH2),where red pots represent W atoms and blue spheres represent H atoms.

    MD模擬的基本過程與前期研究類似[37,38]:首先是將含有VHx+1的初始超胞進行原子位置局部最優(yōu)化處理, 然后按麥克斯韋-玻爾茲曼分布設定原子速度熱化超胞, 將超胞溫度穩(wěn)定至所需溫度,再進行22 ps的自由演化, 此后進行正式的模擬且采集有效的數(shù)據(jù), 在該階段采用微正則(NVE)系綜, 運行 100 萬步 (即 200 ps), 超胞的瞬間構型每隔 2 萬步 (即 4 ps)輸出一次.在運行結束后, 對輸出的構型進行原子位置局部最優(yōu)化處理, 然后通過對比優(yōu)化后的構型和完美點陣的Wigner-Seitz胞,判定超胞中是否存在空位-H復合體(VHx+1).對于捕獲過程, 主要的不同是初始超胞的構建, 除了設置VHx, 還隨機設置10個溶質H原子.

    3 結果與討論

    3.1 解 離

    對于解離過程, 初始超胞中只設置空位-H復合體(VHx+1), 在MD模擬過程, 會出現(xiàn)H的解離,當然也可能會出現(xiàn)解離后的溶質H被VHx重新捕獲的情況.但根據(jù)新物理模型, 只要知道當前構型下空位-H復合體(VHx+1)的數(shù)量即可推導出相應過程的動力學參數(shù), 而不必準確記錄相應事件的首次發(fā)生時間.圖2所示是不同類型的事件在不同溫度下空位-H復合體(VHx+1)的比率(yVHx+1(t))隨時間(t)的變化, 由圖2可以發(fā)現(xiàn)MD模擬獲得各輸出時間點的VHx+1的比率(圖2中點表示)能被新物理模型(圖2中曲線表示)較好地擬合, 表明該模型可用于描述捕獲和解離的耦合過程.

    圖2(a)—(f)主要用于研究解離過程, 即初始時超胞中只設置了空位-H復合體(VHx+1).根據(jù)擬合參數(shù)p與q以及(12b)式可獲得解離系數(shù)(kdiss,x+1).另外若解離是熱激活過程, 則解離系數(shù)可用Arrhenius關系來描述溫度(T)的影響, 即

    式中,νdiss,x+1是前因子, 一般認為與溫度無關;Ediss,x+1是解離能, 表示空位-H復合體(VHx+1)的H解離形成溶質H的勢壘;kB是玻爾茲曼常數(shù).如圖3所示, lnkdiss,x+1與1/T呈現(xiàn)較好的線性關系, 表明解離過程是個熱激活過程, 因而可根據(jù)曲線截距和斜率推導出前因子和解離能.

    新物理模型推導出的解離能在0.58—1.9 eV之間, 與第一性原理計算結果[30]接近.如圖4(a)所示, 新模型推導的解離能(Enew)與前期單一過程物理模型給出的解離能(Eold)[26]比較接近, 表明兩種模型在計算解離能時都比較合理, 另外從圖4(a)還可發(fā)現(xiàn)空位-H復合體(VHx+1)的H解離能隨捕獲H的數(shù)量增加而減小, 該趨勢也與前期結果[26]及第一性原理計算結果[30]一致.圖4(b)是解離前因子的比較, 可以發(fā)現(xiàn)二者的接近程度不如解離能, 這主要是由于經(jīng)過了指數(shù)的數(shù)學變換.事實上對lnν, 前后模型給出的數(shù)值也比較接近.另外由圖4(b)還可以發(fā)現(xiàn), 前因子粗略地隨捕獲H數(shù)量的增加而增加, 即粗略地隨解離能的減小而增加.前因子的變化范圍在 6—70 ps—1, 表明在一些計算中前系數(shù)被認為是常數(shù)(1013s—1)的假定是不合理的.

    3.2 捕 獲

    圖2 不同溫度下, 空位-H 復合體 (VHx+1) 的含量 (yVHx+1(t)=NVHx+1(t)/Nb)與時間(t)的變化, 其中曲線由 (10)式擬合Fig.2.Ratio of VHx+1 in the simulation (yVHx+1(t)=NVHx+1(t)/Nb) as function of time (t), where the curves are fitted by Eq.(10).

    如前文所述, 在研究空位-H復合體(VHx+1)解離過程時也可能存在解離H再被捕獲的情況,而且根據(jù)(12a)式, 有效捕獲半徑(Rc,x)理應也能推導獲得, 事實上通過解離過程擬合獲得的Rc,x大多在 0.5—4 ?, 與前期[26]結果相近.然而應指出的是, 對于有效捕獲半徑的計算, MD模擬過程中應該保證有足夠數(shù)量的捕獲事件發(fā)生以滿足統(tǒng)計學規(guī)律.如圖2(a)所示的 2250 K 時 VH → V+H事件, 含有 VH超胞的比率 (yVH)幾乎隨時間(t)線性下降, 表明存在較少的捕獲事件, 因而該y-t曲線不宜用來推導有效捕獲半徑, 類似的情況還有1500 K 時的 VH2→ VH+H 事件 (圖2(b))、1000 K時的 VH3→VH2+H 事件 (圖2(c))、1000 K 時的VH4→ VH3+H 事件 (圖2(d))、500 K 時的 VH5→VH4+H 事件(圖2(e))和700 K 時的VH6→ VH5+H 事件 (圖2(f))等.另外對于 VH6→ VH5+H 事件, 由于解離能較低, 不易發(fā)生捕獲事件, 因而對于800 K和900 K也不宜用于計算有效捕獲半徑.事實上, 前期事實上, 前期[26]在研究高捕獲狀態(tài)的空位-H復合體(如VH7)的解離過程時就發(fā)現(xiàn), 在熱化階段絕大多數(shù)超胞中的(VHx+1)已發(fā)生解離,因而在后期MD演化過程中很難發(fā)生捕獲事件.

    圖3 不同空位-H 復合體 (VHx+1) 的 H 解離系數(shù) (kdiss,x+1)與溫度 (T)的變化, 其中曲線由公式 lnk = lnν — E/kB/T擬合Fig.3.Dissociation coefficients (kdiss,x+1) of H detrapping from various VHx+1 complex as functions of temperature(T), where the curves are fitted by equation lnk =lnν — E/kB/T.

    圖4 新模型推導的解離能 (a)和前因子 (b)與前期模型[26]計算值的比較, 其中虛線表示 (Enew = Eold 或 νnew =νold)Fig.4.(a) Dissociation energies and (b) pre-exponential factors deduced by new model (present work) and old model [26], where the dash line means Enew = Eold or νnew = νold.

    因而針對捕獲過程, 在超胞中設置了VHx和溶質H原子, 增加捕獲事件的發(fā)生.同樣在MD模擬過程中, 溶質H原子可能會被VHx捕獲, 捕獲的H也可能再解離, 那么空位-H復合體的比率(yVHx+1(t))隨時間(t)的變化關系仍可用(10)式來描述.圖2(g)表示的是 V+H → VH 事件, 圖2(h)表示的是VH+H → VH2事件, 可以發(fā)現(xiàn)MD模擬獲得比率y(t)能被新物理模型較好地擬合, 同樣表明新模型的可靠性, 根據(jù)擬合參數(shù)且運用(12a)式可推導出有效捕獲半徑.計算結果如圖5所示, 新模型獲得的有效捕獲半徑與單一過程物理模型[26]給出的結果比較接近.偏離較大的主要是高捕獲狀態(tài)的空位-H復合體(VHx), 這是因為這些復合體的解離能較低且存在較復雜的捕獲與解離過程.另外由圖5還可發(fā)現(xiàn)有效捕獲半徑在0.5—4 ?, 表明在一些計算中有效捕獲半徑被認為是一個晶格常數(shù)(3.14 ?)的假定可能并不合理.

    圖5 新模型推導的有效捕獲半徑ECRnew與前期模型[26]ECRold 計算值的比較, 其中虛線表示 ECRnew = ECRoldFig.5.Effective capture radii deduced by new model(present work) and old model [26], where the dash line means ECRnew = ECRold.

    4 結 論

    由于單一過程提取動力學參數(shù)的物理模型需準確記錄相應動力學事件首次發(fā)生的時間, 為了彌補這一不足, 本文通過耦合捕獲與解離過程, 推導了新物理模型, 新模型通過不同時刻的瞬間構型,獲得空位-H復合體(VHx+1)的比率與時間的關系,即可同時提取有效捕獲半徑和解離系數(shù)等動力學參數(shù).針對W空位捕獲H及其解離的微觀動力學過程開展了MD研究, 驗證了新模型的可靠性.提取了解離系數(shù)和有效捕獲半徑等動力學參數(shù), 發(fā)現(xiàn)空位-H復合體(VHx+1)的H解離能隨捕獲H數(shù)量的增加而減小, 且解離前因子及有效捕獲半徑的數(shù)值較分散, 不應假定為常數(shù).本文獲取的動力學參數(shù)可為動力學蒙特卡羅和速率理論等長時空尺度方法提供輸入?yún)?shù), 同時本文推導的物理模型可實現(xiàn)以較低計算資源獲得可靠的物理參數(shù), 這也是MD的重要發(fā)展方向.

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