我國環(huán)境土壤中的重要超鈾核素分布

郭秋菊，倪有意，李思璇

(北京大學(xué) 物理學(xué)院 核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871)

Pu、Am和Np是3種重要的超鈾核素。環(huán)境中的這些核素主要來源于人類的核活動，包括核武器試驗(yàn)、核設(shè)施排放以及核事故釋放等。在這些來源中，20世紀(jì)40—80年代以美國和前蘇聯(lián)為主進(jìn)行的一系列大氣層核試驗(yàn)是目前環(huán)境中這幾種重要超鈾核素的最重要來源。30多年間，全世界共進(jìn)行了2 000多次核試驗(yàn)，其中包括543次大氣層核試驗(yàn)(包括1945年的日本廣島和長崎核爆)，共導(dǎo)致了約11 PBq的239+240Pu以及39 TBq的237Np釋放到環(huán)境中[1-2]。與Pu核素和237Np的情況不同，大氣層核試驗(yàn)直接釋放的241Am很少，環(huán)境中本底水平的241Am主要是通過大氣層核試驗(yàn)產(chǎn)生的241Pu(T1/2=14.4 a)經(jīng)過β衰變產(chǎn)生。據(jù)估計(jì)，環(huán)境中全球沉降來源的241Am預(yù)計(jì)在21世紀(jì)中葉達(dá)到峰值，屆時(shí)其活度將達(dá)到環(huán)境中239+240Pu活度的40%左右[3]。Pu核素、237Np和241Am不僅具有放射性，還具有化學(xué)毒性。在放射性毒性分組中，Pu的主要同位素(如239Pu、240Pu)和241Am被分為極毒組，237Np則被分為高毒組[4]。這些超鈾核素一旦通過食物鏈攝入或顆粒吸入等途徑進(jìn)入人體，將會給人體健康帶來潛在放射性危害。因此，環(huán)境中這些重要超鈾核素的來源、濃度水平、分布特征與環(huán)境行為研究是環(huán)境放射性評估、輻射安全風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)和高放射性廢物地質(zhì)處置所關(guān)心的重要問題。此外，作為人工放射性核素，Pu核素具有特定的來源及較長的半衰期，研究環(huán)境中Pu同位素組成(例如240Pu/239Pu原子比)信息也能為同位素溯源提供依據(jù)，從而將Pu核素作為獨(dú)特的環(huán)境示蹤劑應(yīng)用于大氣科學(xué)、地球化學(xué)、海洋學(xué)等環(huán)境研究領(lǐng)域。在陸地環(huán)境中，土壤是全球沉降的超鈾核素的最重要的承載體。鑒于我國地域遼闊，環(huán)境類型豐富，從環(huán)境輻射安全層面，研究我國環(huán)境土壤中Pu核素、241Am和237Np的來源、濃度水平、分布特征對于人體劑量評估十分重要。近年來，隨著我國核電事業(yè)的蓬勃發(fā)展，建立和擴(kuò)大我國環(huán)境尤其是環(huán)境土壤中包括這些重要超鈾核素在內(nèi)的人工放射性核素的“準(zhǔn)本底”數(shù)據(jù)庫是核安全評價(jià)的重要組成部分，也是公眾關(guān)心的熱點(diǎn)問題之一。

從國內(nèi)外研究現(xiàn)狀來看，關(guān)于我國環(huán)境土壤中Pu核素的研究已有一定報(bào)道。在公開的可檢索的報(bào)道中，較具代表性和系統(tǒng)性的研究包括中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所開展的關(guān)于我國不同環(huán)境土壤中Pu核素的來源及分布研究[5]以及北京大學(xué)輻射防護(hù)與環(huán)境保護(hù)研究組開展的關(guān)于我國羅布泊核試驗(yàn)場上風(fēng)向的新疆和下風(fēng)向的甘肅地區(qū)土壤中Pu核素的相關(guān)研究[6-7]。1964—1980年，我國在羅布泊核試驗(yàn)場共進(jìn)行了22次大氣層核試驗(yàn)。為研究核試驗(yàn)中釋放的Pu核素對我國環(huán)境產(chǎn)生的影響，早期的研究者如張聚敬等[8-9]、金玉仁等[10]、Zheng等[11]針對我國羅布泊核試驗(yàn)場周圍的新疆和甘肅地區(qū)進(jìn)行了環(huán)境土壤中Pu核素的初步分析和報(bào)道。近些年，Xu等[12-14]開始將Pu核素應(yīng)用于我國東北和華北部分地區(qū)土壤侵蝕的研究中，這些研究報(bào)道了這些地區(qū)環(huán)境土壤中239+240Pu的活度濃度和240Pu/239Pu原子比信息。此外，還有很多研究學(xué)者對我國不同地區(qū)環(huán)境中Pu核素的濃度水平和同位素組成信息進(jìn)行了報(bào)道，但這些報(bào)道多為局域性報(bào)道，且報(bào)道的數(shù)據(jù)也較零散[15-17]。相比之下，關(guān)于我國環(huán)境中241Am和237Np的研究非常有限。

為提供關(guān)于我國環(huán)境土壤中重要超鈾核素(主要是Pu核素，還包括241Am和237Np)的來源、濃度水平(含Pu同位素比值)和分布特征的整體信息，本文對相關(guān)文獻(xiàn)進(jìn)行整理和分析，對我國環(huán)境土壤中這些超鈾核素的分布進(jìn)行綜述。

1 我國環(huán)境土壤中的Pu核素

1.1 表層土壤

在我國環(huán)境土壤中Pu核素的研究報(bào)道中，表層土壤中Pu核素的報(bào)道數(shù)據(jù)(包括239+240Pu活度濃度和240Pu/239Pu原子比)較為豐富。早期的研究由于技術(shù)手段所限，Pu核素的測量主要是利用α能譜法進(jìn)行的。因此部分文獻(xiàn)只報(bào)道了土壤樣品中239+240Pu活度濃度，而未報(bào)道其240Pu/239Pu原子比。此外，需要注意的是，不同學(xué)者的研究中定義的表層土壤深度也有所差別。例如，Bu等[18-19]和王煜等[15]的研究中采集0～2 cm深度的土壤作為表層土壤。而Zheng等[3]、沙連茂等[20-21]和顏啟民等[22]的研究中則將0～5 cm的土壤定義為表層土壤。另外，在張聚敬等[8]的早期研究中，將10 cm深度的土壤作為表層土壤進(jìn)行采樣和分析。邢閃[5]的研究中定義表層土壤為0～20 cm深度的土壤。鑒于不同研究中表層土壤深度差別較大，將這些研究中的表層土壤分為兩類進(jìn)行分析討論：一類是采樣深度≤10 cm的表層土壤，另一類為采樣深度為20 cm的表層土壤。

1) 表層土壤239+240Pu活度濃度對文獻(xiàn)中我國環(huán)境中采樣深度≤10 cm和采樣深度為20 cm的表層樣品中239+240Pu的活度濃度分別進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，所得的直方圖如圖1所示。對于采樣深度≤10 cm的表層土壤樣品，其中的239+240Pu活度濃度范圍為0.005～1.99 mBq/g(樣本數(shù)N=150)，中值為0.200 mBq/g；相比之下，深度為20 cm的表層土壤樣品中，239+240Pu活度濃度介于0.008～2.662 mBq/g之間(N=115)，中值為0.092 mBq/g?？煽吹?，不論是≤10 cm的表層土壤樣品還是20 cm的表層土壤樣品，大部分樣品中239+240Pu活度濃度均集中在低濃度區(qū)。一個趨勢是，239+240Pu活度濃度越高，樣品數(shù)越少。其中，20 cm采樣深度的樣品在低濃度處的樣品數(shù)量相對更多，樣品計(jì)數(shù)隨239+240Pu活度濃度的增加而陡然下降；相比之下，對≤10 cm采樣深度的樣品而言，計(jì)數(shù)在各濃度區(qū)間上的分布則下降相對平緩。

從土壤中239+240Pu活度濃度空間分布分析，對于采樣深度為20 cm的表層土壤樣品，239+240Pu活度濃度較高的數(shù)據(jù)主要出現(xiàn)在新疆和甘肅兩地。邢閃[5]采集的新疆和甘肅20 cm表層土壤中，部分樣品中測量到較高(>0.5 mBq/g)的239+240Pu活度濃度，有兩個采自我國羅布泊核試驗(yàn)場周邊的樣品中239+240Pu的活度濃度甚至分別高達(dá)2.362 mBq/g和2.662 mBq/g。由于這些表層樣品的采樣深度已達(dá)20 cm，整個0～20 cm土壤經(jīng)充分混合后仍能測量到如此高的239+240Pu活度濃度說明這些采樣點(diǎn)相比于其他地區(qū)采樣點(diǎn)有可能有全球沉降以外的Pu核素輸入。

圖1 我國表層土壤樣品239+240Pu活度濃度統(tǒng)計(jì)圖Fig.1 Histogram of 239+240Pu activity concentration in Chinese surface soil

相比之下，對于采樣深度≤10 cm的表層土壤樣品，239+240Pu活度濃度較高(>0.5 mBq/g)的數(shù)據(jù)除出現(xiàn)在新疆、甘肅地區(qū)外，其他地區(qū)也偶有出現(xiàn)。張聚敬等[8]在20世紀(jì)80年代對我國羅布泊核試驗(yàn)場上風(fēng)向的新疆地區(qū)進(jìn)行了Pu污染狀況調(diào)查報(bào)道，10 cm的表層土壤中239+240Pu的活度濃度普遍較高，其范圍為0.363～0.927 mBq/g，其中239+240Pu活度濃度最高的地區(qū)為米蘭地區(qū)。董微等[23]在新疆地區(qū)也進(jìn)行了土壤Pu核素調(diào)查，該研究報(bào)道的新疆地區(qū)表層土壤中239+240Pu的活度濃度范圍為0.010～0.827 mBq/g。此后，Bu等[19]在羅布泊核試驗(yàn)場下風(fēng)向的甘肅敦煌地區(qū)表層土壤中測出了較高的239+240Pu活度濃度(最高達(dá)0.89 mBq/g)。由于新疆和甘肅分別地處我國羅布泊核試驗(yàn)場上風(fēng)向和下風(fēng)向，部分地區(qū)可能受到來自于我國核試驗(yàn)釋放的Pu核素的局域性影響，從而導(dǎo)致部分表層土壤中存在較高的239+240Pu活度濃度。此外，在我國的其他遠(yuǎn)離核試驗(yàn)場的地區(qū)，尤其是降雨量更充沛的東部及東北部地區(qū)，也有較高239+240Pu活度濃度的表層土壤樣品的零散報(bào)道。Xu等[12]分析測量了在遼東半島的耕地、鹽堿地和草地3種類型土壤中的Pu核素和137Cs。草地表層土壤中的239+240Pu活度濃度(0.027～0.938 mBq/g)總體上高于耕地表層土壤中的239+240Pu活度濃度(0.023～0.223 mBq/g)。而且，在草地土壤中測量到兩個較高的239+240Pu活度濃度(0.640 mBq/g和0.938 mBq/g)。此外，在該小組的另一研究中[14]報(bào)道了大連地區(qū)和連云港地區(qū)的表層土壤中的239+240Pu濃度水平。其中，大連地區(qū)的幾個樣品測出了較高的239+240Pu活度濃度(0.929～1.178 mBq/g)。另外，Bu等[24]在重慶采集的剖面土壤中，測量到表層土壤(2 cm)具有較高的239+240Pu活度濃度(1.30 mBq/g)?？煽吹剑捎谖覈赜蜻|闊，環(huán)境類型豐富，不同地區(qū)表層土壤中239+240Pu活度濃度之間存在較大差異。

土壤中Pu核素活度濃度受多環(huán)境因素共同影響，如降雨量可能影響Pu核素的沉積量從而直接影響土壤中Pu核素的活度濃度，而具體土壤性質(zhì)(土壤有機(jī)物含量、土壤pH等)則影響Pu核素在土壤中的遷移行為以及在表層土壤的停留時(shí)間，從而影響表層土壤中的239+240Pu活度濃度[16，25-26]。正是由于不同地區(qū)實(shí)際環(huán)境條件的復(fù)雜性和獨(dú)特性，目前研究中沒有明確證實(shí)影響表層土壤中239+240Pu活度濃度的具體因素。未來的研究中仍需針對我國不同地區(qū)環(huán)境條件進(jìn)行更系統(tǒng)布點(diǎn)采樣，這不僅有助于建立更精細(xì)的我國環(huán)境土壤中Pu核素分布圖譜，且對于探究影響表層土壤Pu核素濃度水平的因素和機(jī)制也將很有幫助。

2) 表層土壤240Pu/239Pu原子比

在早期的研究中，很多Pu核素的測量是利用α能譜法進(jìn)行的。α能譜法無法分辨239Pu和240Pu同位素，所以早期研究并未報(bào)道樣品中的240Pu/239Pu原子比。隨著質(zhì)譜技術(shù)尤其是電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)的普及應(yīng)用，越來越多的質(zhì)譜分析測量方法被使用于環(huán)境土壤樣品中240Pu/239Pu同位素原子比的測量工作中[10-11，16，18-19，27]。

由于239Pu和240Pu屬于同位素，它們的環(huán)境行為相同，因此不同采樣深度下土壤中240Pu/239Pu原子比應(yīng)無明顯差異。因此將文獻(xiàn)中報(bào)道的所有深度(包括20 cm和≤10 cm)的表層土壤樣品中240Pu/239Pu原子比的結(jié)果統(tǒng)計(jì)于圖2中。需說明，由于240Pu/239Pu原子比是重要的同位素溯源依據(jù)，為能較準(zhǔn)確反映我國大部分環(huán)境土壤中的240Pu/239Pu原子比，圖2中所使用的數(shù)據(jù)已排除文獻(xiàn)中所有240Pu/239Pu原子比報(bào)道值的離群點(diǎn)?？煽吹?，我國不同環(huán)境表層土壤中240Pu/239Pu原子比總體符合正態(tài)分布(t檢驗(yàn)，p<0.05)，其平均值為0.183±0.032(2δ)。20世紀(jì)70年代，美國能源部環(huán)境測量實(shí)驗(yàn)室在世界范圍內(nèi)采集了幾十個深度土壤樣品用于分析人工放射性核素在全球范圍內(nèi)的分布?；趯ζ渲胁糠滞寥罉悠返姆治鰷y量，Kelley等[28]報(bào)道了這些土壤中的Pu核素的活度濃度及原子比，從而重構(gòu)了大氣層核試驗(yàn)導(dǎo)致的Pu核素在全球不同緯度范圍內(nèi)的分布特征，其中30°N～71°N緯度帶內(nèi)全球沉降來源的240Pu/239Pu原子比為0.180±0.014(N=24)。鑒于我國不同環(huán)境中表層土壤樣品的240Pu/239Pu原子比的平均值與Kelley等[28]的報(bào)道值非常符合，可認(rèn)為我國環(huán)境土壤中Pu核素的來源以全球沉降為主。

圖2 我國表層土壤中240Pu/239Pu原子比分布Fig.2 Distribution of 240Pu/239Pu atom ratio in Chinese surface soil

同時(shí)，圖2中我國環(huán)境表層土壤中的240Pu/239Pu原子比數(shù)據(jù)存在一些離群點(diǎn)。將這些表層土壤中240Pu/239Pu原子比的空間分布繪于圖3。結(jié)合文獻(xiàn)報(bào)道可看到，我國表層環(huán)境土壤中具有較高240Pu/239Pu原子比的離群點(diǎn)樣品在遼寧、內(nèi)蒙、山西、新疆等地區(qū)[6，12，29]。除邢閃[5]和董微[6]在新疆羅布泊核試驗(yàn)場上風(fēng)向地區(qū)采集的表層土壤中測出很高的240Pu/239Pu原子比(分別為0.307±0.162和0.286 ±0.047)外，其余報(bào)道的表層樣品中240Pu/239Pu原子比(0.216～0.245)略超出全球沉降的240Pu/239Pu原子比的上限(0.194)。然而，考慮到這些樣品中240Pu/239Pu原子比的測量不確定度較大(部分結(jié)果不確定度高達(dá)20%以上)，目前還難以明確斷定這些樣品中存在全球沉降以外的Pu核素來源；相比之下，我國表層環(huán)境土壤中較低的240Pu/239Pu原子比則主要出現(xiàn)在我國羅布泊核試驗(yàn)場下風(fēng)向的甘肅地區(qū)。Bu等[18-19]和邢閃[5]報(bào)道了在甘肅酒泉地區(qū)的表層土壤中大量低于全球沉降特征值的240Pu/239Pu原子比。其中，Bu等[18-19]觀測到的兩個240Pu/239Pu原子比極低值分別為0.080±0.007和0.125±0.007，有力證明了甘肅地區(qū)確實(shí)存在全球沉降以外的Pu核素來源，由于該地區(qū)地處我國羅布泊核試驗(yàn)場下風(fēng)向地區(qū)，可推測受到了我國核試驗(yàn)造成的Pu核素局域性影響。

圖3 我國表層土壤240Pu/239Pu原子比空間分布Fig.3 Spatial distribution of 240Pu/239Pu atom ratio in Chinese surface soil

1.2 垂直剖面土壤

1) 剖面土壤239+240Pu沉積通量

由于Pu核素沉降到地表后存在垂直遷移等環(huán)境行為，因此相比于表層土壤，垂直剖面土壤能更好保存土壤中的Pu核素信息。研究者利用沉積通量將Pu核素的沉降水平進(jìn)行量化，沉積通量的計(jì)算方法為：

其中：I為239+240Pu的沉積通量，Bq/m2；B為土壤容重，g/cm3；di為土壤柱第i個土壤層的厚度，cm；Ci為實(shí)際測量得到的第i個土壤層土壤樣品中的239+240Pu活度濃度，Bq/g。將文獻(xiàn)報(bào)道的我國不同緯度帶環(huán)境中的239+240Pu的沉積通量繪于圖4，兩虛線之間為Hardy等[30]報(bào)道的全球范圍內(nèi)相應(yīng)緯度帶的239+240Pu的沉積通量范圍。對于我國20°N～30°N和30°N～40°N緯度帶地區(qū)，環(huán)境土壤柱中239+240Pu沉積通量與全球沉降的范圍相差不大。在部分土壤中，239+240Pu的沉積通量稍高于該緯度范圍內(nèi)全球沉降的平均值，可能是由于當(dāng)?shù)剌^大的降雨量所導(dǎo)致[16，24]；然而，在40°N～50°N緯度帶內(nèi)，我國環(huán)境土壤中239+240Pu沉積通量則在一個極大的范圍(13～546 Bq/m2)內(nèi)變化。需注意，該范圍內(nèi)239+240Pu沉積通量的極小值((13±1) Bq/m2)和極大值((546±27) Bq/m2)均出現(xiàn)在卜文庭[7]報(bào)道的我國羅布泊核試驗(yàn)場下風(fēng)向的甘肅地區(qū)采樣點(diǎn)中。甘肅地區(qū)氣候干旱，土壤顆粒再懸浮情況嚴(yán)重。采樣點(diǎn)中極低的239+240Pu沉積通量可能是風(fēng)沙引起的Pu核素?fù)p失所致。而該地區(qū)顯著高于全球同緯度帶(40°N～50°N)平均值(81.4 Bq/m2)的239+240Pu沉積通量則表明該地區(qū)受到了全球沉降以外的來自于我國核試驗(yàn)的Pu核素影響[7]。

圖4 我國不同緯度帶環(huán)境剖面土壤中239+240Pu沉積通量Fig.4 239+240Pu inventories in Chinese soil cores in different latitude regions

2) 剖面土壤239+240Pu垂直分布特征

Pu核素沉降到地表后，在具體環(huán)境條件下遵循特定的環(huán)境行為規(guī)律。由于不同地區(qū)環(huán)境條件(如降雨量、土壤有機(jī)物含量、土壤pH值等)各不相同，使得在剖面土壤樣品采集時(shí)土壤中的Pu核素具有特定的垂直分布規(guī)律。然而，由于Pu核素是一顆?；钚詷O高的核素，總體而言，其在剖面土壤中的垂直遷移仍較緩慢。鑒于上述原因，從報(bào)道的結(jié)果來看我國環(huán)境中保存較好的剖面土壤中239+240Pu活度濃度的垂直分布主要存在兩種模式。(1)239+240Pu的活度濃度出現(xiàn)在表層土壤，隨土壤深度的增加，土壤層中的239+240Pu活度濃度降低。較具代表性的如Xu等[12-13]的研究，他們在遼東半島平原上采集的大量土壤柱中的239+240Pu活度濃度呈上述垂直分布特點(diǎn)。利用指數(shù)衰減函數(shù)擬合土壤剖面239+240Pu活度濃度的垂直分布，擬合度R2均高于0.8[13]。(2)239+240Pu活度濃度出現(xiàn)在亞表層土壤，在該層深度以上的土壤層中，隨土壤深度的增加，239+240Pu的活度濃度逐漸增加直至達(dá)到峰值，而在峰值深度以下的土壤層中，隨深度的增加，土壤中的239+240Pu活度濃度逐漸降低，整體呈現(xiàn)高斯分布。剖面土壤中239+240Pu活度濃度峰的位置一定程度上也能反映Pu核素在土壤中遷移速率的快慢。Ni等[16]的計(jì)算指出，Pu核素森林土壤中的垂直遷移慢于草地和荒漠土壤，在森林土壤條件下Pu核素能更好保存在淺層土壤中，倪有意等[31]的研究中也有相似結(jié)論。此外，值得注意的是，有研究者在剖面土壤柱中也觀測到了異于上述兩種形式的239+240Pu活度濃度分布特征。例如，Bu等[18]在甘肅地區(qū)采集的部分剖面土壤柱中，239+240Pu活度濃度不隨土壤深度變化而改變，整體呈現(xiàn)均勻分布特征；此外也有土壤柱中的239+240Pu活度濃度隨土壤深度的增加而增加，239+240Pu峰值活度濃度出現(xiàn)在最底層(25～30 cm)土壤的報(bào)道。Bu等[18]認(rèn)為出現(xiàn)這個現(xiàn)象的原因是該地區(qū)降雨量小，土壤有機(jī)物含量低導(dǎo)致Pu核素在該地區(qū)的遷移較快。然而更明確的原因和機(jī)理還值得進(jìn)一步探究。

3) 剖面土壤240Pu/239Pu原子比垂直分布特征

與土壤柱中239+240Pu活度濃度的垂直分布特征不同的是，大部分文獻(xiàn)報(bào)道的我國環(huán)境土壤柱中不同土壤層240Pu/239Pu原子比變化不大。除部分深層土壤樣品由于Pu核素含量極低導(dǎo)致測量的240Pu/239Pu原子比不確定度較大外，目前報(bào)道的我國環(huán)境土壤柱中大部分240Pu/239Pu原子比均接近于0.18，說明全球沉降仍是我國環(huán)境中Pu核素的主要來源。然而，需注意的是，部分土壤柱中也出現(xiàn)了異于全球沉降特征值的240Pu/239Pu原子比。從空間分布來看，這些異常值報(bào)道較為集中的是在我國羅布泊核試驗(yàn)場下風(fēng)向的甘肅地區(qū)。在早期研究中，金玉仁等[10]比較了陜西西安和甘肅某地土壤柱中的240Pu/239Pu原子比，發(fā)現(xiàn)西安和甘肅地區(qū)土壤樣品中240Pu/239Pu原子比分別為0.18和0.15，說明西安地區(qū)Pu核素來源于全球沉降，而甘肅地區(qū)樣品中的Pu核素則另有來源。隨后，Zheng等[3]分析測量了甘肅蘭州附近的森林土壤柱中240Pu/239Pu原子比，結(jié)果顯示不同深度土壤中240Pu/239Pu原子比均與全球沉降特征值符合很好。近年來，邢閃[5]對我國西北部的新疆、甘肅、寧夏及青海地區(qū)進(jìn)行了剖面土壤的采集和Pu核素測量。盡管在部分土壤柱的土壤層中測量到了極異常(>0.3)的240Pu/239Pu原子比，然而由于在這些出現(xiàn)異常的土壤層中，239+240Pu的活度濃度極低，使得240Pu/239Pu原子比測量值不確定度很大。實(shí)際上，邢閃[5]采集的6個土壤柱中除了甘肅玉門地區(qū)的1個土壤柱，其余5個采自新疆、甘肅、寧夏和青海的土壤柱中各土壤層239+240Pu活度濃度絕大部分均低于0.05 mBq/g。這可能是測量得到的240Pu/239Pu原子較為異常且測量不確定度較大的原因。盡管如此，邢閃[5]在239+240Pu活度濃度較高的甘肅玉門土壤柱中仍觀測到了稍異于全球沉降特征值的240Pu/239Pu原子比(0.143～0.147)，說明該地區(qū)可能受到全球沉降以外的Pu核素的影響。隨后，Bu等[5]針對性地對甘肅酒泉地區(qū)進(jìn)行了土壤柱樣品采集和分析，8個甘肅地區(qū)土壤柱中經(jīng)過沉積通量加權(quán)的240Pu/239Pu原子比為0.132～0.168，均低于全球沉降特征值(0.18)。此外，在兩個土壤柱的土壤層中還發(fā)現(xiàn)了極低(0.059和0.085)的240Pu/239Pu原子比。這些比值與被認(rèn)為受到我國核試驗(yàn)的Pu核素污染的我國西北湖泊沉積物中的240Pu/239Pu原子比相近[32-33]，說明我國核試驗(yàn)產(chǎn)生的240Pu/239Pu原子比可能略低于全球沉降特征值，并且進(jìn)一步證明我國羅布泊核試驗(yàn)場下風(fēng)向的甘肅地區(qū)有可能受到了來自于我國核試驗(yàn)的Pu核素區(qū)域性影響。

2 我國環(huán)境土壤中的241Am和237Np核素

與Pu核素的相關(guān)研究相比，可檢索的關(guān)于我國環(huán)境土壤中241Am和237Np的報(bào)道非常有限，目前僅3篇文獻(xiàn)涉及到我國環(huán)境土壤中241Am的來源、濃度水平及分布情況。中國輻射防護(hù)研究院的沙連茂等[20-21]與日本金澤大學(xué)低水平放射性實(shí)驗(yàn)室在80年代末開展過我國華北地區(qū)的北京、濟(jì)南、石家莊和太原的土壤的241Am、239+240Pu和137Cs本底調(diào)查合作研究。結(jié)果顯示，4個地區(qū)土壤中241Am的活度濃度范圍為0.01～0.12 mBq/g(為便于比較和說明，已衰變修正到2018年1月，余同)，而241Am的沉積通量為5.9～19.9 Bq/m2。最近，Ni等[16]研究報(bào)道了河北承德、甘肅瓜州、浙江秦山和貴州貴陽不同類型(森林、草地和荒漠)土壤柱中241Am和Pu核素的來源、濃度水平、分布特征及遷移行為，4個地區(qū)241Am沉積通量范圍為28.29～61.05 Bq/m2(已衰變修正到2018年1月)，顯著高于沙連茂等報(bào)道的華北地區(qū)土壤中241Am的沉積通量，說明241Am的沉積通量也存在較大的地區(qū)差異性。土壤柱中241Am活度濃度的垂直分布也出現(xiàn)了亞表層濃度峰值，峰值以下隨土壤深度的增加，241Am活度濃度不斷降低，與239+240Pu的垂直分布特征非常相似。通過計(jì)算Pu核素和241Am的遷移速率，Ni等[16]進(jìn)一步證實(shí)了這兩種超鈾核素在土壤中具有相似的垂直遷移行為?；趦烧攮h(huán)境行為的相似性，Ni等[16]使用241Am/239+240Pu活度濃度比作為非同位素示蹤依據(jù)，證實(shí)了這些土壤中的241Am主要是由全球沉降的241Pu衰變而來。

對于237Np，目前還沒有針對我國環(huán)境土壤中237Np濃度水平和分布特征的報(bào)道。僅有1篇關(guān)于土壤中237Np分析方法的文章中報(bào)道了環(huán)境土壤樣品中237Np的活度濃度用于方法驗(yàn)證[34]。Yi等[34]建立了利用多接收杯電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(MC-ICP-MS)測量土壤中237Np的分析方法。在該研究中，分析測量了兩個采自甘肅某地的土壤樣品中的237Np活度濃度，結(jié)果分別為0.056 Bq/g和0.029 Bq/g。然而，該文章中并未提及具體的采樣信息。由于這兩個土壤中237Np的活度濃度顯著高于國外環(huán)境土壤中全球沉降來源的237Np濃度水平(mBq/g量級)，因此有理由相信這兩個土壤樣品受到了全球沉降以外的237Np影響。

3 結(jié)論與討論

本文針對可檢索的有關(guān)我國環(huán)境土壤中以Pu核素為主的包括241Am和237Np幾種重要超鈾核素的文獻(xiàn)進(jìn)行分析，從這些超鈾核素的來源、濃度水平(含Pu同位素比值)和分布特征進(jìn)行了討論和總結(jié)，主要有以下幾點(diǎn)結(jié)論。

1) 我國不同環(huán)境中表層土壤樣品的239+240Pu活度濃度變化范圍很大，為0.005～2.662 mBq/g。表層土壤中240Pu/239Pu原子比呈正態(tài)分布的統(tǒng)計(jì)特征，且其平均值(0.183±0.032)與全球沉降的特征值(0.180±0.014)非常符合，說明大部分樣品中的Pu主要來源于全球沉降。

2) 環(huán)境剖面土壤中239+240Pu的沉積通量變化范圍很大，為13～546 Bq/m2。甘肅部分地區(qū)存在較高的239+240Pu沉積通量，可能受到了我國核試驗(yàn)的局域性影響；以全球沉降影響為主的土壤柱中239+240Pu的沉積通量或多或少與全球沉降在不同緯度帶的平均值有所差異，可能受到當(dāng)?shù)鼐唧w自然環(huán)境條件的影響。

3) 剖面土壤中239+240Pu活度濃度的垂直分布主要有表面峰和亞表面峰兩種形式。與239+240Pu活度濃度的情況不同，土壤柱中不同深度土壤層的240Pu/239Pu原子比差別不大。在甘肅部分土壤柱的土壤層中有明顯異于全球沉降值的極低240Pu/239Pu原子比(0.059和0.085)報(bào)道，提示這些區(qū)域可能受到了來自我國核試驗(yàn)的局域性影響。

4) 關(guān)于我國環(huán)境土壤中241Am和237Np兩種重要超鈾核素的報(bào)道目前仍非常有限，亟需開展相關(guān)研究。