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    不同方法提取陳皮中黃酮類有效成分含量比較

    2021-07-15 01:27:22張婷婷
    中國藥業(yè) 2021年13期
    關(guān)鍵詞:陳皮素桔皮索氏

    張婷婷 ,梁 燕 ,彭 燦 ,3△

    (1. 安徽中醫(yī)藥大學第一附屬醫(yī)院藥學部,安徽 合肥 230031; 2. 安徽中醫(yī)藥大學藥學院,安徽 合肥 230012; 3. 安徽中醫(yī)藥大學藥學院中藥復(fù)方安徽省重點實驗室·安徽道地中藥材品質(zhì)提升協(xié)同創(chuàng)新中心,安徽 合肥 230012)

    陳皮為蕓香科植物橘 Citrus reticulata Blanco 及其栽培變種的干燥成熟果皮,味苦、辛,性溫,歸肺、脾經(jīng),用于脘腹脹滿,食少吐瀉,咳嗽痰多[1]。陳皮在我國分布廣泛,來源眾多,主要藥理作用有抗氧化[2]、抗炎[3]、抗心腦血管疾?。?]、抗癌[5]、調(diào)節(jié)脂質(zhì)代謝[6]等,主要化學成分為黃酮類[7]、揮發(fā)油類[8]、生物堿類成分及微量元素等。黃酮類化合物是陳皮中的主要活性成分,橙皮苷為陳皮中含量最高的黃酮類物質(zhì)。陳皮中其余黃酮類物質(zhì)有新橙皮苷、柚皮苷、蕓香柚皮苷、桔皮素、川陳皮素等[9]。目前,陳皮的主要提取方法有 2015 年版《中國藥典(四部)》中收錄的索氏提取與加熱回流結(jié)合的方法和超聲提取法。本研究中在橙皮苷的基礎(chǔ)上增加了桔皮素和川陳皮素多甲氧基黃酮類成分作為測定指標[10],比較2 種提取方法提取陳皮中黃酮類成分的差異,為陳皮的有效成分提取和質(zhì)量控制提供依據(jù)?,F(xiàn)報道如下。

    1 儀器與試藥

    1.1 儀器

    Thermo Ultimate 3000 型高效液相色譜儀(賽默飛世爾科技<中國>有限公司);ST-528 型超微粉碎機(瑞安市賽特機電有限公司);YL-060S 型超聲波清洗機(深圳市語路清洗設(shè)備有限公司,功率為300 W,頻率為40 kHz);SHZ -D(Ⅲ)型循環(huán)水式多用真空泵(河南省予華儀器有限公司);DF-101S 型集熱式恒溫磁力攪拌器(鞏義市予華儀器有限責任公司);JY502 型電子天平(上海浦春計量儀器有限公司,精度為標準度三級);BT25S 型電子天平(賽多利斯科學儀器<北京>有限公司,精度為十萬分之一)。

    1.2 試藥

    超純水(自制);甲醇、乙腈均為色譜純,購自河北百靈威超精細材料有限公司;石油醚(分析純,無錫市佳妮化工有限公司);冰醋酸(分析純,太倉市周氏化學品有限公司,批號為20180810JN);橙皮苷標準品(批號為CHB-C-034,質(zhì)量分數(shù)>98%),川陳皮素標準品(批號為CHB-C-047,質(zhì)量分數(shù)>98%),桔皮素標準品(批號為CHB-J-046,質(zhì)量分數(shù)>98%),均購自成都克洛瑪生物科技有限公司;陳皮藥材產(chǎn)地分別為湖南省懷化市、湖北省宜昌市、山東省臨沂市、浙江省麗水市、湖南省常德市,編號分別為 01,02,03,04,05。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 色譜條件與系統(tǒng)適用性試驗

    色譜柱:Thermo C18柱(250 mm ×4.6 mm,5 μm);流動相:乙腈(A)-2% 醋酸水溶液(B),梯度洗脫(0 ~14 min 時 85%B→67.5%B,14 ~20 min 時 67.5%B→43%B,20 ~ 25 min 時 43%B →33%B,25 ~ 30 min 時33%B→85%B);流速:1 mL /min;柱溫:25 ℃;進樣量:5 μL;檢測波長:283 nm。在此色譜條件下,供試品溶液Ⅰ(索氏提取法)、供試品溶液Ⅱ(超聲提取法)色譜圖中,與混合標準品溶液色譜圖中相同保留時間有相應(yīng)色譜峰出現(xiàn)。詳見圖1。

    圖1 高效液相色譜圖1. hesperidin 2.nobiletin 3. tangeretinA.Mixed standard solution B.Test solution Ⅰ(Soxhlet extraction method) C.Test solution Ⅱ (ultrasonic extraction method) D.Methanol blank solutionFig.1 HPLC chromatograms

    2.2 溶液制備

    供試品溶液:每個批次(共5 組)分別取100 g 陳皮藥材,打粉,得粗粉,過3 號篩,備用。分別取各組粗粉1.000 0 g,精密稱定,置索氏提取器中,加石油醚(60 ~90 ℃)80 mL,加熱回流 2 ~ 3 h,棄去石油醚,藥渣揮干,加甲醇80 mL,加熱回流至提取液無色,放冷,濾過,濾液置100mL 容量瓶中,用少量甲醇分次洗滌容器,洗液倒入同一容量瓶中,加甲醇至刻度,搖勻,即得供試品溶液Ⅰ(索氏提取法)。分別取1.000 0 g 各組粗粉,精密稱定,置100 mL 具塞錐形瓶中,加入50 mL 甲醇,混勻,稱定質(zhì)量,超聲提取30 min,稱定質(zhì)量,用甲醇補足減失的質(zhì)量,過濾,留取濾液,即得供試品溶液Ⅱ(超聲提取法)。

    混合標準品溶液:分別取10.00 mg 橙皮苷、川陳皮素、桔皮素標準品,精密稱定,加入10 mL 容量瓶中,加入甲醇溶解并定容至刻度,即得。

    2.3 方法學考察

    線性關(guān)系考察:取2.2 項下混合標準品溶液1 mL,用甲醇分別稀釋,配制成6 個質(zhì)量濃度水平的待測樣品溶液,其中橙皮苷標準品的質(zhì)量濃度分別為1 000.0,500.0,100.0,50.0,25.0,12.5 μg/mL;川陳皮素和桔皮素的質(zhì)量濃度均為 500,100,50,25,10,5 μg/mL,按2.1 項下色譜條件進樣分析,重復(fù)3 次,以樣品的質(zhì)量濃度(X,μg/mL)為橫坐標、平均峰面積(Y)為縱坐標進行線性回歸,結(jié)果見表1。

    表1 線性關(guān)系考察結(jié)果(n =3)Tab.1 Results of linear relation test(n = 3)

    精密度試驗:取橙皮苷、川陳皮素、桔皮素質(zhì)量濃度均為 100 μg /mL 的對照品溶液,按 2.1 項下色譜條件每個樣品日內(nèi)連續(xù)進樣6 次,連續(xù)考察3 d,記錄峰面積,計算平均值。結(jié)果橙皮苷、川陳皮素、桔皮素日內(nèi)及日間測得含量的 RSD 均小于2%(n =6),表明儀器精密度良好。

    重復(fù)性試驗:取同批次陳皮6 份,依法制備供試品溶液,按2.1 項下色譜條件進樣分析,記錄各組樣品的峰面積,并計算含量。結(jié)果橙皮苷、川陳皮素、桔皮素含量的平均值分別為 4.52%,0.016%,0.012%,RSD 分別為 1.03%,0.97%,1.13%(n =6),表明方法重復(fù)性良好。

    穩(wěn)定性試驗:取陳皮藥材,依法制備供試品溶液,分別于 0,2,4,8,12,24 h 時按 2.1 項下色譜條件進樣分析,記錄峰面積,并計算橙皮苷、川陳皮素、桔皮素的含量。結(jié)果橙皮苷含量的 RSD 均不超過 2% ( n = 6),表明供試品溶液在24 h 內(nèi)穩(wěn)定性較好。

    加樣回收試驗:取已知含量的陳皮樣品6 份,每份0.500 0 g,精密稱定,分別加入橙皮苷、川陳皮素、桔皮素對照品粉末 1.190 0,0.161 9,0.108 5 mg,依法提取,得供試品溶液,取適量,按2.1 項下色譜條件進樣檢測,重復(fù)進樣3 次,記錄峰面積,取平均值并計算該條件下的加樣回收率。結(jié)果的 RSD 分別為1.54%,1.96%,1.87% ( n = 3),表明方法回收良好。

    2.4 樣品含量測定

    取各批次陳皮樣品,依法制備供試品溶液,每批樣品重復(fù)進樣3 次,按2.1 項下色譜條件測定含量,計算峰面積平均值及橙皮苷、川陳皮素、桔皮素的含量。詳見表2。采用SPSS 21.0 統(tǒng)計學軟件分析數(shù)據(jù)。先進行正態(tài)性檢驗(K- S 檢驗和 W 檢驗),橙皮苷、川陳皮素和桔皮素含量測定結(jié)果的 W-檢驗和 K- S 檢驗的 P 值均小于 0.05,故認為不滿足正態(tài)性,故采用非參數(shù)Wilcoxon 檢驗。經(jīng)分析表明,2 種提取方法對陳皮中橙皮苷、川陳皮素、桔皮素的提取率差異均有統(tǒng)計學意義P 值分別 0.045,0.000 018,0.000 024,每批藥材超聲提取的平均含量均大于索氏提取的平均含量。故認為超聲提取法的提取率高于索氏提取法。

    表2 2 種提取方法提取陳皮中黃酮類成分的含量測定結(jié)果(,%,n = 3)Tab.2 Content determination of flavonoids in Pericarpium Citri Reticulatae by two extraction methods(,%,n =3)

    表2 2 種提取方法提取陳皮中黃酮類成分的含量測定結(jié)果(,%,n = 3)Tab.2 Content determination of flavonoids in Pericarpium Citri Reticulatae by two extraction methods(,%,n =3)

    樣品編號01 02 03 04 05索氏提取法超聲提取法橙皮苷4.588 3 ± 0.020 2 3.636 2 ± 1.266 8 3.313 5 ± 1.363 3 3.447 6 ± 1.951 9 2.965 5 ± 1.102 7川陳皮素0.016 2 ± 0.000 5 0.028 1 ± 0.032 8 0.024 4 ± 0.004 5 0.033 8 ± 0.004 2 0.060 1 ± 0.008 2桔皮素0.014 1 ± 0.000 5 0.019 5 ± 0.019 3 0.016 5 ± 0.002 4 0.023 3 ± 0.004 7 0.036 8 ± 0.006 0橙皮苷4.791 2 ± 0.014 8 3.742 1 ± 1.115 3 3.879 0 ± 1.598 4 3.366 7 ± 1.991 7 3.542 6 ± 1.594 1川陳皮素0.024 6 ± 0.000 3 0.042 2 ± 0.043 4 0.037 0 ± 0.003 2 0.050 8 ± 0.009 4 0.105 2 ± 0.014 5桔皮素0.021 8 ± 0.000 2 0.031 2 ± 0.033 5 0.026 6 ± 0.003 0 0.038 6 ± 0.006 7 0.077 7 ± 0.009 9

    3 討論

    3.1 指標成分選擇

    2015 年版《中國藥典(一部)》中采用單一成分橙皮苷的含量作為控制陳皮藥材質(zhì)量的指標,陳皮中橙皮苷的含量極高,但除橙皮苷外,多甲氧基黃酮類化合物也是陳皮中含量較高的活性物質(zhì),具有抗氧化[11]、抗癌[12-13]等藥理作用。作為道地藥材,部分廣陳皮中橙皮苷的含量低于其他產(chǎn)地的陳皮,甚至有的不符合藥典標準[14-15],故單一成分并不能較好地反映藥材的質(zhì)量。

    3.2 陳皮產(chǎn)地選擇

    影響中藥材成分含量的因素包括來源品種、產(chǎn)地、藥材的采集加工過程等。陳皮向來以廣東新會陳皮為勝,但產(chǎn)自廣東的陳皮中黃酮類成分的含量并沒有顯著高于其他產(chǎn)地的陳皮[16-18]。而且本課題組經(jīng)過市場調(diào)研發(fā)現(xiàn),產(chǎn)自廣東的陳皮市場價遠高于其他產(chǎn)地的陳皮。故本實驗選擇了除廣東外的其他幾個常見產(chǎn)地的陳皮。

    3.3 色譜條件優(yōu)化

    本研究中以甲醇 - 醋酸 - 水(35 ∶4 ∶61,V / V / V)為流動相進行分離,結(jié)果色譜峰的分離效果差;曾考察以甲醇-1%醋酸溶液為流動相進行液相色譜檢測,但分離效果仍較差;曾考察乙腈-1%醋酸溶液系統(tǒng),以該系統(tǒng)洗脫色譜峰的分離效果并不好。故選取乙腈(A)-2% 醋酸溶液(B)作為流動相,梯度洗脫,每次進樣5 μL。在肖建春等[19]的梯度洗脫程序基礎(chǔ)上進行了優(yōu)化,將進樣時間由原來的1 h 縮短至30 min,節(jié)約了時間。最終確定梯度洗脫程序 0 ~14 min,85%B→67.5%B;14 ~ 20 min,67.5%B → 43%B;20 ~ 25 min,43%B →33%B;25 ~30 min,33B%→85%B。結(jié)果橙皮苷、川陳皮素、桔皮素3 個成分的色譜分離效果較好,其色譜峰與相鄰色譜峰的分離度均在1.5 以上。

    3.4 提取率分析

    由表2 可知,超聲提取法提取橙皮苷、川陳皮素、桔皮素3 種成分的提取率均高于索氏提取法。研究結(jié)果顯示,對于川陳皮素,索氏提取法的提取率低于超聲提取法[20]。川陳皮素和桔皮素均屬于多甲氧基黃酮類成分,在黃酮母核 2 - 苯基色原的 3,5,6,7,8,2′,3′,4′,5′,6′位上有4 個或4 個以上的甲氧基取代,這一結(jié)構(gòu)特性決定其極性較弱,脂溶性好。由于索氏提取法中結(jié)合了石油醚脫色處理,導致川陳皮素在石油醚中溶解,導致提取率降低,這可能是索氏提取法中川陳皮素和桔皮素提取率低的主要原因;橙皮苷的含量較低,可能是橙皮苷在索氏提取過程中,在石油醚中有損耗。但具體原因仍需進一步探索。

    3.5 2 種方法優(yōu)缺點比較

    索氏提取法具有明顯的缺點:1)提取耗時長,且提取過程中需人工看護;2)根據(jù)樣本量不同,需要大量的萃取溶劑;3)提取過程中通過加熱提高了萃取效率,但對于一些熱不穩(wěn)定物質(zhì),提取結(jié)果在定量上是不完整的[21]。超聲提取法的優(yōu)點在于:1)節(jié)省溶劑,索氏提取法每批樣品都要耗費80 mL 石油醚和100 mL 甲醇,而超聲提取不需要石油醚;2)節(jié)約時間,超聲提取法僅需30 min,而索氏提取法需要4 ~5 h,且超聲提取可同時提取多份樣品,更節(jié)省時間;3)對于陳皮中的有效成分(橙皮苷、川陳皮素、桔皮素),超聲提取法提取更徹底。

    3.6 方法評價

    超聲提取法提取橙皮苷、川陳皮素、桔皮素的提取率均高于索氏提取法,簡單便捷。未來研究中將優(yōu)化時間、投料比、提取溫度等條件,完善陳皮的超聲提取方法,為陳皮的質(zhì)量控制提供依據(jù)。

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