• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    波長與能量色散復(fù)合式X射線熒光光譜技術(shù)測定海洋沉積物元素

    2019-08-05 07:51:13張穎朱愛美張迎秋徐磊張輝劉建興劉季花
    分析化學(xué) 2019年7期
    關(guān)鍵詞:標(biāo)樣檢出限沉積物

    張穎 朱愛美 張迎秋 徐磊 張輝 劉建興 劉季花

    摘?要?波長與能量色散復(fù)合式X射線熒光光譜儀(WD-EDXRF) 是一種先進(jìn)的雙核X射線分析技術(shù),可對樣品進(jìn)行波長色散和能量色散同時(shí)測定。本研究優(yōu)化了各元素波譜和能譜的條件,采用粉末壓片法制樣,使用α經(jīng)驗(yàn)系數(shù)法及Rh靶Kα線的康普頓散射內(nèi)標(biāo)法校正基體效應(yīng),部分元素用多元回歸進(jìn)行譜線重疊干擾校正,建立了WD-EDXRF對海洋沉積物進(jìn)行多元素同時(shí)定量分析的方法。本方法對稀土元素La、Ce、Nd、Y及其它微量元素的檢出限均小于18 μg/g,輕元素Na、Mg的檢出限小于15 μg/g,適用于絕大多數(shù)海洋地質(zhì)樣品的分析;對沉積物標(biāo)樣GBW07309進(jìn)行精密度考察,除Cl和含量接近檢出限的Mo元素外,其它元素的精密度(RSD,n=10)都低于9.4%; 利用測量不確定度的評定方法,比較了標(biāo)準(zhǔn)樣品的分析數(shù)據(jù)的擴(kuò)展不確定度,大部分元素|En|≤1。對不同類型深海沉積物樣品進(jìn)行測定,測定結(jié)果與實(shí)驗(yàn)室電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-OES)和電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)分析結(jié)果基本一致。結(jié)果表明,本方法能充分發(fā)揮波譜與能譜各自的優(yōu)勢,快速、準(zhǔn)確分析海洋沉積物中多種元素,可滿足大批量海洋沉積物樣品測試的需求。

    關(guān)鍵詞?波長色散X射線熒光光譜法; 能量色散X射線熒光光譜法; 海洋沉積物; 多元素分析

    1?引 言

    海洋沉積物主要由石英、硅酸鹽礦物、碳酸鹽、鈣質(zhì)生物和硅質(zhì)生物等組成,其常、微量元素含量隨組分變化存在明顯差異,而且與陸地沉積物相比具有高鹽特征[1]。因此,準(zhǔn)確、快速測定海洋沉積物中常量和微量元素,對研究沉積物物質(zhì)來源[2~4]、古海洋[5~7]以及海底資源環(huán)境等具有重要意義[8,9]。

    海洋資源與環(huán)境調(diào)查對沉積物的分析方法需要滿足數(shù)量大、元素多及精度高的要求。實(shí)驗(yàn)室主要采用電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-OES)和電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)等進(jìn)行元素分析,其前處理多采用濃酸或堿等試劑分解樣品[10~13],復(fù)雜費(fèi)時(shí),也會帶來環(huán)境污染[14,15]; 而且有的元素如SiO2、As、Hg等需采用單元素分析方法,不適合大批樣品測定[16]。X射線熒光光譜技術(shù)是一種無損多元素快速分析方法,檢測范圍廣、結(jié)果穩(wěn)定、樣品制備方法簡單,已成為土壤和海洋沉積物樣品中元素分析的一種重要手段[1,17~23]。根據(jù)X 射線熒光的激發(fā)方式和分光方式的不同,XRF法分為波長色散型(WDXRF)和能量色散型(EDXRF)兩種。波長色散與能量色散X射線熒光光譜在實(shí)際應(yīng)用中各有優(yōu)勢。WDXRF用分析晶體(如LiF)作為分光元件,分辨率高,但探測效率低,一般只能進(jìn)行順序多元素分析。EDXRF因不采用分光元件,所有元素的X 射線熒光信號及散射X射線信號同時(shí)被采集, 探測效率高,可進(jìn)行多元素同時(shí)分析[14,24],但分辨率較差,對原子序數(shù)較低的輕元素如Na、Mg等靈敏度低[25]。在準(zhǔn)確度方面,WDXRF法適合測定K及其原子序數(shù)之前的輕元素,EDXRF適合分析Ca及其之后的元素[25,26]。為了充分發(fā)揮兩種不同色散方式的優(yōu)勢,荷蘭PANalytical公司推出了Zetium型光譜儀,實(shí)現(xiàn)了一臺儀器上波長色散和能量色散兩種色散方式(WD-EDXRF)的同時(shí)分析。沈亞婷等[27]對WD-EDXRF光譜儀特性進(jìn)行了研究, 并利用該儀器對礦區(qū)土壤開展了分析,證明WD-EDXRF光譜儀及其所建分析方法可用于土壤樣品中主、次、痕量元素定量測定。劉菊琴等[28]采用WD-EDXRF分析了不同類型沉積物中15種稀土元素,其分析結(jié)果與認(rèn)定值符合。目前,將WD-EDXRF光譜儀應(yīng)用于高鹽、基體復(fù)雜的海洋沉積物中常、微量元素含量分析的研究鮮見報(bào)道。

    本研究選取水系沉積物、土壤、巖石和海洋沉積物等國家一級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì),采用粉末壓片法制樣,建立了WD-EDXRF光譜儀測定海洋沉積物中38種元素含量的方法。通過對測定條件進(jìn)行優(yōu)化,確定了元素采用波譜或能譜模式,充分考慮基體效應(yīng)和譜線重疊干擾的影響,提出了合理的校正方法,確定了該儀器與方法的檢出限、精密度和準(zhǔn)確度。采用不同類型深海沉積物樣品對本方法進(jìn)行驗(yàn)證,與ICP-OES、ICP-MS測定結(jié)果基本一致。本研究為海洋沉積物中多元素測定提供了一種更為簡便、快速和準(zhǔn)確可靠的分析方法。

    2?實(shí)驗(yàn)部分

    2.1?儀器和樣品

    采用荷蘭PANalytical公司的波長與能量色散復(fù)合式X射線熒光光譜儀(Zetium),其主要儀器參數(shù)為: 4.0 kW高功率; 電壓,20~60 kV; 電流,10~160 mA; 高透過率; 超尖銳薄鈹窗(75 μm)端窗陶瓷非鎢燈絲X射線管(SST-R),有防腐涂層; 波譜核系統(tǒng)采用流氣式和閃爍式探測器; 能譜核系統(tǒng)采用硅漂移探測器(SDD); Super Q 6.1 軟件; 最多可放68個(gè)(外徑54 mm,內(nèi)徑32 mm)不銹鋼杯子樣品交換器。ZHY-401P型壓樣機(jī)(北京眾合創(chuàng)業(yè)科技發(fā)展有限責(zé)任公司),最大壓力40 t。

    礦物效應(yīng)和基體效應(yīng)是粉末壓片法-X射線熒光光譜分析中誤差的主要來源,海洋沉積物有陸源物質(zhì)、生物成因、自生成因、火山成因等多種來源,化學(xué)成分復(fù)雜,測定過程中存在嚴(yán)重的基體效應(yīng)。同時(shí),海洋沉積物元素含量變化范圍大,建立的各元素標(biāo)準(zhǔn)工作曲線應(yīng)該有足夠大的濃度范圍和濃度梯度。但由于目前國內(nèi)成功研制出的海洋沉積物國家一級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)只有13個(gè),樣品較少且各元素含量范圍窄,為了適應(yīng)各種類型沉積物樣品的分析,需要選擇基體相近的水系沉積物、土壤和巖石標(biāo)樣擴(kuò)大標(biāo)準(zhǔn)曲線的范圍[31]。實(shí)驗(yàn)選用37個(gè)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì): 其中國家一級水系沉積物標(biāo)樣GBW07301~GBW07308、GBW07310、GBW07312、GBW07317、GBW07318、GBW07301a~GBW07305a和GBW07308a,土壤標(biāo)樣GBW07403、GBW07405、GBW07425、GBW07428和GBW07430,巖石標(biāo)樣GBW07105(中國地質(zhì)科學(xué)院地球物理地球化學(xué)勘查研究所); 巖石標(biāo)樣GBW07101、GBW07131(西安地礦部地礦研究所); 海洋沉積物標(biāo)樣GBW07314、GBW07334(國家海洋局第二海洋研究所),GBW07315、GBW07316(中國大洋礦產(chǎn)資源研究與開發(fā)協(xié)會),GBW07336(國家地質(zhì)實(shí)驗(yàn)測試中心); 黃河三角洲沉積物標(biāo)樣GBW07343~GBW07345(青島海洋地質(zhì)所研制); 進(jìn)口河口沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)MESS03、PACS02(加拿大國家研究委員會研制); 此外還加入了自然資源部第一海洋研究所海洋沉積與環(huán)境地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研制的實(shí)驗(yàn)室內(nèi)部深海沉積物標(biāo)樣DYDB和DYGB,以擴(kuò)大P、Co及稀土元素等的分析范圍,建立X射線熒光標(biāo)準(zhǔn)工作曲線。

    2.2?實(shí)驗(yàn)方法

    2.2.1?樣品制備?采用粉末壓片法制備樣品。樣品在110℃烘箱內(nèi)烘8 h后,于干燥塔內(nèi)冷卻到室溫。稱取4 g樣于模具中,用硼酸粉末鑲邊墊底。30 MPa壓力下保持50 s,制成外徑為40 mm、內(nèi)徑為34 mm, 厚約8 mm的光潔樣片,置于干燥器中,待測。

    選取3種類型的深海沉積物樣品(遠(yuǎn)洋黏土、鈣質(zhì)軟泥和硅質(zhì)軟泥)冷凍干燥后,放入瑪瑙研缽中研磨。為了最大限度減小粒度效應(yīng)和礦物效應(yīng)對分析結(jié)果的影響[29,30],在研磨過程中要保證樣品均勻性,充分研磨至粒徑<75 μm,與標(biāo)準(zhǔn)樣品的粒度基本一致。

    2.2.2?X射線熒光光譜法測量條件?X射線熒光光譜儀波譜與能譜雙核分析使用原則是,輕元素和受其它元素譜線重疊影響較大的微量元素選用波譜核進(jìn)行分析,其它主量元素和譜線重疊干擾比較小的元素選用能譜核分析。表1和電子版文后支持信息表S1分別為采用能譜核和波譜核進(jìn)行目標(biāo)元素分析的測量條件。用能譜核進(jìn)行分析的元素都采用感興趣區(qū)間(ROI)。波譜條件的總測量時(shí)間為726 s,能譜的總測量時(shí)間為1530 s。其中,對含量低的元素,適當(dāng)增加測量時(shí)間。P、S和Cl這3種元素的含量會隨著試樣的放置時(shí)間和測量次數(shù)的增加而變化,要首先測量。

    2.2.3?基體效應(yīng)和譜線重疊干擾校正?粉末壓片樣品的基體效應(yīng)和元素間的譜線重疊干擾是測定的偏差的主要來源。本法采用經(jīng)驗(yàn)系數(shù)法和康普頓散射線內(nèi)標(biāo)法對基體效應(yīng)進(jìn)行校正,用多元回歸進(jìn)行譜線重疊干擾校正。采用37個(gè)標(biāo)樣和Super Q 6.1軟件的綜合數(shù)學(xué)校正模型的公式(式1)進(jìn)行回歸,求出校準(zhǔn)曲線的截距、斜率、基體校正系數(shù)和譜線重疊干擾校正系數(shù)。

    式中,Ci為分析元素i的含量; Di為校正曲線截距; Lim為干擾元素m對分析元素i的譜線重疊干擾校正系數(shù); Zm為干擾元素m的含量或計(jì)數(shù)率; Ei為分析元素i校準(zhǔn)曲線的斜率; Ri為分析元素i的計(jì)數(shù)率(或與內(nèi)標(biāo)線的強(qiáng)度比); Zj為共存元素j的含量; N為共存元素的數(shù)目; α為校正基體效應(yīng)的因子。

    電子版文后支持信息表S2給出了各分析元素的譜線重疊干擾和基體效應(yīng)校正項(xiàng)。由于海洋沉積物中Cl元素含量很高,達(dá)到105 μg/g,多個(gè)元素的基體校正項(xiàng)都包含Cl?;w效應(yīng)校正除了用經(jīng)驗(yàn)系數(shù)校正外,有的元素需用康普頓散射內(nèi)標(biāo)法加以校正。波譜測定條件:60 kV,60 mA,Al/750濾光片下的U、As、Ga、Zn、Ta、Cu和Hf等元素用Rh靶Kα線的康普頓散射線作內(nèi)標(biāo)進(jìn)行回歸。能譜測定條件:60 kV,60 mA,Al/750濾光片下的Sr、Y等8種元素用Rh靶Kα線的康普頓散射線作內(nèi)標(biāo)進(jìn)行回歸。

    2.3?電感耦合等離子體發(fā)光光譜法和電感耦合等離子體質(zhì)譜法

    為了驗(yàn)證測定方法的準(zhǔn)確性,利用美國Thermo Fisher公司的Icao6300全譜直讀ICP-OES和ICP-MS(X series II)儀器對選取的深海沉積物樣品中的主微量元素進(jìn)行測定,將測定結(jié)果與WD-EDXRF測定結(jié)果進(jìn)行比較。采用ICP-OES測試主量和微量元素(Al、Fe、Ca、Na、Mg、K、Mn、Ti、P、Ba、Sr、V、Zn 和 Zr)含量; 采用ICP-MS測試稀土元素和其它微量元素(Sc、Cr、Co、Ni、Cu、Ga、Rb、Y、Nb、Mo、Cs、Ta、W、Pb和U)含量。樣品前處理步驟詳見文獻(xiàn)[1]。

    使用多元素混合標(biāo)準(zhǔn)儲備溶液(美國SPEX CertiPrep公司)逐級稀釋的方法配制不同濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)系列溶液,分別為5、10、50、100、500和1000 ng/mL,介質(zhì)為2% HNO3。ICP-OES采用2% HNO3溶液作為低點(diǎn),混合標(biāo)液100、500和1000 ng/mL 作為高點(diǎn),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線; ICP-MS采用2% HNO3溶液作為低點(diǎn),混合標(biāo)液5、10和50 ng/mL作為高點(diǎn),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線,所用的內(nèi)標(biāo)為10 ng/mL Rh。然后對樣品溶液及標(biāo)準(zhǔn)監(jiān)控溶液進(jìn)行測定。

    測試的標(biāo)準(zhǔn)樣品為GBW07313,REE和微量元素測試相對偏差為0.5%~6.0%,常量元素測試相對偏差為0.5%~3.0%。

    3?結(jié)果與討論

    3.1?各元素的檢出限及含量范圍

    IUPAC(國際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會)將背景強(qiáng)度(空白)值標(biāo)準(zhǔn)偏差3倍對應(yīng)的分析濃度定義為檢出限。因樣品的組成不同,分析元素的靈敏度、散射背景強(qiáng)度、重疊干擾程度都會發(fā)生變化,所以不同類型樣品的檢出限也不同[32]。支持信息表S3中各分析元素的檢出限來自本研究中37個(gè)不同類型標(biāo)準(zhǔn)樣品,根據(jù)公式(2)計(jì)算的各元素檢出限的平均值,與單一標(biāo)樣計(jì)算得到的檢出限相比,更具代表性[28]。

    從電子版文后支持信息表S3可知,各分析元素的檢出限都較低,微量元素的檢出限除稀土元素La、Ce、Nd在10~18 μg/g外,其它都小于10 μg/g,輕元素Na、Mg的檢出限較EDXRF大大降低[33],小于15 μg/g,主量元素中Si和Al檢出限偏高,但絕大多數(shù)海洋地質(zhì)樣品中Al和Si等主量元素的含量都高于此檢出限[34,35],各分析元素的有效分析范圍可基本滿足水系沉積物、土壤、巖石和海洋沉積物等類型樣品的含量范圍。

    3.2?方法的精密度

    選取未用于校準(zhǔn)的國家一級水系沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣品GBW07309,重復(fù)制備10個(gè)樣片進(jìn)行測量,評價(jià)精密度(相對標(biāo)準(zhǔn)偏差,RSD),結(jié)果見表2。除Cl和Mo外,其它元素RSD都低于9.41%。Cl元素測定的RSD較大,一方面是由于標(biāo)樣GBW07309中Cl元素含量低;另一方面是Cl元素不穩(wěn)定,含量會隨著試樣的放置時(shí)間和測量次數(shù)的增加而變化。在使用本方法測定時(shí),應(yīng)將粉末樣品充分干燥后,盡快壓片測定,以減小樣品吸濕現(xiàn)象帶來的影響,尤其對于吸水性較強(qiáng)的海洋沉積物樣品。Mo元素含量接近檢出限,未測得準(zhǔn)確數(shù)據(jù)。

    3.3?分析方法的不確定度

    為選用水系沉積物標(biāo)樣GBW07311和海洋沉積物標(biāo)樣GBW07313,GBW07335進(jìn)行測定,利用測量不確定度的評定方法[36]對該分析方法的各元素分析數(shù)據(jù)做了擴(kuò)展不確定度計(jì)算,電子版文后支持信息表S4給出了標(biāo)準(zhǔn)樣品各元素測定的結(jié)果和95%置信區(qū)間。依據(jù)GB/T 28043-2011/ISO 13528: 2005, 利用實(shí)驗(yàn)室間比對進(jìn)行能力驗(yàn)證的統(tǒng)計(jì)方法[37],采用En值評價(jià)分析了各元素含量測定實(shí)驗(yàn)室比對結(jié)果, ?En用各元素平均測量值與標(biāo)準(zhǔn)值的絕對差與測定結(jié)果和標(biāo)準(zhǔn)值間的擴(kuò)展不確定度的比值表示,根據(jù)評價(jià)標(biāo)準(zhǔn),當(dāng)1≤En≤1時(shí),表示在95%置信水平下,能力驗(yàn)證計(jì)劃結(jié)果是滿意結(jié)果。

    3個(gè)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的測量值與標(biāo)準(zhǔn)值符合較好,在95%置信水平下,X射線熒光光譜儀測定各元素濃度與標(biāo)準(zhǔn)值,|En|≤1的比例在80%以上,說明在能力驗(yàn)證中,實(shí)驗(yàn)室WD-EDXRF對大部分元素的分析結(jié)果是滿意的。主量元素Si計(jì)算得到的En值較高,但計(jì)算相對誤差小于5%,符合HJ 780-2015[38]質(zhì)量控制的要求(電子版文后支持信息表S4)。微量元素As、Hf、Sc、Ta、U和部分稀土元素|En|>1,這是因?yàn)闃悠分羞@些元素含量低,接近檢出限,所以誤差較大,隨著樣品中這些元素含量增加,En值降低,如標(biāo)樣GBW07311中As含量為188 μg/g時(shí),En=0.04,與標(biāo)準(zhǔn)值基本一致。

    圖1給出了37個(gè)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中Cl、S、La、Ce、Nd和 Y化學(xué)值與X熒光分析值的相關(guān)關(guān)系曲線,相關(guān)系數(shù)(R2)>0.96。對于稀土元素,不僅相鄰稀土元素譜線間存在嚴(yán)重干擾,其它稀土元素的譜線也對其產(chǎn)生干擾[29],稀土元素La、Ce的En>1,但由于樣品中稀土元素含量低,符合國家有證標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)準(zhǔn)確度要求[38]; Cl元素含量變化范圍大,建立的標(biāo)準(zhǔn)曲線對低含量樣品測定的誤差較大,但由于海洋沉積物中Cl含量高,所以對高鹽特征海洋沉積物樣品具有較高的準(zhǔn)確度。因此,本研究建立的WD-EDXRF分析方法除含量接近檢出限的主、微量元素及稀土元素外,測定結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)值的一致性良好,可用于水系沉積物、海洋沉積物等類型樣品的分析。

    3.4?深海沉積物樣品分析

    利用本研究建立的WD-EDXRF分析方法對中國大洋42航次采集的3種不同類型(遠(yuǎn)洋黏土、鈣質(zhì)軟泥、硅質(zhì)軟泥)印度洋深海沉積物樣品進(jìn)行測定,并將測定結(jié)果與ICP-OES和ICP-MS分析結(jié)果進(jìn)行對比。支持信息表S5給出了部分主、微量元素的WD-EDXRF測定值和ICP-OES、ICP-MS分析結(jié)果。結(jié)果表明,兩種方法對不同類型沉積物測定的結(jié)果基本一致,多數(shù)元素測定的相對誤差小于10%,說明建立的WD-EDXRF對海洋沉積物樣品測定的準(zhǔn)確性較高。

    稀土資源是目前深海資源勘查的重要內(nèi)容,可將La、Ce、Nd和Y作為稀土元素指示性指標(biāo),反映樣品中稀土元素總含量[39],WD-EDXRF能較準(zhǔn)確測定樣品中的La、Ce、Nd和Y等含量較高的稀土元素。從支持信息表S5中可見,不同類型樣品中La、Ce、Nd和Y等稀土元素含量普遍較高,說明印度洋深海沉積物存在較大的稀土資源潛力。

    沉積物樣品成分復(fù)雜,元素含量變化范圍大,尤其主量元素間存在嚴(yán)重的基體效應(yīng),對測定的準(zhǔn)確度產(chǎn)生較大影響,隨著海洋沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣品的不斷研制,以后可加入更多標(biāo)準(zhǔn)樣品對工作曲線進(jìn)行校正,以期得到更準(zhǔn)確的測定結(jié)果。

    4?結(jié) 論

    采用粉末壓片法制樣,建立了快速測定海洋沉積物中常、微量和稀土元素La、Ce、Nd和Y等38種元素含量的波長與能量色散復(fù)合式X射線熒光光譜分析方法。確定了元素的波譜或能譜測定模式; 針對海洋沉積物高鹽造成的基體效應(yīng),大部分元素的基體校正項(xiàng)都加入Cl; 本方法對稀土元素La、Ce、Nd、Y及其它微量元素的檢出限均小于18 μg/g,輕元素Na、Mg的檢出限小于15 μg/g,適用于絕大多數(shù)海洋地質(zhì)樣品的分析; 沉積物標(biāo)樣GBW07309的大部分元素的測量精密度(RSD,n=10)都低于9.41%; 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測定結(jié)果都能符合國家有證標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)準(zhǔn)確度要求。本方法無損、無污染,能夠滿足大批量樣品測試的需求,為海洋地質(zhì)及海洋礦產(chǎn)調(diào)查與研究提供了技術(shù)支持。

    References

    1?ZHANG Ying, WANG Hong-Min, WANG Xiao-Jing, WANG Sai, CUI Jing-Jing, LI Chuan-Shun, LIU Ji-Hua. Chinese J. Anal. Chem., 2018, 46(4): 570-577

    張 穎, 汪虹敏, 王小靜, 王 賽, 崔菁菁, 李傳順, 劉季花. 分析化學(xué), ?2018, ?46(4): 570-577

    2?Li J R, Liu S F, Feng X L, Sun X Q, Shi X F. Acta Oceanol. Sin., ?2017, ?36(3): 82-90

    3?Um I K, Choi M S, Bahk J J, Chun J H. Quatern. Int., ?2017, ?459: 153-164

    4?Pham D T, Gouramanis C, Switzer A D, Rubin C M, Jones B G, Jankaew K, Carr P F. Mar. Geol., ?2018, ?396: 79-99

    5?Santos I R, Favaro D I T, Schaefer C E G R, Silva-Filho E V. Mar. Chem., ?2007, ?107: 464-474

    6?DOU Yan-Guang, LI Jun, LI Yan. Geochimica, ?2012, ?41(2): 147-157

    竇衍光, 李 軍, 李 炎. ?地球化學(xué), ??2012, ?41(2): 147-157

    7?Xu F J, Hu B Q, Dou Y G, Liu X T, Wan S M, Xu Z K, Tian X, Liu Z Q, Yin X B, Li A C. Cont. Shelf Res., ?2017, ?144: 21-30

    8?Yasukawa K, Nakamura K, Fujinaga K, Machida S, Ohta J, Takaya Y, Kato Y. Geochem. J., ?2015, ?49: 621-635

    9?Iijima K, Yasukawa K, Fujinaga K, Nakamura K, Machida S, Takaya Y, Ohta J, Haraguchi S, Nishio Y, Usui Y, Nozaki T, Yamazaki T, Ichiyama Y, Ijiri A, Inagaki F, Machiyama H, Suzuki K, Kato Y, KR13-02 Cruise Members. Geochem. J., ?2016, ?50(6): 557-573

    10?Krzysztof L, Danuta W. Microchim. Acta, ?2006, ?154(3-4): 235-240

    11?Hung J J, Yeh H Y, Peng S H, Chen C T A. Mar. Chem., ?2018, ?198: 88-96

    12?Marguí E, Queralt I, Carvalho M L, Hidalgo M. Anal. Chim. Acta, ?2005, ?549: 197-204

    13?Kazi T G, Jamali M K, Arain M B, Afridi H I, Jalbani N, Sarfraz R A, Ansari R. J. Hazard. Mater., ?2009, ?161: 1391-1398

    14?Fernández Z H, dos Santos J A, Amaral R D, Alvarez J R E, da Silva E B, de Frana E J, Menezes R S C, de Farias E E G, Santos J M D. Environ. Monit. Assess., ?2017, ?189(9): 447

    15?McComb J Q, Rogers C, Han F X, Tchounwou P B. Water Air Soil Poll., ?2014, ?225(12): 1-10

    16?ZHANG Qin, LI Guo-Hui, FAN Shou-Zhong, PAN Yan-Shan. Chinese Journal of Analysis Laboratory, ?2008, ?27(11): 51-57

    張 勤, 李國會, 樊守忠, 潘宴山. ?分析試驗(yàn)室, ??2008, ?27(11): 51-57

    17?Tiwari M, Sahu S K, Bhangare R C, Ajmal P Y, Pandit G G. Appl. Radiat. Isotopes, ?2013, ?80: 78-83

    18?RAN Jing, WANG De-Jian, WANG Chan, BO Lu-Ji, ZHENG Ji-Cheng, YAO Li-Peng. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2014, 34(11): 3113-3118

    冉 景, 王德建, 王 燦, 薄錄吉, 鄭繼成, 姚利鵬. 光譜學(xué)與光譜分析, 2014, 34(11): 3113-3118

    19?HAN Ping, WANG Ji-Hua, LU An-Xiang, MA Zhi-Hong, PAN Li-Gang. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2012, 32(3): 826-829

    韓 平, 王紀(jì)華, 陸安祥, 馬智宏, 潘立剛. 光譜學(xué)與光譜分析, 2012, 32(3): 826-829

    20?Ryan J G, Shervais J W, Li Y, Reagan M K, Li H Y, Heaton D, Godard M, Kirchenbaur M, Whattam S A, Pearce J A, Chapman T, Nelson W, Prytulak J, Shimizu K, Petronotis K, the IODP Expedition 352 Scientific Team. Chem. Geol., ?2017, ?451: 55-66

    21?Ravisanka R, Sivakumar S, Chandrasekaran A, Kanagasabapathy K V, Prasad M V R, Satapathy K K. Appl. Radiat. Isotopes, ?2015, ?102: 42-47

    22?Wien K,Wissmann D, Klling M, Schulz H D. Geo. Mar. Lett., ?2005, ?25(4): 248-264

    23?Zaaboub N, Oueslati W, Helali M A, Abdeljaouad S, Huertas F J, Galindo A L. Chem. Spec. Bioavailab., ?2014, ?26(1): 1-12

    24?ZHAN Xiu-Chun, LUO Li-Qiang. Spectrosc. Spect. Anal., ?2003, ?23(4): 804-807

    詹秀春, 羅立強(qiáng). ?光譜學(xué)與光譜分析, ??2003, ?23(4): 804-807

    25?Zhan X C. X-Ray Spectrom., ?2005, ?34(3): 207-212

    26?ZHAN Xiu-Chun, CHEN Shui-Jun, ZHENG Miao-Zi, WANG Jian, LI Ying-Chun, LI Bing, ZHANG Qin. Rock and Mineral Analysis, ?2002, ?21(1): 12-18

    詹秀春, 陳水君, 鄭妙子, 王 健, 李迎春, 李 冰, 張 勤. ?巖礦測試, ??2002, ?21(1): 12-18

    27?SHEN Ya-Ting, LI Ying-Chun, SUN Meng-He, HE Yu-Jun, WANG Yan-Fei, LIN Ya-Jie. Spectrosc. Spect. Anal., ?2017, ?37(7): 2216-2224

    沈亞婷, 李迎春, 孫夢荷, 何玉君, 王艷飛, 藺雅潔. ?光譜學(xué)與光譜分析, ??2017, ?37(7): 2216-2224

    28?LIU Ju-Qin, LI Xiao-Li. Metallurgical Analysis, ?2018, ?38(5): 7-12

    劉菊琴, 李小莉. ?冶金分析, ??2018, ?38(5): 7-12

    29?LI Xiao-Li, ZHANG Qin. Metallurgical Analysis, ?2013, ?33(7): 35-40

    李小莉, 張 勤. 冶金分析, ??2013, ?33(7): 35-40

    30?LUO Li-Qiang, ZHAN Xiu-Chun, LI Guo-Hui. ?X-Ray Fluorescence Spectrometry. Beijing: Chemical Industry Press, ?2015: ?117-119

    羅立強(qiáng), 詹秀春, 李國會. ?X射線熒光光譜分析. ??北京: 化學(xué)工業(yè)出版社, 2015: ?117-119

    31?SUN Xuan, SONG Jin-Ming, WEN Ting-Yu, LIU Yao. Marine Sciences, ?2018, ?42(4): 79-88

    孫 萱, 宋金明, 溫廷宇, 劉 瑤. ?海洋科學(xué), ??2018, ?42(4): 79-88

    32?ZHAN Xiu-Chun, LUO Li-Qiang. Spectrosc. Spect. Anal., ?2003, ?23(4): 804-807

    詹秀春,羅立強(qiáng). ?光譜學(xué)與光譜分析, ??2003, ?23(4): 804-807

    33?JI Ang, ZHUO Shang-Jun, LI Guo-Hui. Energy Dispersive X-ray Fluorescence Spectrometer. Beijing: Science Press, ?2011: ?9

    吉 昂, 卓尚軍, 李國會. ?能量色散X射線熒光光譜. ??北京: 科學(xué)出版社, 2011: ?9

    34?Kato Y, Fujinaga K, Nakamura K, Takaya Y, Kitamura K, Ohta J, Toda R, Nakashima T, Iwamori H. Nat. Geosci., ?2011, ?4: 535-539

    35?Yasukawa K, Liu H J, Fujinaga K, Machida S, Haraguchi S, Ishii T, Nakamura K, Kato Y. J. Asian Earth Sci., ?2014, ?93: 25-36

    36?GB/T 27418-2017. Guide to the Evaluation and Expression of Uncertainty in Measurement. National Standards of the People's Republic of China

    測量不確定度評定與表示. ?中華人民共和國國家標(biāo)準(zhǔn). GB/T 27418-2017

    37?GB/T 28043-2011/ISO 13528: 2005.Statistical Method for Use in Proficiency Testing by Interlaboratory Comparisons. National Standards of the People's Republic of China

    利用實(shí)驗(yàn)室間比對進(jìn)行能力驗(yàn)證的統(tǒng)計(jì)方法. ?中華人民共和國國家標(biāo)準(zhǔn). GB/T 28043-2011/ISO 13528: 2005

    38?HJ 780-2015. Soil and Sediment-Determination of Inorganic Element-Wavelength Dispersive X-ray Fluorescence Spectrometry. The People's Republic of China State Environmental Protection Standards

    土壤和沉積物 無機(jī)元素的測定 波長色散X射線熒光光譜法. ?中華人民共和國國家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn). HJ 780-2015

    39?Zuzaan P, Gansukh N, Bolortuya D. X-Ray Spectrom., ?2010, ?39(1): 52-56

    猜你喜歡
    標(biāo)樣檢出限沉積物
    環(huán)境監(jiān)測結(jié)果低于最低檢出限數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)處理方法
    火花源原子發(fā)射光譜法檢測鋼中硫元素時(shí)分析精度降低的原因探究和問題改善
    晚更新世以來南黃海陸架沉積物源分析
    定量NMR中多種檢出限評估方法的比較
    渤海油田某FPSO污水艙沉積物的分散處理
    海洋石油(2021年3期)2021-11-05 07:43:12
    水體表層沉積物對磷的吸收及釋放研究進(jìn)展
    自制標(biāo)樣提高X射線熒光光譜儀壓片法曲線的準(zhǔn)確度
    化工管理(2021年4期)2021-02-27 07:34:08
    討論用ICP-AES測定土壤和沉積物時(shí)鈦對鈷的干擾
    基于EP-17A2的膠體金法檢測糞便隱血的空白限、檢出限及定量限的建立及評價(jià)
    淺談化學(xué)檢測中標(biāo)樣量值的準(zhǔn)確性
    化工科技(2014年5期)2014-06-09 06:11:24
    一本综合久久免费| tocl精华| 一级,二级,三级黄色视频| 日韩欧美免费精品| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 国产成人精品在线电影| 两个人视频免费观看高清| 久久久久国内视频| 男人的好看免费观看在线视频 | 色婷婷久久久亚洲欧美| 久热爱精品视频在线9| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲中文字幕日韩| 波多野结衣高清无吗| 国产野战对白在线观看| 男女下面进入的视频免费午夜 | 国产三级在线视频| 自线自在国产av| 亚洲视频免费观看视频| 1024香蕉在线观看| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 午夜福利高清视频| 涩涩av久久男人的天堂| 国产一区二区三区视频了| 动漫黄色视频在线观看| 久久久国产成人免费| 在线永久观看黄色视频| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 免费少妇av软件| 美女大奶头视频| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产在线观看jvid| 国产av一区二区精品久久| 午夜福利,免费看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲中文av在线| 国产av精品麻豆| 亚洲国产欧美一区二区综合| 十八禁人妻一区二区| 一进一出抽搐动态| 亚洲精品国产一区二区精华液| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 伦理电影免费视频| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 可以在线观看毛片的网站| 精品国产国语对白av| 亚洲国产精品合色在线| 丝袜在线中文字幕| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 黄色视频,在线免费观看| 久久久久久久久久久久大奶| av福利片在线| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 99国产精品99久久久久| 欧美激情久久久久久爽电影 | 丝袜美腿诱惑在线| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 亚洲精华国产精华精| 久久久国产成人免费| 精品欧美一区二区三区在线| 精品第一国产精品| 9191精品国产免费久久| 97人妻天天添夜夜摸| 12—13女人毛片做爰片一| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 免费在线观看完整版高清| 久久久久久大精品| 母亲3免费完整高清在线观看| 人成视频在线观看免费观看| 男人的好看免费观看在线视频 | 国产精品二区激情视频| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 成人三级做爰电影| 亚洲精品av麻豆狂野| 激情在线观看视频在线高清| 国产精品综合久久久久久久免费 | 亚洲一码二码三码区别大吗| 99精品久久久久人妻精品| 精品日产1卡2卡| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 久久人人精品亚洲av| 国产91精品成人一区二区三区| 露出奶头的视频| 久久精品成人免费网站| 免费在线观看亚洲国产| 国产人伦9x9x在线观看| 精品高清国产在线一区| 国产亚洲av高清不卡| 最好的美女福利视频网| 国产91精品成人一区二区三区| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 十八禁人妻一区二区| 欧美中文日本在线观看视频| 久久人妻av系列| 久久精品国产综合久久久| 精品不卡国产一区二区三区| 精品人妻1区二区| 亚洲国产看品久久| 国产黄a三级三级三级人| av网站免费在线观看视频| 午夜精品久久久久久毛片777| 中文字幕色久视频| 精品国内亚洲2022精品成人| 老司机在亚洲福利影院| 999精品在线视频| 午夜福利欧美成人| 久久久水蜜桃国产精品网| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 亚洲avbb在线观看| 丝袜美足系列| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 色av中文字幕| 99国产精品99久久久久| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 久久久水蜜桃国产精品网| 一级,二级,三级黄色视频| 十分钟在线观看高清视频www| 淫妇啪啪啪对白视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 午夜视频精品福利| 在线永久观看黄色视频| 51午夜福利影视在线观看| 欧美色视频一区免费| 午夜成年电影在线免费观看| 一级毛片高清免费大全| 国产视频一区二区在线看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 久久久国产精品麻豆| a在线观看视频网站| 女人被狂操c到高潮| 亚洲色图综合在线观看| 在线观看免费视频日本深夜| 久久国产乱子伦精品免费另类| 免费高清视频大片| 男人的好看免费观看在线视频 | 国产精品精品国产色婷婷| 欧美成狂野欧美在线观看| 欧美另类亚洲清纯唯美| 99久久99久久久精品蜜桃| 女同久久另类99精品国产91| 中文亚洲av片在线观看爽| 国产成人欧美| 啦啦啦免费观看视频1| 国产av精品麻豆| 国产极品粉嫩免费观看在线| 久久人妻av系列| 国产精品99久久99久久久不卡| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 在线免费观看的www视频| 男女下面插进去视频免费观看| 女人精品久久久久毛片| 窝窝影院91人妻| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 久久狼人影院| 丝袜美腿诱惑在线| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 中文字幕av电影在线播放| 国产午夜福利久久久久久| av在线播放免费不卡| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 午夜精品在线福利| www.熟女人妻精品国产| 少妇熟女aⅴ在线视频| 好男人电影高清在线观看| 亚洲激情在线av| 大型av网站在线播放| 最新在线观看一区二区三区| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 日本三级黄在线观看| 可以在线观看的亚洲视频| 亚洲第一电影网av| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 满18在线观看网站| 亚洲人成电影免费在线| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 国产精品99久久99久久久不卡| av在线播放免费不卡| 欧美成人性av电影在线观看| 亚洲国产精品久久男人天堂| 神马国产精品三级电影在线观看 | 丁香欧美五月| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产成+人综合+亚洲专区| av在线播放免费不卡| 夜夜爽天天搞| 久99久视频精品免费| 国产单亲对白刺激| 成人精品一区二区免费| 12—13女人毛片做爰片一| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 亚洲av熟女| 色综合欧美亚洲国产小说| 色综合婷婷激情| 12—13女人毛片做爰片一| 神马国产精品三级电影在线观看 | 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 亚洲七黄色美女视频| 中出人妻视频一区二区| 成人国产综合亚洲| 国产不卡一卡二| 一二三四社区在线视频社区8| 精品国产美女av久久久久小说| 国产不卡一卡二| 成在线人永久免费视频| 亚洲av电影不卡..在线观看| 咕卡用的链子| 亚洲成人精品中文字幕电影| 18禁美女被吸乳视频| 成人三级做爰电影| 国产午夜福利久久久久久| 久久香蕉国产精品| 欧美黄色淫秽网站| 手机成人av网站| 欧美日本亚洲视频在线播放| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 亚洲免费av在线视频| 亚洲av五月六月丁香网| 在线观看www视频免费| 在线天堂中文资源库| 99久久精品国产亚洲精品| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 给我免费播放毛片高清在线观看| 91大片在线观看| 一进一出抽搐gif免费好疼| av在线天堂中文字幕| 欧美成人免费av一区二区三区| 成人国产综合亚洲| 欧美av亚洲av综合av国产av| 日本a在线网址| 大码成人一级视频| 亚洲中文字幕日韩| 久久香蕉国产精品| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产伦一二天堂av在线观看| 亚洲熟女毛片儿| 精品久久久久久久人妻蜜臀av | 午夜两性在线视频| 国产一卡二卡三卡精品| 国产亚洲av嫩草精品影院| 九色国产91popny在线| 身体一侧抽搐| 啦啦啦 在线观看视频| 国产成人av教育| 香蕉久久夜色| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 一夜夜www| 国产精品 欧美亚洲| 一级黄色大片毛片| 国产91精品成人一区二区三区| 午夜精品在线福利| 国产成人免费无遮挡视频| 嫩草影视91久久| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 一区二区三区激情视频| 天堂动漫精品| 一级作爱视频免费观看| 看黄色毛片网站| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 香蕉丝袜av| 色av中文字幕| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 人人妻人人澡人人看| 亚洲av片天天在线观看| 91成人精品电影| 免费搜索国产男女视频| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 黑丝袜美女国产一区| www国产在线视频色| 免费无遮挡裸体视频| 丰满的人妻完整版| 欧美色视频一区免费| 在线观看舔阴道视频| 一a级毛片在线观看| 一本久久中文字幕| 黄色a级毛片大全视频| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产精品精品国产色婷婷| 国产亚洲欧美精品永久| 亚洲专区国产一区二区| 深夜精品福利| 操出白浆在线播放| 搞女人的毛片| 国产主播在线观看一区二区| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 99久久综合精品五月天人人| 精品福利观看| 99热只有精品国产| 一区在线观看完整版| 男男h啪啪无遮挡| 久久久国产欧美日韩av| 久久久久久久久久久久大奶| 欧美一级a爱片免费观看看 | 亚洲在线自拍视频| 97碰自拍视频| 色播亚洲综合网| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产精品亚洲av一区麻豆| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产成年人精品一区二区| 国产麻豆成人av免费视频| 天天一区二区日本电影三级 | 欧美久久黑人一区二区| 国产精品影院久久| 国产成人精品久久二区二区91| 日本在线视频免费播放| 999久久久精品免费观看国产| 国产成人精品在线电影| 国产亚洲欧美精品永久| 国产乱人伦免费视频| 波多野结衣av一区二区av| 国产精品av久久久久免费| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 长腿黑丝高跟| 免费不卡黄色视频| 国产乱人伦免费视频| 99在线人妻在线中文字幕| 国产成人欧美在线观看| 中文亚洲av片在线观看爽| 久久久久久大精品| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲电影在线观看av| 色综合站精品国产| 91麻豆av在线| 丝袜在线中文字幕| 精品国产乱码久久久久久男人| 欧美国产日韩亚洲一区| 91字幕亚洲| 国产成人精品久久二区二区91| 午夜免费鲁丝| 国产精品久久久av美女十八| 日韩高清综合在线| 色综合婷婷激情| 色综合亚洲欧美另类图片| 午夜老司机福利片| 欧美不卡视频在线免费观看 | 国产精品一区二区精品视频观看| 天堂动漫精品| 精品久久蜜臀av无| 妹子高潮喷水视频| 香蕉丝袜av| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 婷婷精品国产亚洲av在线| 母亲3免费完整高清在线观看| 成人欧美大片| 亚洲国产看品久久| 免费在线观看黄色视频的| 欧美乱色亚洲激情| 亚洲国产看品久久| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 国产伦一二天堂av在线观看| 18禁国产床啪视频网站| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲专区国产一区二区| 国产成人精品在线电影| 伦理电影免费视频| av中文乱码字幕在线| 亚洲人成电影观看| 久久久久久久久中文| 久热这里只有精品99| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 免费无遮挡裸体视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 亚洲人成电影免费在线| 午夜激情av网站| 免费高清视频大片| 99久久综合精品五月天人人| 一区二区三区高清视频在线| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 欧美久久黑人一区二区| 成人三级黄色视频| 久久久国产成人免费| 亚洲色图av天堂| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产亚洲欧美精品永久| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲国产欧美一区二区综合| 99久久99久久久精品蜜桃| 国产精品免费一区二区三区在线| 精品久久蜜臀av无| 亚洲成人久久性| 亚洲av第一区精品v没综合| 国产精品电影一区二区三区| 国产又色又爽无遮挡免费看| 在线观看日韩欧美| 国产乱人伦免费视频| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 亚洲免费av在线视频| 亚洲一区二区三区色噜噜| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产成人av激情在线播放| 欧美日本亚洲视频在线播放| 欧美成狂野欧美在线观看| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 欧美中文综合在线视频| 婷婷精品国产亚洲av在线| 久久九九热精品免费| 曰老女人黄片| 久久久精品欧美日韩精品| 最新美女视频免费是黄的| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲成av人片免费观看| 女性被躁到高潮视频| 久久久国产精品麻豆| 精品第一国产精品| avwww免费| 精品国产一区二区久久| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 人成视频在线观看免费观看| netflix在线观看网站| 免费高清视频大片| 在线播放国产精品三级| 国产精品久久久av美女十八| 国产麻豆成人av免费视频| 午夜福利高清视频| 69av精品久久久久久| 中文字幕高清在线视频| 精品乱码久久久久久99久播| 欧美另类亚洲清纯唯美| 韩国精品一区二区三区| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 日韩精品中文字幕看吧| 国产精品日韩av在线免费观看 | 国产欧美日韩一区二区三| 成年女人毛片免费观看观看9| ponron亚洲| 久久精品成人免费网站| 无限看片的www在线观看| 视频区欧美日本亚洲| 久久人妻av系列| 日本 av在线| 在线av久久热| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲人成电影观看| 欧美日韩精品网址| 51午夜福利影视在线观看| 日日爽夜夜爽网站| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 亚洲人成伊人成综合网2020| 老司机靠b影院| 中国美女看黄片| 九色亚洲精品在线播放| 久久久久久久午夜电影| 亚洲国产中文字幕在线视频| 久久久国产欧美日韩av| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产一区二区三区视频了| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 国产又爽黄色视频| 国产麻豆69| 18禁观看日本| 男人操女人黄网站| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 曰老女人黄片| 两个人视频免费观看高清| 9191精品国产免费久久| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲 欧美一区二区三区| 久久中文看片网| 正在播放国产对白刺激| 他把我摸到了高潮在线观看| 校园春色视频在线观看| 国产在线观看jvid| 久久久国产成人精品二区| 亚洲精品在线观看二区| 99在线视频只有这里精品首页| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 国产一区二区三区在线臀色熟女| 免费在线观看日本一区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产人伦9x9x在线观看| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 亚洲第一av免费看| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产极品粉嫩免费观看在线| 纯流量卡能插随身wifi吗| 久久九九热精品免费| 亚洲五月色婷婷综合| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 人人妻人人澡欧美一区二区 | 99香蕉大伊视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| www.www免费av| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 在线观看免费视频日本深夜| 十八禁人妻一区二区| 日本黄色视频三级网站网址| 久久精品成人免费网站| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 在线观看午夜福利视频| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 一本久久中文字幕| 久久久久久免费高清国产稀缺| 高清毛片免费观看视频网站| 亚洲中文字幕日韩| 欧美乱妇无乱码| 身体一侧抽搐| 香蕉国产在线看| 一进一出抽搐gif免费好疼| 99久久国产精品久久久| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 很黄的视频免费| 99国产极品粉嫩在线观看| 久久久国产成人精品二区| 美女大奶头视频| 色综合欧美亚洲国产小说| 一区福利在线观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 亚洲激情在线av| 我的亚洲天堂| 亚洲中文av在线| 看黄色毛片网站| 99国产综合亚洲精品| 757午夜福利合集在线观看| 亚洲av熟女| 在线观看66精品国产| 一区二区三区精品91| 国产高清视频在线播放一区| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 人人妻,人人澡人人爽秒播| av片东京热男人的天堂| 午夜影院日韩av| 99久久综合精品五月天人人| 久久亚洲精品不卡| 日本在线视频免费播放| 久久中文看片网| 免费观看精品视频网站| 国产亚洲欧美在线一区二区| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 亚洲成人久久性| 黄色片一级片一级黄色片| 嫩草影视91久久| 欧美黄色淫秽网站| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 亚洲avbb在线观看| 国产欧美日韩一区二区三| 国内精品久久久久精免费| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 午夜日韩欧美国产| 久久中文字幕一级| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 一边摸一边抽搐一进一小说| 久久国产精品影院| 在线观看免费日韩欧美大片| 不卡一级毛片| 女警被强在线播放| 乱人伦中国视频| 首页视频小说图片口味搜索| 日韩精品免费视频一区二区三区| 久久久久精品国产欧美久久久| 欧美黑人欧美精品刺激| 欧美最黄视频在线播放免费| 国产成人精品在线电影| 亚洲自偷自拍图片 自拍| cao死你这个sao货| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 制服诱惑二区| 大型黄色视频在线免费观看| 在线av久久热| 国产高清激情床上av| 91老司机精品| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 欧美日本视频| cao死你这个sao货| 久久精品91蜜桃| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产成人系列免费观看| 午夜成年电影在线免费观看| 天堂动漫精品| 久久精品国产综合久久久| 狠狠狠狠99中文字幕| 午夜两性在线视频| 人人妻人人澡人人看| 国产成人系列免费观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久久久水蜜桃国产精品网| 美国免费a级毛片| 一级片免费观看大全| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 精品人妻1区二区| www.精华液| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲av片天天在线观看| 狠狠狠狠99中文字幕| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 美女 人体艺术 gogo| 亚洲欧美日韩无卡精品| 天堂影院成人在线观看| 黄色视频不卡| 老司机深夜福利视频在线观看| 久久久久国内视频|