• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    波長與能量色散復(fù)合式X射線熒光光譜技術(shù)測定海洋沉積物元素

    2019-08-05 07:51:13張穎朱愛美張迎秋徐磊張輝劉建興劉季花
    分析化學(xué) 2019年7期
    關(guān)鍵詞:標(biāo)樣檢出限沉積物

    張穎 朱愛美 張迎秋 徐磊 張輝 劉建興 劉季花

    摘?要?波長與能量色散復(fù)合式X射線熒光光譜儀(WD-EDXRF) 是一種先進(jìn)的雙核X射線分析技術(shù),可對樣品進(jìn)行波長色散和能量色散同時(shí)測定。本研究優(yōu)化了各元素波譜和能譜的條件,采用粉末壓片法制樣,使用α經(jīng)驗(yàn)系數(shù)法及Rh靶Kα線的康普頓散射內(nèi)標(biāo)法校正基體效應(yīng),部分元素用多元回歸進(jìn)行譜線重疊干擾校正,建立了WD-EDXRF對海洋沉積物進(jìn)行多元素同時(shí)定量分析的方法。本方法對稀土元素La、Ce、Nd、Y及其它微量元素的檢出限均小于18 μg/g,輕元素Na、Mg的檢出限小于15 μg/g,適用于絕大多數(shù)海洋地質(zhì)樣品的分析;對沉積物標(biāo)樣GBW07309進(jìn)行精密度考察,除Cl和含量接近檢出限的Mo元素外,其它元素的精密度(RSD,n=10)都低于9.4%; 利用測量不確定度的評定方法,比較了標(biāo)準(zhǔn)樣品的分析數(shù)據(jù)的擴(kuò)展不確定度,大部分元素|En|≤1。對不同類型深海沉積物樣品進(jìn)行測定,測定結(jié)果與實(shí)驗(yàn)室電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-OES)和電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)分析結(jié)果基本一致。結(jié)果表明,本方法能充分發(fā)揮波譜與能譜各自的優(yōu)勢,快速、準(zhǔn)確分析海洋沉積物中多種元素,可滿足大批量海洋沉積物樣品測試的需求。

    關(guān)鍵詞?波長色散X射線熒光光譜法; 能量色散X射線熒光光譜法; 海洋沉積物; 多元素分析

    1?引 言

    海洋沉積物主要由石英、硅酸鹽礦物、碳酸鹽、鈣質(zhì)生物和硅質(zhì)生物等組成,其常、微量元素含量隨組分變化存在明顯差異,而且與陸地沉積物相比具有高鹽特征[1]。因此,準(zhǔn)確、快速測定海洋沉積物中常量和微量元素,對研究沉積物物質(zhì)來源[2~4]、古海洋[5~7]以及海底資源環(huán)境等具有重要意義[8,9]。

    海洋資源與環(huán)境調(diào)查對沉積物的分析方法需要滿足數(shù)量大、元素多及精度高的要求。實(shí)驗(yàn)室主要采用電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-OES)和電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)等進(jìn)行元素分析,其前處理多采用濃酸或堿等試劑分解樣品[10~13],復(fù)雜費(fèi)時(shí),也會帶來環(huán)境污染[14,15]; 而且有的元素如SiO2、As、Hg等需采用單元素分析方法,不適合大批樣品測定[16]。X射線熒光光譜技術(shù)是一種無損多元素快速分析方法,檢測范圍廣、結(jié)果穩(wěn)定、樣品制備方法簡單,已成為土壤和海洋沉積物樣品中元素分析的一種重要手段[1,17~23]。根據(jù)X 射線熒光的激發(fā)方式和分光方式的不同,XRF法分為波長色散型(WDXRF)和能量色散型(EDXRF)兩種。波長色散與能量色散X射線熒光光譜在實(shí)際應(yīng)用中各有優(yōu)勢。WDXRF用分析晶體(如LiF)作為分光元件,分辨率高,但探測效率低,一般只能進(jìn)行順序多元素分析。EDXRF因不采用分光元件,所有元素的X 射線熒光信號及散射X射線信號同時(shí)被采集, 探測效率高,可進(jìn)行多元素同時(shí)分析[14,24],但分辨率較差,對原子序數(shù)較低的輕元素如Na、Mg等靈敏度低[25]。在準(zhǔn)確度方面,WDXRF法適合測定K及其原子序數(shù)之前的輕元素,EDXRF適合分析Ca及其之后的元素[25,26]。為了充分發(fā)揮兩種不同色散方式的優(yōu)勢,荷蘭PANalytical公司推出了Zetium型光譜儀,實(shí)現(xiàn)了一臺儀器上波長色散和能量色散兩種色散方式(WD-EDXRF)的同時(shí)分析。沈亞婷等[27]對WD-EDXRF光譜儀特性進(jìn)行了研究, 并利用該儀器對礦區(qū)土壤開展了分析,證明WD-EDXRF光譜儀及其所建分析方法可用于土壤樣品中主、次、痕量元素定量測定。劉菊琴等[28]采用WD-EDXRF分析了不同類型沉積物中15種稀土元素,其分析結(jié)果與認(rèn)定值符合。目前,將WD-EDXRF光譜儀應(yīng)用于高鹽、基體復(fù)雜的海洋沉積物中常、微量元素含量分析的研究鮮見報(bào)道。

    本研究選取水系沉積物、土壤、巖石和海洋沉積物等國家一級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì),采用粉末壓片法制樣,建立了WD-EDXRF光譜儀測定海洋沉積物中38種元素含量的方法。通過對測定條件進(jìn)行優(yōu)化,確定了元素采用波譜或能譜模式,充分考慮基體效應(yīng)和譜線重疊干擾的影響,提出了合理的校正方法,確定了該儀器與方法的檢出限、精密度和準(zhǔn)確度。采用不同類型深海沉積物樣品對本方法進(jìn)行驗(yàn)證,與ICP-OES、ICP-MS測定結(jié)果基本一致。本研究為海洋沉積物中多元素測定提供了一種更為簡便、快速和準(zhǔn)確可靠的分析方法。

    2?實(shí)驗(yàn)部分

    2.1?儀器和樣品

    采用荷蘭PANalytical公司的波長與能量色散復(fù)合式X射線熒光光譜儀(Zetium),其主要儀器參數(shù)為: 4.0 kW高功率; 電壓,20~60 kV; 電流,10~160 mA; 高透過率; 超尖銳薄鈹窗(75 μm)端窗陶瓷非鎢燈絲X射線管(SST-R),有防腐涂層; 波譜核系統(tǒng)采用流氣式和閃爍式探測器; 能譜核系統(tǒng)采用硅漂移探測器(SDD); Super Q 6.1 軟件; 最多可放68個(gè)(外徑54 mm,內(nèi)徑32 mm)不銹鋼杯子樣品交換器。ZHY-401P型壓樣機(jī)(北京眾合創(chuàng)業(yè)科技發(fā)展有限責(zé)任公司),最大壓力40 t。

    礦物效應(yīng)和基體效應(yīng)是粉末壓片法-X射線熒光光譜分析中誤差的主要來源,海洋沉積物有陸源物質(zhì)、生物成因、自生成因、火山成因等多種來源,化學(xué)成分復(fù)雜,測定過程中存在嚴(yán)重的基體效應(yīng)。同時(shí),海洋沉積物元素含量變化范圍大,建立的各元素標(biāo)準(zhǔn)工作曲線應(yīng)該有足夠大的濃度范圍和濃度梯度。但由于目前國內(nèi)成功研制出的海洋沉積物國家一級標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)只有13個(gè),樣品較少且各元素含量范圍窄,為了適應(yīng)各種類型沉積物樣品的分析,需要選擇基體相近的水系沉積物、土壤和巖石標(biāo)樣擴(kuò)大標(biāo)準(zhǔn)曲線的范圍[31]。實(shí)驗(yàn)選用37個(gè)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì): 其中國家一級水系沉積物標(biāo)樣GBW07301~GBW07308、GBW07310、GBW07312、GBW07317、GBW07318、GBW07301a~GBW07305a和GBW07308a,土壤標(biāo)樣GBW07403、GBW07405、GBW07425、GBW07428和GBW07430,巖石標(biāo)樣GBW07105(中國地質(zhì)科學(xué)院地球物理地球化學(xué)勘查研究所); 巖石標(biāo)樣GBW07101、GBW07131(西安地礦部地礦研究所); 海洋沉積物標(biāo)樣GBW07314、GBW07334(國家海洋局第二海洋研究所),GBW07315、GBW07316(中國大洋礦產(chǎn)資源研究與開發(fā)協(xié)會),GBW07336(國家地質(zhì)實(shí)驗(yàn)測試中心); 黃河三角洲沉積物標(biāo)樣GBW07343~GBW07345(青島海洋地質(zhì)所研制); 進(jìn)口河口沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)MESS03、PACS02(加拿大國家研究委員會研制); 此外還加入了自然資源部第一海洋研究所海洋沉積與環(huán)境地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室研制的實(shí)驗(yàn)室內(nèi)部深海沉積物標(biāo)樣DYDB和DYGB,以擴(kuò)大P、Co及稀土元素等的分析范圍,建立X射線熒光標(biāo)準(zhǔn)工作曲線。

    2.2?實(shí)驗(yàn)方法

    2.2.1?樣品制備?采用粉末壓片法制備樣品。樣品在110℃烘箱內(nèi)烘8 h后,于干燥塔內(nèi)冷卻到室溫。稱取4 g樣于模具中,用硼酸粉末鑲邊墊底。30 MPa壓力下保持50 s,制成外徑為40 mm、內(nèi)徑為34 mm, 厚約8 mm的光潔樣片,置于干燥器中,待測。

    選取3種類型的深海沉積物樣品(遠(yuǎn)洋黏土、鈣質(zhì)軟泥和硅質(zhì)軟泥)冷凍干燥后,放入瑪瑙研缽中研磨。為了最大限度減小粒度效應(yīng)和礦物效應(yīng)對分析結(jié)果的影響[29,30],在研磨過程中要保證樣品均勻性,充分研磨至粒徑<75 μm,與標(biāo)準(zhǔn)樣品的粒度基本一致。

    2.2.2?X射線熒光光譜法測量條件?X射線熒光光譜儀波譜與能譜雙核分析使用原則是,輕元素和受其它元素譜線重疊影響較大的微量元素選用波譜核進(jìn)行分析,其它主量元素和譜線重疊干擾比較小的元素選用能譜核分析。表1和電子版文后支持信息表S1分別為采用能譜核和波譜核進(jìn)行目標(biāo)元素分析的測量條件。用能譜核進(jìn)行分析的元素都采用感興趣區(qū)間(ROI)。波譜條件的總測量時(shí)間為726 s,能譜的總測量時(shí)間為1530 s。其中,對含量低的元素,適當(dāng)增加測量時(shí)間。P、S和Cl這3種元素的含量會隨著試樣的放置時(shí)間和測量次數(shù)的增加而變化,要首先測量。

    2.2.3?基體效應(yīng)和譜線重疊干擾校正?粉末壓片樣品的基體效應(yīng)和元素間的譜線重疊干擾是測定的偏差的主要來源。本法采用經(jīng)驗(yàn)系數(shù)法和康普頓散射線內(nèi)標(biāo)法對基體效應(yīng)進(jìn)行校正,用多元回歸進(jìn)行譜線重疊干擾校正。采用37個(gè)標(biāo)樣和Super Q 6.1軟件的綜合數(shù)學(xué)校正模型的公式(式1)進(jìn)行回歸,求出校準(zhǔn)曲線的截距、斜率、基體校正系數(shù)和譜線重疊干擾校正系數(shù)。

    式中,Ci為分析元素i的含量; Di為校正曲線截距; Lim為干擾元素m對分析元素i的譜線重疊干擾校正系數(shù); Zm為干擾元素m的含量或計(jì)數(shù)率; Ei為分析元素i校準(zhǔn)曲線的斜率; Ri為分析元素i的計(jì)數(shù)率(或與內(nèi)標(biāo)線的強(qiáng)度比); Zj為共存元素j的含量; N為共存元素的數(shù)目; α為校正基體效應(yīng)的因子。

    電子版文后支持信息表S2給出了各分析元素的譜線重疊干擾和基體效應(yīng)校正項(xiàng)。由于海洋沉積物中Cl元素含量很高,達(dá)到105 μg/g,多個(gè)元素的基體校正項(xiàng)都包含Cl?;w效應(yīng)校正除了用經(jīng)驗(yàn)系數(shù)校正外,有的元素需用康普頓散射內(nèi)標(biāo)法加以校正。波譜測定條件:60 kV,60 mA,Al/750濾光片下的U、As、Ga、Zn、Ta、Cu和Hf等元素用Rh靶Kα線的康普頓散射線作內(nèi)標(biāo)進(jìn)行回歸。能譜測定條件:60 kV,60 mA,Al/750濾光片下的Sr、Y等8種元素用Rh靶Kα線的康普頓散射線作內(nèi)標(biāo)進(jìn)行回歸。

    2.3?電感耦合等離子體發(fā)光光譜法和電感耦合等離子體質(zhì)譜法

    為了驗(yàn)證測定方法的準(zhǔn)確性,利用美國Thermo Fisher公司的Icao6300全譜直讀ICP-OES和ICP-MS(X series II)儀器對選取的深海沉積物樣品中的主微量元素進(jìn)行測定,將測定結(jié)果與WD-EDXRF測定結(jié)果進(jìn)行比較。采用ICP-OES測試主量和微量元素(Al、Fe、Ca、Na、Mg、K、Mn、Ti、P、Ba、Sr、V、Zn 和 Zr)含量; 采用ICP-MS測試稀土元素和其它微量元素(Sc、Cr、Co、Ni、Cu、Ga、Rb、Y、Nb、Mo、Cs、Ta、W、Pb和U)含量。樣品前處理步驟詳見文獻(xiàn)[1]。

    使用多元素混合標(biāo)準(zhǔn)儲備溶液(美國SPEX CertiPrep公司)逐級稀釋的方法配制不同濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)系列溶液,分別為5、10、50、100、500和1000 ng/mL,介質(zhì)為2% HNO3。ICP-OES采用2% HNO3溶液作為低點(diǎn),混合標(biāo)液100、500和1000 ng/mL 作為高點(diǎn),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線; ICP-MS采用2% HNO3溶液作為低點(diǎn),混合標(biāo)液5、10和50 ng/mL作為高點(diǎn),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線,所用的內(nèi)標(biāo)為10 ng/mL Rh。然后對樣品溶液及標(biāo)準(zhǔn)監(jiān)控溶液進(jìn)行測定。

    測試的標(biāo)準(zhǔn)樣品為GBW07313,REE和微量元素測試相對偏差為0.5%~6.0%,常量元素測試相對偏差為0.5%~3.0%。

    3?結(jié)果與討論

    3.1?各元素的檢出限及含量范圍

    IUPAC(國際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會)將背景強(qiáng)度(空白)值標(biāo)準(zhǔn)偏差3倍對應(yīng)的分析濃度定義為檢出限。因樣品的組成不同,分析元素的靈敏度、散射背景強(qiáng)度、重疊干擾程度都會發(fā)生變化,所以不同類型樣品的檢出限也不同[32]。支持信息表S3中各分析元素的檢出限來自本研究中37個(gè)不同類型標(biāo)準(zhǔn)樣品,根據(jù)公式(2)計(jì)算的各元素檢出限的平均值,與單一標(biāo)樣計(jì)算得到的檢出限相比,更具代表性[28]。

    從電子版文后支持信息表S3可知,各分析元素的檢出限都較低,微量元素的檢出限除稀土元素La、Ce、Nd在10~18 μg/g外,其它都小于10 μg/g,輕元素Na、Mg的檢出限較EDXRF大大降低[33],小于15 μg/g,主量元素中Si和Al檢出限偏高,但絕大多數(shù)海洋地質(zhì)樣品中Al和Si等主量元素的含量都高于此檢出限[34,35],各分析元素的有效分析范圍可基本滿足水系沉積物、土壤、巖石和海洋沉積物等類型樣品的含量范圍。

    3.2?方法的精密度

    選取未用于校準(zhǔn)的國家一級水系沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣品GBW07309,重復(fù)制備10個(gè)樣片進(jìn)行測量,評價(jià)精密度(相對標(biāo)準(zhǔn)偏差,RSD),結(jié)果見表2。除Cl和Mo外,其它元素RSD都低于9.41%。Cl元素測定的RSD較大,一方面是由于標(biāo)樣GBW07309中Cl元素含量低;另一方面是Cl元素不穩(wěn)定,含量會隨著試樣的放置時(shí)間和測量次數(shù)的增加而變化。在使用本方法測定時(shí),應(yīng)將粉末樣品充分干燥后,盡快壓片測定,以減小樣品吸濕現(xiàn)象帶來的影響,尤其對于吸水性較強(qiáng)的海洋沉積物樣品。Mo元素含量接近檢出限,未測得準(zhǔn)確數(shù)據(jù)。

    3.3?分析方法的不確定度

    為選用水系沉積物標(biāo)樣GBW07311和海洋沉積物標(biāo)樣GBW07313,GBW07335進(jìn)行測定,利用測量不確定度的評定方法[36]對該分析方法的各元素分析數(shù)據(jù)做了擴(kuò)展不確定度計(jì)算,電子版文后支持信息表S4給出了標(biāo)準(zhǔn)樣品各元素測定的結(jié)果和95%置信區(qū)間。依據(jù)GB/T 28043-2011/ISO 13528: 2005, 利用實(shí)驗(yàn)室間比對進(jìn)行能力驗(yàn)證的統(tǒng)計(jì)方法[37],采用En值評價(jià)分析了各元素含量測定實(shí)驗(yàn)室比對結(jié)果, ?En用各元素平均測量值與標(biāo)準(zhǔn)值的絕對差與測定結(jié)果和標(biāo)準(zhǔn)值間的擴(kuò)展不確定度的比值表示,根據(jù)評價(jià)標(biāo)準(zhǔn),當(dāng)1≤En≤1時(shí),表示在95%置信水平下,能力驗(yàn)證計(jì)劃結(jié)果是滿意結(jié)果。

    3個(gè)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的測量值與標(biāo)準(zhǔn)值符合較好,在95%置信水平下,X射線熒光光譜儀測定各元素濃度與標(biāo)準(zhǔn)值,|En|≤1的比例在80%以上,說明在能力驗(yàn)證中,實(shí)驗(yàn)室WD-EDXRF對大部分元素的分析結(jié)果是滿意的。主量元素Si計(jì)算得到的En值較高,但計(jì)算相對誤差小于5%,符合HJ 780-2015[38]質(zhì)量控制的要求(電子版文后支持信息表S4)。微量元素As、Hf、Sc、Ta、U和部分稀土元素|En|>1,這是因?yàn)闃悠分羞@些元素含量低,接近檢出限,所以誤差較大,隨著樣品中這些元素含量增加,En值降低,如標(biāo)樣GBW07311中As含量為188 μg/g時(shí),En=0.04,與標(biāo)準(zhǔn)值基本一致。

    圖1給出了37個(gè)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中Cl、S、La、Ce、Nd和 Y化學(xué)值與X熒光分析值的相關(guān)關(guān)系曲線,相關(guān)系數(shù)(R2)>0.96。對于稀土元素,不僅相鄰稀土元素譜線間存在嚴(yán)重干擾,其它稀土元素的譜線也對其產(chǎn)生干擾[29],稀土元素La、Ce的En>1,但由于樣品中稀土元素含量低,符合國家有證標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)準(zhǔn)確度要求[38]; Cl元素含量變化范圍大,建立的標(biāo)準(zhǔn)曲線對低含量樣品測定的誤差較大,但由于海洋沉積物中Cl含量高,所以對高鹽特征海洋沉積物樣品具有較高的準(zhǔn)確度。因此,本研究建立的WD-EDXRF分析方法除含量接近檢出限的主、微量元素及稀土元素外,測定結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)值的一致性良好,可用于水系沉積物、海洋沉積物等類型樣品的分析。

    3.4?深海沉積物樣品分析

    利用本研究建立的WD-EDXRF分析方法對中國大洋42航次采集的3種不同類型(遠(yuǎn)洋黏土、鈣質(zhì)軟泥、硅質(zhì)軟泥)印度洋深海沉積物樣品進(jìn)行測定,并將測定結(jié)果與ICP-OES和ICP-MS分析結(jié)果進(jìn)行對比。支持信息表S5給出了部分主、微量元素的WD-EDXRF測定值和ICP-OES、ICP-MS分析結(jié)果。結(jié)果表明,兩種方法對不同類型沉積物測定的結(jié)果基本一致,多數(shù)元素測定的相對誤差小于10%,說明建立的WD-EDXRF對海洋沉積物樣品測定的準(zhǔn)確性較高。

    稀土資源是目前深海資源勘查的重要內(nèi)容,可將La、Ce、Nd和Y作為稀土元素指示性指標(biāo),反映樣品中稀土元素總含量[39],WD-EDXRF能較準(zhǔn)確測定樣品中的La、Ce、Nd和Y等含量較高的稀土元素。從支持信息表S5中可見,不同類型樣品中La、Ce、Nd和Y等稀土元素含量普遍較高,說明印度洋深海沉積物存在較大的稀土資源潛力。

    沉積物樣品成分復(fù)雜,元素含量變化范圍大,尤其主量元素間存在嚴(yán)重的基體效應(yīng),對測定的準(zhǔn)確度產(chǎn)生較大影響,隨著海洋沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣品的不斷研制,以后可加入更多標(biāo)準(zhǔn)樣品對工作曲線進(jìn)行校正,以期得到更準(zhǔn)確的測定結(jié)果。

    4?結(jié) 論

    采用粉末壓片法制樣,建立了快速測定海洋沉積物中常、微量和稀土元素La、Ce、Nd和Y等38種元素含量的波長與能量色散復(fù)合式X射線熒光光譜分析方法。確定了元素的波譜或能譜測定模式; 針對海洋沉積物高鹽造成的基體效應(yīng),大部分元素的基體校正項(xiàng)都加入Cl; 本方法對稀土元素La、Ce、Nd、Y及其它微量元素的檢出限均小于18 μg/g,輕元素Na、Mg的檢出限小于15 μg/g,適用于絕大多數(shù)海洋地質(zhì)樣品的分析; 沉積物標(biāo)樣GBW07309的大部分元素的測量精密度(RSD,n=10)都低于9.41%; 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測定結(jié)果都能符合國家有證標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)準(zhǔn)確度要求。本方法無損、無污染,能夠滿足大批量樣品測試的需求,為海洋地質(zhì)及海洋礦產(chǎn)調(diào)查與研究提供了技術(shù)支持。

    References

    1?ZHANG Ying, WANG Hong-Min, WANG Xiao-Jing, WANG Sai, CUI Jing-Jing, LI Chuan-Shun, LIU Ji-Hua. Chinese J. Anal. Chem., 2018, 46(4): 570-577

    張 穎, 汪虹敏, 王小靜, 王 賽, 崔菁菁, 李傳順, 劉季花. 分析化學(xué), ?2018, ?46(4): 570-577

    2?Li J R, Liu S F, Feng X L, Sun X Q, Shi X F. Acta Oceanol. Sin., ?2017, ?36(3): 82-90

    3?Um I K, Choi M S, Bahk J J, Chun J H. Quatern. Int., ?2017, ?459: 153-164

    4?Pham D T, Gouramanis C, Switzer A D, Rubin C M, Jones B G, Jankaew K, Carr P F. Mar. Geol., ?2018, ?396: 79-99

    5?Santos I R, Favaro D I T, Schaefer C E G R, Silva-Filho E V. Mar. Chem., ?2007, ?107: 464-474

    6?DOU Yan-Guang, LI Jun, LI Yan. Geochimica, ?2012, ?41(2): 147-157

    竇衍光, 李 軍, 李 炎. ?地球化學(xué), ??2012, ?41(2): 147-157

    7?Xu F J, Hu B Q, Dou Y G, Liu X T, Wan S M, Xu Z K, Tian X, Liu Z Q, Yin X B, Li A C. Cont. Shelf Res., ?2017, ?144: 21-30

    8?Yasukawa K, Nakamura K, Fujinaga K, Machida S, Ohta J, Takaya Y, Kato Y. Geochem. J., ?2015, ?49: 621-635

    9?Iijima K, Yasukawa K, Fujinaga K, Nakamura K, Machida S, Takaya Y, Ohta J, Haraguchi S, Nishio Y, Usui Y, Nozaki T, Yamazaki T, Ichiyama Y, Ijiri A, Inagaki F, Machiyama H, Suzuki K, Kato Y, KR13-02 Cruise Members. Geochem. J., ?2016, ?50(6): 557-573

    10?Krzysztof L, Danuta W. Microchim. Acta, ?2006, ?154(3-4): 235-240

    11?Hung J J, Yeh H Y, Peng S H, Chen C T A. Mar. Chem., ?2018, ?198: 88-96

    12?Marguí E, Queralt I, Carvalho M L, Hidalgo M. Anal. Chim. Acta, ?2005, ?549: 197-204

    13?Kazi T G, Jamali M K, Arain M B, Afridi H I, Jalbani N, Sarfraz R A, Ansari R. J. Hazard. Mater., ?2009, ?161: 1391-1398

    14?Fernández Z H, dos Santos J A, Amaral R D, Alvarez J R E, da Silva E B, de Frana E J, Menezes R S C, de Farias E E G, Santos J M D. Environ. Monit. Assess., ?2017, ?189(9): 447

    15?McComb J Q, Rogers C, Han F X, Tchounwou P B. Water Air Soil Poll., ?2014, ?225(12): 1-10

    16?ZHANG Qin, LI Guo-Hui, FAN Shou-Zhong, PAN Yan-Shan. Chinese Journal of Analysis Laboratory, ?2008, ?27(11): 51-57

    張 勤, 李國會, 樊守忠, 潘宴山. ?分析試驗(yàn)室, ??2008, ?27(11): 51-57

    17?Tiwari M, Sahu S K, Bhangare R C, Ajmal P Y, Pandit G G. Appl. Radiat. Isotopes, ?2013, ?80: 78-83

    18?RAN Jing, WANG De-Jian, WANG Chan, BO Lu-Ji, ZHENG Ji-Cheng, YAO Li-Peng. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2014, 34(11): 3113-3118

    冉 景, 王德建, 王 燦, 薄錄吉, 鄭繼成, 姚利鵬. 光譜學(xué)與光譜分析, 2014, 34(11): 3113-3118

    19?HAN Ping, WANG Ji-Hua, LU An-Xiang, MA Zhi-Hong, PAN Li-Gang. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2012, 32(3): 826-829

    韓 平, 王紀(jì)華, 陸安祥, 馬智宏, 潘立剛. 光譜學(xué)與光譜分析, 2012, 32(3): 826-829

    20?Ryan J G, Shervais J W, Li Y, Reagan M K, Li H Y, Heaton D, Godard M, Kirchenbaur M, Whattam S A, Pearce J A, Chapman T, Nelson W, Prytulak J, Shimizu K, Petronotis K, the IODP Expedition 352 Scientific Team. Chem. Geol., ?2017, ?451: 55-66

    21?Ravisanka R, Sivakumar S, Chandrasekaran A, Kanagasabapathy K V, Prasad M V R, Satapathy K K. Appl. Radiat. Isotopes, ?2015, ?102: 42-47

    22?Wien K,Wissmann D, Klling M, Schulz H D. Geo. Mar. Lett., ?2005, ?25(4): 248-264

    23?Zaaboub N, Oueslati W, Helali M A, Abdeljaouad S, Huertas F J, Galindo A L. Chem. Spec. Bioavailab., ?2014, ?26(1): 1-12

    24?ZHAN Xiu-Chun, LUO Li-Qiang. Spectrosc. Spect. Anal., ?2003, ?23(4): 804-807

    詹秀春, 羅立強(qiáng). ?光譜學(xué)與光譜分析, ??2003, ?23(4): 804-807

    25?Zhan X C. X-Ray Spectrom., ?2005, ?34(3): 207-212

    26?ZHAN Xiu-Chun, CHEN Shui-Jun, ZHENG Miao-Zi, WANG Jian, LI Ying-Chun, LI Bing, ZHANG Qin. Rock and Mineral Analysis, ?2002, ?21(1): 12-18

    詹秀春, 陳水君, 鄭妙子, 王 健, 李迎春, 李 冰, 張 勤. ?巖礦測試, ??2002, ?21(1): 12-18

    27?SHEN Ya-Ting, LI Ying-Chun, SUN Meng-He, HE Yu-Jun, WANG Yan-Fei, LIN Ya-Jie. Spectrosc. Spect. Anal., ?2017, ?37(7): 2216-2224

    沈亞婷, 李迎春, 孫夢荷, 何玉君, 王艷飛, 藺雅潔. ?光譜學(xué)與光譜分析, ??2017, ?37(7): 2216-2224

    28?LIU Ju-Qin, LI Xiao-Li. Metallurgical Analysis, ?2018, ?38(5): 7-12

    劉菊琴, 李小莉. ?冶金分析, ??2018, ?38(5): 7-12

    29?LI Xiao-Li, ZHANG Qin. Metallurgical Analysis, ?2013, ?33(7): 35-40

    李小莉, 張 勤. 冶金分析, ??2013, ?33(7): 35-40

    30?LUO Li-Qiang, ZHAN Xiu-Chun, LI Guo-Hui. ?X-Ray Fluorescence Spectrometry. Beijing: Chemical Industry Press, ?2015: ?117-119

    羅立強(qiáng), 詹秀春, 李國會. ?X射線熒光光譜分析. ??北京: 化學(xué)工業(yè)出版社, 2015: ?117-119

    31?SUN Xuan, SONG Jin-Ming, WEN Ting-Yu, LIU Yao. Marine Sciences, ?2018, ?42(4): 79-88

    孫 萱, 宋金明, 溫廷宇, 劉 瑤. ?海洋科學(xué), ??2018, ?42(4): 79-88

    32?ZHAN Xiu-Chun, LUO Li-Qiang. Spectrosc. Spect. Anal., ?2003, ?23(4): 804-807

    詹秀春,羅立強(qiáng). ?光譜學(xué)與光譜分析, ??2003, ?23(4): 804-807

    33?JI Ang, ZHUO Shang-Jun, LI Guo-Hui. Energy Dispersive X-ray Fluorescence Spectrometer. Beijing: Science Press, ?2011: ?9

    吉 昂, 卓尚軍, 李國會. ?能量色散X射線熒光光譜. ??北京: 科學(xué)出版社, 2011: ?9

    34?Kato Y, Fujinaga K, Nakamura K, Takaya Y, Kitamura K, Ohta J, Toda R, Nakashima T, Iwamori H. Nat. Geosci., ?2011, ?4: 535-539

    35?Yasukawa K, Liu H J, Fujinaga K, Machida S, Haraguchi S, Ishii T, Nakamura K, Kato Y. J. Asian Earth Sci., ?2014, ?93: 25-36

    36?GB/T 27418-2017. Guide to the Evaluation and Expression of Uncertainty in Measurement. National Standards of the People's Republic of China

    測量不確定度評定與表示. ?中華人民共和國國家標(biāo)準(zhǔn). GB/T 27418-2017

    37?GB/T 28043-2011/ISO 13528: 2005.Statistical Method for Use in Proficiency Testing by Interlaboratory Comparisons. National Standards of the People's Republic of China

    利用實(shí)驗(yàn)室間比對進(jìn)行能力驗(yàn)證的統(tǒng)計(jì)方法. ?中華人民共和國國家標(biāo)準(zhǔn). GB/T 28043-2011/ISO 13528: 2005

    38?HJ 780-2015. Soil and Sediment-Determination of Inorganic Element-Wavelength Dispersive X-ray Fluorescence Spectrometry. The People's Republic of China State Environmental Protection Standards

    土壤和沉積物 無機(jī)元素的測定 波長色散X射線熒光光譜法. ?中華人民共和國國家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn). HJ 780-2015

    39?Zuzaan P, Gansukh N, Bolortuya D. X-Ray Spectrom., ?2010, ?39(1): 52-56

    猜你喜歡
    標(biāo)樣檢出限沉積物
    環(huán)境監(jiān)測結(jié)果低于最低檢出限數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)處理方法
    火花源原子發(fā)射光譜法檢測鋼中硫元素時(shí)分析精度降低的原因探究和問題改善
    晚更新世以來南黃海陸架沉積物源分析
    定量NMR中多種檢出限評估方法的比較
    渤海油田某FPSO污水艙沉積物的分散處理
    海洋石油(2021年3期)2021-11-05 07:43:12
    水體表層沉積物對磷的吸收及釋放研究進(jìn)展
    自制標(biāo)樣提高X射線熒光光譜儀壓片法曲線的準(zhǔn)確度
    化工管理(2021年4期)2021-02-27 07:34:08
    討論用ICP-AES測定土壤和沉積物時(shí)鈦對鈷的干擾
    基于EP-17A2的膠體金法檢測糞便隱血的空白限、檢出限及定量限的建立及評價(jià)
    淺談化學(xué)檢測中標(biāo)樣量值的準(zhǔn)確性
    化工科技(2014年5期)2014-06-09 06:11:24
    性色av一级| 午夜免费观看性视频| 在线观看人妻少妇| kizo精华| 老司机影院毛片| 交换朋友夫妻互换小说| 又大又黄又爽视频免费| 各种免费的搞黄视频| 中国三级夫妇交换| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲三级黄色毛片| 欧美一级a爱片免费观看看| 九色亚洲精品在线播放| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产精品一区二区在线观看99| 在线观看免费视频网站a站| 熟妇人妻不卡中文字幕| 嫩草影院入口| 久久久久久久精品精品| 黑人高潮一二区| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲国产日韩一区二区| 国产在线视频一区二区| 日本免费在线观看一区| 日本色播在线视频| 色哟哟·www| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲国产色片| 国产爽快片一区二区三区| 日本欧美视频一区| 人妻一区二区av| 大陆偷拍与自拍| a级毛片在线看网站| 国产国语露脸激情在线看| 久久人人爽人人爽人人片va| 嫩草影院入口| 亚洲av在线观看美女高潮| 秋霞伦理黄片| .国产精品久久| 母亲3免费完整高清在线观看 | 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲四区av| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲国产最新在线播放| 在现免费观看毛片| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 久久青草综合色| 美女福利国产在线| 日本av手机在线免费观看| 搡女人真爽免费视频火全软件| 亚洲精品aⅴ在线观看| 久久久久国产网址| 久久久久久久亚洲中文字幕| 秋霞在线观看毛片| 性色avwww在线观看| 免费大片18禁| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 一级毛片 在线播放| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 全区人妻精品视频| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 看十八女毛片水多多多| 青春草视频在线免费观看| 国产免费一区二区三区四区乱码| av卡一久久| 久久久久久久精品精品| 91aial.com中文字幕在线观看| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 爱豆传媒免费全集在线观看| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 成人二区视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 亚洲人成网站在线观看播放| 精品久久久噜噜| 国产精品国产av在线观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 亚洲第一av免费看| 亚洲图色成人| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产亚洲精品第一综合不卡 | 麻豆精品久久久久久蜜桃| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 成人午夜精彩视频在线观看| 欧美丝袜亚洲另类| 久久久精品区二区三区| 香蕉精品网在线| 免费人成在线观看视频色| 九草在线视频观看| 日韩一本色道免费dvd| 欧美精品一区二区免费开放| 欧美性感艳星| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲国产精品国产精品| 一级爰片在线观看| 国产精品人妻久久久久久| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 精品人妻偷拍中文字幕| 各种免费的搞黄视频| 国产成人免费无遮挡视频| 九色亚洲精品在线播放| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 国产免费视频播放在线视频| 婷婷成人精品国产| 国产伦理片在线播放av一区| 男女边摸边吃奶| 爱豆传媒免费全集在线观看| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲人成网站在线播| 亚洲国产精品999| 亚洲av日韩在线播放| 色吧在线观看| 久久国产亚洲av麻豆专区| 一级黄片播放器| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 两个人免费观看高清视频| 久热这里只有精品99| 亚洲不卡免费看| 欧美丝袜亚洲另类| 国产片特级美女逼逼视频| 黄色怎么调成土黄色| 一级片'在线观看视频| 久久婷婷青草| 国产成人精品一,二区| 国产一区有黄有色的免费视频| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 免费观看无遮挡的男女| 高清av免费在线| 欧美bdsm另类| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 亚洲国产欧美在线一区| 久久久久久久久大av| 99热国产这里只有精品6| 国产有黄有色有爽视频| 免费观看av网站的网址| 岛国毛片在线播放| av一本久久久久| 最新的欧美精品一区二区| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国产av精品麻豆| h视频一区二区三区| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲在久久综合| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产熟女欧美一区二区| 全区人妻精品视频| videosex国产| 亚洲成人av在线免费| 亚洲欧美成人精品一区二区| 午夜免费观看性视频| 亚洲精品美女久久av网站| 高清视频免费观看一区二区| 亚洲三级黄色毛片| 亚洲精品第二区| 97精品久久久久久久久久精品| 国产色爽女视频免费观看| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 一区在线观看完整版| 搡老乐熟女国产| 久久 成人 亚洲| 晚上一个人看的免费电影| 欧美人与善性xxx| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 精品久久国产蜜桃| 99久久人妻综合| 久久99一区二区三区| 制服人妻中文乱码| 久久久久久久国产电影| 母亲3免费完整高清在线观看 | 亚洲久久久国产精品| 精品国产一区二区久久| 午夜激情福利司机影院| 在线天堂最新版资源| 伦理电影免费视频| 久久久久久久国产电影| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲,一卡二卡三卡| 老女人水多毛片| freevideosex欧美| 男女高潮啪啪啪动态图| 久久精品久久久久久久性| 国产精品国产av在线观看| 日韩一本色道免费dvd| 多毛熟女@视频| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 街头女战士在线观看网站| a级毛片免费高清观看在线播放| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 插逼视频在线观看| 亚洲精品,欧美精品| 亚洲一区二区三区欧美精品| 色吧在线观看| 亚洲av免费高清在线观看| 51国产日韩欧美| 精品人妻在线不人妻| 人成视频在线观看免费观看| 国产片内射在线| 欧美xxxx性猛交bbbb| 久久久久久久亚洲中文字幕| a级毛片在线看网站| 久久久精品94久久精品| 久久精品国产亚洲网站| 日韩成人伦理影院| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 国产精品久久久久久av不卡| 老熟女久久久| 久久国产精品大桥未久av| 美女国产视频在线观看| 久久久久精品性色| 亚洲精品一二三| 成人手机av| 在线观看美女被高潮喷水网站| 性色av一级| 国产一区二区三区综合在线观看 | 欧美激情极品国产一区二区三区 | 亚洲在久久综合| 99视频精品全部免费 在线| 免费看光身美女| 人妻系列 视频| 成人二区视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 曰老女人黄片| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国模一区二区三区四区视频| 国产成人aa在线观看| 亚洲精品456在线播放app| 午夜福利视频在线观看免费| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产一区二区在线观看av| 美女内射精品一级片tv| 国产日韩欧美亚洲二区| 日韩av不卡免费在线播放| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 在线 av 中文字幕| 亚洲精品久久成人aⅴ小说 | 亚洲欧美色中文字幕在线| 人成视频在线观看免费观看| 黄色怎么调成土黄色| 免费黄网站久久成人精品| 国产精品一区二区在线观看99| 色吧在线观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产欧美亚洲国产| xxx大片免费视频| 欧美xxxx性猛交bbbb| 精品视频人人做人人爽| 欧美xxⅹ黑人| 黑人猛操日本美女一级片| 国产视频内射| 免费高清在线观看日韩| 大码成人一级视频| 熟女人妻精品中文字幕| 岛国毛片在线播放| 精品久久蜜臀av无| 欧美日韩av久久| 久久亚洲国产成人精品v| 91aial.com中文字幕在线观看| 久久 成人 亚洲| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 尾随美女入室| 亚洲国产av影院在线观看| 国产在视频线精品| 日韩成人伦理影院| 桃花免费在线播放| 亚洲国产精品成人久久小说| 午夜免费男女啪啪视频观看| 精品久久久久久久久亚洲| 丝袜美足系列| 青春草视频在线免费观看| 亚洲激情五月婷婷啪啪| xxxhd国产人妻xxx| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 人成视频在线观看免费观看| 一本色道久久久久久精品综合| 爱豆传媒免费全集在线观看| 日韩电影二区| 日韩欧美一区视频在线观看| 精品亚洲成a人片在线观看| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 中国美白少妇内射xxxbb| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 伊人亚洲综合成人网| 欧美日韩在线观看h| 一级毛片 在线播放| 色视频在线一区二区三区| 久久韩国三级中文字幕| 久久久久久人妻| 久久99蜜桃精品久久| 国产 精品1| 免费观看av网站的网址| 春色校园在线视频观看| 色94色欧美一区二区| 观看美女的网站| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 国产永久视频网站| 人妻少妇偷人精品九色| 成人毛片a级毛片在线播放| av国产久精品久网站免费入址| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲欧洲日产国产| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲国产精品专区欧美| 欧美成人午夜免费资源| 少妇人妻 视频| 999精品在线视频| 日韩av在线免费看完整版不卡| 高清欧美精品videossex| 亚洲成色77777| 亚洲色图综合在线观看| 久久久久久久久久成人| 午夜免费鲁丝| 熟女av电影| 一级毛片电影观看| 另类亚洲欧美激情| 99热6这里只有精品| 国产av码专区亚洲av| 中文字幕av电影在线播放| 欧美人与善性xxx| 成人影院久久| 久久毛片免费看一区二区三区| 久久人人爽人人爽人人片va| 美女中出高潮动态图| 亚洲av.av天堂| 亚洲人成网站在线播| av免费观看日本| 热re99久久精品国产66热6| 视频在线观看一区二区三区| 99热6这里只有精品| 美女大奶头黄色视频| 国产亚洲精品久久久com| 老司机影院毛片| 美女福利国产在线| 老司机影院毛片| 热re99久久国产66热| 免费大片黄手机在线观看| 欧美性感艳星| 国产精品不卡视频一区二区| av一本久久久久| h视频一区二区三区| 午夜激情久久久久久久| 男人添女人高潮全过程视频| 午夜久久久在线观看| 国产日韩欧美在线精品| 久久久国产一区二区| 少妇精品久久久久久久| 国产男人的电影天堂91| 久久婷婷青草| 伦理电影免费视频| 午夜福利,免费看| 成人漫画全彩无遮挡| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产高清国产精品国产三级| 97超碰精品成人国产| 亚洲精品国产色婷婷电影| 午夜视频国产福利| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 777米奇影视久久| 久久久久久久亚洲中文字幕| 国产亚洲欧美精品永久| 青春草视频在线免费观看| 久久人人爽人人爽人人片va| av专区在线播放| 有码 亚洲区| 精品一品国产午夜福利视频| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 热99久久久久精品小说推荐| 亚洲情色 制服丝袜| 午夜福利,免费看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久精品国产亚洲av涩爱| 日本爱情动作片www.在线观看| 十八禁网站网址无遮挡| 91精品国产国语对白视频| av有码第一页| 丰满少妇做爰视频| 男女免费视频国产| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产成人精品无人区| 老司机亚洲免费影院| 精品熟女少妇av免费看| 下体分泌物呈黄色| 亚洲精品自拍成人| 亚洲av综合色区一区| 欧美精品一区二区免费开放| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 婷婷色综合大香蕉| 18禁观看日本| av免费在线看不卡| 日韩电影二区| 久久影院123| 欧美激情国产日韩精品一区| av在线播放精品| 国产精品.久久久| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 天堂中文最新版在线下载| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国产成人aa在线观看| 久久久午夜欧美精品| 性色av一级| 成人黄色视频免费在线看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 人人妻人人澡人人看| 九九爱精品视频在线观看| 精品久久久久久电影网| 国产色爽女视频免费观看| 欧美精品国产亚洲| 考比视频在线观看| 欧美性感艳星| 久久久久久久久久久免费av| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 高清av免费在线| av视频免费观看在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 夫妻午夜视频| 久久久久久久久久成人| 男男h啪啪无遮挡| 插逼视频在线观看| 国产 精品1| 欧美日韩成人在线一区二区| 中文字幕制服av| 国产成人91sexporn| 一级爰片在线观看| av一本久久久久| 99国产精品免费福利视频| 久久韩国三级中文字幕| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 国产精品偷伦视频观看了| 飞空精品影院首页| 色吧在线观看| 成人午夜精彩视频在线观看| 午夜免费鲁丝| 99国产综合亚洲精品| 国产精品久久久久成人av| 久久99一区二区三区| 亚洲精品第二区| 亚洲天堂av无毛| 内地一区二区视频在线| 97超视频在线观看视频| 国产午夜精品一二区理论片| 九色成人免费人妻av| 国产精品国产av在线观看| 校园人妻丝袜中文字幕| .国产精品久久| 国产精品嫩草影院av在线观看| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 亚洲成人一二三区av| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 色视频在线一区二区三区| 在线观看一区二区三区激情| 久久精品国产自在天天线| 国产精品久久久久久精品电影小说| 国产免费福利视频在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 少妇被粗大猛烈的视频| 91在线精品国自产拍蜜月| 日韩在线高清观看一区二区三区| 黄色毛片三级朝国网站| 免费观看av网站的网址| 国产日韩欧美视频二区| 草草在线视频免费看| 国产免费又黄又爽又色| 中文字幕最新亚洲高清| 久久久久久久久久久免费av| 久久久久网色| 在线观看免费日韩欧美大片 | 在线观看三级黄色| 亚洲无线观看免费| 成人无遮挡网站| 久久99一区二区三区| 99热这里只有是精品在线观看| 又大又黄又爽视频免费| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 丰满迷人的少妇在线观看| 看免费成人av毛片| 热99国产精品久久久久久7| 一级,二级,三级黄色视频| 如何舔出高潮| 五月玫瑰六月丁香| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 日韩人妻高清精品专区| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲av.av天堂| 欧美变态另类bdsm刘玥| 久久韩国三级中文字幕| 男的添女的下面高潮视频| 999精品在线视频| 99久久中文字幕三级久久日本| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 婷婷色综合www| 久久热精品热| 欧美成人精品欧美一级黄| 97超视频在线观看视频| 亚洲国产精品999| 精品国产国语对白av| 久久免费观看电影| 99热这里只有精品一区| 有码 亚洲区| 成年人免费黄色播放视频| 免费观看的影片在线观看| 在线精品无人区一区二区三| 插阴视频在线观看视频| 亚洲精品自拍成人| 久久精品国产a三级三级三级| 有码 亚洲区| 国产欧美亚洲国产| 久久久久网色| 五月伊人婷婷丁香| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲精品久久午夜乱码| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 三级国产精品片| 久久久久久伊人网av| 18+在线观看网站| 美女内射精品一级片tv| 亚洲一区二区三区欧美精品| 熟妇人妻不卡中文字幕| 欧美国产精品一级二级三级| 久久久国产精品麻豆| 日本欧美国产在线视频| 日本色播在线视频| 中文字幕久久专区| 国精品久久久久久国模美| 满18在线观看网站| 美女视频免费永久观看网站| 免费播放大片免费观看视频在线观看| av专区在线播放| 国产高清有码在线观看视频| 永久免费av网站大全| 18禁动态无遮挡网站| 国产亚洲欧美精品永久| 伊人久久精品亚洲午夜| 一本一本综合久久| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产成人精品一,二区| 久久综合国产亚洲精品| 久久国产精品大桥未久av| 日韩 亚洲 欧美在线| 亚洲美女视频黄频| 国产成人午夜福利电影在线观看| av卡一久久| 亚洲av国产av综合av卡| 乱码一卡2卡4卡精品| 免费大片18禁| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 欧美成人精品欧美一级黄| 一边亲一边摸免费视频| 成人免费观看视频高清| 少妇人妻精品综合一区二区| 美女国产视频在线观看| 午夜福利,免费看| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 欧美日韩视频精品一区| 久久狼人影院| 日日爽夜夜爽网站| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 国产精品一区二区在线不卡| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产亚洲一区二区精品| xxx大片免费视频| 黄色一级大片看看| 最近的中文字幕免费完整| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产又色又爽无遮挡免| 一本大道久久a久久精品| 亚洲精品日韩av片在线观看| 免费人成在线观看视频色| 男男h啪啪无遮挡| 国产极品天堂在线| 欧美精品高潮呻吟av久久| 日韩成人av中文字幕在线观看| 两个人的视频大全免费| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| av.在线天堂| 晚上一个人看的免费电影| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲成人av在线免费| 超碰97精品在线观看| 日韩av免费高清视频| 免费高清在线观看日韩| 在线观看www视频免费| 久久久国产一区二区| 亚洲经典国产精华液单| 天堂俺去俺来也www色官网| 欧美精品国产亚洲| 国产免费现黄频在线看| 久久99热6这里只有精品| 亚洲综合色网址| 亚洲成色77777| 国产69精品久久久久777片| 一边亲一边摸免费视频| 国产高清不卡午夜福利| 蜜桃国产av成人99| 国国产精品蜜臀av免费| 久久久久久久久久人人人人人人| 超碰97精品在线观看| 国产精品三级大全| 99视频精品全部免费 在线| 飞空精品影院首页| 国产视频首页在线观看|