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    高效液相色譜法同時(shí)測(cè)定飲料中的5種添加劑

    2019-12-04 08:07:40王林裴周迎春鄭亞哲張亞瓊李單單華向美
    農(nóng)產(chǎn)品加工 2019年22期
    關(guān)鍵詞:安賽蜜乙酸銨乙酸

    王林裴,周迎春,鄭亞哲,張亞瓊,李單單,華向美

    (1.漯河海關(guān),河南漯河 462000;2.啟迪桑德環(huán)境資源股份有限公司,北京 101012)

    食品添加劑是指為改善食品品質(zhì)和色、香、味,以及為防腐和加工工藝的需要而加入食品中的化學(xué)合成或者天然物質(zhì)[1]。近年來(lái),隨著食品工業(yè)的發(fā)展,食品添加劑使用頻率越來(lái)越多,違規(guī)使用或超量使用食品添加劑問(wèn)題也越頻繁,食品質(zhì)量安全問(wèn)題也越來(lái)越受到各方的關(guān)注。

    目前,我國(guó)允許使用的食品添加劑種類(lèi)共23類(lèi),包括乳化劑、增味劑、防腐劑、抗氧化劑、著色劑等[2]2 000多種。尤其是飲料的加工制作過(guò)程中可允許加入的食品添加劑種類(lèi)太多,這些添加劑大多沒(méi)有營(yíng)養(yǎng)價(jià)值,并且一旦這些添加劑使用量超標(biāo),會(huì)對(duì)人體健康造成危害[3]。例如,當(dāng)攝入大量防腐劑時(shí),輕則引起流口水、腹瀉、肚子疼痛及心跳加快等癥狀,重則對(duì)肝臟、胃和腎臟造成嚴(yán)重影響,甚至增大患癌癥風(fēng)險(xiǎn)[4];苯甲酸鈉會(huì)在人體內(nèi)反應(yīng)生成苯甲酸而引起慢性苯中毒[5];食用大量的甜味劑(如糖精鈉等),會(huì)影響腸胃消化酶的分泌,降低食欲。因此,檢測(cè)食品中添加劑的含量對(duì)保障食品安全及維護(hù)消費(fèi)者權(quán)益均有重要意義。

    安賽蜜、糖精鈉、苯甲酸、山梨酸、脫氫乙酸是5種常見(jiàn)的食品添加劑,國(guó)標(biāo)沒(méi)有規(guī)定同時(shí)檢測(cè)這幾種防腐劑、甜味劑的檢測(cè)方法,而是針對(duì)不同的添加劑類(lèi)別,其對(duì)應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)有3個(gè)[6-8],其樣品處理方法不盡相同,過(guò)程繁瑣復(fù)雜,樣品量較大時(shí),費(fèi)時(shí)耗力效率低,因此建立一種可同時(shí)檢測(cè)防腐劑、甜味劑的檢測(cè)方法顯得尤為關(guān)鍵[9]。

    目前,已有的檢測(cè)食品添加劑的方法有光度法[10]、電位滴定法[11]、毛細(xì)管電泳法[12-13]、液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法[14-15]、氣相色譜法[16]等,但是光度法、毛細(xì)管電泳法的靈敏度低、分辨率低、操作方法繁瑣;氣相色譜法雖然針對(duì)性較強(qiáng),檢測(cè)結(jié)果精確度較高,但沒(méi)有廣泛的使用范圍[17];液質(zhì)聯(lián)用對(duì)試驗(yàn)條件要求較高;液相色譜方法[18-20]最為普遍,有效提升了檢測(cè)靈敏度,有較好的分離度和準(zhǔn)確度,在食品安全分析檢測(cè)中應(yīng)用廣泛。

    試驗(yàn)針對(duì)不同飲料的特點(diǎn),建立高效液相色譜法同時(shí)快速測(cè)定飲料中常見(jiàn)食品添加劑的測(cè)定方法,將此方法應(yīng)用于大批量的飲料檢測(cè)中具有較高的檢測(cè)效率、精密度和準(zhǔn)確性,方法穩(wěn)定可靠[21],也具有較強(qiáng)的實(shí)用性。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    菠蘿啤、梨汁、水蜜桃汁,市售;乙酸銨(CH3CO2NH4,優(yōu)級(jí)純),國(guó)藥化學(xué)試劑有限公司提供;甲醇(色譜純),賽默飛世爾科技有限公司提供;安賽蜜標(biāo)準(zhǔn)溶液(DRE-C1001800)、糖精鈉標(biāo)準(zhǔn)溶液(DRE-C16901010),Dr.Ehrenstorfer公司提供;山梨酸標(biāo)準(zhǔn)溶液 (BW900997-1000-L,1 000 μg/mL)、苯甲酸標(biāo)準(zhǔn)溶液 (BW900998-1000-L,1 000 μg/mL),壇墨質(zhì)檢標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心提供;脫氫乙酸標(biāo)準(zhǔn)溶液(21680),北京曼格生物科技公司提供。

    注:實(shí)驗(yàn)室用水是由Milli-Q Advantage A10系統(tǒng)制備的高純水,所用容器使用前均用超純水清洗晾干。

    1.2 儀器與設(shè)備

    Agilent 1290系列(DAD檢測(cè)器) 高效液相色譜儀,美國(guó)安捷倫科技有限公司產(chǎn)品;Mill-Q Advantage A10型純水器,美國(guó)Millipore科技有限公司產(chǎn)品;MS303S型分析天平,瑞士梅特勒-托利多科技有限公司產(chǎn)品;UV2600型紫外可見(jiàn)光分光光度計(jì),島津公司產(chǎn)品;超聲儀,昆山市超聲儀器有限公司產(chǎn)品。

    1.3 溶液配制

    1.3.1 流動(dòng)相

    溶劑A(0.02 mol/L乙酸銨溶液) 稱(chēng)取乙酸銨1.54 g,用水溶解,定容至1 000 mL容量瓶,經(jīng)0.22 μm微孔濾膜過(guò)濾,超聲脫氣30 min;溶劑B為色譜純甲醇。

    1.3.2 亞鐵氰化鉀溶液

    稱(chēng)取106 g亞鐵氰化鉀,加入適量水溶解,用水定容至1 000 mL。

    1.3.3 乙酸鋅溶液

    稱(chēng)取220 g乙酸鋅溶于少量水中,加入30 mL冰醋酸,用水定容至1 000 mL。

    1.3.4 安賽蜜標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液(1 000 μg/mL)

    準(zhǔn)確稱(chēng)量安賽蜜標(biāo)準(zhǔn)品0.10 g用水溶解,定容至100 mL容量瓶。

    1.3.5 糖精鈉標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液(1 000 μg/mL)

    準(zhǔn)確稱(chēng)量糖精鈉標(biāo)準(zhǔn)品0.10 g用水溶解,定容至100 mL容量瓶。

    1.3.6 脫氫乙酸標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液(1 000 μg/mL)

    準(zhǔn)確稱(chēng)量脫氫乙酸標(biāo)準(zhǔn)品0.10 g用水溶解,定容至100 mL容量瓶。

    1.3.7 5種添加劑混合標(biāo)準(zhǔn)中間溶液(50 μg/mL)

    分別吸取安賽蜜、糖精鈉、脫氫乙酸標(biāo)準(zhǔn)溶液儲(chǔ)備液,以及山梨酸、苯甲酸標(biāo)準(zhǔn)溶液2.5 mL用水稀釋定容至50 mL。

    1.3.8 5種添加劑混合標(biāo)準(zhǔn)系列工作溶液

    分別準(zhǔn)確吸取混合標(biāo)準(zhǔn)中間液20,40,100,200,400,1 000 μL,加水定容至 1 mL,分別配制質(zhì)量濃度為 1,2,5,10,20,50 μg/mL 的混合標(biāo)準(zhǔn)系列工作溶液。

    1.4 試驗(yàn)方法

    1.4.1 樣品處理

    稱(chēng)取約5.000 g樣品于50 mL比色管中,加水約25 mL渦旋混勻,含二氧化碳樣品置于超聲清洗儀中超聲處理20 min,不含蛋白質(zhì)樣品直接加水定容至刻度,含蛋白質(zhì)樣品分別加入5 mL亞鐵氰化鉀溶液,5 mL乙酸鋅溶液,然后加水至刻度,混勻,以轉(zhuǎn)速8 000 r/min離心5 min,將上清液收集經(jīng)0.22 μm濾膜過(guò)濾,上機(jī)待測(cè)。同樣方法作空白樣。(注:不含蛋白的飲料可以不加如亞鐵氰化鉀和乙酸鋅溶液)

    1.4.2 色譜條件

    色譜柱:Venusil ASB C18柱,4.6 mm×250 mm,5 μm;進(jìn)樣量10 μL,柱溫35℃,DAD檢測(cè)器檢測(cè)波長(zhǎng)230 nm,流動(dòng)相A 0.02 mol/L乙酸銨溶液,流動(dòng)相B甲醇,A∶B=95∶5,等梯度洗脫。

    1.4.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)

    將配制好的混合標(biāo)準(zhǔn)系列工作溶液在1.4.2中色譜條件下進(jìn)行分析,以混合標(biāo)準(zhǔn)系列工作溶液濃度為橫坐標(biāo)(X)、相應(yīng)峰面積為縱坐標(biāo)(Y),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(xiàn)。

    1.4.4 添加劑含量的計(jì)算

    試樣中不同添加劑的含量計(jì)算公式:

    式中:X——試樣中添加劑的含量,g/kg;

    Co——空白樣品中添加劑的質(zhì)量濃度,μg/mL;

    C——樣品中添加劑的質(zhì)量濃度,μg/mL;

    V——試樣稀釋總體積,mL;

    m——樣品質(zhì)量,g;

    f——稀釋倍數(shù);

    1 000——換算系數(shù)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 前處理方法的優(yōu)越性

    由于飲料中會(huì)不同程度地添加果膠、黃瓜膠、羧甲基醋酸纖維鈉等添加劑來(lái)增加口感,因此對(duì)有些含乳飲料在前處理過(guò)程中需要沉淀蛋白,試驗(yàn)選擇亞鐵氰化鉀和乙酸鋅溶液作為蛋白沉淀劑。與國(guó)標(biāo)不同的是,標(biāo)準(zhǔn)GB/T 23377—2009食品中脫氫乙酸的測(cè)定中,針對(duì)果蔬汁的測(cè)定中需要調(diào)節(jié)pH值,用固相萃取柱來(lái)提取,過(guò)程繁瑣復(fù)雜;GB/T 5009.140—2003飲料中乙酰磺胺酸鉀(安賽蜜) 的測(cè)定中,樣品處理過(guò)程也需要用固相萃取柱上樣、洗脫,過(guò)程繁瑣。采用超聲提取方法簡(jiǎn)單、便于操作,大大減少了前處理的時(shí)間,同時(shí)保證結(jié)果的準(zhǔn)確性。由于這幾種添加劑都易溶于水,且超聲提取過(guò)程中可以加快分子運(yùn)動(dòng),加速沉淀劑與溶劑之間的接觸,促使某些成分脫附、溶解,加快提取過(guò)程,增大效率,經(jīng)過(guò)多次試驗(yàn)分析得知,超聲提取20 min即可滿(mǎn)足加標(biāo)回收率要求。

    2.2 流動(dòng)相的選擇

    比較了在水/甲醇及乙酸銨溶液/甲醇2種流動(dòng)相體系下這5種添加劑的分離情況。

    流動(dòng)相乙酸銨/甲醇=90∶10見(jiàn)圖1,流動(dòng)相水/甲醇=90∶10見(jiàn)圖2。

    圖1 流動(dòng)相乙酸銨/甲醇=90∶10

    圖2 流動(dòng)相水/甲醇=90∶10

    由圖1和圖2可看出,乙酸銨/甲醇作為流動(dòng)相時(shí),分離效果較為理想。甲醇/水作為流動(dòng)相時(shí),各組分出峰較為密集,峰型較差,不能得到有效分離。而乙酸銨/甲醇作為流動(dòng)相時(shí),分離效果理想,且峰型尖銳且對(duì)稱(chēng),與甲醇/水體系相比靈敏度也有所提高,因此選擇乙酸銨/甲醇體系作為流動(dòng)相。調(diào)整流動(dòng)相比例來(lái)改善峰型及出峰時(shí)間,由分析可知,甲醇為10%時(shí),這幾種添加劑分離效果及峰型相對(duì)較好,因此確定流動(dòng)相比例為乙酸銨∶甲醇=90∶10(V∶V)。

    2.3 檢測(cè)波長(zhǎng)的選擇

    多種物質(zhì)同時(shí)檢測(cè)時(shí),不僅要保證每種組分的靈敏度,還需定量方法簡(jiǎn)便。試驗(yàn)采用分光光度計(jì)在190~400 nm范圍內(nèi)對(duì)各組標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行光譜掃描,分析安賽蜜、糖精鈉、苯甲酸、山梨酸、脫氫乙酸這5種添加劑的吸光度圖譜可知,這5種組分的最大吸收波長(zhǎng)依次為228,220,226,254,235.5 nm。為兼顧各組分的檢測(cè)靈敏度,最終選擇230 nm作為檢測(cè)波長(zhǎng),此條件下繪制檢測(cè)色譜圖,可以完全分離,且分離效果較好。

    5種添加劑的標(biāo)準(zhǔn)色譜圖見(jiàn)圖3。

    圖3 5種添加劑的標(biāo)準(zhǔn)色譜圖

    2.4 線(xiàn)性方程、檢出限及混合標(biāo)準(zhǔn)溶液色譜圖

    將安賽蜜、糖精鈉、苯甲酸、山梨酸和脫氫乙酸混標(biāo)工作液液稀釋成質(zhì)量濃度分別為1,2,5,10,20,50 μg/mL混標(biāo)溶液,分別進(jìn)樣 10 μL通過(guò)色譜條件來(lái)進(jìn)行測(cè)定,以峰面積為縱坐標(biāo),各組分的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)。取標(biāo)品逐級(jí)稀釋進(jìn)行檢測(cè),確定5種添加劑的檢出限(以3倍信噪比計(jì)算,即S/N=3)和定量限(以10倍定量限計(jì)算,即S/N=10)。

    5種食品添加劑的標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)見(jiàn)表1。

    結(jié)果表明,各組分在線(xiàn)性范圍內(nèi)均有良好的線(xiàn)性關(guān)系,方法檢出限為1.0~2.5 mg/kg,定量限為1.5~4.5 mg/kg。

    2.5 方法精密度和重現(xiàn)性試驗(yàn)

    準(zhǔn)確稱(chēng)量7份空白樣品平行試樣,分別向其中加入等量混標(biāo)溶液,使得各組混標(biāo)溶液質(zhì)量濃度為20 μg/mL,根據(jù)試驗(yàn)方法對(duì)樣品進(jìn)行處理后測(cè)定,以峰面積對(duì)取得的測(cè)定值進(jìn)行表示。

    方法精密度結(jié)果見(jiàn)表2。

    經(jīng)計(jì)算,得到5種添加劑的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.03%~0.29%,說(shuō)明該方法準(zhǔn)確可靠。

    表1 5種食品添加劑的標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)

    表2 方法精密度結(jié)果(n =7)

    2.6 加標(biāo)回收試驗(yàn)

    以3種不同的飲料樣品為基質(zhì),向其中加入5種添加劑混標(biāo)溶液,做10 μg/mL和80 μg/mL 2個(gè)質(zhì)量濃度水平的加標(biāo)回收試驗(yàn)。

    樣品中5種食品添加劑的加標(biāo)回收率見(jiàn)表3。

    表3 樣品中5種食品添加劑的加標(biāo)回收率

    由表3可知,5種添加劑在不同質(zhì)量濃度水平的加標(biāo)回收率分別為89.3%~94.2%,85.2%~93.8%,85.7%~92.4%,81.9%~92.5%,84.3%~90.0%,均滿(mǎn)足國(guó)標(biāo)GB/T 27404—2008中對(duì)回收率的要求。

    2.7 方法準(zhǔn)確度驗(yàn)證

    采用飲料中安賽蜜定量分析質(zhì)控樣QC-FJ-705和果蔬汁中山梨酸、苯甲酸定量分析質(zhì)控樣QC-FJ-706來(lái)驗(yàn)證方法準(zhǔn)確度.

    實(shí)際樣品測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表4。

    表4 實(shí)際樣品測(cè)定結(jié)果/mg·kg-1

    由表4可知,該方法對(duì)飲料中山梨酸和苯甲酸、安賽蜜測(cè)定結(jié)果能與標(biāo)準(zhǔn)值保持一致。與2.6部分加標(biāo)回收率結(jié)果證明了該方法準(zhǔn)確度較高,結(jié)果穩(wěn)定可靠。

    質(zhì)控樣QC-FJ-706的色譜圖見(jiàn)圖4,質(zhì)控樣QC-FJ-705色譜圖見(jiàn)圖5。

    圖4 質(zhì)控樣QC-FJ-706的色譜圖

    圖5 質(zhì)控樣QC-FJ-705色譜圖

    2.8 實(shí)際樣品測(cè)定

    采用優(yōu)化后的儀器條件和操作方法對(duì)當(dāng)?shù)爻槿∈惺鄣?5種飲料各3批次,分別進(jìn)行5種添加劑含量的檢測(cè)。

    不同飲料中5種添加劑含量的測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表5。

    表5 不同飲料中5種添加劑含量的測(cè)定結(jié)果/g·kg-1

    根據(jù)表5中測(cè)定結(jié)果,不同類(lèi)別的飲料所含添加劑種類(lèi)、含量有所不同。根據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB 2760—2014[1]中食品添加劑使用標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定,飲料類(lèi)中安賽蜜最大使用量為0.3 g/kg;對(duì)于山梨酸及其鉀鹽的含量,乳酸菌飲料最大使用量為1.0 g/kg,飲料類(lèi)最大使用量為0.5 g/kg;對(duì)于苯甲酸及其鈉鹽果蔬汁(漿)類(lèi)飲料不超過(guò)1.0 g/kg,蛋白飲料不超過(guò)1.0 g/kg,碳酸飲料不超過(guò)0.2 g/kg,茶、咖啡、植物(類(lèi))飲不超過(guò)1.0 g/kg,特殊用途飲料不超過(guò)0.2 g/kg,風(fēng)味飲料不超過(guò)1.0 g/kg;冷凍飲品中糖精鈉含量不得超過(guò)0.15 g/kg;果蔬汁(漿)中脫氫乙酸含量不大于0.3 g/kg,被抽檢飲料中所含這5種添加劑均在國(guó)標(biāo)允許范圍內(nèi)添加,沒(méi)有發(fā)現(xiàn)有超標(biāo)使用情況。

    3 結(jié)論

    采用高效液相色譜檢測(cè)法,可同時(shí)測(cè)定飲料中安賽蜜、糖精鈉、苯甲酸、山梨酸、脫氫乙酸這5種常見(jiàn)的食品添加劑,檢測(cè)結(jié)果準(zhǔn)確、分析時(shí)間短,具有較高的靈敏度和準(zhǔn)確度,且方法操作簡(jiǎn)單、實(shí)用性強(qiáng),能夠滿(mǎn)足實(shí)際工作的需要,為食品監(jiān)管部門(mén)、企業(yè)等檢測(cè)機(jī)構(gòu)提供技術(shù)支持。

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