傷口攝入241Am內(nèi)照射回顧性調(diào)查及劑量評價

陳 凌，王 薇，鄔蒙蒙

(中國原子能科學研究院 輻射安全研究所，北京 102413)

2016年12月，采用內(nèi)照射活體測量設(shè)備(高純鍺探測器陣列為主探測器)，對某單位放射性工作人員進行內(nèi)照射常規(guī)監(jiān)測。發(fā)現(xiàn)1名人員胸肺區(qū)測量能譜241Am特征峰計數(shù)異常，初步懷疑存在241Am超量吸入，隨后進行事件調(diào)查。經(jīng)問詢調(diào)查得知，該名工作人員于2002年操作241Am固體放射源時，手部被螺絲刀穿刺扎傷，有出血，只進行簡單擠出污血和酒精擦拭處理，未上報單位劑量監(jiān)測部門。傷口目前已愈合，留有明顯疤痕。

由于未改造前的內(nèi)照射監(jiān)測設(shè)備(NaI(Tl)為主探測器)對低能γ射線測量能力有限，在該人員既往個人監(jiān)測記錄中并未報告241Am內(nèi)照射異常。隨后對工作場所監(jiān)測記錄進行調(diào)查，在其工作的時間內(nèi)，場所外照射劑量率水平小于相應的生產(chǎn)線監(jiān)督區(qū)和控制區(qū)的劑量控制水平；生產(chǎn)線地面、手套箱等表面污染水平均小于GB 1887—2002[1]規(guī)定的工作場所放射性表面污染控制水平；生產(chǎn)線多年未發(fā)現(xiàn)污染事故，241Am氣溶膠濃度在導出空氣濃度限值以內(nèi)，正常工作不會造成超量吸入。

基于以上調(diào)查事實，確定人員體內(nèi)241Am主要由手部傷口攝入。由于事件已過去10多年，許多事發(fā)當初的具體情況很難再調(diào)查清楚，本工作擬采用兩種方法綜合比較，對人員傷口攝入內(nèi)照射劑量進行評價：1) 通過對241Am進入人體后的長期沉積器官頭骨進行241Am的定量測量，由頭骨占全身骨骼的質(zhì)量比推算全身骨骼中的沉積量，結(jié)合傷口攝入后骨骼的滯留函數(shù)得到傷口241Am的攝入量，進而評價人員傷口攝入導致的待積有效劑量；2) 對目前人員傷口中241Am的滯留量進行定量測量，結(jié)合傷口污染滯留函數(shù)計算傷口241Am攝入量，評價人員待積有效劑量。

1 劑量評價

1.1 頭骨測量劑量評價方法

文獻[2]研究表明，241Am為親骨型核素，進入人體后參與骨細胞新陳代謝，長期沉積器官為全身骨骼，頭骨質(zhì)量占比高、形狀獨立、易于進行外部測量。將頭骨作為241Am在人員體內(nèi)長期沉積的研究對象，對頭骨內(nèi)的241Am進行定量測量，由頭骨中241Am的活度及頭骨的全身質(zhì)量占比，推算人員全身骨骼中241Am活度，用以評估傷口攝入241Am的待積有效劑量。

使用晶體直徑為93 mm、厚度為30 mm的兩臺ORTEC GEM-S9430P4型高純鍺探測器，對人員頭骨內(nèi)241Am進行定量測量，測量在低本底鐵室中進行。采用鉛防護用具將身體其他部位覆蓋，探測器窗面緊貼頭部，對前額及后腦分別進行測量，對兩個測量區(qū)域的數(shù)據(jù)取平均，人員頭部241Am 59.5 keV γ射線測量計數(shù)率為(1.18±0.02) s-1。采用蒙特卡羅計算方法結(jié)合人體數(shù)字體模中國成年男性參考人體素模型(CRAM)，得到人員頭骨中241Am 59.5 keV γ射線的探測效率。CRAM[3]身高170 cm、體重60 kg。頭部體素為1.741 mm×1.741 mm×1 mm，頭部體素陣列為120×120×230，頭部外圍長方體尺寸為208.92 mm×208.92 mm×230 mm。

依據(jù)GB/T 5703—1999[4]中對頭長、頭寬、頭圍進行了定義，對該名工作人員頭部數(shù)據(jù)進行測量，并對CRAM體模進行調(diào)整。模擬CRAM頭部測量的位置如圖1所示，其中放射源均勻分布于模型頭蓋骨和下頜骨中(不含脊椎)，包括皮質(zhì)骨和SPA松質(zhì)骨。最終，頭部測量的241Am 59.5 keV γ射線探測效率約為1.98%，頭骨241Am滯留量約為166 Bq。

a——前額；b——后腦圖1 CRAM頭骨測量模擬示意圖Fig.1 Simulated schematic of CRAM skull measurement

美國超鈾核素登記處對首例典型手部傷口致241Am內(nèi)污染案例進行研究，得到241Am在全身各骨骼中的放射性分布[5]，對遺體進行解剖，并對每塊人體骨骼進行放化分析得到241Am在全身各骨骼中的分布情況。研究表明，241Am在全身骨骼中的活度分布與骨骼的重量比例(尤其是灰重)較一致。因此認為，通過體外測量頭骨241Am活度來推算全身骨骼中241Am沉積量是可取的，利用頭骨占全身骨骼干重的比例作為由頭骨241Am的測量活度推算全身骨骼中241Am沉積量的系數(shù)。表1為中國成年人各類骨骼干重[6]。中國成年男性頭骨(顱骨、下頜骨)干重約占全身骨干重的18.86%，結(jié)合前文測量的頭骨241Am活度，可推算全身骨中241Am滯留量約為880 Bq。

在使用傳感器前，需要在系統(tǒng)中執(zhí)行注冊階段。首先，證書中心生成傳感器的公鑰K1，并發(fā)送給相應的傳感器。其次，傳感器使用公鑰K1加密其身份信息idn和隨機數(shù)R，并將加密結(jié)果E1返回給證書中心。最后，證書中心收到加密結(jié)果E1后，用其私鑰K′1來解密，并對其中的信息進行審核。如果審核通過，則向傳感器發(fā)送其使用的公鑰和私鑰(Ks,K′s)。

對傷口攝入內(nèi)照射劑量評價需建立合理準確的生物動力學模型，美國全國輻射防護委員會(NCRP)156號報告[7]提出的完整的傷口攝入生物動力學模型如圖2所示。

NCRP傷口生物動力學模型與ICRP78號報告[8]超鈾核素全身生物動力學模型相結(jié)合，建立傷口攝入超鈾核素的全身輸運模型，其中血液作為連接兩個模型的中間隔室。

表1 中國成年人各類骨骼干重[6]Table 1 Bone dry weight of Chinese adults[6]

圖2 NCRP156號報告中傷口生物動力學模型Fig.2 NCRP156 wound biodynamics model

利用上述模型及參數(shù)，通過劑量軟件IMBA計算出傷口攝入單位活度不同形態(tài)241Am后在人體骨中的滯留量(表2)。由表2可知，當工作人員經(jīng)由傷口攝入單位活度241Am，骨中滯留分數(shù)隨傷口污染核素物理、化學形態(tài)不同而不同。調(diào)查得知，該名工作人員手部受傷污染物為粉末狀241Am放射源，評估計算按顆粒態(tài)241Am處理，傷口為穿刺傷，受傷時間取2002年6月30日，計算出241Am傷口攝入量約為2 630 Bq。

利用已建立的傷口攝入超鈾核素的全身輸運模型，計算工作人員傷口攝入單位活度241Am后所致人體各組織器官當量劑量(表3)

表2 傷口攝入單位活度不同形態(tài)241Am后在人體骨中的滯留量Table 2 Bone retention of 1 Bq 241Am with different patterns in wound intake

表3 傷口攝入顆粒態(tài)241Am的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)Table 3 Dose coefficient of particle 241Am in wound intake

和待積有效劑量，其中待積有效劑量為3.25×10-4Sv/Bq。結(jié)合前文傷口攝入量，得到人員傷口攝入241Am造成的待積有效劑量約為0.85 Sv，骨表面當量劑量約為38 Sv。

1.2 傷口測量劑量評價方法

測量采用1臺高純鍺探測器，在低本底鐵室內(nèi)進行，測量時用鉛背心等防護用具將人員全身其他部位覆蓋，人員佩戴一定厚度的鉛手套，在傷口處剪開直徑為0.6 cm的準直孔，測量時準直孔緊貼探測器窗面中心，測量過程中保持幾何位置不變，人員傷口241Am 59.5 keV γ射線測量計數(shù)率為(6.65±0.05) s-1；26.3 keV γ射線測量計數(shù)率為(0.37±0.02) s-1。

假定傷口中污染物的埋藏深度為d，則有：

(1)

(2)

建立與實際測量條件相同的蒙特卡羅模型來計算傷口測量的探測效率。建模時，將手指等效為7.5 cm×2 cm×1.5 cm長方體，近似軟組織材料(ρ=1.06 g/cm3)構(gòu)成，傷口污染物等效為手指表面下深度為0.23 cm處的各向同性點源，計算得到傷口測量的探測效率約為3.52×10-2。結(jié)合傷口測量結(jié)果，最終得到傷口內(nèi)241Am約為527 Bq。由調(diào)查結(jié)果判斷傷口類型為肌肉貫穿傷，污染物為顆粒形態(tài)，NCRP156號報告?zhèn)谖廴緶舴匠虨閇7]：

R(t)=0.05e-0.05t+0.95e-0.000 4t

(3)

其中，R(t)為傷口攝入1 Bq顆粒態(tài)241Am經(jīng)過時間t后傷口處的滯留量。

人員的受傷時間取2002年6月30日，利用式(3)計算得到該名人員241Am傷口攝入量約為5 560 Bq。結(jié)合表3數(shù)據(jù)，計算得到人員傷口攝入241Am造成的待積有效劑量約為1.81 Sv。

2 傷口滯留241Am干預

本文針對是否需對傷口現(xiàn)今殘留的241Am采取干預措施進行評估。NCRP156號報告指出，在對放射性污染傷口進行干預后，節(jié)省劑量為年劑量限值的1～10倍，考慮采用螯合療法促排；節(jié)省劑量為年劑量限值10倍以上，考慮采用更猛烈的干預手段，如手術(shù)切除，但具體事件應具體對待。針對本事件，因距離受傷時間已過去數(shù)10年，現(xiàn)在使用局部注射或口服促排藥物，對減少人員劑量效果甚微；若采取傷口污染組織切除手術(shù)來減少人員劑量，需對手術(shù)節(jié)省劑量進行計算評估。

對人員手部傷口現(xiàn)今留存的241Am進行定量測量，傷口內(nèi)241Am滯留量約為527 Bq。假設(shè)受傷事件發(fā)生在調(diào)查測量的當天，經(jīng)定量測量人員傷口241Am活度為527 Bq，污染物241Am為顆粒態(tài)物質(zhì)，評估進行手術(shù)切除傷口污染組織能避免的待積有效劑量。由表3待積劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)和傷口中241Am活度計算得到，對傷口目前殘留污染物切除可節(jié)省劑量約為170 mSv，手術(shù)切除傷口殘留241Am對減少人員所受劑量具有一定意義。

在權(quán)衡手指生理狀態(tài)和污染物滯留的情況下，可能需進行多次污染組織切除手術(shù)，手術(shù)應考慮不影響人員正常生活，在人員生理及心理承受范圍內(nèi)進行。具體的切除方案由外科醫(yī)生與劑量評估人員共同制定。應對術(shù)后傷口殘留物及切除污染組織中的241Am進行定量測量，以評估手術(shù)效果。手術(shù)切除污染組織最優(yōu)效果為，在不影響人員身心健康的情況下，傷口處的241Am活度低于調(diào)查所使用測量設(shè)備的最低探測限，實際情況或可達不到最優(yōu)效果。

在隨后的調(diào)查中，對人員頭骨內(nèi)241Am進行了復測，并對其胸肺區(qū)域、背部區(qū)域、肝、盆骨、手骨、膝蓋骨和腳骨部位分別進行了測量，測量時使用屏蔽衣等覆蓋其他非測量區(qū)域以減少干擾，測量在低本底鐵室內(nèi)進行。測量結(jié)果顯示，在所有測量點均能測得高于本底水平的241Am特征能量峰，進一步驗證了241Am進入人體后長期主要沉積在全身骨骼中。

3 劑量評價結(jié)果討論

污染源項的不確定對回顧性劑量評價工作影響極大。由于人員受傷時間年代久遠和資料缺失，受傷的具體時間，致傷污染物物理、化學形態(tài)，人員的操作量、傷情程度及傷后處理等情況已無法準確追溯。且受傷后數(shù)10年外界條件的改變可能改變傷口污染物的滯留性質(zhì)。因此，在資料信息缺失的情況下，在受傷較長時間后進行回顧性劑量評價，不確定性大、準確度低。

對于頭骨測量劑量評價方法，目前對241Am在骨內(nèi)的沉積位置尚無明確結(jié)論，本工作采用241Am在骨內(nèi)均勻分布的假設(shè)。后續(xù)工作中采用蒙特卡羅模擬方法，對241Am沉積在骨的內(nèi)、外表面兩種假設(shè)情況進行建模，分別計算得到探測效率，結(jié)合3種假設(shè)情況的計算結(jié)果給出因241Am在骨內(nèi)沉積位置不確定帶來的探測效率的相對誤差約為±30%。此外，該名人員在放射性生產(chǎn)線工作20余年，存在長期少量慢性吸入241Am的可能。本工作中暫不考慮長期慢性吸入經(jīng)由肺部代謝廓清入血最終轉(zhuǎn)移至頭骨中的241Am的份額，但此處需注意，這會引起測量頭骨241Am推算傷口途徑攝入量的偏高，進而引起傷口攝入241Am待積有效劑量的過高評估。

對于傷口測量劑量評價方法，傷口滯留量的測量僅針對初始穿刺傷口小范圍區(qū)域(直徑6 mm)。當采用屏蔽遮擋傷口中心位置，對傷口周圍進行分區(qū)測量，可見241Am特征峰計數(shù)高于本底水平，但低于傷口中心位置，可知最初傷口中的污染物已向周圍小范圍的組織浸潤。在計算傷口探測效率時，傷口以點源模擬，存在一定的誤差。

兩種劑量評價方法均采用NCRP156號報告?zhèn)谏飫恿W模型，放射性傷口污染的人類數(shù)據(jù)較少，該模型及相關(guān)參數(shù)主要取自動物實驗，與真實人體代謝情況存在一定的差異，這也將帶來理論計算與實際情況之間的偏差。綜合兩種劑量評價方法的結(jié)果，該人員傷口攝入241Am待積有效劑量的理論計算結(jié)果約為0.85～1.81 Sv，結(jié)合以上不確定度分析，該人員傷口攝入241Am待積有效劑量應小于2 Sv。

4 建議與展望

1) 以此事件為例，相關(guān)單位應加強超鈾核素生產(chǎn)及操作場所的安全監(jiān)管，樹立人員自發(fā)自主的安全意識，規(guī)范輻射防護設(shè)計和操作流程，識別可能存在造成人員傷口攝入風險的工藝環(huán)節(jié)并提出警示，避免發(fā)生類似事故。

2) 應開展不同攝入方式及攝入情形的快速劑量評估方法，為突發(fā)事件及時采取相應措施提供技術(shù)支持。

3) 國內(nèi)應加快制定傷口攝入、肺部吸入后的處理處置規(guī)范，以利于在突發(fā)情況下盡可能降低人員的受照劑量。

感謝潘自強院士對本工作的關(guān)注和指導。另外，中國原子能科學研究院輻射安全研究所防護室為本工作提供實驗設(shè)備，中國輻射防護研究院肖運實、李曉敦完成本工作中頭骨數(shù)字體模效率刻度，在此一并感謝。