拓?fù)浒虢饘賈rSiSe器件中面內(nèi)霍爾效應(yīng)的觀測*

韋博元 步海軍 張帥 宋鳳麒

(南京大學(xué)物理學(xué)院,固體微結(jié)構(gòu)國家重點實驗室,人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心,南京 210093)

拓?fù)浒虢饘僦械氖中苑闯ＭǔＪ怯秘?fù)磁阻來檢測.然而,手性反常導(dǎo)致的負(fù)磁阻對磁場和電流的夾角比較敏感,這給測量帶來了挑戰(zhàn).最近,作為一種新興實驗手段,面內(nèi)霍爾效應(yīng)被越來越多地應(yīng)用于拓?fù)浒虢饘僦惺中苑闯５奶綔y.本文通過將拓?fù)銷odal-line半金屬ZrSiSe塊體機(jī)械剝離制備成的介觀器件,對其面內(nèi)霍爾效應(yīng)進(jìn)行了測量并探究其起源.盡管測量數(shù)據(jù)與拓?fù)浒虢饘僦惺中苑闯?dǎo)致的面內(nèi)霍爾效應(yīng)理論公式擬合得很好,但各向異性磁電阻的分析結(jié)果表明,負(fù)磁阻并不存在.更進(jìn)一步地,根據(jù)最近報道提出手性反常存在的判據(jù),在一個手性反常主導(dǎo)的系統(tǒng)中,以磁場和電流夾角為參數(shù)的Rxx — Ryx 關(guān)系曲線呈現(xiàn)為隨磁場變化的一系列同心圓,而在本文ZrSiSe器件的輸運實驗中,表現(xiàn)為非同心圓的形式.結(jié)合分析,本文排除了手性反常的存在,并推斷各向異性磁電阻才是其面內(nèi)霍爾效應(yīng)的起因.

1 引 言

近年來,作為探索固體中奇異準(zhǔn)粒子激發(fā)的絕佳平臺,拓?fù)洳牧弦恢笔悄蹜B(tài)物理的研究熱點[1-6].拓?fù)浒虢饘?(topological semimetal,TSM)作為拓?fù)洳牧系闹匾M成部分,因其電子態(tài)的非平庸行為帶來的眾多新奇物理現(xiàn)象而備受研究者們關(guān)注[7-19].在Dirac半金屬中費米面附近,四重簡并的能帶交叉點被稱為Dirac點,并受空間和時間反演對稱性保護(hù)[7,20,21].當(dāng)時間或空間反演對稱性被破壞時,Dirac點將會分裂為二重簡并的兩個手性相反的Weyl點[22,23],形成 Weyl半金屬.Weyl半金屬的一個奇異特性是手性反常[24-26],它會導(dǎo)致負(fù)磁阻(negative magnetoresistance,NMR)的出現(xiàn)[27,28],輸運上也因此將NMR作為證實很多TSM拓?fù)涮匦缘挠行嶒炇侄?手性反常導(dǎo)致NMR的機(jī)制是在平行電場和磁場作用下,手性電荷在一對Weyl點之間抽運,產(chǎn)生手性電流,當(dāng)磁場增大時,可以觀察到NMR.由于外加磁場下Dirac半金屬破壞了時間反演對稱性形成Weyl半金屬,NMR同理也應(yīng)可以被觀測到.然而,手性反常導(dǎo)致的NMR對角度具有極高的敏感性,同時正的軌道磁電阻也會掩蓋掉可能存在的NMR.另外,其他機(jī)制,如 current jetting,弱局域化效應(yīng)等,也可以導(dǎo)致NMR的出現(xiàn)[29,30].因此,需要新的實驗手段來驗證TSM中手性反常是否存在.

最近,利用面內(nèi)霍爾效應(yīng) (planar Hall effect,PHE)來探測TSM中手性反常以及非平庸Berry曲率被理論提出來,相關(guān)實驗工作也陸續(xù)報道出來[31-35].然而,PHE 的產(chǎn)生同樣也有其他機(jī)制,比如鐵磁金屬中磁有序和自旋軌道耦合(spin-orbital coupling,SOC)相互作用[36],平面軌道磁電阻等[33],也可以導(dǎo)致PHE.換言之,PHE不是手性反常乃至TSM存在的充分條件.因此,有必要對目前實驗證實的TSM進(jìn)行PHE觀測并需要詳細(xì)的分析來確認(rèn)其來源.

本文對拓?fù)銷odal-line半金屬ZrSiSe進(jìn)行了PHE 觀測,并探索了其成因.經(jīng)過系統(tǒng)的分析,排除了手性反常導(dǎo)致的PHE的可能,并論證了平面內(nèi)各向異性磁電阻(anisotropic magnetoresistance,AMR)才是其成因.結(jié)果表明,對于 TSM,手性反常并非PHE的唯一起源,當(dāng)系統(tǒng)中存在平面AMR時,PHE也可以被觀測到.

2 拓?fù)浒虢饘俚腜HE理論

PHE最早在鐵磁金屬中發(fā)現(xiàn),它源于鐵磁金屬中的SOC.最近的理論表明,TSM中手性反常同樣可以導(dǎo)致PHE的出現(xiàn),并且霍爾電阻率和縱向電阻率信號滿足以下形式[37]:

其中 ρyxPHE表示面內(nèi)霍爾電阻率,Δρchiral=ρ⊥-ρ‖(ρ⊥和ρ||分別表示磁場垂直和平行于電流方向時的電阻率)表示手性反常導(dǎo)致的各向異性電阻率,ρxx表示磁場方向在樣品平面旋轉(zhuǎn)時角度依賴的縱向電阻率.由于縱向電阻率 ρ=RL/S (R表示縱向電阻,S表示樣品橫截面積,L表示樣品兩個縱向電極之間的距離),角度依賴的面內(nèi)霍爾電阻和各向異性電阻分別滿足與(1a)式和(1b)式相同的形式.可以看到,與霍爾效應(yīng)的面外磁場的轉(zhuǎn)角測量結(jié)果不同,PHE的周期為180°,而且霍爾電阻的峰與谷分別出現(xiàn)在135°和45°處.

圖1 ZrSiSe 單晶及納米片的表征 (a) ZrSiSe 的晶體結(jié)構(gòu);(b) ZrSiSe 晶體的 EDS 譜;(c) ZrSiSe 晶體 (00n)面的 X 射線衍射譜;(d) 零磁場下ZrSiSe納米片電阻隨溫度的變化曲線.內(nèi)插圖是納米片器件的光學(xué)圖,其中白色基準(zhǔn)尺為5 μmFig.1.The characterization of the ZrSiSe single crystals and nanoflakes: (a) The crystal structure of ZrSiSe;(b) the EDS spectrum of ZrSiSe crystal;(c) the single crystal X-ray-diffraction data of the (00n) surfaces of the sample;(d) the resistance varies with temperature at zero field.The inset is the optical graph of ZrSiSe flake device,and the white scale bar is 5 μm.

3 實驗及測量結(jié)果

3.1 ZrSiSe塊體及納米片的基本表征

ZrSiSe塊體通過化學(xué)氣相輸運的方法生長得到,氣相輸運劑采用的是碘單質(zhì)[15].ZrSiSe晶體的空間群為P4/nmm,是由兩組鏡面對稱的ZrSe層夾著一層Si層,沿著c軸通過范德瓦爾茲力堆疊而成,如圖1(a)所示,屬于典型的層狀材料.圖1(b)是ZrSiSe單晶塊體的能量色散譜(energy dispersive spectrum,EDS),測量得到 Zr,Si和 Se 三種元素的原子數(shù)比例非常接近于1∶1∶1.之后對晶體進(jìn)行了X射線衍射分析,結(jié)果如圖1(c)所示,可以清楚地看到各(00n)衍射峰,并且沒有其他的雜質(zhì)峰出現(xiàn),表明塊體具有較高的晶體質(zhì)量.

3.2 ZrSiSe納米片的SdH振蕩

通過機(jī)械剝離的方法,在覆有300 nm二氧化硅層的硅片上得到了ZrSiSe薄層納米片.經(jīng)過標(biāo)準(zhǔn)的紫外光刻，我們在納米片上制備了金電極.在沉積電極之前,需要對光刻好的樣品進(jìn)行了氬離子刻蝕,以除去由于空氣中的水氧造成的退化層,來保證器件的導(dǎo)通性.

圖1(d)是零場下樣品一(記為S1)中納米片電阻隨溫度的變化曲線,其中內(nèi)插圖是ZrSiSe納米片器件的光學(xué)圖像.可以看到,在整個變溫過程中,樣品始終表現(xiàn)金屬性,剩余電阻比為 22.為了進(jìn)一步探究納米片的性質(zhì),我們又測量了S1在不同溫度下的磁阻與霍爾電阻.如圖2(a)所示,在磁場超過 6 T時,樣品的磁阻 Rxx表現(xiàn)出明顯的SdH 振蕩.在最低溫 1.8 K,最高磁場 14 T 時,磁阻比達(dá)到了4000%.通過扣除平滑背景,可以得到不同溫度下磁阻振蕩分量關(guān)于1/B的變化曲線,如圖2(b)所示.經(jīng)過快速傅里葉變換,得到210 T 的振蕩頻率,如圖2(c)所示,這與文獻(xiàn)中報道的塊體測量結(jié)果一致[15].另外,我們發(fā)現(xiàn)在接近115 T 的位置,還存在一個微小的振蕩峰.為了得到載[流子的有效質(zhì)量,利用ΔR ∝ 2π2[(kBT/(?wc)]/sinh2π2(kBT/(?wc))]擬合了SdH振幅ΔR隨溫度的變化曲線.這里kB表示玻爾茲曼常數(shù),? 表示約化普朗克常數(shù).如圖2(d)所示,最終可得到載流子有效質(zhì)量為 m*=0.13 m0,這個值與文獻(xiàn)報道的結(jié)果比較接近[14].

圖2 ZrSiSe納米片的SdH振蕩 (a) 垂直磁場下ZrSiSe納米片在不同溫度下的磁阻;(b) 提取到的磁阻關(guān)于1/B的SdH振蕩;(c) 圖(b)中振蕩的快速傅里葉變換;(d) 圖(c)中隨溫度變化的FFT振幅.實線是利用Lifshitz-Kosevich公式進(jìn)行的擬合,得到有效質(zhì)量為0.13 meFig.2.The SdH oscillations of ZrSiSe nanoflakes: (a) Magnetoresistance of ZrSiSe nanoflakes under perpendicular magnetic field at different temperatures;(b) the extracted SdH oscillations of magnetoresistance verus 1/B;(c) fast Fourier transformation spectra of the oscillation in (b);(d) the temperature dependence of FFT amplitude in (c).The solid line is a fit to the Lifshitz-Kosevich formula and gives the cyclotron effective mass of 0.13 me.

3.3 ZrSiSe納米片的PHE及AMR的測量

之后利用樣品二(記為S2),通過轉(zhuǎn)角測量來獲得PHE及AMR數(shù)據(jù),相應(yīng)的器件測量的幾何構(gòu)置如圖3(b)的內(nèi)插圖所示.兩個縱向的電極用來測量縱向電阻,橫向的兩個電極用來測量面內(nèi)霍爾電阻,施加的磁場繞著c軸在樣品平面旋轉(zhuǎn),θ定義為磁場方向與電流方向的夾角.首先應(yīng)當(dāng)注意到實際測量過程中可能存在的幾種誤差.第一,磁場很難保證完全在樣品平面內(nèi)旋轉(zhuǎn),平面外的磁場分量總是客觀存在的,這將導(dǎo)致一部分普通的霍爾電阻混在面內(nèi)霍爾電阻Ryx中.為了排除普通霍爾的貢獻(xiàn),我們測量了正負(fù)場的信號然后取均值.第二,兩個霍爾電極在縱向方向上可能存在微小間距,這樣將導(dǎo)致平面內(nèi)的AMR以及平面外縱向磁電阻分量.前一項的貢獻(xiàn)隨角度有cos2θ的依賴關(guān)系,如果對數(shù)據(jù)進(jìn)行Ryx=(Ryx(θ)-Ryx(π-θ))/2的處理,可以被排除.后一項由于是 cos2(θ+δ)的角度依賴關(guān)系,并且δ隨機(jī)地依賴于電流和磁場方向間的幾何關(guān)系,因此處理起來比較麻煩.測量得到的PHE數(shù)據(jù)清楚地顯示峰值與谷值分別在接近135°和45°處,因此隨機(jī)的δ偏差角度帶來的面外磁阻分量可以忽略不計.排除掉以上提到的所有可能的誤差后,得到了本征的PHE曲線,如圖3(a)所示.可以看到,PHE 曲線周期為 180°,峰值和谷值出現(xiàn)的位置分別在 135°和45°處,可以用 (1a)式很好地擬合.注意到擬合可以得到不同磁場下一系列的 ΔRyx值.(1a)式中的各向異性電阻率Δρ與換算成電阻后的各向異性電阻ΔR相對應(yīng),這里擬合得到的ΔRyx用來指代ΔR.ΔRyx關(guān)于磁場的變化曲線如圖3(b)所示.圖中實線是對數(shù)據(jù)點的冪函數(shù)擬合,擬合得到的冪指數(shù)為2.15,這與手性反常導(dǎo)致的AMR隨磁場的二次依賴關(guān)系的情況有所偏離[38].另外,溫度也是影響也會影響ΔRyx.圖3(c)是在磁場為9 T時S2的PHE在不同溫度下的變化曲線.可以看到,一直到 80 K,依然可以看到明顯的PHE.利用與(1a)式形式相同的各向異性電阻的公式,同樣可以擬合得到不同溫度下的ΔRyx,它隨溫度的變化曲線如圖3(d)所示.可以看到,在 1.8—60 K 的過程中,ΔRyx大小隨溫度迅速增加,之后在更高的溫度下增長速度逐漸減小.

圖3 ZrSiSe 納米片中 PHE 的觀測 (a) T=2 K 時,不同磁場下的 PHE 以及相應(yīng)的擬合曲線;(b) T=2 K 時,PHE 振幅隨磁場強(qiáng)度大小的變化.內(nèi)插圖是 PHE 測量的器件示意圖;(c) B=9 T 時,不同溫度下的 PHE 以及相應(yīng)的擬合曲線;(d) B=9 T 時,PHE振幅隨溫度的變化Fig.3.PHE measurement in ZrSiSe nanoflakes: (a) The measured PHE and the corresponding fitting curves under different B fields when the temperature is 2 K;(b) the amplitude of PHE varies with magnetic field when temperature is 2 K.The inset displays the schematic of the device configuration for PHE measurement;(c) angle dependence of the planar Hall resistance taken at different temperatures when the field is 9 T;(d) the amplitude of PHE varies with temperature when the field is 9 T.

各向異性電阻ΔR也可以通過角度依賴的縱向電阻來擬合得到,并幫助判斷樣品PHE是源于手性反常還是僅僅由其他原因?qū)е碌钠毡楝F(xiàn)象.圖4(a)是S2在溫度為2 K時不同磁場下與PHE同時測量得到的平面AMR以及擬合曲線(紅線表示).可以看到,平面AMR的周期同樣為180°.注意到隨著磁場強(qiáng)度的增加,Rxx的振幅迅速增加,利用與(1b)式形式相同的各向異性磁電阻的公式進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合可以得到一系列隨磁場改變的ΔRxx值,這里ΔRxx同樣對應(yīng)于各向異性電阻ΔR.利用冪函數(shù)對其擬合,可以得到冪指數(shù)為1.78,即ΔRxx∝B1.78,如圖4(b)所示,同樣偏離手性反常導(dǎo)致的AMR的結(jié)果.

圖4 ZrSiSe 中 PHE 的起源 (a) T=2 K 時,不同磁場下的平面 AMR.紅色實線是利用公式擬合得到的曲線;(b) T=2 K 時,平面AMR振幅隨磁場的變化.青色實線是對實驗數(shù)據(jù)點進(jìn)行的冪函數(shù)擬合曲線;(c) 從圖(a)中提取的R⊥和R||隨磁場的變化;(d) 不同磁場下,以θ為參量得到的Rxx-Ryx關(guān)系曲線Fig.4.Origin of the measured PHE: (a) In-plane AMR verus angle θ at various fields when temperature is 2 K.Solid red curves represent the fitting curves;(b) the amplitude of AMR varies with field at 2 K.The cyan curve is the power law fit curve for the experimental data points;(c) R⊥ and R|| extracted from the experimental date in panel (a).the red and blue solid curves represent the power law fit curves for R⊥ and R||,respectively;(d) the orbits obtained by plotting Rxx and Ryx with θ as the parameter at specific magnetic field.

4 討 論

以上對樣品S2的PHE和平面AMR的測量表明,二者分別滿足 sinθcosθ和 cos2θ的角度依賴關(guān)系,可以利用TSM中手性反常導(dǎo)致PHE的理論公式很好地進(jìn)行擬合,這似乎暗示可以用手性反常來解釋ZrSiSe中測到的PHE.然而,如圖4(a)所示,當(dāng)磁場平行于電流方向時,隨著磁場強(qiáng)度的增加,縱向電阻也在增加,也就是說,并沒有觀測到理論預(yù)言的手性反常導(dǎo)致的NMR.由于(1a)式和(1b)式的推導(dǎo)只考慮了手性反常作為PHE的成因,NMR理應(yīng)同時被觀測到,因此樣品的實驗結(jié)果不能證明PHE源于手性反常.當(dāng)然,NMR的形成機(jī)制也有很多,也不能作為手性反常存在的充分條件.另外,對于完全由手性反常導(dǎo)致的PHE,隨著磁場強(qiáng)度的增大,R||應(yīng)當(dāng)保持不變,R⊥逐漸減小[32].從圖4(a)中的數(shù)據(jù)可以提取 R||和 R⊥,它們隨磁場的變化如圖4(c)所示.可以看到,R⊥與磁場呈冪函數(shù)型依賴關(guān)系,即 R⊥∝B1.67,R||緩慢增長且滿足多項式關(guān)系.R||和R⊥均與磁場正相關(guān).鑒于此,我們認(rèn)為ZrSiSe樣品PHE不是源于手性反常.

考慮一個普通的導(dǎo)體系統(tǒng)并且不引入手性反常,測量的器件結(jié)構(gòu)及測量方式與圖3(b)內(nèi)插圖中描述的相同.如果施加的平面磁場給系統(tǒng)引入了平面各向異性磁電阻,則可以推導(dǎo)出ρxx和ρyx滿足與(1a)式和(1b)式相同的形式[33].這意味著只要平面磁場的施加導(dǎo)致了AMR,PHE總是可以被觀測到.事實上,AMR最早被用于研究鐵磁薄膜的磁化過程[39].AMR的形成原因有很多,除了手性反常,還包括了經(jīng)典的軌道磁電阻,磁性系統(tǒng)中的 SOC 等.不僅僅在 TSM 中,3d 鐵磁金屬[40],拓?fù)浣^緣體[41,42],鐵磁半導(dǎo)體 (Ga,Mn)As[43],平庸的金屬Bi中[34],也觀測到了PHE.最近有文獻(xiàn)報道認(rèn)為磁場可以影響ZrSiSe中載流子的壽命,這種影響是各向異性的,或者磁場在平面內(nèi)旋轉(zhuǎn)時這種影響更為明顯[44],或許可以用來解釋我們觀測到的AMR.另外,參照最近的一篇報道所給出的手性反常的一個似乎可信的判據(jù)[34],我們以θ為參量,畫出不同磁場下 PHE的振幅關(guān)于平面AMR的變化曲線,如圖4(d)所示.在手性反常主導(dǎo)的系統(tǒng)中,上述曲線應(yīng)該是不同磁場下對應(yīng)的一系列同心圓.但是,圖4(d)展示的ZrSiSe樣品的測量結(jié)果卻是隨著磁場強(qiáng)度減小中心逐漸偏向左側(cè)的一系列圓形圖案,這與手性反常不存在的情況相符合.綜上分析,我們認(rèn)為ZrSiSe器件中測到的PHE源于平面各向異性磁電阻而非手性反常.

5 結(jié) 論

利用電輸運觀測拓?fù)銷odal-line半金屬ZrSiSe納米片中角度依賴的PHE并探索了其來源.由樣品的PHE和縱向電阻的數(shù)據(jù)擬合得到各向異性磁電阻的振幅與磁場均不滿足手性反常導(dǎo)致的各向異性磁電阻隨磁場的二次依賴關(guān)系.同時,也沒有觀測到理論預(yù)言中手性反常導(dǎo)致的負(fù)磁阻.另外,對于手性反常導(dǎo)致的 PHE,當(dāng)磁場變化時R//應(yīng)保持不變,R⊥隨著磁場的增大逐漸減小.實驗數(shù)據(jù)表明ZrSiSe樣品的R⊥隨著磁場強(qiáng)度的增大指數(shù)型增長,R⊥則緩慢增長.最近一篇報道提出了一個手性反常存在的判據(jù),以磁場和電流夾角θ為參量,PHE的振幅和平面AMR的變化關(guān)系圖像是隨磁場變化的一系列同心圓,而本實驗中則為中心偏向一側(cè)的一系列非同心圓.綜合以上實驗分析結(jié)果,可以認(rèn)為 ZrSiSe納米片樣品的PHE是由平面各向異性磁電阻導(dǎo)致的,而非源于手性反常.當(dāng)施加平面磁場后,只要系統(tǒng)中產(chǎn)生了各向異性磁電阻,PHE總是可以被觀測到,當(dāng)PHE和NMR同時被觀測到時,才能進(jìn)一步確認(rèn)手性反常是否存在.