基于改進(jìn)模糊數(shù)學(xué)法的五馬河沿岸土壤重金屬污染評(píng)價(jià)

蔡雄飛 李丁 王濟(jì)

摘要：為查明五馬河沿岸農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量狀況，實(shí)地采集表層土壤樣品63個(gè)，分析Cu、Cd、Pb、Zn、Hg和As共6種重金屬元素全量，采用“超標(biāo)倍數(shù)法”和“雙權(quán)重超標(biāo)賦權(quán)法”組合而成的改進(jìn)模糊數(shù)學(xué)綜合評(píng)價(jià)法進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)，同時(shí)運(yùn)用單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析。結(jié)果表明，土壤樣品中Cu、Cd、Pb、Zn、Hg、As含量平均值分別為37.99、0.013、51.58、93.71、0.148、6.33 mg/kg，Cu和Pb含量平均值超過了土壤環(huán)境質(zhì)量Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。改進(jìn)模糊數(shù)學(xué)法評(píng)價(jià)顯示，各樣點(diǎn)Ⅰ級(jí)隸屬度均較高，說明研究區(qū)土壤質(zhì)量安全。單因子污染指數(shù)反映研究區(qū)有3.17%樣點(diǎn)Cu污染達(dá)到中等污染水平，內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)表明研究區(qū)有33.33%的點(diǎn)位處于輕度污染水平，表明研究區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量總體良好，應(yīng)做好土壤環(huán)境質(zhì)量安全的預(yù)防和保護(hù)工作。

關(guān)鍵詞：五馬河;土壤;重金屬;改進(jìn)模糊數(shù)學(xué);污染指數(shù);污染評(píng)價(jià);對(duì)比分析;綜合評(píng)價(jià)

中圖分類號(hào)： X53 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A 文章編號(hào)：1002-1302（2019）01-0246-05

土壤是人類賴以生存的物質(zhì)基礎(chǔ)，是人類不可或缺的自然資源，也是人類環(huán)境的重要組成部分。目前我國(guó)農(nóng)田土壤正遭受各種污染的威脅，總污染超標(biāo)率達(dá)16.1%，其中80%農(nóng)田土壤污染是由重金屬超標(biāo)導(dǎo)致的[1-2]。重金屬進(jìn)入土壤后，既會(huì)對(duì)土壤中微生物的數(shù)量和活性產(chǎn)生影響，同時(shí)被作物的根系吸收后影響作物的生長(zhǎng)及品質(zhì)，最終經(jīng)食物鏈進(jìn)入人體，威脅人體健康[3]。目前，土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法較多，比較常用的有單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法和地累積指數(shù)法等[4-8]。由于評(píng)價(jià)目標(biāo)、尺度和評(píng)價(jià)指標(biāo)的差異性，不同模型計(jì)算的評(píng)價(jià)結(jié)果也可能不同。模糊數(shù)學(xué)法自1965年由Zadeh提出以來經(jīng)多年的運(yùn)用及發(fā)展，發(fā)現(xiàn)其在土壤環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)中分辨率明顯高于其他評(píng)價(jià)方法[9]。但傳統(tǒng)模糊綜合評(píng)價(jià)模型在確定土壤污染因子權(quán)重時(shí)常采用超標(biāo)倍數(shù)法或雙權(quán)重超標(biāo)賦權(quán)法，前者會(huì)導(dǎo)致評(píng)價(jià)結(jié)果只考慮重金屬濃度而忽略毒性，后者會(huì)弱化低濃度高毒性重金屬的影響[10]。因此，本研究采用基于上述2種權(quán)重賦值法的改進(jìn)模糊綜合評(píng)價(jià)法，對(duì)五馬河沿岸農(nóng)田土壤重金屬進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)，并與單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法進(jìn)行對(duì)比分析，以期使評(píng)價(jià)結(jié)果更加客觀。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

五馬河位于貴州省仁懷市南部（106.1～106.6°E、27.5～27.8°N），地處赤水河上游，大婁山脈西側(cè)北段，流經(jīng)長(zhǎng)崗鎮(zhèn)、魯班鎮(zhèn)、五馬鎮(zhèn)、茅壩鎮(zhèn)4鎮(zhèn)，全長(zhǎng)39.3 km。研究區(qū)屬中亞熱帶濕潤(rùn)季風(fēng)氣候，年降水量800～1 100 mm，土壤類型為石灰土、黃壤、紫色土、水稻土和黃棕壤。該地區(qū)經(jīng)濟(jì)主要以農(nóng)業(yè)為主，糧食作物主要為高粱、油菜、烤煙等。

1.2 樣品采集

結(jié)合流域農(nóng)田分布情況，沿流域約每1 km的距離設(shè)置1個(gè)采樣點(diǎn)，并確保距離河岸1 km以內(nèi)。于2017年4月對(duì)土壤樣品進(jìn)行采集，在采樣過程中參照NY/T 395—2000《農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》[11]，采用10 m×10 m內(nèi)“梅花形”布設(shè)5個(gè)子樣點(diǎn)，采集樣點(diǎn)土壤表層0～20 cm土壤，混合均勻后用四分法取樣，留取約1 kg土壤樣品，放入聚乙烯自封袋，并用記號(hào)筆標(biāo)記編號(hào)，同時(shí)用GPS記錄采樣點(diǎn)位置信息。樣點(diǎn)分布見圖1。

1.3 樣品處理及測(cè)定

土壤經(jīng)自然風(fēng)干后，剔除樣品中植物根系、有機(jī)殘?jiān)约翱梢娗秩塍w后充分研磨，混勻后分成2份，一份土樣過60目篩用于測(cè)定土壤pH值，另一份土樣過100目篩用于土壤重金屬含量測(cè)定。其中，銅（Cu）、鎘（Cd）、鉛（Pb）、鋅（Zn）含量采用四酸熔樣法（王水、HClO4、HF）于140 ℃電熱板上持續(xù)加熱消解完成，火焰原子吸收光譜儀（AAS-G800）測(cè)定;汞（Hg）和砷（As）含量采用王水水浴加熱法消解，原子熒光光譜儀（AFS-E230）測(cè)定。為保證分析的準(zhǔn)確性和精確性，試驗(yàn)過程用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)即黃紅壤成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)（GBW07309）作為質(zhì)量控制，并進(jìn)行平行樣分析，測(cè)試誤差控制在5%以內(nèi)。

1.4 改進(jìn)模糊數(shù)學(xué)綜合評(píng)價(jià)法

由于土壤重金屬污染涉及到許多模糊性概念，因此本試驗(yàn)采用改進(jìn)的模糊數(shù)學(xué)綜合評(píng)價(jià)法對(duì)研究區(qū)土壤中Cu、Cd、Pb、Zn、Hg、As等6種重金屬進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)。同時(shí)，采用單因子污染指數(shù)評(píng)價(jià)法[12]和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià)法[13]進(jìn)行評(píng)價(jià)，以期使評(píng)價(jià)結(jié)果更加客觀、合理。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬含量分析

分析結(jié)果（表2）表明，土壤樣品中Cu、Cd、Pb、Zn、Hg、As含量平均值分別為37.990、0.013、51.580、93.710、0.148、6.330 mg/kg，其中Cu、Pb含量平均值超過了土壤環(huán)境質(zhì)量Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。研究區(qū)63份土壤樣品中，各重金屬元素含量超出土壤環(huán)境質(zhì)量Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的比例為0～74.60%，其中Cd含量平均值未超出Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，Pb含量平均值的超標(biāo)率最高，為 74.60%。Cd含量最大值與最小值差距最大，最大值與最小值的比值高達(dá)25.33;Hg含量最大值與最小值差距最小，比值為4.15。變異系數(shù)能反映各樣點(diǎn)重金屬含量的平均變異程度，根據(jù)Wilding對(duì)變異程度的分類[18]可知，Zn和Hg（變異系數(shù)為0.32和0.28）為中等變異，而Cu、Cd、Pb和As（變異系數(shù)分別為0.40、0.72、0.38和0.41）為高等變異[19]。若變異系數(shù)大于0.5，說明重金屬含量空間分布不均勻，存在點(diǎn)源污染的可能[20]。研究區(qū)土壤中重金屬Cd的變異系數(shù)為0.72，變異較顯著，說明Cd受某些局部污染源的影響比較明顯。峰度是描述總體中所有取值分布形態(tài)陡緩程度的統(tǒng)計(jì)量，偏度是描述數(shù)據(jù)分布形態(tài)的統(tǒng)計(jì)量[21]。研究區(qū)重金屬統(tǒng)計(jì)結(jié)果中，Cd、Zn、Hg和As偏度和峰度系數(shù)較大，表明部分土壤樣本呈現(xiàn)高含量區(qū)，處于高累積狀況。

2.2 土壤重金屬相關(guān)性分析

土壤中的重金屬除來自土壤母質(zhì)層外，主要還有農(nóng)業(yè)活動(dòng)（包括灌溉水、農(nóng)業(yè)、化肥）、大氣降塵以及工業(yè)污染等多種來源[22]。重金屬之間的相關(guān)系數(shù)可以表明其來源途徑的相似性程度，一般相關(guān)系數(shù)較高的重金屬之間具有依存關(guān)系，可能有相似的來源途徑;相關(guān)系數(shù)較低的重金屬之間則依存關(guān)系弱，來源途徑不盡相同[23]。相關(guān)分析結(jié)果（表3）表明，五馬河沿岸農(nóng)田土壤中，Cd含量與Hg、As含量之間呈顯著正相關(guān)（P<0.01），Cu含量與Zn、As含量之間呈明顯正相關(guān)（P<0.05），Cd含量與Zn含量呈明顯正相關(guān)（P<0.05），Pb含量與Zn含量也呈明顯正相關(guān)（P<0.05），說明這些元素之間的富集可能有相似的來源。

2.3 改進(jìn)模糊數(shù)學(xué)綜合評(píng)價(jià)法結(jié)果

由于改進(jìn)模糊數(shù)學(xué)法運(yùn)算過程復(fù)雜且樣品較多，現(xiàn)以樣點(diǎn)S1為例進(jìn)行計(jì)算，其過程如下。

2.3.1 確立隸屬函數(shù)并建立模糊關(guān)系矩陣 使用重金屬實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)與土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（表2）并結(jié)合土壤pH值，采用傳統(tǒng)的模糊綜合評(píng)價(jià)模型計(jì)算樣點(diǎn)S1的隸屬函數(shù)值并建立其模糊關(guān)系矩陣R1。

2.3.2 確定評(píng)價(jià)因子綜合權(quán)重 根據(jù)公式（2）～（4）計(jì)算樣點(diǎn)S1中各因子的綜合權(quán)重，組成樣點(diǎn)綜合權(quán)重集A1={0.233 0，0.026 2，0.135 6，0.222 7，0.222 3，0.160 2}。

2.3.3 綜合評(píng)判結(jié)果 運(yùn)用公式（1），將樣點(diǎn)S1的模糊關(guān)系矩陣與綜合權(quán)重向量代入計(jì)算，求得該樣點(diǎn)各等級(jí)隸屬度為B1=A1×R1=[0.945 9，0.054 1，0]，按照最大隸屬度原則得出樣點(diǎn)S1評(píng)判等級(jí)為Ⅰ級(jí)（未污染）。依照上述方法對(duì)研究區(qū)土壤重金屬進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)，經(jīng)計(jì)算得到63個(gè)樣點(diǎn)各級(jí)隸屬度和評(píng)價(jià)等級(jí)（表4）。結(jié)果表明，研究區(qū)所有樣點(diǎn)均處于Ⅰ級(jí)（未污染）水平。隸屬度是模糊評(píng)價(jià)函數(shù)的一個(gè)概念，其特點(diǎn)為結(jié)果不是絕對(duì)的，其數(shù)值越接近于1，元素屬于該等級(jí)的程度越高。從各樣點(diǎn)各級(jí)隸屬度數(shù)值來看，各樣點(diǎn)Ⅰ級(jí)隸屬度普遍較高，說明研究區(qū)土壤質(zhì)量安全。

2.4 單因子污染指數(shù)評(píng)價(jià)及內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)結(jié)果

五馬河沿岸農(nóng)田土壤6種重金屬單因子污染指數(shù)及內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)如表5所示。結(jié)果表明，研究區(qū)土壤6種重金屬單因子指數(shù)平均值除Cu和Pb外均處于Ⅰ級(jí)（清潔）水平，Cu雖有部分樣點(diǎn)為中度污染，但占比僅為3.17%。Cd、Zn、Hg和As未污染樣點(diǎn)比例均大于50%且Cd所有樣點(diǎn)均未污染。按照單因子污染超出Ⅱ級(jí)水平的比例由高到低排序?yàn)镻b>Cu>Hg>Zn>As>Cd;處于Ⅰ級(jí)水平（清潔）比例由高到低排序?yàn)镃d>As>Zn>Hg>Cu>Pb。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)考慮了最高污染因子對(duì)土壤質(zhì)量的影響，研究區(qū)土壤環(huán)境內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)平均值為1.010，達(dá)到輕度污染水平，63個(gè)樣點(diǎn)中有66.67%處于Ⅱ級(jí)（尚清潔）水平，33.33%處于Ⅲ級(jí)（輕度污染）水平。

3 討論

改進(jìn)模糊數(shù)學(xué)綜合評(píng)價(jià)法與傳統(tǒng)單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評(píng)判結(jié)果有所不同，這是因?yàn)椴煌u(píng)價(jià)方法特點(diǎn)各異。單因子污染指數(shù)法僅能反映單個(gè)因子對(duì)評(píng)價(jià)對(duì)象的影響，不能綜合反映土壤的污染程度，因此只適用于單一污染地區(qū)，并且單因子污染指數(shù)忽略了土壤環(huán)境及污染程度的模糊性，不能對(duì)土壤環(huán)境質(zhì)量進(jìn)行客觀評(píng)價(jià);內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法相比于單因子污染指數(shù)法引入了最大單因子污染分指數(shù)，突出了污染嚴(yán)重的元素對(duì)土壤環(huán)境質(zhì)量的影響，因此可以避免由于平均作用而削弱高污染重金屬元素的權(quán)重值，但是卻可能會(huì)夸大一些因子的影響，同時(shí)內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)雖突出了污染指數(shù)最大的污染物的貢獻(xiàn)率，卻忽略了各分指數(shù)對(duì)綜合污染影響貢獻(xiàn)的差異[24]。

相比于其他方法，模糊數(shù)學(xué)法在土壤環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)中能比較客觀地表達(dá)評(píng)判中的模糊性，使評(píng)價(jià)結(jié)果更加準(zhǔn)確合理[25];謝志宜等通過對(duì)比分析5種土壤重金屬綜合評(píng)價(jià)結(jié)果，認(rèn)為模糊數(shù)學(xué)法結(jié)果最為準(zhǔn)確[26]。應(yīng)用模糊數(shù)學(xué)法進(jìn)行污染評(píng)價(jià)成功的關(guān)鍵問題是如何確定各指標(biāo)的權(quán)重，改進(jìn)模糊數(shù)學(xué)綜合評(píng)價(jià)法既考慮了各污染因子超標(biāo)率的影響，也考慮了各重金屬元素毒性對(duì)土壤環(huán)境質(zhì)量影響的差異，使評(píng)價(jià)結(jié)果更加準(zhǔn)確。

雖然改進(jìn)模糊數(shù)學(xué)法評(píng)判結(jié)果顯示五馬河沿岸農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量安全，但單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法結(jié)果也不容忽視。單因子污染指數(shù)顯示，有3.17%的樣點(diǎn)Cu含量達(dá)到中等污染水平，內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)表明研究區(qū)有33.33%的樣點(diǎn)處于輕度污染水平，說明研究區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量有惡化趨勢(shì)。已有研究表明，垃圾的堆積和焚燒、交通運(yùn)輸、不合理的農(nóng)業(yè)活動(dòng)都可能會(huì)造成Cu污染[27]。五馬河上游沿岸村落及中下游的五馬鎮(zhèn)缺乏完善的垃圾處理系統(tǒng)，沿岸居民將生活垃圾、廢棄農(nóng)藥瓶等直接傾倒在河流中或在河床內(nèi)堆積焚燒，嚴(yán)重污染了河水及周邊環(huán)境，同時(shí)也造成河水灌溉后農(nóng)田土壤中Cu的富集。針對(duì)上述問題，希望有關(guān)部門引起重視，建立健全流域生態(tài)保護(hù)措施，加強(qiáng)對(duì)沿岸居民的環(huán)保教育，完善沿岸生產(chǎn)及生活垃圾集中處理系統(tǒng)，使五馬河流域的生態(tài)環(huán)境朝著更加有利的方向發(fā)展。

4 結(jié)論

通過對(duì)五馬河沿岸農(nóng)田土壤重金屬污染的測(cè)試、分析、評(píng)價(jià)和討論，得出如下主要結(jié)論：（1）研究區(qū)Cu、Cd、Pb、Zn、Hg、As含量平均值分別為37.990、0.013、51.580、93.710、0.148、6.33 mg/kg，Cu和Pb含量平均值超過了土壤環(huán)境質(zhì)量Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，其中Pb超標(biāo)比例達(dá)74.6%。（2）基于改進(jìn)模糊數(shù)學(xué)法的土壤重金屬綜合污染評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，五馬河沿岸土壤重金屬污染水平為Ⅰ級(jí)（清潔），絕大部分樣點(diǎn)Ⅰ級(jí)隸屬度大于85%，說明研究區(qū)土壤質(zhì)量安全。（3）單因子污染指數(shù)顯示有3.17%的樣點(diǎn)Cu含量達(dá)到中等污染水平，內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)表明有33.33%的樣點(diǎn)處于輕度污染水平，應(yīng)做好土壤環(huán)境質(zhì)量安全的預(yù)防和保護(hù)工作。

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