太原市大氣PM2.5季節(jié)傳輸路徑和潛在源分析

任浦慧,解靜芳,姜洪進,王淑楠,劉瑞卿

太原市大氣PM2.5季節(jié)傳輸路徑和潛在源分析

任浦慧,解靜芳*,姜洪進,王淑楠,劉瑞卿

(山西大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院,山西 太原 030006)

為了研究太原市大氣PM2.5不同季節(jié)的傳輸路徑和污染源區(qū),利用HYSPLIT后向軌跡模型和NCEP 的GDAS 全球氣象要素數(shù)據(jù),對2017~2018年不同季節(jié)太原市逐日48h氣流后向軌跡進行聚類分析,同時結(jié)合小時污染物質(zhì)量濃度數(shù)據(jù),分析不同季節(jié)太原市PM2.5的潛在源貢獻因子(WPSCF)和濃度權(quán)重軌跡(WCWT).結(jié)果表明,太原市PM2.5的質(zhì)量濃度在季節(jié)上呈現(xiàn)冬季(77.56μg/m3)>秋季(69.89μg/m3)>春季(63.78μg/m3)>夏季(45.51μg/m3)的變化趨勢.PM2.5與SO2、NO2和CO之間存在明顯的同源性和二次轉(zhuǎn)化過程.春、秋和冬季大氣傳輸路徑主要以西和西北方向近距離、慢移速的軌跡為主,夏季以南和東方向軌跡為主.PM2.5潛在源區(qū)季節(jié)變化明顯:夏季主要受太原本地和晉中地區(qū)的影響;春、秋和冬季主要受陜西中北部、呂梁、臨汾和晉中等地的影響.

PM2.5；后向軌跡；聚類分析；潛在源貢獻因子法；濃度權(quán)重軌跡法

目前,太原市關(guān)于 PM2.5的研究主要集中于冬季采暖期間 PM2.5和氣態(tài)污染物質(zhì)量濃度的變化,研究時段相對較短[1-3];研究內(nèi)容主要集中在PM2.5的組分特征、來源解析和健康風(fēng)險評估等方面[4-6],而關(guān)于傳輸路徑和潛在來源區(qū)域的研究尚不多見.后向軌跡模型(HYSPLIT)、聚類分析、潛在源貢獻因子方法(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡方法(CWT)均是通過氣流軌跡分析、識別大氣污染物潛在來源,進而研究污染物輸送擴散的有效手段.主要針對區(qū)域污染物分布、氣流輸送途徑、不同方向氣流軌跡對研究區(qū)域的傳輸以及影響空氣質(zhì)量濃度的潛在源區(qū)等進行研究[7-10].此外,有研究者發(fā)現(xiàn)氣流輸送途徑、軌跡特征及其污染物的分布存在明顯的季節(jié)變化[11-13].

太原市的地形特征為三面環(huán)山,北高南低的簸箕型,大氣PM2.5不僅受本地排放源影響,也受周圍地域排放源的傳輸影響,而不同季節(jié)主導(dǎo)風(fēng)向不同、傳輸路徑各異,不同地域污染源強度變化不同,因此研究PM2.5的時空變化特征、傳輸途徑和潛在來源對解決太原市PM2.5污染問題有著重要的意義.由此,本研究在分析2017年6月1日~2018年5月31日太原市PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3濃度時間變化特征的基礎(chǔ)上,使用Spearman相關(guān)系數(shù)分析PM2.5與其他污染物之間的相關(guān)性.并使用后向軌跡聚類分析、PSCF和CWT方法,研究了太原市不同季節(jié)PM2.5的傳輸途徑和潛在來源.

1 數(shù)據(jù)來源與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

太原市大氣PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的監(jiān)測數(shù)據(jù),來自太原市空氣質(zhì)量實時數(shù)據(jù)發(fā)布平臺(http://183.203.223.83:85/aqi/);氣象數(shù)據(jù)(溫度、濕度、風(fēng)速)源自中國天氣網(wǎng)(http://www.weather.com.cn/);后向軌跡聚類、PSCF和CWT分析所需的氣象場數(shù)據(jù)來自美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS) (https://ready.arl.noaa. gov/HYSPLIT. php).研究時段為2017年6月1日~ 2018年5月31日.

1.2 方法

HYSPLIT方法是將太原市市中心(37.54°N112.33°E)作為后向軌跡的起始點,模擬起始高度設(shè)置為500m,該高度能夠準確反映邊界層平均流場特征[14].以每日12:00前推48h進行軌跡計算.同時結(jié)合GIS 技術(shù)開發(fā)的TrajStat軟件,將每個季節(jié)的氣流軌跡進行聚類分析[15],再結(jié)合對應(yīng)的污染物質(zhì)量濃度特征進行統(tǒng)計分析.

PSCF分析法[16]主要根據(jù)經(jīng)過某一網(wǎng)格的污染軌跡數(shù)()占經(jīng)過此網(wǎng)格的所有軌跡數(shù)()的比值來確定PSCF值的大小,PSCF的值越大代表經(jīng)過此網(wǎng)格的氣團對接受點的空氣質(zhì)量影響的概率越大.具體公式如下:

由于PSCF是一種條件概率,當(dāng)分母n較小時,計算的PSCF值會有很大不確定性.為了減少不確定性,故引入權(quán)重因子,將PSCF值乘以一個權(quán)重函數(shù)(W)[17],即WPSCF=W×PSCF.

W定義如下:

PSCF值是一種條件概率,在一定程度上可反映網(wǎng)格對接受點污染程度的貢獻大小,但無法確定研究區(qū)域的污染程度.因此,本文進一步引用CWT分析法[18-19],結(jié)合()計算每個網(wǎng)格中軌跡的污染權(quán)重指數(shù)來反映不同軌跡的污染程度.計算公式如下:

式中: CWT是網(wǎng)格的平均權(quán)重污染物濃度;C是軌跡經(jīng)過網(wǎng)格對應(yīng)的污染物濃度; τ是軌跡在網(wǎng)格的停留時間.同樣,為減少m值較小時所引起的不確定性,將PSCF分析法中的權(quán)重函數(shù)W適用于CWT分析法,即:

WCWT =W×CWT (4)

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5和PM10質(zhì)量濃度季節(jié)變化特征

研究期間,太原市PM2.5和PM10的年均質(zhì)量濃度分別為(64±37) μg/m3和(140±64) μg/m3,二者分別為《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準》(GB 3095-2012)[20]二級標(biāo)準(35和70μg/m3)的1.83和2.00倍.太原市PM2.5較2016年相比有所下降(約15%),空氣質(zhì)量有明顯的改善,但仍高于同期的北京和天津地區(qū)(https://www. aqistudy.cn).由圖1可知,研究期間31%的天數(shù)超過了PM2.5的二級日均標(biāo)準限值75μg/m3,42%的天數(shù)超過了PM10二級標(biāo)準限值150μg/m3.且PM2.5與PM10有顯著的相關(guān)性,春、夏、秋和冬的相關(guān)系數(shù)分別為0.766**、0.805**、0.894**和0.916**, ρ(PM2.5)/ ρ(PM10)可以反映可吸入顆粒物中細顆粒物的含量,研究期間(PM2.5)/(PM10)均值為0.45±0.13,且細顆粒物PM2.5的質(zhì)量濃度與PM10日變化情況一致.

由圖2可知,太原市PM2.5的質(zhì)量濃度在季節(jié)上呈現(xiàn)冬季(77.56μg/m3)>秋季(69.89μg/m3)>春季(63.78μg/m3)>夏季(45.51μg/m3的變化趨勢.其中冬季PM2.5的質(zhì)量濃度是夏季的1.70倍,類似的季節(jié)變化可能是由于各季節(jié)主要的污染源、排放量以及氣象條件存在差異.夏季,太原市大氣垂直擴散條件良好,抑制顆粒物的積累,還受東南季風(fēng)的影響,帶來大量的降水,加速細顆粒物的濕沉降,從而使PM2.5質(zhì)量濃度較低;冬季,煤炭燃燒等人類活動使PM2.5的排放量增加,且邊界層高度低,低濕、無風(fēng)的靜穩(wěn)天氣不利于污染物的擴散[21].此外,夏季PM2.5的質(zhì)量濃度相對集中,而秋、冬季的差異較大;根據(jù)中位數(shù)及均值,可以看出夏、冬季的PM2.5質(zhì)量濃度基本呈正態(tài)分布.

然而,與PM2.5不同的是:PM10在四季的平均質(zhì)量濃度從高到低依次為春季(162.65μg/m3)>秋季(155.99μg/m3)>冬季(142.43μg/m3)>夏季(99.22μg/m3).除了工業(yè)來源和不利的天氣條件對冬季空氣污染稀釋和擴散的綜合影響外,春季還會受到來自北方沙塵的嚴重影響.生物質(zhì)燃燒(例如秸稈露天焚燒)可能是導(dǎo)致秋季PM10增多的原因.此外,除夏季外,秋、冬和春季的PM10均值與中位數(shù)基本一致,而冬季PM10的均值明顯高于中位數(shù),這可能是由于冬季發(fā)生幾次以PM10為主要污染物的重污染過程.

圖1 2017年6月~2018年5月太原市PM2.5和PM10的日均質(zhì)量濃度

圖2 太原市不同季節(jié)PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度

2.2 不同季節(jié)PM2.5與氣態(tài)前體物及氣象因素之間的關(guān)系

由表1可知,PM2.5與SO2、NO2和CO在4個季節(jié)均呈不同程度的顯著正相關(guān);而PM2.5與O3只在夏季和冬季分別呈現(xiàn)相反的正、負相關(guān)關(guān)系.大氣中PM2.5不僅來自于污染源的直接排放,也來自于SO2和NO等氣態(tài)前體物在大氣中通過均相或非均相(在顆粒物表面)反應(yīng)生成硫酸鹽、硝酸鹽和有機氣溶膠等二次污染物[22].上述太原市大氣PM2.5與SO2、NO2和CO之間的良好正相關(guān)性,表明其相互間存在明顯的二次轉(zhuǎn)化過程,大氣中的SO2和NO2通過均相或非均相反應(yīng)生成硫酸鹽和硝酸鹽,對PM2.5質(zhì)量濃度變化具有重要影響.夏季高溫、低濕和強的太陽輻射易產(chǎn)生大量的·OH,繼而與VOCs反應(yīng)形成O3.O3和·OH均可加速顆粒物表面的均相或非均相化學(xué)反應(yīng),生成二次顆粒物;而冬季PM2.5形成的氣溶膠消光作用對O3生成產(chǎn)生抑制作用,所以,PM2.5與O3在夏季和冬季分別呈現(xiàn)相反的正、負相關(guān)性.

表1 不同季節(jié)PM2.5與氣態(tài)前體物的Spearman 秩相關(guān)系數(shù)

注:*表示<0.05, **表示<0.01.

此外,由表1可知,PM2.5與SO2、NO2和CO具有較強的同源性,SO2主要來源為化石燃料的燃燒,NO2主要來自機動車排放和燃煤,CO主要來源于冶金工業(yè)、內(nèi)燃機排氣和化石燃料的不完全燃燒.因此,煤炭燃燒和汽車尾氣的排放對太原市大氣PM2.5具有較高的貢獻.

由表2可知,春季PM2.5與溫度、濕度和風(fēng)速均無明顯的相關(guān)關(guān)系;夏季PM2.5只與溫度呈顯著正相關(guān); 秋季PM2.5與溫度無明顯的相關(guān)關(guān)系,而分別與濕度和風(fēng)速呈顯著正負相關(guān)性;冬季PM2.5與溫度和濕度均呈顯著正相關(guān),與風(fēng)速呈顯著負相關(guān).

夏季高溫,太陽輻射增強,可促進氣態(tài)前體物氣相和顆粒物表面氧化反應(yīng)的進行,加速二次污染的形成,導(dǎo)致夏季溫度升高PM2.5質(zhì)量濃度增大;秋季較高的濕度能促使大氣硫氧化物和氮氧化物被氧化成二次硫酸鹽和硝酸鹽[23],加速顆粒物的吸濕增長,同時較低的風(fēng)速減弱了對顆粒物的擴散作用,易導(dǎo)致PM2.5的積累;冬季取暖化石燃料燃燒細顆粒物排放增大,低風(fēng)速、高濕和逆溫天氣都是導(dǎo)致顆粒物污染嚴重的重要因素.

表2 不同季節(jié)PM2.5與氣象因素的Spearman 秩相關(guān)系數(shù)

注:*表示<0.05, **表示<0.01.

2.3 后向軌跡模型對PM2.5、PM10、SO2和NO2濃度的季節(jié)變化分析

根據(jù)不同季節(jié)PM2.5與其他污染物之間相關(guān)性分析結(jié)果,選擇相互關(guān)系較為密切的PM10、SO2、NO2進行后向軌跡聚類分析,結(jié)果見圖3.

由圖3可知,研究期間,不同季節(jié)氣流軌跡最終聚類的總類數(shù)不同,春、夏和冬均為4類,只有秋季為5類.由不同季節(jié)氣流軌跡來看,太原市不同季節(jié)氣流軌跡與季風(fēng)氣候關(guān)系密切.春、秋和冬季受冷空氣南下的影響,盛行西北風(fēng),西北方向軌跡較長,但占比最高的氣流軌跡主要集中于太原市西和西北方向,且以近距離、移速慢的軌跡為主;而夏季氣流軌跡較為分散,以南和東方向軌跡為主.

由圖4可知,除夏季以外,其他3個季節(jié)基本遵循氣流軌跡占比越大攜帶的污染物質(zhì)量濃度越高. 3個季節(jié)中來自西和西北方向近距離傳輸?shù)臍饬鬈壽E占比最高,攜帶污染物(PM2.5、PM10、SO2和NO2)質(zhì)量濃度亦最高.但亦存在氣流軌跡占比最小,攜帶的污染物質(zhì)量濃度較大的情況.如春季來自西北方向的遠距離傳輸占比最小,卻攜帶了較多的污染物,且可以看出以PM10貢獻為主,可能是傳輸過程中攜帶了部分揚沙所致;秋季氣流軌跡4和5雖然占比相同,但所攜帶的污染物質(zhì)量濃度存在明顯差異,主要以SO2和NO2的差異最為明顯,說明氣流軌跡占比和其攜帶污染物質(zhì)量濃度大小之間的關(guān)系與軌跡的長度有關(guān).相同占比情況下,軌跡越短所攜帶的污染物質(zhì)量濃度越高.冬季氣流軌跡2、3和4占比大小差異不大,但氣流軌跡3攜帶的污染物質(zhì)量濃度最小,可能是由于太原市的地形特征是三面環(huán)山,北高南低的簸箕型,來自北方的氣流能吹散集聚的污染物,因此攜帶的污染物質(zhì)量濃度較低.夏季不同氣流軌跡長短不同,占比各異,但不同軌跡攜帶的污染物質(zhì)量濃度差異不大,只有來自東邊的氣流軌跡攜帶污染物(PM2.5、PM10、SO2和NO2)質(zhì)量濃度最小.而來自西北方向的氣流軌跡攜帶了較高的SO2和NO2.除此之外,唯有夏季有來自南面山西長治和晉中等地的氣流軌跡1,且攜帶的PM2.5和PM10質(zhì)量濃度相對較高.

綜上所述,春、秋和冬季,污染物質(zhì)量濃度較高的輸送路徑均來自西和西北方向的近距離輸送,氣流受太行山的阻擋,在太原盆地聚集,顆粒物質(zhì)量濃度增大;夏季主要為南和東方向氣流軌跡,其中來自南邊的軌跡污染物質(zhì)量濃度較高,受地形影響不易擴散;而來自偏東的軌跡經(jīng)過地區(qū)污染源少,攜帶污染物質(zhì)量濃度較低,有利于本地污染物的稀釋和擴散.

2.4 PSCF和CWT對不同季節(jié)PM2.5潛在源分析

為了進一步厘清PM2.5潛在來源,采用PSCF進行計算分析,將HYSPLIT 計算的氣流軌跡所覆蓋的區(qū)域網(wǎng)格化,網(wǎng)格大小為0.25°′0.25°, PM2.5標(biāo)準值設(shè)為《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準》(GB 3095-2012)[20]中的二級日均標(biāo)準限值75μg/m3, WPSCF計算結(jié)果見圖5.

圖5 太原市四季PM2.5的WPSCF 分布特征

由圖5可知,不同季節(jié)潛在源區(qū)分布不同.夏季PM2.5質(zhì)量濃度最低,其WPSCF值大多小于0.1,其相對較大值集中在太原和呂梁地區(qū),太原本地源貢獻較高;春季太原市及周邊的WPSCF值介于0.1~0.4,大于0.7的區(qū)域主要集中于經(jīng)陜西東部、山西呂梁、臨汾等地向太原市傳輸路徑的汾渭平原一帶;秋季太原市及周邊的WPSCF值介于0.2~0.5,WPSCF大于0.6的區(qū)域主要在山西呂梁、臨汾等地和陜西的東北部;冬季W(wǎng)PSCF的整體值較其他3個季節(jié)是最高的,且潛在污染源區(qū)集中,WPSCF值大于0.8的區(qū)域主要分布在太原市西部和山西呂梁地區(qū).通過PSCF結(jié)果可以看到,潛在源區(qū)存在明顯的季節(jié)變化,但也存在長時間影響的潛在源區(qū),如陜西的東北部在秋冬季W(wǎng)PSCF值均較高;此外,山西呂梁地區(qū)在秋冬季的WPSCF值也較高.

為了進一步驗證WPSCF的分析結(jié)果,采用CWT方法,同樣將計算的氣流軌跡所覆蓋的區(qū)域網(wǎng)格化,網(wǎng)格大小亦為0.25°×0.25°, WCWT分析結(jié)果見圖6.

圖6 太原市四季PM2.5的WCWT分布特征

由圖6可見,與WPSCF結(jié)果類似,夏季W(wǎng)CWT值最小,潛在源區(qū)的WCWT數(shù)值基本小于75μg/m3,較高WCWT值的貢獻源區(qū)主要集中在太原市、晉中等地,這與夏季盛行東南風(fēng)有關(guān).春季主要是遠距離運輸,WCWT值在75~100mg/m3集中在由陜西經(jīng)運城、呂梁、晉中向太原運輸?shù)穆窂?同樣秋季W(wǎng)CWT值大于100μg/m3集中在山西的太原市南部、呂梁地區(qū)和陜西北部.冬季W(wǎng)CWT最大,貢獻源區(qū)也有所變化,向西和向南延伸,除山西中部、陜西中北部外,山西南部也有貢獻,這與各地取暖增加污染排放有關(guān),太原市西、北、東三面環(huán)山,整個地形北高南低,且冬季多均壓場的天氣形勢,本地污染物不易擴散,加之地面風(fēng)場輻合,易導(dǎo)致周邊污染匯聚.總之,春季和秋季主要受陜西和呂梁等地的影響,夏季以太原市本地源的貢獻為主,冬季主要來自太原市本地及周邊城市如晉中、呂梁和長治等地的影響.

3 結(jié)論

3.1 研究時間段內(nèi),太原市PM2.5質(zhì)量濃度在季節(jié)變化上呈現(xiàn)冬季(77.56μg/m3)>秋季(69.89μg/m3)>春季(63.78μg/m3)>夏季(45.51μg/m3)的趨勢.

3.2 不同季節(jié)PM2.5與PM10、SO2、NO2和CO均呈顯著正相關(guān)關(guān)系,表明其存在明顯的同源性;而PM2.5與O3在夏季和冬季分別呈現(xiàn)相反的正、負相關(guān)關(guān)系.分析氣象因素,夏季高溫、秋冬季低風(fēng)速和較高濕度是導(dǎo)致細顆粒物污染嚴重的重要氣象因素.

3.3 太原市大氣污染輸送路徑以近距離、移速慢的軌跡為主.其中春、秋和冬季以西和西北方向軌跡為主;夏季軌跡較分散,以南和東方向軌跡為主,各軌跡攜帶高質(zhì)量濃度污染物的軌跡與該軌跡占比基本一致.

3.4 對太原市PM2.5潛在源貢獻因子和濃度權(quán)重軌跡分析表明,太原市PM2.5主要污染源區(qū)范圍較小,夏季主要受太原本地和呂梁地區(qū)的短距離輸送的影響,春、秋和冬季主要集中于陜西中北部、呂梁、臨汾和晉中等地區(qū).

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Transport pathways and potential sources of PM2.5in different seasons in Taiyuan city.

REN Pu-hui, XIE Jing-fang*, JIANG Hong-jin, WANG Shu-nan, LIU Rui-qing

(College of Environmental & Resource Sciences, Shanxi University, Taiyuan 030006, China)., 2019,39(8)：3144~3151

In order to study the transmission paths and pollution source areas of atmospheric PM2.5in different seasons in Taiyuan City, the cluster analysis of daily 48-hour airflow backward trajectories during 2017 to 2018 was conducted, based on the Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT) model and global data assimilation system (GDAS) meteorological element data from National Centers for Environmental Prediction (NCEP), and weighted potential source contribution function (WPSCF) and weighted concentration-weighted trajectory (WCWT) were calculated by combining with hourly pollutant concentration data. The results showed that the sort orders of the average mass concentrations of PM2.5in different seasons of Taiyuan city wereas follows: winter (77.56μg/m3)>autumn (69.89μg/m3)>spring (63.78μg/m3)>summer (45.51μg/m3). It seemed to exist the same source and the secondary conversion process between PM2.5and SO2, NO2and CO. The dominant pollutanttransport trajectories of spring, autumn and winter were short distance and slow moving speed of airflow in the west and northwest directions; and the dominant transport trajectories of summer was in the south and east directions. The potential source areas of PM2.5presented the obvious seasonal variations: in the summer, Taiyuan local and Jinzhong areas contributed greatly to the PM2.5pollutions in Taiyuan City, while the PM2.5pollutions of spring, autumn and winter were mainly affected by the central and northern Shanxi, Luliang, Linfen and Jinzhong areas.

PM2.5；backward trajectories；cluster analysis；potential source contribution function (PSCF)；concentration-weighted trajectory (CWT)

X513

A

1000-6923(2019)08-3144-08

任浦慧(1992-),女,山西晉城人,山西大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣顆粒物的研究.發(fā)表論文1篇.

2018-12-26

國家大氣重污染成因與治理攻關(guān)項目(DQGG-05-11);國家公益性行業(yè)(農(nóng)業(yè))科研專項(201103024)

* 責(zé)任作者, 教授, xiejf@sxu.edu.cn