• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    當(dāng)歸調(diào)經(jīng)顆粒(無(wú)糖型)的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究

    2019-12-02 12:16:26唐靖雯盧禮平李嬌嬌楊桃潘梅
    關(guān)鍵詞:薄層色譜法高效液相色譜法質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)

    唐靖雯 盧禮平 李嬌嬌 楊桃 潘梅

    【摘 要】目的:建立當(dāng)歸調(diào)經(jīng)顆粒(無(wú)糖型)的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn),有效地控制產(chǎn)品質(zhì)量。方法:采用薄層色譜法對(duì)制劑中當(dāng)歸、川芎、甘草、黃芪、白芍進(jìn)行定性鑒別,以白芍中芍藥苷作為指標(biāo)性成分,采用高效液相色譜法測(cè)定其含量。色譜柱為Agilent TC-C18(250mm×4.6mm,5μm),流動(dòng)相為乙腈-0.1%磷酸溶液(12∶ 88),流速為1.0mL/min,檢測(cè)波長(zhǎng)為230 nm,柱溫為25 ℃,進(jìn)樣量為10μL。結(jié)果:當(dāng)歸、川芎、甘草、黃芪、白芍的TLC法鑒別專屬性強(qiáng),且陰性均無(wú)干擾;含量測(cè)定結(jié)果顯示,芍藥苷濃度在(4.38~140.16)μg/mL內(nèi)與峰面積呈良好的線性關(guān)系(r=0.9998),平均加樣回收率為99.45%,RSD=1.97%(n=6)。結(jié)論:該方法操作簡(jiǎn)單、結(jié)果準(zhǔn)確、專屬性強(qiáng)、重復(fù)性好,可用于當(dāng)歸調(diào)經(jīng)顆粒(無(wú)糖型)的質(zhì)量控制。

    【關(guān)鍵詞】當(dāng)歸調(diào)經(jīng)顆粒(無(wú)糖型);質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn);薄層色譜法;高效液相色譜法

    【中圖分類號(hào)】R284【文獻(xiàn)標(biāo)志碼】A【文章編號(hào)】1007-8517(2019)20-0040-05

    Abstract:Objective The quality standard of Angelica regulating granule (sugar-free type) was established to effectively control the quality of products.Methods TLC was used to identify the radix angelicae sinensis, rhizoma chuanxiong, radix glycyrrhiza root, radix astragalus root and radix paeoniae alba. The content of paeoniflorin in radix paeoniae alba was determined by HPLC. The column was Agilent TC-C18(250 mm×4.6mm,5μm), the mobile phase was acetonitrile-0.1% phosphoric acid solution (12∶ 88, V/V), the flow rate was 1.0mL/min, the detection wavelength was 230nm, the column temperature was 25℃, and the injection volume was 10μL.Results The TLC method of angelica sinensis, ligusticum chuanxiong, licorice root, astragalus root and paeoniae alba has strong specificity and no interference. The results showed that the concentration of paeoniflorin in (4.38 ~ 140.16)μg/mL had a good linear relationship with the peak area (r=0.9998), and the average recovery rate was 99.45%, RSD=1.97% (n=6).Conclusions The method is simple, accurate, specific and repeatable, and can be used for the quality control of Angelica regulating granule (sugar-free type).

    Keywords:Angelica regulating granule(sugar-free type);Quality standards;TLC;HPLC

    當(dāng)歸調(diào)經(jīng)顆粒由當(dāng)歸、熟地黃、川芎、黨參、白芍、甘草、黃芪等7味藥材組成,收載入《中國(guó)藥典》2015年版。具有補(bǔ)血助氣、調(diào)經(jīng)的功效,用于貧血衰弱、病后、產(chǎn)后血虛以及月經(jīng)不調(diào)、痛經(jīng)。本研究在當(dāng)歸調(diào)經(jīng)顆粒含糖型基礎(chǔ)上,完成了其無(wú)糖型產(chǎn)品的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究并建立了企業(yè)內(nèi)控質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn),為廣大患者提供了一個(gè)治療痛經(jīng)的產(chǎn)品。為保證臨床用藥的安全、有效以及更好地控制產(chǎn)品質(zhì)量,本研究采用薄層色譜法對(duì)制劑中當(dāng)歸、川芎、甘草、黃芪、白芍等5味藥材進(jìn)行定性鑒別;建立了以制劑中白芍的主要活性成分芍藥苷為指標(biāo)性成分的HPLC含量測(cè)定方法。

    1 儀器與材料

    1.1 儀器 Agilent 1260高效液相色譜儀,包括二極管陣列檢測(cè)器、ChemStation色譜工作站、1200型自動(dòng)進(jìn)樣器(美國(guó)Agilent公司);AG135型電子天平(瑞士Mettler-Toledo公司);CH-250型超聲波清洗機(jī)(天津恒奧科技公司,功率:250W,頻率:40KHz);硅膠G(青島海洋化工廠分廠,批號(hào):20150701)。

    1.2 藥品與試劑 無(wú)糖型當(dāng)歸調(diào)經(jīng)顆粒(批號(hào):170501、170502、170503,貴州威門藥業(yè)股份有限公司);芍藥苷對(duì)照品(批號(hào):110736-201741,中國(guó)食品藥品檢定研究院);磷酸(批號(hào):10015408,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司);乙腈為色譜純;乙酸乙酯、三氯甲烷、冰醋酸、環(huán)己烷、無(wú)水乙醇均為分析純;水為超純水。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 定性鑒別

    2.1.1 當(dāng)歸、川芎的鑒別 取本品10 g,研細(xì),加水30 mL使溶解,用乙醚振搖提取2次(水液備用),每次使用20mL,將兩次乙醚提取液合并,揮干乙醚提取液,殘?jiān)觢mL甲醇使完全溶解,作為供試品溶液。分別取當(dāng)歸、川芎藥材,按照供試品溶液的制備方法分別制成當(dāng)歸、川芎對(duì)照藥材溶液。另按制劑的處方比例稱取適量缺當(dāng)歸、川芎藥材的其他各味藥材,按該制劑的制備工藝制成顆粒,取顆粒適量,按上述制備供試品溶液的操作方法制成缺當(dāng)歸、川芎藥材的陰性樣品。照薄層色譜法(2015年版中國(guó)藥典四部,通則0502),分別依次吸取上述當(dāng)歸對(duì)照藥材、川芎對(duì)照藥材、陰性樣品、供試品溶液各4μL,分別依次點(diǎn)于同一硅膠G薄層板,選用正己烷-二氯甲烷-乙酸乙酯-甲酸(4∶ 1∶ 1∶ 0.1)的溶液為展開(kāi)劑進(jìn)行展開(kāi),取出硅膠板后放置晾干,將晾干的硅膠G薄層板置紫外光燈(365nm)下檢視。結(jié)果,當(dāng)歸的TLC圖中,不同批次供試品溶液所呈現(xiàn)的斑點(diǎn)完全一致,在與對(duì)照藥材色譜相應(yīng)的位置上顯相同顏色的熒光斑點(diǎn),且陰性無(wú)干擾。如圖1所示。

    2.1.2 甘草的鑒別 取本品10g,研細(xì),加乙醚40mL,超聲處理30min,濾過(guò),棄去乙醚液,殘?jiān)鼡]干乙醚,加水40mL使溶解,用水飽和的正丁醇振搖提取2次,每次30mL,合并正丁醇液,用正丁醇飽和的水洗滌2次,每次20mL,分取正丁醇液,回收溶劑至干,殘?jiān)蛹状糽mL使溶解,作為供試品溶液。另取甘草藥材及缺甘草的陰性樣品適量,按上述供試品溶液的制備方法分別制成甘草對(duì)照藥材溶液、缺甘草的陰性樣品溶液。照薄層色譜法(2015年版中國(guó)藥典四部,通則0502),分別吸取上述甘草對(duì)照藥材、陰性樣品、供試品溶液各6μL,分別依次點(diǎn)于同一硅膠G薄層板,選用乙酸乙酯-甲酸-冰醋酸-水(15∶ 1∶ 1∶ 2)的溶液為展開(kāi)劑進(jìn)行展開(kāi),取出硅膠板后放置晾干,將晾干的硅膠G薄層板置紫外光燈(365nm)下檢視。結(jié)果,當(dāng)歸的TLC圖中,不同批次供試品溶液所呈現(xiàn)的斑點(diǎn)完全一致,且陰性無(wú)干擾。如圖2所示。2.1.3 黃芪的鑒別 取“2.1.1”項(xiàng)下的備用水溶液,用水飽和的正丁醇振搖提取2次,每次30mL,合并正丁醇提取液,用氨試液洗滌2次,每次20mL,分取正丁醇液,回收溶劑至干,殘?jiān)蛹状糽 mL使溶解,作為供試品溶液。取黃芪甲苷對(duì)照品,加甲醇制成每lmL含0.5mg的溶液,作為對(duì)照品溶液。另取缺黃芪的陰性樣品適量,按上述供試品溶液的制備方法制成缺黃芪的陰性樣品溶液。照薄層色譜法(2015年版中國(guó)藥典四部,通則0502),分別吸取上述黃芪苷對(duì)照品、陰性樣品、供試品溶液各6μL,分別依次點(diǎn)于同一硅膠G薄層板,選用三氯甲烷-甲醇-水(13∶ 7∶ 2)的下層溶液作為展開(kāi)劑,取出硅膠板后放置晾干,噴以10%硫酸乙醇溶液,在105℃加熱至斑點(diǎn)顯色清晰,分別在日光及紫外光(365nm)下檢視。結(jié)果,黃芪的TLC圖中,不同批次供試品溶液所呈現(xiàn)的斑點(diǎn)完全一致,日光下顯相同顏色的斑點(diǎn),紫外光下顯相同顏色的熒光斑點(diǎn),且陰性無(wú)干擾。如圖3、圖4所示。

    2.1.4 白芍的鑒別 取本品10g,加乙醇10mL,振搖5min,濾過(guò),濾液蒸干,殘?jiān)右掖糽mL使溶解,作為供試品溶液。取芍藥苷對(duì)照品,加乙醇制成每lmL含lmg 的溶液,作為對(duì)照品溶液。另取缺白芍的陰性樣品適量,按上述供試品溶液的制備方法制成缺白芍的陰性樣品溶液。照薄層色譜法(2015年版中國(guó)藥典四部,通則0502),分別吸取上述芍藥苷對(duì)照品、陰性樣品、供試品各10μL,分別依次點(diǎn)于同一硅膠薄層板,選用三氯甲烷-乙酸乙酯-甲醇-甲酸(40∶ 5∶ 10∶ 0.2)為展開(kāi)劑進(jìn)行展開(kāi),取出硅膠板后放置晾干,噴以5%香草醛硫酸溶液,加熱至斑點(diǎn)顯色清晰。結(jié)果,白芍的TLC圖中,不同批次供試品溶液所呈現(xiàn)的斑點(diǎn)完全一致,與芍藥苷對(duì)照品相應(yīng)的位置上,顯相同的斑點(diǎn),且陰性無(wú)干擾。如圖5所示。

    2.2 芍藥苷的含量測(cè)定

    2.2.1 色譜條件 色譜柱:Agilent TC-C18(250mm×4.6mm,5μm);乙腈-0.1%磷酸溶液(12∶ 88,V/V);流速:1.0mL/min;檢測(cè)波長(zhǎng):230nm;柱溫:25℃;進(jìn)樣量:10μL。

    2.2.2 溶液的制備

    2.2.2.1 供試品溶液[2] 取裝量差異項(xiàng)下的本品,研細(xì),從中取約2.5 g藥物粉末,精密稱定,置具塞錐形瓶中,精密加入70%乙醇10 mL使溶解,密塞,稱定重量,超聲處理(功率250 W,頻率50 kHz)30 min,放冷,再稱定重量,用70%乙醇補(bǔ)足減失的重量,搖勻,濾過(guò),取續(xù)濾液,即得。

    2.2.2.2 對(duì)照品溶液 取芍藥苷對(duì)照品適量,精密稱定,用甲醇配制成每1 mL含35 μg的溶液,既得。

    2.2.2.3 缺白芍的陰性樣品 按處方稱取缺白芍的群藥,按上述供試品溶液的制備方法制成缺白芍的陰性樣品溶液。

    2.2.3 系統(tǒng)適用性試驗(yàn)[3-5] 精密吸取“2.2.2”項(xiàng)下對(duì)照品溶液、供試品溶液、缺白芍的陰性樣品溶液各10 μL,按“2.2.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)行測(cè)定。理論板數(shù)按芍藥苷峰計(jì)算>3000,分離度>1.5。色譜如圖6所示。

    2.2.4 線性關(guān)系 取芍藥苷對(duì)照品適量,精密稱定,用甲醇溶解并稀釋制成0.2192mg/mL的溶液,分別精密量取0.5、1、2、4、8、16μL至25mL的容量瓶中,加甲醇稀釋刻度。按“2.2.1”項(xiàng)下色譜條件,各進(jìn)樣10μL,記錄峰面積,以各對(duì)照品溶液的濃度為橫坐標(biāo),峰面積為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,進(jìn)行線性回歸?;貧w方程:A= 14.254C-25.694,r=0.9998。結(jié)果表明,對(duì)照品溶液濃度在(4.38~140.16)μg/mL范圍內(nèi),與峰面積呈良好的線性關(guān)系。

    2.2.5 精密度試驗(yàn) 取樣品(批號(hào)170501),按“2.2.2”項(xiàng)下方法制成供試品溶液,精密吸取10 μL,按“2.2.1”項(xiàng)下色譜條件重復(fù)進(jìn)樣6次,記錄芍藥苷的峰面積。結(jié)果,峰面積RSD為0.28%,表明儀器精密度較好。

    2.2.6 穩(wěn)定性試驗(yàn) 取樣品(批號(hào)170501),按“2.2.2”項(xiàng)下方法制成供試品溶液,按“2.2.1”項(xiàng)下色譜條件,分別于0、2、4、6、8、10h進(jìn)樣測(cè)定記錄色譜峰。結(jié)果,峰面積的RSD為1.72%,表明供試品溶液在10h內(nèi)穩(wěn)定。

    2.2.7 重復(fù)性試驗(yàn) 取同一批樣品(批號(hào)170501)6份,精密稱定,按“2.2.2”項(xiàng)下方法制成供試品溶液,按“2.2.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)行測(cè)定,以外標(biāo)一點(diǎn)法計(jì)算芍藥苷的含量。結(jié)果,含量的RSD為1.96%,表明本方法的重復(fù)性良好。

    2.2.8 加樣回收率試驗(yàn) 取已知芍藥苷含量的當(dāng)歸調(diào)經(jīng)顆粒(無(wú)糖型,批號(hào):170501,含量為0.3427mg/g),采用加樣回收法,測(cè)定本方法的回收率。精密稱取本批次當(dāng)歸調(diào)經(jīng)顆粒1.25g,分別精密吸取芍藥苷對(duì)照品溶液(35.20μg/mL)10 mL,按“2.2.2”項(xiàng)下的方法制成供試品溶液,按“2.2.1”項(xiàng)下色譜條件,計(jì)算白芍苷的加樣回收率,結(jié)果詳見(jiàn)表1。

    2.2.9 樣品含量的測(cè)定 取3批樣品(批號(hào)170501、170502、170503)各適量,按 “2.2.2”項(xiàng)下方法制成供試品溶液,精密吸取10 μL注入HPLC儀,按“2.2.1”項(xiàng)下色譜條件記錄色譜圖;另取“2.2.2”項(xiàng)下對(duì)照品溶液,同法測(cè)定。按外標(biāo)法以峰面積計(jì)算供試品的含量,結(jié)果詳見(jiàn)表2。

    3 討論

    研究對(duì)制劑中當(dāng)歸、川芎進(jìn)行TLC 定性鑒別時(shí),按照文獻(xiàn)方法:分別用正己烷-乙酸乙酯(9∶ 1)、正己烷-乙酸乙酯(4∶ 1)作為展開(kāi)劑進(jìn)行TLC定性鑒別,結(jié)果供試品色譜中均未顯示斑點(diǎn)。在多次嘗試的基礎(chǔ)下發(fā)現(xiàn),以兩種溶劑作為展開(kāi)劑時(shí)始終無(wú)法獲得理想的展開(kāi)效果,故最終選擇采用正己烷-二氯甲烷-乙酸乙酯-甲酸(4∶ 1∶ 1∶ 0.1)的4種溶劑作為展開(kāi)劑,所得的供試品色譜中斑點(diǎn)也較為清晰。

    制劑中當(dāng)歸、白芍的主要活性成分分別為阿魏酸、芍藥苷,在含量測(cè)定的指標(biāo)性成分如何選取過(guò)程中,考慮到君藥當(dāng)歸中阿魏酸含量較低,故選擇含量較高、成分較穩(wěn)定的活性成分芍藥苷作為指標(biāo)性成分,采用高效液相色譜法測(cè)定白芍中芍藥苷的含量。但由于中藥制劑成分復(fù)雜且該制劑中白芍所占比例小等因素,僅以白芍中芍藥苷作為指標(biāo)性成分來(lái)控制該制劑質(zhì)量明顯不足,因此在后續(xù)的研究中,應(yīng)優(yōu)化臣藥中阿魏酸的提取方法,增加制劑中阿魏酸提取量,建立多指標(biāo)性成分的含量測(cè)定方法,以更有效地控制該制劑的質(zhì)量。

    綜上,本研究建立的質(zhì)量控制分析方法,經(jīng)過(guò)對(duì)多批產(chǎn)品的驗(yàn)證,結(jié)果表明該質(zhì)量控制方法簡(jiǎn)便、準(zhǔn)確,可用于當(dāng)歸調(diào)經(jīng)顆粒(無(wú)糖型)生產(chǎn)過(guò)程質(zhì)量控制,能有效地保證產(chǎn)品臨床用藥的安全性、有效性和可控性。

    參考文獻(xiàn)

    [1]衛(wèi)生部藥典委員會(huì).中華人民共和國(guó)衛(wèi)生部藥品標(biāo)準(zhǔn)[S].北京:人民衛(wèi)生出版社,1998 : 165.

    [2]國(guó)家藥典委員會(huì).中華人民共和國(guó)藥典(一部)[S].北京:中國(guó)醫(yī)藥科技出版社,2015:842-843.

    [3]葉叢叢,傅紅興,周偉忠,等.RH-HPLC法同時(shí)測(cè)定自制復(fù)方雷帕霉素栓劑中雷帕霉素和他克莫司的含量[J].中國(guó)藥房,2015,26(3): 388.

    [4]許舒瑜,彭軍,陳小玲,等.金牧感冒片的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究[J].中國(guó)藥房,2014, 25(39):3682.

    [5]丁菊英,夏曉君,黃新剛,等.清肺止咳膠囊的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究[J].中國(guó)藥房,2014,25(27): 2553-2556.

    (收稿日期:2019-08-29 編輯:陶希睿)

    猜你喜歡
    薄層色譜法高效液相色譜法質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)
    功勞木質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的改進(jìn)
    中成藥(2018年9期)2018-10-09 07:18:42
    石見(jiàn)穿質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的研究
    中成藥(2018年7期)2018-08-04 06:04:24
    抗骨增生丸質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的改進(jìn)
    中成藥(2018年7期)2018-08-04 06:04:06
    香芪生乳合劑質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究
    腰痛康膠囊的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究
    高效液相色譜法用于丙酸睪酮注射液的含量測(cè)定
    山苓祛斑凝膠劑提取物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究
    HPLC法測(cè)定6省各等級(jí)天麻中天麻素和對(duì)羥基苯甲醇的含量
    HPLC法測(cè)定康爾心膠囊中丹參酮ⅡA的含量
    薄層色譜法檢測(cè)阿奇霉素及其有關(guān)物質(zhì)
    在线观看免费日韩欧美大片 | 另类精品久久| 亚洲丝袜综合中文字幕| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲国产精品专区欧美| 大片免费播放器 马上看| 欧美丝袜亚洲另类| 国产毛片在线视频| 午夜av观看不卡| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产亚洲最大av| 免费大片18禁| 国产高清有码在线观看视频| 亚洲四区av| 男人狂女人下面高潮的视频| 九草在线视频观看| 久久精品国产自在天天线| av天堂久久9| 欧美日韩av久久| 免费黄频网站在线观看国产| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 男男h啪啪无遮挡| 在线观看www视频免费| 国产日韩欧美在线精品| 亚洲中文av在线| 久久久久久久久久久免费av| 亚洲av成人精品一二三区| 99久久精品热视频| 美女福利国产在线| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 黄色配什么色好看| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 天堂8中文在线网| 99热全是精品| 少妇的逼水好多| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 在线观看三级黄色| 精品一区二区三区视频在线| 久久婷婷青草| 亚洲一区二区三区欧美精品| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 国产一级毛片在线| 大香蕉久久网| 久久久久久伊人网av| 国产成人a∨麻豆精品| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 亚洲av成人精品一二三区| 久久韩国三级中文字幕| 又爽又黄a免费视频| 成人亚洲欧美一区二区av| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产av国产精品国产| 午夜精品国产一区二区电影| 久久久久国产网址| 精品一区二区免费观看| 高清欧美精品videossex| 国产日韩欧美亚洲二区| 久久99一区二区三区| 777米奇影视久久| 久久国内精品自在自线图片| 成年女人在线观看亚洲视频| 国产黄色免费在线视频| 观看美女的网站| 国产日韩欧美视频二区| 99re6热这里在线精品视频| 深夜a级毛片| 一级二级三级毛片免费看| 亚洲精品第二区| 国产午夜精品一二区理论片| 69精品国产乱码久久久| 中文字幕av电影在线播放| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产av精品麻豆| 色婷婷av一区二区三区视频| 人妻少妇偷人精品九色| 欧美人与善性xxx| 91aial.com中文字幕在线观看| 丰满迷人的少妇在线观看| 韩国av在线不卡| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产熟女午夜一区二区三区 | 中文字幕制服av| 国产在线视频一区二区| 精品久久久久久电影网| 日韩欧美精品免费久久| 亚洲三级黄色毛片| 亚洲真实伦在线观看| 国产综合精华液| 亚洲av综合色区一区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产 一区精品| 国产黄片视频在线免费观看| 精品亚洲成a人片在线观看| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 一本色道久久久久久精品综合| 2021少妇久久久久久久久久久| 久久久久久久亚洲中文字幕| 久久99精品国语久久久| 午夜福利视频精品| 成人美女网站在线观看视频| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | av国产精品久久久久影院| 亚洲av不卡在线观看| 伦理电影大哥的女人| 一区二区av电影网| 在线 av 中文字幕| 高清视频免费观看一区二区| 国产伦精品一区二区三区视频9| av国产久精品久网站免费入址| 涩涩av久久男人的天堂| 久久久午夜欧美精品| 人人澡人人妻人| 欧美 日韩 精品 国产| 国产男女超爽视频在线观看| 久久久精品94久久精品| 中文字幕免费在线视频6| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 亚洲av男天堂| 日韩 亚洲 欧美在线| 国产成人一区二区在线| 国产成人免费观看mmmm| 最近的中文字幕免费完整| 日韩在线高清观看一区二区三区| 精品久久久久久电影网| 亚洲精品成人av观看孕妇| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 精品久久久久久电影网| 秋霞在线观看毛片| 亚洲经典国产精华液单| 夫妻午夜视频| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 99热网站在线观看| 51国产日韩欧美| 亚洲性久久影院| 欧美bdsm另类| a 毛片基地| 欧美激情国产日韩精品一区| 日韩大片免费观看网站| 国产视频内射| av福利片在线观看| 看非洲黑人一级黄片| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 国产高清有码在线观看视频| 99久国产av精品国产电影| 我要看黄色一级片免费的| 韩国高清视频一区二区三区| 伊人久久国产一区二区| 高清视频免费观看一区二区| 午夜福利网站1000一区二区三区| 亚洲美女黄色视频免费看| 久久ye,这里只有精品| 午夜福利视频精品| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产伦在线观看视频一区| 永久免费av网站大全| 国产成人免费观看mmmm| 免费在线观看成人毛片| 国产高清不卡午夜福利| 色哟哟·www| 欧美丝袜亚洲另类| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 在线精品无人区一区二区三| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产视频内射| 日本黄大片高清| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 精品亚洲乱码少妇综合久久| av在线观看视频网站免费| 毛片一级片免费看久久久久| a级片在线免费高清观看视频| 3wmmmm亚洲av在线观看| 欧美日韩av久久| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 我的女老师完整版在线观看| 99热全是精品| 夫妻性生交免费视频一级片| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 亚洲国产精品专区欧美| 热re99久久精品国产66热6| 久久久久久久久久人人人人人人| 2018国产大陆天天弄谢| 99热这里只有精品一区| 亚洲一区二区三区欧美精品| 久久国内精品自在自线图片| 国产伦在线观看视频一区| 十分钟在线观看高清视频www | 久久人妻熟女aⅴ| 成人漫画全彩无遮挡| 精品人妻一区二区三区麻豆| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲欧美清纯卡通| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国内揄拍国产精品人妻在线| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲综合色惰| 男人和女人高潮做爰伦理| 日韩成人伦理影院| xxx大片免费视频| 男人狂女人下面高潮的视频| 日韩人妻高清精品专区| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲欧美成人精品一区二区| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 天堂俺去俺来也www色官网| 夫妻性生交免费视频一级片| 天美传媒精品一区二区| 在线观看免费视频网站a站| 一区在线观看完整版| av不卡在线播放| 免费看光身美女| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 女人精品久久久久毛片| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 人妻 亚洲 视频| 一区二区av电影网| 亚洲精品456在线播放app| 国产免费福利视频在线观看| 国产免费一区二区三区四区乱码| 久久av网站| 97超视频在线观看视频| 久久精品国产亚洲av天美| a级毛片在线看网站| 91精品国产国语对白视频| 国产av一区二区精品久久| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 99热6这里只有精品| 老司机影院毛片| 丰满迷人的少妇在线观看| 欧美精品高潮呻吟av久久| 亚洲欧美精品专区久久| 狂野欧美激情性bbbbbb| 免费观看在线日韩| 国产成人a∨麻豆精品| 另类亚洲欧美激情| 亚洲av福利一区| 国产精品蜜桃在线观看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产成人a∨麻豆精品| 18+在线观看网站| 美女国产视频在线观看| 亚洲人成网站在线播| 国产黄色免费在线视频| 欧美日韩av久久| 成人亚洲欧美一区二区av| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲伊人久久精品综合| 久热久热在线精品观看| freevideosex欧美| 2021少妇久久久久久久久久久| 黄色一级大片看看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久久欧美国产精品| 国产成人免费观看mmmm| 国产在线一区二区三区精| 91aial.com中文字幕在线观看| 亚洲国产色片| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 久久国产亚洲av麻豆专区| 亚洲欧美成人精品一区二区| 久久久精品94久久精品| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲综合色惰| 亚洲图色成人| 婷婷色综合大香蕉| 性色av一级| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 能在线免费看毛片的网站| 久久av网站| 国产精品三级大全| 国产一区有黄有色的免费视频| 最新中文字幕久久久久| 免费看日本二区| 日韩av在线免费看完整版不卡| 一级毛片我不卡| 日本黄色日本黄色录像| 一级二级三级毛片免费看| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 精品熟女少妇av免费看| av国产久精品久网站免费入址| 久久精品国产亚洲av涩爱| 丰满乱子伦码专区| 国产伦精品一区二区三区四那| 亚洲综合色惰| 又爽又黄a免费视频| 精品久久久久久久久亚洲| 日本欧美国产在线视频| 秋霞伦理黄片| 亚洲真实伦在线观看| 久久影院123| 晚上一个人看的免费电影| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 一区二区三区乱码不卡18| 少妇高潮的动态图| 最近中文字幕高清免费大全6| 亚洲精品一二三| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 精品久久国产蜜桃| 国产色婷婷99| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 丝袜喷水一区| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产高清三级在线| 成人国产av品久久久| 熟女av电影| 国产成人精品婷婷| 青春草视频在线免费观看| 日韩大片免费观看网站| 免费黄频网站在线观看国产| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 99热这里只有精品一区| 日本午夜av视频| 97精品久久久久久久久久精品| 不卡视频在线观看欧美| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 老熟女久久久| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 久久鲁丝午夜福利片| 青青草视频在线视频观看| 国产成人午夜福利电影在线观看| 国产高清国产精品国产三级| 91精品一卡2卡3卡4卡| 日韩av免费高清视频| 日本91视频免费播放| 亚洲伊人久久精品综合| 中文在线观看免费www的网站| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产 一区精品| 性色av一级| 只有这里有精品99| 亚洲av综合色区一区| 国产精品偷伦视频观看了| 秋霞在线观看毛片| 99热这里只有是精品在线观看| av网站免费在线观看视频| 在现免费观看毛片| 伊人亚洲综合成人网| av女优亚洲男人天堂| 免费观看av网站的网址| 国产精品久久久久成人av| 国产男女超爽视频在线观看| 国产在视频线精品| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| videossex国产| 亚洲成色77777| 久久 成人 亚洲| 日本黄色日本黄色录像| 免费观看性生交大片5| 欧美+日韩+精品| 中国国产av一级| 91精品一卡2卡3卡4卡| 搡老乐熟女国产| 日韩在线高清观看一区二区三区| 人人澡人人妻人| 伦精品一区二区三区| 在线观看美女被高潮喷水网站| 亚洲性久久影院| 青青草视频在线视频观看| 亚洲性久久影院| 天堂8中文在线网| 在线精品无人区一区二区三| 日日摸夜夜添夜夜爱| 日本黄色日本黄色录像| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲av二区三区四区| 黄色毛片三级朝国网站 | 亚洲四区av| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 精品人妻熟女av久视频| 这个男人来自地球电影免费观看 | 人妻一区二区av| 青春草亚洲视频在线观看| 另类亚洲欧美激情| 色视频在线一区二区三区| 精品少妇黑人巨大在线播放| 美女福利国产在线| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 亚洲四区av| 午夜福利网站1000一区二区三区| 免费黄色在线免费观看| 欧美日韩在线观看h| 久久精品久久久久久久性| 国产一区二区三区av在线| 妹子高潮喷水视频| 婷婷色综合大香蕉| 国产乱人偷精品视频| 成人国产av品久久久| .国产精品久久| 性色avwww在线观看| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 亚洲四区av| 午夜福利网站1000一区二区三区| 午夜激情福利司机影院| 只有这里有精品99| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 日韩欧美精品免费久久| 久久99一区二区三区| 国产精品99久久99久久久不卡 | 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 在线观看www视频免费| 日韩欧美 国产精品| 视频中文字幕在线观看| 人妻 亚洲 视频| 日韩制服骚丝袜av| 国产乱来视频区| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 日韩制服骚丝袜av| 韩国高清视频一区二区三区| 两个人的视频大全免费| 一区二区三区乱码不卡18| 国产成人freesex在线| 91久久精品国产一区二区三区| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 日韩中字成人| a 毛片基地| 天堂中文最新版在线下载| 中文字幕av电影在线播放| 91精品一卡2卡3卡4卡| 九色成人免费人妻av| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产熟女午夜一区二区三区 | 三级国产精品片| 日韩av不卡免费在线播放| 最近手机中文字幕大全| h日本视频在线播放| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 蜜桃在线观看..| 久久ye,这里只有精品| 十八禁网站网址无遮挡 | 人妻夜夜爽99麻豆av| 久久久久国产精品人妻一区二区| 欧美日韩在线观看h| 内地一区二区视频在线| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 亚洲天堂av无毛| 国产爽快片一区二区三区| 99久久中文字幕三级久久日本| 免费人成在线观看视频色| 我要看黄色一级片免费的| 国产在线视频一区二区| 一级二级三级毛片免费看| 青青草视频在线视频观看| av在线老鸭窝| 日韩精品有码人妻一区| 久久久久国产精品人妻一区二区| 日本免费在线观看一区| 久久国产亚洲av麻豆专区| 免费av不卡在线播放| 日韩亚洲欧美综合| 免费高清在线观看视频在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 最近最新中文字幕免费大全7| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 亚洲精品国产色婷婷电影| 日本黄色日本黄色录像| 春色校园在线视频观看| 日日啪夜夜撸| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 色网站视频免费| 男人爽女人下面视频在线观看| 一区二区三区精品91| 内地一区二区视频在线| 2018国产大陆天天弄谢| 免费看光身美女| 插阴视频在线观看视频| 这个男人来自地球电影免费观看 | 老司机影院毛片| 曰老女人黄片| 亚洲天堂av无毛| av线在线观看网站| 国产精品三级大全| www.av在线官网国产| 插阴视频在线观看视频| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 成年av动漫网址| 日韩三级伦理在线观看| 亚洲性久久影院| 国产免费一区二区三区四区乱码| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 晚上一个人看的免费电影| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 另类亚洲欧美激情| 六月丁香七月| 日韩一本色道免费dvd| 免费看日本二区| 丰满人妻一区二区三区视频av| 18+在线观看网站| 国产精品久久久久久av不卡| 永久免费av网站大全| 男人狂女人下面高潮的视频| 日韩三级伦理在线观看| 国产精品99久久久久久久久| 午夜91福利影院| 成人毛片a级毛片在线播放| 久久精品久久久久久久性| 国产成人91sexporn| 成年女人在线观看亚洲视频| 国精品久久久久久国模美| 寂寞人妻少妇视频99o| 性色av一级| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 777米奇影视久久| 国产伦在线观看视频一区| 性色avwww在线观看| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲美女搞黄在线观看| 日日撸夜夜添| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲av中文av极速乱| 亚洲av福利一区| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产一区二区在线观看日韩| 免费看日本二区| 亚洲精品日韩av片在线观看| 欧美成人精品欧美一级黄| 最黄视频免费看| 午夜精品国产一区二区电影| 国产欧美日韩综合在线一区二区 | 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 亚洲经典国产精华液单| 国产免费一区二区三区四区乱码| 精品国产露脸久久av麻豆| 插阴视频在线观看视频| 日本-黄色视频高清免费观看| 国产精品久久久久成人av| 人妻夜夜爽99麻豆av| 51国产日韩欧美| 免费人妻精品一区二区三区视频| 性色av一级| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 乱人伦中国视频| 色吧在线观看| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 美女cb高潮喷水在线观看| 中文欧美无线码| 日本91视频免费播放| 观看美女的网站| 国产精品一区二区性色av| 男人狂女人下面高潮的视频| 一级片'在线观看视频| 国产在线免费精品| 最近2019中文字幕mv第一页| 一区二区av电影网| 国产精品不卡视频一区二区| 婷婷色综合www| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 久久精品久久久久久久性| 亚州av有码| 看免费成人av毛片| 国产黄色视频一区二区在线观看| 搡女人真爽免费视频火全软件| 日韩欧美一区视频在线观看 | 天天操日日干夜夜撸| 欧美日韩亚洲高清精品| 多毛熟女@视频| 久久久久久久久久人人人人人人| 久久99热6这里只有精品| 亚洲精品色激情综合| 久久久久国产网址| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 七月丁香在线播放| 国产探花极品一区二区| 在线 av 中文字幕| 国产精品秋霞免费鲁丝片| a级片在线免费高清观看视频| 久久国内精品自在自线图片| 国产一区二区在线观看日韩| 久久毛片免费看一区二区三区| 亚洲综合精品二区| 日本午夜av视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久 成人 亚洲| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久久久久久精品精品| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 国国产精品蜜臀av免费| 精品国产露脸久久av麻豆| 久热久热在线精品观看| 97在线视频观看| 全区人妻精品视频| 久久久久久久大尺度免费视频| 色哟哟·www| 精品国产露脸久久av麻豆| 亚洲国产欧美日韩在线播放 | 免费大片黄手机在线观看| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲av.av天堂| 成年人免费黄色播放视频 | 男女免费视频国产| 国产深夜福利视频在线观看| 我要看日韩黄色一级片| 欧美三级亚洲精品| 18禁动态无遮挡网站| 国国产精品蜜臀av免费| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 99久国产av精品国产电影| 欧美bdsm另类| 中国美白少妇内射xxxbb| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 日韩制服骚丝袜av| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 久久精品夜色国产|