SMBBR處理焦化廢水性能及菌群結構響應關系

李衛(wèi)平,郝夢影,敬雙怡,于玲紅,孫巖柏,楊文煥

SMBBR處理焦化廢水性能及菌群結構響應關系

李衛(wèi)平,郝夢影,敬雙怡,于玲紅,孫巖柏,楊文煥*

(內(nèi)蒙古科技大學能源與環(huán)境學院,內(nèi)蒙古 包頭 014010)

采用特異性移動床生物膜反應器(SMBBR)處理焦化廢水,連續(xù)監(jiān)測生物反應器處理性能.通過HS-GC/MS和Illumina高通量測序探究污染物降解與生物膜菌群結構的響應關系;利用CCA分析廢水變量對微生物菌群結構的影響關系.結果表明,系統(tǒng)穩(wěn)定運行50d時總酚去除率達96.62%,100d時硫氰化物和氰化物完全降解,其中酚、硫氰化物和氰化物對NH4+-N的降解具有毒性抑制作用.HS-GC/MS結果顯示,經(jīng)過好氧處理后,80%以上的有機物被完全去除,其中包括全部酚、部分含N、O雜環(huán)化合物和長鏈烷烴等.測序結果表明,反應時間的不同,生物膜菌群豐度和多樣性存在差異.反應期間Proteobacteria(變形菌門)相對豐度最高(20.57%~34.55%),促進了苯酚的降解;優(yōu)勢菌屬為、、;此外,(陶厄氏菌屬)、、(根瘤菌屬)和(硫桿菌屬)為系統(tǒng)中苯酚、SCN-和CN-的降解優(yōu)勢菌.CCA分析表明,pH值與(硝化菌屬)正相關性最大,有效控制pH值可有助于硝化反應的穩(wěn)定運行.本文研究結論可為生物膜法處理焦化廢水提供理論依據(jù).

SMBBR；焦化廢水；好氧降解；菌群結構；廢水變量

焦化廢水是一種高污染難降解的有機工業(yè)廢水,具有較高的毒性和致癌作用[1-4].生物處理焦化廢水一直是研究領域的熱門課題.目前,焦化廢水生物處理工藝大多采用A/O、A2/O、A/H/O或A/O2等傳統(tǒng)活性污泥法[5-6],Sharma and Philip[7]驗證了好氧活性污泥法可有效去除苯酚及其衍生物、含N雜環(huán)化合物、多環(huán)芳烴等有機污染物;劉國新[8]和蒙小俊[9]等分析了好氧處理焦化廢水過程中微生物群落的組成及多樣性,結果表明:微生物在不同的培養(yǎng)階段群落結構和豐度具有顯著差異;另外, Ma[10]和Zhu[11]等采用焦磷酸測序分析表明微生物屬如,,,,and可能在焦化廢水中苯酚、硫氰化物和氰化物的降解中起重要作用.然而,當前國內(nèi)對于生物膜法處理焦化廢水中污染物降解和與污染物降解相關的微生物菌群結構之間的響應關系研究尚少;此外,環(huán)境變量對污染物的降解和微生物菌群結構組成的影響知之甚少.

本研究采用連續(xù)好氧處理裝置——特異性移動床生物膜反應器(SMBBR)來處理厭氧預處理后的焦化廢水,掛膜啟動完成后,連續(xù)180d監(jiān)測膜生物反應器的處理性能,并通過頂空氣相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用(HS-GC/MS)評估反應裝置中主要污染物的降解情況.同時,采用Illumina Miseq測序平臺對試驗接種污泥和系統(tǒng)穩(wěn)定運行后不同時間點的生物膜樣品進行微生物菌群結構分析,考察生物膜上的生物量變化與污染物降解的響應關系.最后,通過典范對應分析(CCA)探究廢水變量和微生物菌群之間的相關性,分析廢水變量對微生物菌群結構的影響關系.本研究可以為SMBBR應用于焦化廢水處理的可行性提供理論依據(jù).

1 材料與方法

1.1 試驗材料與裝置

試驗用水取自包鋼焦化廠調(diào)節(jié)池,試驗原水首先經(jīng)過厭氧水解酸化作用使得有機大分子難降解污染物質(zhì)轉(zhuǎn)化為小分子物質(zhì)[12].厭氧預處理采用AMBBR裝置,控制HRT為3d.預處理后采用好氧曝氣裝置SMBBR連續(xù)運行180d.SMBBR是基于MBBR基礎上的一種改進裝置,其投加具有發(fā)明專利的SDC-03型特異性填料[13-14].試驗期間控制SMBBR中HRT為5d,進水負荷60mL/min,DO 3~ 6mg/L,溫度20~35℃,pH值 7.5~8.5,MLSS控制在500~1000mg/L,控制C:N:P=100:5:1.調(diào)節(jié)池中原水水質(zhì)為:COD濃度1500~3000mg/L,NH4+-N 60~ 100mg/L,TN 180~220mg/L,TP 1~3mg/L.試驗接種污泥取自本焦化廠好氧池新鮮污泥.試驗裝置流程如圖1所示.

圖1 試驗裝置流程圖

1.2 掛膜啟動與樣品收集

采用悶曝排泥法掛膜,首先向裝置中投加填充率為45%的填料,然后進水將填料浸泡24h后加入新鮮污泥悶曝24h,排掉1/3的上清液,再進水悶曝12h;之后連續(xù)進水,控制進水流量為60mL/ min,掛膜啟動期間每2d排掉1/3底泥并投加新鮮污泥,試驗30d時填料開始出現(xiàn)黃褐色菌斑,掛膜啟動完成.

系統(tǒng)穩(wěn)定運行后,每3~5d取好氧裝置進出水樣用以監(jiān)測生物反應器的處理性能,為了測定廢水中污染物組成,分別取試驗原水、SMBBR進出水水樣,置于4℃冰箱保存,每個樣品分別由3個平行樣混合而成.對于微生物分析,將接種的原始污泥和掛膜啟動后6個不同時間點采集填料上生物膜樣品分別記為d0、d30、d60、d90、d120、d150、d180,并在-20℃保存至DNA提取.每個樣品由同一天的不同時間(8:00、13:00、17:00)收集的3個重復生物膜樣品混合制備.

1.3 常規(guī)分析方法

在化學分析之前,將水樣以3000r/min離心10min,然后通過0.45mm膜過濾,測定COD(重鉻酸鉀-微波消解法)、總酚(4-氨基安替比林試劑法)、總氮(過硫酸鉀-紫外分光光度法)、氨氮(納氏試劑法)、氰化物(氯胺T試劑法)、硫氰化物(鐵離子顯色分光光度法)[15].采用便攜式多參數(shù)水質(zhì)分析儀測量T、DO和pH值.

1.4 HS-GC/MS分析

取SMBBR進出水水樣分別在堿性、中性和酸性條件下使用二氯甲烷進行有機萃取,然后將3份萃取液合并,加少量無水硫酸鈉干燥,最后用氮氣吹脫將萃取液濃縮至1mL待測[16].氣相色譜型號: Aglient 7890B,質(zhì)譜型號:5977B;氣相色譜條件為:采用HP-5MS石英毛細柱(30m×0.25mm×0.25μm),柱溫45~200℃,45℃維持3min,20℃/min升溫至200℃,維持10min;柱流量為1.2mL/min,進樣口溫度為250℃,柱前壓65.2729kpa,進樣量1uL,不分流,載氣為高純氦氣.質(zhì)譜條件:電離方式EI,電子能量70eV,傳輸線溫度250℃;離子源溫度230℃;四級桿溫度150℃;質(zhì)量范圍50~550.

1.5 Illumina Miseq測序

取SMBBR中填料放置于燒杯中,采用超聲震蕩儀在溫度25℃條件下震蕩10min使填料上生物膜脫落,放置-20℃的條件下保存.將樣品送至上海美吉生物科技有限公司進行高通量測序檢測,將檢測后的數(shù)據(jù)采用RDP classifier貝葉斯算法對97%相似水平的OTU代表序列進行分類學分析,同時運用mothur軟件對物種多樣性指數(shù)進行運算.

1.6 統(tǒng)計分析

將每個樣品值與所有樣品的平均值之差除以標準偏差來標準化廢水水質(zhì)和生物反應器性能變量,通過Mantel試驗來檢驗廢水變量(包括環(huán)境變量和生物反應器性能變量)和生物膜菌群OTU之間的關系.同時,通過Canoco 4.5軟件對微生物群落和廢水變量之間的相關性進行CCA分析,由蒙特卡洛分析結果<0.05被認為是顯著相關[17].

2 結果與討論

2.1 生物反應器處理性能

如圖2所示,SMBBR在進水水質(zhì)波動較大的情況下仍具有較好的處理效果.試驗初期,由于微生物處于掛膜啟動階段,接種污泥需要一定的適應時間,所以反應30d之前,COD、總酚、TN、NH4+-N、硫氰化物和氰化物的去除率相較中后期較低.掛膜啟動后,COD去除率逐漸升高并趨于穩(wěn)定,由之前平均去除率67.6%逐漸達到83.19%.隨著微生物逐漸適應反應環(huán)境,填料上生物膜逐漸增厚,反應50d后,總酚開始快速降解,70d后,去除率達到最大并趨于穩(wěn)定,可初步推測酚降解菌的適應期為50d.反應器運行80d后,硫氰化物和氰化物去除率開始明顯上升,此時COD和總酚去除率已接近最大分別為82.14%和96.62%,表明酚濃度對硫氰化物和氰化物的降解具有抑制作用,此結論與潘霞霞等[18]研究結果一致.NH4+-N去除率在反應30d后逐漸上升,而在100~140d之間有較大下降,隨后趨于穩(wěn)定,而此時硫氰化物和氰化物的去除率達到最大,幾乎完全降解,表明隨著SCN-和CN-的迅速降解釋放NH4+,導致反應中NH4+-N濃度上升,同時,SCN-和CN-對NH4+-N的去除具有較強的抑制作用,Staib[19]和Vazquez[20]等均證實了此觀點.而整個試驗期間總氮去除率都較低,平均去除率為56.67%,然而相較于Joshi等[21]研究的活性污泥法處理焦化廢水整個試驗期間總氮幾乎無變化的情況具有較大改善,由此證明SMBBR具有較強的脫氮效果[22-23].

垂直向下的箭頭表示Illumina Miseq測序的生物膜樣品采集時間

為了更進一步探究焦化廢水中有機污染物的組成和反應過程中主要污染物的降解轉(zhuǎn)化,采用HS-GC/MS進行監(jiān)測分析,表1為反應過程中主要有機污染物降解的分析結果.從表1中可以看出,SMBBR進水中污染物組成成分相比于原水有所降低,說明好氧前的厭氧預處理去除了大約1/3的有機污染物,2-甲基苯酚、對甲基苯酚、喹啉和吲哚在此階段已被降解,大大減輕了后續(xù)好氧裝置SMBBR處理負荷,由此證明,厭氧預處理在焦化廢水生物處理中發(fā)揮重要作用,該研究結果與Wang等[24]研究結果一致.同時,經(jīng)過好氧處理后,80%以上的有機物被完全去除,其中包括全部酚、部分含N、O雜環(huán)化合物和長鏈烷烴等,該結果與先前實驗室所測結果吻合.

表1 焦化廢水中有機物的去除效果

如圖3所示,進水中有機污染物主要為:丙酸乙酯、苯酚、新戊二醇、2,2-二乙氧基丙烷、丁酸乙酯、2,2,4,4,6,8,8-七甲基壬烷和苯甲酸乙酯.經(jīng)過好氧處理后,廢水中仍殘留丙酸乙酯、新戊二醇和2,2-二乙氧基丙烷等,殘留量分別為58.09%、15.55%、7.07%,說明此類化合物難于生化降解,還需結合其它物理化學方法進行進一步處理.

2.2 微生物群落組成和結構變化

在反應過程中的不同時間段,隨著廢水中污染物的降解,填料上生物膜菌群結構發(fā)生相應變化,通過Illumina高通量測序分別對(d0、d30、d60、d90、d120、d150、d180)6個時間點的生物膜菌群結構進行檢測,其中d0為接種的原始污泥.測序結果揭示了總共506個細菌OTU的665876個有效序列讀數(shù),質(zhì)控后的序列長度分布在421~460之間,平均長度為434.6bp.測序結果如表2所示.

從表2中可以看出,所有樣品覆蓋率均在99%以上,表明廢水中幾乎所有細菌均被檢出.從樣品的序列數(shù)、OTUs和Chao1指數(shù)可知,反應運行30d的生物膜菌群豐度相比于原始污泥已有明顯增加,從Shannon指數(shù)和Simpson指數(shù)可知,生物膜菌群多樣性也逐漸豐富,說明此時接種的污泥已適應新的環(huán)境并開始生長繁殖,掛膜啟動完成.30d后,從OTUs、Shannon指數(shù)和Simpson指數(shù)看出菌群豐度和多樣性大幅增加,此時廢水中COD去除率逐漸上升.50d后苯酚迅速降解,推測此時系統(tǒng)中苯酚降解菌快速生長繁殖,從而導致菌群豐度的迅增.而當反應至120和150d時,菌群豐度和多樣性卻有所下降,由生物反應器處理性能可知,此階段硫氰化物和氰化物降解速率達到最大值,而由其降解釋放大量NH4+-N,抑制了微生物生長,導致菌群豐度和多樣性降低,此結論與Zhang等[25]研究的高濃度氨和游離氨可以抑制生物增長結論一致.反應一段時間后,菌群豐度和多樣性又恢復到之前水平,說明生物膜上的微生物具有較強的適應性.

為了進一步解析反應過程中污染物降解與生物膜菌群結構變化的響應關系,圖4為采用R語言工具制作的細菌群落結構在門和屬水平上的組成和豐度.生物膜上微生物菌群結構的優(yōu)勢門主要有Proteobacteria(變形菌門)、Actinobacteria (放線菌門)、Chloroflexi (綠彎菌門)、Firmicutes (厚壁菌門)、Saccharibacteria (螺旋菌門)、WS6、Acidobacteria (酸桿菌門)、Nitrospirae (硝化螺旋菌門)、Planctomycetes (浮霉菌門)和Bacteroidetes (擬桿菌門),其中Proteobacteria相對豐度最高為20.57%~ 34.55%.Manefield[26]和Ibarbalz[27]已研究過Proteobacteria在不同廢水和不同類型生物反應器的苯酚降解系統(tǒng)中經(jīng)常被觀察到,這突出了Proteobacteria在去除酚類化合物中的快速適應和代謝顯著性.由圖4(a)可看出,Proteobacteria在60d時豐度達到最大值34.55%,此時系統(tǒng)中苯酚降解速率最大.Kim等[28]等研究好氧污泥中可能由于毒性化合物的抑制作用,沒有檢測到硝化細菌的存在.而從本研究中可知Nitrospirae存在整個反應期間,相對豐度為1.32%~13.34%,反應150d時Nitrospirae豐度最大.這是由于隨著系統(tǒng)中SCN-和CN-的完全降解,其對硝化過程的抑制解除,此時Nitrospirae快速生長繁殖,NH4+-N去除率逐漸恢復穩(wěn)定水平.由此證明SMBBR為硝化細菌提供了理想的生存環(huán)境,從而具有較強的脫氮能力.

表2 生物膜菌群豐度和多樣性指數(shù)

從圖4(b)屬水平熱圖可知,生物膜菌群結構優(yōu)勢屬為norank_f_ODP1230B8.23 (9.06%~18.45%)、unclassified_o_Micrococcales (6.10%~12.31%)、norank_f_Anaerolineaceae (3.61%~8.24%)、norank_ p_Saccharibacteria (3.18%~6.85%)和Luteococcus (3.07%~5.83%).研究表明Thauera (陶厄氏菌屬)、Ottowia、unclassified_o_Rhizobiales (根瘤菌屬)和Thiobacillus (硫桿菌屬)為幾種常見的苯酚、SCN-和CN-降解菌[29-30].從圖4(b)可以看出,Thauera、Ottowia和unclassified_o_Rhizobiales在反應60和90d時豐度較大,分別為2.11%和2.16%、1.63%和1.61%、2.40%和3.02%,由此可以說明此階段苯酚迅速降解.Thiobacillus在反應120和150d時豐度較大,為1.70%和2.13%,此階段SCN-和CN-去除率達到最大.而Nitrospira (硝化螺旋菌屬)整個反應期間均被檢出,豐度為1.08%~3.43%,總氮去除率相比于活性污泥法具有較大改善,氨氮去除受到抑制后仍能恢復到較高水平,再次證明了SMBBR具有較好的脫氮效果.

2.3 廢水變量與微生物群落結構的關系

Yuste等[31]研究表明微生物的繁殖代謝與所處的環(huán)境變量息息相關.由廢水中污染物的降解轉(zhuǎn)化所引起的環(huán)境改變可直接影響微生物菌群間的競爭關系,從而導致優(yōu)勢菌群豐度的改變.表3為通過Mantel測試的相關性分析來評估廢水變量與生物膜菌群結構的可能聯(lián)系.

表3 由Mantel試驗所得廢水變量與菌群結構相關性

注:代表統(tǒng)計相關系數(shù),代表值,粗體數(shù)字表示顯著相關性(<0.05).

從表3可以看出,生物膜菌群結構與環(huán)境變量pH值(=0.881,=0.001)、DO (=0.345,=0.014)和溫度(T) (=0.457,=0.006)均顯著相關.為了辨別細菌群落的可能關鍵功能,還分析了生物反應器性能與系統(tǒng)發(fā)育群落結構之間的關系.結果顯示,生物膜菌群結構與生物反應器性能變量COD (=0.539,= 0.029)、NH4+-N (=0.449,=0.002)和TN (=0.647,= 0.005)均顯著相關.本文發(fā)現(xiàn)NH4+-N濃度在反應過程中對生物膜菌群結構及其功能產(chǎn)生毒性作用,而pH值可以控制游離氨和銨離子之間的平衡來維持系統(tǒng)的穩(wěn)定性[32-33].因此,本文發(fā)現(xiàn)pH值與生物膜菌群結構顯著相關.

采用CCA分析進一步研究廢水變量對微生物菌群結構的影響作用大小,基于999個蒙特卡羅排列的自動正向選擇和方差膨脹因子,在CCA中包含了3個環(huán)境變量(pH值、DO、T)和3個生物反應器性能變量(COD、NH4+-N、TN)如圖5所示.圖中廢水變量用帶有箭頭的線段表示,線段的長短代表影響的大小;三角符號代表屬水平下豐度前10的菌種,由菌種向廢水變量引垂線,垂點距離變量箭頭的相對位置越近,表示該菌種與該變量的正相關性越大;廢水變量之間的夾角代表其相關性,為銳角時說明兩廢水變量之間是正相關.

圖5 廢水變量與菌群結構的CCA分析

S1: norank_f_ODP1230B8.23; S2: unclassified_o_Micrococcales; S3: norank_f_Anaerolineaceae; S4: norank_p_Saccharibacteria; S5: Luteococcus; S6: norank_f_OM1_clade; S7: norank_o_JG30-KF-CM45; S8: Woodsholea; S9: norank_p_WS6; S10: Nitrospira

從圖5微生物菌群結構屬水平上的CCA分析結果可知,第一軸與pH值、COD、NH4+-N和TN呈正相關,與DO、T呈負相關;第二軸與DO、pH值、COD和NH4+-N呈正相關,與T和TN呈負相關.與T、TN呈正相關,與pH值呈負相關;與pH值、DO、T呈顯著正相關,與TN呈負相關;與pH值、COD、NH4+-N呈顯著正相關,與T呈負相關.廢水變量間COD和NH4+-N呈顯著正相關.

整體來看,pH值、T、COD和NH4+-N均為影響生物膜菌群結構的主要環(huán)境因子.其中,pH值對菌群結構影響作用最大.由菌種向pH值變量引垂線可知,pH值與S10:(硝化菌屬)正相關性最大,Klankeo等[34]研究表明硝化菌對環(huán)境條件pH值的變化異常敏感,pH值能夠影響硝化菌的增殖速率和酶的活性.因此,有效控制pH值可有助于實現(xiàn)焦化廢水好氧處理過程中最佳的生物脫氮性能和系統(tǒng)穩(wěn)定性.

3 結論

3.1 SMBBR中的生物膜在克服焦化廢水毒性抑制并適應環(huán)境后,能夠有效降解焦化廢水中的污染物質(zhì),尤其具有較強的脫氮能力.

3.2 生物膜菌群結構組成中優(yōu)勢門為Proteobacteria,核心屬為norank_f_ODP1230B8.23、unclassified_o_Micrococcales和norank_f_ Anaerolineaceae.此外,Thauera、Ottowia、unclassified_ o_Rhizobiales和Thiobacillus為系統(tǒng)中苯酚、SCN-和CN-的降解優(yōu)勢菌.

3.3 pH、T、COD和NH4+-N均為影響生物膜菌群結構的主要環(huán)境因子,其中pH值與正相關性最大,有效控制pH值可有助于實現(xiàn)廢水處理最佳的生物反應器性能和系統(tǒng)穩(wěn)定性.

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Performance and flora structure response relation in the SMBBR treatment of the coking wastewater.

LI Wei-ping, HAO Meng-ying, JING Shuang-yi, YU Ling-hong, SUN Yan-bai, YANG Wen-huan*

(School of Energy and Environment, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou 014010, China)., 2019,39(8)：3332~3339

In this paper, a specific moving bed biofilm reactor (SMBBR), was engaged to treat the coking wastewater with its treatment performance being monitored continuously. The response relation between pollutants degradation and biofilm flora structure was illustrated by HS-GC/MS and Illumina high-throughput sequencing, and the influence of wastewater variables on microbial flora structure was analyzed by CCA. Results showed that the total phenol removal rate was 96.62percent when the system was operated stably for 50days, the thiocyanide and cyanide were completely degraded at 100days, phenol, thiocyanide and cyanide had toxic inhibition on NH4+-N degradation. HS-GC/MS results exhibited that after the aerobic treatment more than 80percent of the organic pollutants, including all phenols, partially the N, O heterocyclic compounds and long-chain alkanes were removed. The sequencing results displayed that there existed difference in the biofilm flora abundance and diversity based on the change of the reaction time. Proteobacteria, which promotes the degradation of phenol, had the highest relative abundance during the reaction. The dominant genera were,, and. In addition,,,andproved to be the dominant degrading bacterium of phenol, SCN-and CN-in the system. CCA analysis exhibited that the pH value is the most positively correlated with, and effective pH control can contribute to the stable operation of the nitrification reaction. All these provide a theoretical basis for the biofilm treatment of the coking wastewater.

SMBBR；coking wastewater；aerobic degradation；microbial structure；wastewater variable

X703.1

A

1000-6923(2019)08-3332-08

李衛(wèi)平(1973-),男,陜西神木人,教授,博士,主要從事水處理與水環(huán)境控制研究.發(fā)表論文40余篇.

2019-02-18

內(nèi)蒙古自然科學基金資助項目(2018LH003);內(nèi)蒙古自治區(qū)高校項目(NJZY16164);包頭科技計劃重點領域技術攻關項目(2017Z1009-1)

* 責任作者, 副教授, yangwenhuan80@163.com