鐵電和壓電效應(yīng)的電致疲勞綜合建模研究

薛曉敏， 周將武， 孫 清， 伍曉紅

(1. 西安交通大學(xué) 土木工程系， 西安 710049； 2. 西安交通大學(xué) 航空航天學(xué)院， 西安 710049)

鐵電材料具有良好的鐵電性、壓電性、熱釋電、聲光電及非線性光學(xué)等諸多特性，可以制成電子元器件、換能裝置以及其他傳感器和驅(qū)動(dòng)器等，廣泛應(yīng)用于各個(gè)工程領(lǐng)域[1-2]。其中，鐵電材料呈現(xiàn)的鐵電和壓電特性尤為突出，即，具有良好的鐵電電滯回線和壓電蝴蝶回線。一般而言，以上回線均具有復(fù)雜的非線性滯回特性，如在理想的鐵電電疇結(jié)構(gòu)和極化反轉(zhuǎn)前提下，回線應(yīng)該為規(guī)則的軸對(duì)稱規(guī)則回線。然而，由于材料制備技術(shù)、電路系統(tǒng)及加載條件等原因致使回線發(fā)生不對(duì)稱、重心偏移等異化現(xiàn)象[3]。特別需要提出的是“電疲勞現(xiàn)象”普遍存在，即，交變外電場(chǎng)加載條件下的鐵電材料的極化能力漸漸減弱導(dǎo)致電滯和蝴蝶回線性能退化為非飽和、不對(duì)稱形狀[4-5]。無論是鐵電材料復(fù)雜非線性滯回特性，還是因?yàn)榉抢硐雰?nèi)外因素導(dǎo)致的異化現(xiàn)象均無疑給描述該材料特性曲線的理論研究造成了很大困難，這也正是鐵電材料及其器件想要完全商業(yè)化的重要障礙。因此，提出適用于各種非線性鐵電、壓電行為描述的力-電模型，并能夠?qū)σ螂娖趯?dǎo)致的特性曲線異化現(xiàn)象進(jìn)行準(zhǔn)確描述，這將對(duì)該材料的潛在應(yīng)用起到至關(guān)重要作用。

迄今為止，描述鐵電材料行為的理論模型主要分為兩類，其一，為微觀模型[6]，是通過微觀角度，通過大量隨機(jī)取向的微觀電疇體積平均得到的相關(guān)宏觀物理量用以描述其各種力電行為，該方法精度高但計(jì)算效率不高，因此解決實(shí)際工程問題受到限制；其二，為宏觀模型[7]，側(cè)重于材料性能的唯象描述。它是基于熱力學(xué)定律并運(yùn)用連續(xù)介質(zhì)力學(xué)基礎(chǔ)建立的，一般可以較好預(yù)測(cè)鐵電材料的介電、電滯和蝴蝶曲線。以上模型大都適用于理想極化條件下材料力、電曲線的描述，然而，對(duì)于普遍存在的電疲勞效應(yīng)導(dǎo)致的曲線退化、異化等現(xiàn)象則無法靈活適用。因此，一些學(xué)者開始關(guān)注電疲勞問題，并通過觀察和分析交變電場(chǎng)加載循環(huán)數(shù)和自發(fā)極化劣化的相關(guān)關(guān)系開發(fā)了若干疲勞模型[8]，從理論上實(shí)現(xiàn)了由于電疲勞導(dǎo)致極化翻轉(zhuǎn)非對(duì)稱弱化曲線的預(yù)測(cè)。值得一提的是，由于疲勞模型是基于微觀電疇理論提煉的“準(zhǔn)宏觀”疲勞模型，其間不可避免地涉及到了多個(gè)物理參數(shù)或系數(shù)，常規(guī)地，系數(shù)賦值可通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)獲取，然而，如何采用精準(zhǔn)的實(shí)驗(yàn)方法對(duì)微觀層次的參數(shù)進(jìn)行預(yù)測(cè)是個(gè)棘手的問題。

鑒于此，本文以電疲勞效應(yīng)為研究對(duì)象，提出一種可描述鐵電材料異化電滯回線和蝴蝶回線綜合模型，并結(jié)合智能優(yōu)化算法對(duì)模型進(jìn)行參數(shù)識(shí)別，從而實(shí)現(xiàn)電疲勞異化回線的的準(zhǔn)確預(yù)測(cè)，為相關(guān)智能材料在工程上的潛在應(yīng)用提供重要理論基礎(chǔ)。

1 電致疲勞綜合模型

1.1 基本方程

與壓電本構(gòu)關(guān)系不同，鐵電材料的應(yīng)變或電位移除了來源于外電場(chǎng)、應(yīng)力場(chǎng)之外，還源于剩余極化強(qiáng)度Pi和剩余應(yīng)變?chǔ)舏j的影響[9]。于是，鐵電材料的本構(gòu)關(guān)系為

(1a)

(1b)

式中，電位移D和總應(yīng)變?chǔ)欧謩e由外應(yīng)力場(chǎng)σ和外電場(chǎng)E施加而產(chǎn)生，還涉及中間變量剩余極化強(qiáng)度Pr和殘余應(yīng)變?chǔ)舝的影響，此外，d為壓電應(yīng)變系數(shù)張量，κ為介電常數(shù)張量，s為彈性柔性張量，方程描述了材料單個(gè)質(zhì)點(diǎn)的三維力電行為，變量和參數(shù)下角碼根據(jù)Einstein標(biāo)記法進(jìn)行標(biāo)記，其中，i和j代表電場(chǎng)方向，k，l代表應(yīng)力場(chǎng)方向。

按照Landau-Devonshire理論，殘余應(yīng)變可近似視為是剩余極化強(qiáng)度二次方關(guān)系，見式(2)

(2)

式中，ε0為剩余極化強(qiáng)度達(dá)到峰值時(shí)所對(duì)應(yīng)的應(yīng)變，δij是克羅內(nèi)克符號(hào)。

將式(2)代入到式(1)，輸出變量(極化電位移和應(yīng)變)除了受輸入變量(電場(chǎng)和應(yīng)力場(chǎng))之外，僅涉及一個(gè)中間變量(剩余極化強(qiáng)度)。于是，如何建立剩余極化強(qiáng)度與外場(chǎng)的數(shù)學(xué)關(guān)系是求解基本方程的關(guān)鍵步驟。

剩余極化強(qiáng)度和電場(chǎng)之間的關(guān)系所繪成的回線，工程上稱之為電滯回線，是對(duì)鐵電疇在外電場(chǎng)作用下運(yùn)動(dòng)的宏觀描述。一般而言，極化強(qiáng)度隨著外電場(chǎng)的增加而增加，但當(dāng)電場(chǎng)增加到一定程度，電疇方向趨于電場(chǎng)方向，此時(shí)極化強(qiáng)度接近飽和，見圖1，本文利用雙曲正切函數(shù)構(gòu)造電場(chǎng)-飽和極化強(qiáng)度關(guān)系如下

(3)

然而，實(shí)際的鐵電疇極化狀態(tài)受各種復(fù)雜不確定因素影響，在極化特性實(shí)驗(yàn)或測(cè)試中，更多的是觀測(cè)到非飽和電滯回線。大量實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，飽和極化曲線為非飽和電滯回線的包絡(luò)線，于是其數(shù)學(xué)關(guān)系可構(gòu)造如下

(4)

式中，Γ為小于1 的正數(shù)，建立起函數(shù)關(guān)系如下

(5)

聯(lián)立式(3)～(5)，可以求解出剩余極化強(qiáng)度Pr。

此外，考慮大電場(chǎng)作用下的介電常數(shù)為κ=ere0，其中，真空介電常數(shù)e0=8.854pF/m，er則為大電場(chǎng)相對(duì)介電系數(shù)。

圖1 典型飽和鐵電電滯回線

1.2 電致疲勞方程

(6)

基于晶粒與電疇壁的固有缺陷，疲勞極化與電場(chǎng)加載循環(huán)次數(shù)大致呈指數(shù)級(jí)變化規(guī)律[12]；而對(duì)于因貫入電荷導(dǎo)致的釘扎疇壁情況，實(shí)驗(yàn)表明該部分極化強(qiáng)度與電場(chǎng)加載循環(huán)次數(shù)可近似視為對(duì)數(shù)函數(shù)關(guān)系[13]。

根據(jù)以上實(shí)驗(yàn)結(jié)論，本文采用指數(shù)函數(shù)和對(duì)數(shù)函數(shù)分別對(duì)內(nèi)在缺陷和針扎疇壁導(dǎo)致的疲勞極化強(qiáng)度進(jìn)行描述如下

(7)

(8)

1.3 參數(shù)分析

電致疲勞綜合模型涉及多個(gè)參數(shù)，有介電常數(shù)、壓電系數(shù)、彈性柔性系數(shù)、飽和極化、剩余極化、矯頑電場(chǎng)等。每個(gè)參數(shù)對(duì)電滯回線和應(yīng)變蝴蝶曲線的貢獻(xiàn)都各有不同，為了深入了解他們對(duì)鐵電行為的影響，首先進(jìn)行參數(shù)分析。

設(shè)置材料屬性為：Ps= 0.3 C/m2,Pr= 0.25 C/m2,Ec= 0.36 MV/m,er= 5 000,d333= 10-3m/MV,ε0= 0.001,A= 10-5,α= 0.05,c= 0.005。并假設(shè)電場(chǎng)和應(yīng)力場(chǎng)的施加如圖2，電場(chǎng)為振幅1 MV/m，頻率0.2 Hz的諧波，應(yīng)力場(chǎng)為均勻恒定，將以上外場(chǎng)輸入到模型中，并采用標(biāo)準(zhǔn)四階龍貝-庫塔迭代法進(jìn)行求解。

圖3(a)顯示有無電疲勞和空間電荷現(xiàn)象下，電滯回線的變化。當(dāng)不存在電疲勞和空間電荷時(shí)(即，n=

圖2 鐵電材料外場(chǎng)模擬

(a) 電滯回線

(b) 蝴蝶回線

0,q=0)，電滯回線呈現(xiàn)典型中心對(duì)稱非線性滯回特性，此時(shí)的電極化反應(yīng)最為充分。當(dāng)電致疲勞出現(xiàn)，而空間電荷不考慮的情況下(即，q=0,n=106)，發(fā)現(xiàn)剩余極化強(qiáng)度顯著降低，這是由于電疲勞使得材料缺陷積累，極化反應(yīng)得到一定程度的限制。當(dāng)存在正的空間電荷時(shí)(即，q=1，n=106)，其電滯回線在疲勞回線的基礎(chǔ)上發(fā)生了向上偏置畸變，這是由于空間電荷在極化電荷場(chǎng)作用下定向排列，對(duì)極化起屏蔽作用，使得極化難于定向反轉(zhuǎn)。

圖3(b)顯示了有無電疲勞和空間電荷現(xiàn)象下，應(yīng)力蝴蝶曲線的變化。當(dāng)不存在電疲勞和空間電荷時(shí)(即，n=0,q=0)，電滯回線呈現(xiàn)典型軸對(duì)稱非線性蝴蝶滯回特性，此時(shí)由于充分的極化反應(yīng)使得極化應(yīng)力也比較飽滿。然而，當(dāng)電致疲勞出現(xiàn)，而空間電荷不考慮的情況下(即，q=0,n=106)，由于電疇翻轉(zhuǎn)不充分，剩余極化強(qiáng)度降低，繼而影響到極化應(yīng)變蝴蝶回線壓縮。當(dāng)存在正的空間電荷時(shí)(即，q=1,n=106)，其蝴蝶回線發(fā)生顯著的不對(duì)稱變形，其左翼比右翼退化速度更快，于是滯回環(huán)中心表現(xiàn)出左移，該現(xiàn)象已在實(shí)驗(yàn)中得到驗(yàn)證。

此外，飽和極化系數(shù)Ps代表飽和電滯回線中大電場(chǎng)切線對(duì)應(yīng)的極化強(qiáng)度；剩余極化系數(shù)Pr代表了飽和電滯回線中，電場(chǎng)為零時(shí)對(duì)應(yīng)的極化強(qiáng)度；矯頑電場(chǎng)系數(shù)Ec代表極化強(qiáng)度為零時(shí)對(duì)應(yīng)的電場(chǎng)強(qiáng)度；大場(chǎng)相對(duì)介電系數(shù)er與大電場(chǎng)對(duì)應(yīng)的極化電位移曲線斜率線性相關(guān)；壓電系數(shù)d與電場(chǎng)為零時(shí)對(duì)應(yīng)的蝴蝶回線的切線斜率線性相關(guān)；殘余應(yīng)變系數(shù)ε0代表蝴蝶回線中電場(chǎng)強(qiáng)度為零時(shí)對(duì)應(yīng)的應(yīng)變數(shù)值；A，α和c是與疲勞效應(yīng)相關(guān)的系數(shù)。以上參數(shù)的物理特性和名稱見表1。

表1 電致疲勞綜合模型涉及的參數(shù)

2 基于遺傳算法的參數(shù)估計(jì)

模型在使用前必須對(duì)其中待定參數(shù)進(jìn)行賦值，對(duì)于有明確物理含義的參數(shù)，最簡(jiǎn)單的方法是通過實(shí)驗(yàn)進(jìn)行預(yù)測(cè)，然而，要獲得較為精確的參數(shù)數(shù)值，需要精心合理設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)方案，即便如此，模型中還存在部分物理意義模糊甚至無特定意義的參數(shù)(如，殘余應(yīng)變系數(shù)、幅度衰減系數(shù)、速度衰減系數(shù)、電極常數(shù))，采用實(shí)驗(yàn)預(yù)測(cè)方法則顯得比較困難。

為了提高模型精確性和實(shí)用性，本文利用遺傳算法設(shè)計(jì)參數(shù)優(yōu)化識(shí)別程序，根據(jù)隨機(jī)實(shí)驗(yàn)結(jié)果預(yù)測(cè)反映鐵電系統(tǒng)物理真實(shí)特性的參數(shù)數(shù)值。遺傳算法運(yùn)行的步驟主要有：染色體編碼與解碼、個(gè)體適用度函數(shù)評(píng)估體系、遺傳算子、以及各種運(yùn)行參數(shù)的確定等。針對(duì)疲勞綜合模型的參數(shù)識(shí)別問題描述，本文采用的遺傳算法中染色體、適用度函數(shù)及迭代規(guī)則設(shè)定如下：

(1) 染色體結(jié)構(gòu)

遺傳算法迭代對(duì)象是形成的種群，而種群由每個(gè)基因個(gè)體組成，其染色體結(jié)構(gòu)的設(shè)定至關(guān)重要，它是根據(jù)求解或優(yōu)化問題的本身決定的，根據(jù)本文所提的綜合參數(shù)模型主要涉及9個(gè)參數(shù)需要識(shí)別，于是染色體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)如下

Π{Gm}={[Ps,Pr,Ec,er,d333,ε0,A,α,c]m}

m=1，…,M

(9)

式中，M是染色體的最大數(shù)目，m是染色體中第k個(gè)體。

(2) 適應(yīng)度函數(shù)

在遺傳算法中，使用適應(yīng)度函數(shù)度量群體中各個(gè)個(gè)體在優(yōu)化計(jì)算中能達(dá)到或接近達(dá)到有助于找到最優(yōu)解的優(yōu)良程度。本文設(shè)計(jì)適應(yīng)度函數(shù)如下

(10a)

(10b)

error=max[error1,min,error2,min]×100%

(11)

式中，error1表示模擬與實(shí)驗(yàn)電位移均方根相對(duì)誤差，error2表示模擬與實(shí)驗(yàn)應(yīng)變均方根相對(duì)誤差。右下角標(biāo)記“sim,n”和“exp,n”分別代表的第n個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的仿真和實(shí)驗(yàn)數(shù)值，N表示數(shù)據(jù)點(diǎn)總數(shù)。為了全面考慮應(yīng)變和電位移的誤差，本文的適應(yīng)度函數(shù)選擇error1,min,error2,min兩者的較大值，很明顯適應(yīng)度值越小，說明對(duì)應(yīng)的個(gè)體性能越優(yōu)良。

除了上述設(shè)置，遺傳算法中的其余主要參數(shù)設(shè)計(jì)如下：輪盤賭選擇，交叉率為0.85，變異率為0.01，最大迭代次數(shù)為50。電致疲勞綜合模型基于遺傳算法的參數(shù)識(shí)別優(yōu)化迭代流程見圖4。

圖4 電致疲勞綜合模型參數(shù)識(shí)別優(yōu)化流程

3 電致疲勞綜合模型實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

Nuffer等[14]對(duì)商業(yè)鋯鈦酸鉛(PZT)壓電陶瓷制品雙向極化電滯和應(yīng)變滯回疲勞特性進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)較高次數(shù)的循環(huán)電場(chǎng)施加下誘導(dǎo)了更不完整的極化反應(yīng)使得特性曲線呈現(xiàn)壓縮、偏置等異化現(xiàn)象。利用該文獻(xiàn)中的疲勞滯回特性實(shí)驗(yàn)結(jié)果，用以驗(yàn)證本文所提模型模擬極化電滯曲線和應(yīng)變滯回曲線的有效性和精確性。

實(shí)驗(yàn)中采用的材料是10 mm直徑，1m厚度的圓盤壓電片，對(duì)其施加50 Hz、幅值范圍為0 kV/mm到1.96 kV/mm諧波電壓。圖5空心點(diǎn)線為循環(huán)電場(chǎng)加載次數(shù)分別為0，3×106和108的極化電滯曲線和應(yīng)力蝴蝶曲線。當(dāng)不考慮疲勞次數(shù)時(shí)，兩種回線均表現(xiàn)出較為飽滿且對(duì)稱規(guī)則特性，然而，隨著循環(huán)加載次數(shù)的增加，其飽滿程度和對(duì)稱規(guī)則性均受到影響。其中，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，極化電滯曲線的剩余極化強(qiáng)度減少，而其矯頑電場(chǎng)增加；應(yīng)變蝴蝶回線則表現(xiàn)出最大激發(fā)應(yīng)變?cè)絹碓叫?，與此同時(shí)，相較于蝴蝶回線的右翼，其左翼在疲勞效應(yīng)影響下呈現(xiàn)出迅速退化的現(xiàn)象，使得蝴

(a) 電滯回線

(b) 蝴蝶回線

蝶回線發(fā)生不對(duì)稱異化變化。

本文采用疲勞綜合模型對(duì)以上三個(gè)工況的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了擬合，其中參數(shù)識(shí)別結(jié)果見表2。憑借實(shí)驗(yàn)僅預(yù)估了Pr和Ec的數(shù)值，而采用本文方法即可獲得所有參數(shù)的數(shù)值。此外，為了驗(yàn)證本文模型的精確性，將不同模擬方法對(duì)PZT特性回線的模擬誤差進(jìn)行了對(duì)比，見表3。實(shí)驗(yàn)方法由于僅能預(yù)測(cè)Pr和Ec的數(shù)值，因此無法獲得有用模型繼而也無法有效模擬實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，對(duì)于Nuffer模型，其模擬實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的平均誤差為24.81%，而采用本文模型方法的平均誤差為8.94%，比Nuffer模型精度提高15.87%(參見圖6)。最后，采用本文模擬對(duì)各個(gè)實(shí)驗(yàn)工況的電滯回線和蝴蝶回線的模擬效果見圖5?？傮w而言，本文所提方法能夠有效模擬疲勞電滯回線和疲勞應(yīng)變回線，具有較好的精確性。

表2 PZT疲勞特性參數(shù)識(shí)別結(jié)果

圖6 PZT蝴蝶滯回曲線模型方法對(duì)比

4 結(jié) 論

電滯回線和應(yīng)力蝴蝶應(yīng)力回線是鐵電、壓電等智能材料的典型特性曲線，其在循環(huán)電場(chǎng)施加條件下發(fā)生疲勞退化現(xiàn)象，即，特性曲線由飽和、對(duì)稱性退化為非飽和、不對(duì)稱性，特性曲線的非線性、非飽和性以及電致疲勞導(dǎo)致的異化現(xiàn)象均為其模型研究增加諸多困難。于是，本文提出一類實(shí)用的、便于工程應(yīng)用的適用于鐵電材料非線性力、電耦合疲勞綜合數(shù)學(xué)模型，其參數(shù)識(shí)別由智能遺傳算法程序完成。

所提模型方法具有以下特點(diǎn)：

(1) 充分考慮了由于多次循環(huán)電場(chǎng)導(dǎo)致的電滯回線和應(yīng)變蝴蝶回線退化現(xiàn)象，并可以靈活準(zhǔn)確地對(duì)該兩類回線同時(shí)進(jìn)行預(yù)測(cè)，具有較好的綜合適用性。

(2) 通過智能優(yōu)化參數(shù)識(shí)別方法的引入，使得綜合模型所涉及的參數(shù)均可以獲得較好的預(yù)測(cè)，進(jìn)一步提高了綜合模型的精度和適用性。由于誤差是與選用的算例及工況有關(guān)，對(duì)于本文情況誤差可控制在10%以內(nèi)。

依據(jù)以上結(jié)論驗(yàn)證了本文提出的智能材料力、電疲勞綜合模型以及參數(shù)識(shí)別方法是切實(shí)可行的，易于結(jié)合到實(shí)際工程中，具有一定實(shí)用價(jià)值和工程應(yīng)用前景。