金屬表面等離子體對GaN-LED光提取特性的影響

劉宏偉，劉雨鑫，于丹丹，王 迪，郭 凱，郟成奎

（1.天津工業(yè)大學(xué) 電子與信息工程學(xué)院，天津 300387；2.西北農(nóng)林科技大學(xué) 機(jī)械與電子工程學(xué)院，西安 712100）

GaN材料廣泛應(yīng)用在發(fā)光領(lǐng)域，它是制作高效發(fā)光二極管的最佳材料之一。然而，在普通的GaN-LED中，88%的光處于導(dǎo)波模式，為了讓更多的光逃逸出來，提高LED的出光效率，人們通常采用倒金字塔形結(jié)構(gòu)[1]、表面粗化[2-4]等方法。這些方法都是比較原始的提高LED出光效率的方法。但倒金字塔形結(jié)構(gòu)發(fā)光效果不夠理想，表面粗化在制作過程中，容易影響GaNLED量子阱的內(nèi)量子效率。在眾多的增強(qiáng)LED發(fā)光效率的方法中，利用金屬的表面等離激元（surface plasmon polariton，SPP）耦合提高發(fā)光器件發(fā)光效率是增強(qiáng)器件發(fā)光的有效途徑[5-11]。

SPP應(yīng)用于LED的研究內(nèi)容主要集中在利用近場局域耦合增強(qiáng)LED量子阱的內(nèi)量子效率，并對SPP耦合光輻射進(jìn)行有效提取。Cho等[12]研究小組利用厚度分別為0.3 nm和0.6 nm的Ag薄膜覆蓋到InGaNGaN多量子阱之上，并利用熱退火技術(shù)形成Ag納米粒子。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明有納米粒子的LED要比沒有納米粒子的LED發(fā)光顯著增強(qiáng)，LED樣品的外量子效率提高38%。Yablonovitch[13]和John[14]于1987年分別提出了光子晶體的概念。光子晶體是具有周期性介電結(jié)構(gòu)的人造晶體，具有光子帶隙的性質(zhì)。光子晶體是微納光子學(xué)和量子光學(xué)的重要研究領(lǐng)域[15]。陳依新等[16]通過刻蝕GaP層形成光子晶體結(jié)構(gòu)，使LED發(fā)光效率提高了16%。

Ag光子晶體結(jié)合了金屬表面等離激元和光子晶體的優(yōu)異性質(zhì)，通過優(yōu)化結(jié)構(gòu)參數(shù)，能夠提高LED的發(fā)光效率[17-18]。研究表明，當(dāng)入射角大于全反射角時(shí)，Ag光子晶體可以有效地破壞GaN-LED的全反射模式。本文研究金屬光子晶體表面等離子體波對GaNLED光提取效率的影響。

1 GaN-LED的光傳播模式

1.1 空氣-GaN層-藍(lán)寶石三層均勻平面結(jié)構(gòu)波導(dǎo)模式分析

常規(guī)GaN-LED結(jié)構(gòu)模型可以簡化為三層均勻平面波導(dǎo)的結(jié)構(gòu)，由GaN層、藍(lán)寶石層和空氣所構(gòu)成，如圖1所示。

圖1 空氣-GaN層-藍(lán)寶石三層均勻平面結(jié)構(gòu)Fig.1 Air-GaN-sapphire three-layer uniform p lanar structure

由圖1可以看出，模型折射率沿x方向發(fā)生變化，沿y、z方向沒有變化，所對應(yīng)的GaN層、藍(lán)寶石層和空氣的折射率分別為n1=2.38、n2=1.779、n3=1。光源位于GaN層中間位置，發(fā)光波長為450 nm左右。

GaN-LED器件的導(dǎo)波模式可由方程（1）—式（5）得出：

式中：m=0，1，2…，k0為在真空中的波數(shù)；β 為傳播常數(shù)；N為有效折射率。光可以被分解為TE、TM兩種模式，對于TE 模式；對于TM模式

從式（1）—式（5）可以得出：當(dāng)發(fā)光波長、n1、n2、n3都為已知時(shí)，可以得到三層均勻平面波導(dǎo)的有效折射率N隨GaN厚度w的變化關(guān)系曲線，如圖2所示。

圖2 空氣-GaN層-藍(lán)寶石三層均勻平面波導(dǎo)的有效折射率N隨GaN厚度w的變化關(guān)系曲線Fig.2 R elationship between effective refractive index N and GaN thickness w of air-GaN-sapphire three-layer uniform p lanar waveguide

當(dāng)N=n2時(shí)，GaN的厚度稱為截止厚度wc，由式（1）—式（5）可得

由式（6）可得，TE0、TM0、TE0、TM0四種不同模式下的wc值均小于4 μm。在GaN-LED中，GaN的厚度w約為幾百微米，則有w＞＞wc。因此，由圖2可知，當(dāng)w＞＞wc時(shí)，GaN層存在著TE1、TM1、TE2、TM2及更高階模式的波導(dǎo)，嚴(yán)重影響了GaN-LED的光提取效率，為了解決此問題，本文引入了Ag層-GaN層-藍(lán)寶石三層平板結(jié)構(gòu)的GaN-LED。

1.2 Ag層-GaN層-藍(lán)寶石的三層均勻平面結(jié)構(gòu)波導(dǎo)模式分析

Ag層-GaN層-藍(lán)寶石的三層平面結(jié)構(gòu)與空氣-GaN層-藍(lán)寶石三層結(jié)構(gòu)相似，主要差別是Ag層，Ag層的電容率ε3R為復(fù)數(shù)值。在分析各模式時(shí)，為方便計(jì)算，省略電容率的虛部（不考慮損耗特性），記為：ε3R=-7.528，對波導(dǎo)模式分析的影響可以忽略不計(jì)。GaN和藍(lán)寶石的介電常數(shù)分別為ε1R=5.664、ε2R=3.165。

本部分重點(diǎn)考慮GaN層的TM模式，TM電磁波能在Ag層激起等離子體表面波，進(jìn)而使GaN光能量轉(zhuǎn)移到Ag層，為GaN-LED光提取奠定基礎(chǔ)。TE模式在GaN層和Ag層交界面不連續(xù)，所以SPW不存在，在此不作具體證明。由式（1）—式（5）可得到Ag層-GaN層-藍(lán)寶石層的三層平面結(jié)構(gòu)TM模式的本征方程，進(jìn)而可得TM模式、TE模式有效折射率與GaN厚度的關(guān)系曲線，如圖3所示。

圖3 Ag-GaN-藍(lán)寶石三層均勻平面波導(dǎo)的有效折射率N隨GaN厚度w的變化關(guān)系曲線Fig.3 Relationship between effective refractive index N and GaN thickness w of Ag-GaN-sapphire three-layer uniform p lanar waveguide

由圖3可以看出，當(dāng)N=n1時(shí)，TM0導(dǎo)模處于截止?fàn)顟B(tài)，此時(shí)的截止厚度為

在此范圍內(nèi)時(shí)，TM0模是導(dǎo)模。

當(dāng)N＞n1時(shí)，根據(jù)arctan i x=itan h-1x，本征方程可變形為∞，與N＞n1相悖），可知所以N=當(dāng)w＞wc時(shí)，TM0模式是SPP模式。在GaN-LED中，GaN層的TM0模式就是SPP模式。

2 Ag光子晶體的理論分析

2.1 Ag光子晶體SPP與GaN發(fā)光波矢量的耦合分析

利用Ag光子晶體SPP與GaN發(fā)光波矢量耦合，使得GaN-LED中更多的光被有效提取。而Ag表面等離子體傳播常數(shù)很難直接相近于GaN發(fā)光波傳播常數(shù)，為了使它們達(dá)到一致，本文引入了Ag光子晶體，它的晶格矢量能夠調(diào)制使其達(dá)到相近的效果，由公式（15）表示：

式中：kspp為Ag光子晶體SPP的波矢量；kx為GaN發(fā)光波矢量的水平分量；Gx、Gy為晶格矢量2л/a0，a0為晶格常數(shù)；m、n=0，±1，±2，±3…。

式中：ε1為空氣或GaN的介電常數(shù)；ε2為Ag的介電常數(shù)；k0為真空中的波數(shù)。當(dāng)周期為a0時(shí)，總存在著m、n使式（15）成立。

2.2 Ag光子晶體的能帶分析

圖4所示為用Ag光子晶體覆蓋的GaN-LED模型示意。在Ag-GaN-藍(lán)寶石三層結(jié)構(gòu)中，光波矢量只能與金屬上表面的表面等離子體波進(jìn)行耦合。因此，對金屬層的厚度要求嚴(yán)格，一般控制在幾十納米。

圖4 Ag光子晶體覆蓋的GaN-LED模型示意Fig.4 Schematic diagram of GaN-LED model covered w ith Ag photonic crystal

同時(shí)，對Ag光子晶體的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究以使更多的光發(fā)射出來。一方面，金屬表面等離激元可以與光波進(jìn)行耦合；另一方面，利用光子晶體的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢在波長中心產(chǎn)生帶隙，使得光被直接提取出來。

Ag光子晶體結(jié)構(gòu)的能帶結(jié)構(gòu)如圖5所示。

圖5中，橫坐標(biāo)是晶格方向，縱坐標(biāo)是歸一化的頻率。仿真結(jié)果表明，當(dāng)入射光波長為450 nm、Ag光子晶體的周期設(shè)置為800 nm時(shí)，TE和TM區(qū)有重疊。

圖5 Ag光子晶體結(jié)構(gòu)的能帶結(jié)構(gòu)Fig.5 Band structure of Ag photonic crystal structure

3 GaN-LED光提取效率的分析

3.1 GaN-LED在Γ-x方向的透射率分析和電場分布

為了驗(yàn)證表面等離激元對GaN-LED光提取的影響，研究了GaN-LED在Γ-x方向的透射率，如圖6所示。

圖6 GaN-LED未覆蓋Ag光子晶體和覆蓋Ag光子晶體的Γ-x方向的透射率Fig.6 Transm ission efficiency of GaN-LED w ithout and covered w ith Ag photonic crystal in Γ-x direction

由圖6可以看出，在Γ-x方向上，對入射角度從0°到90°進(jìn)行掃描。結(jié)果表明，當(dāng)入射角大于27°時(shí)，未覆蓋Ag光子晶體的GaN-LED模型基本沒有光被提取出來，這是由于在GaN-LED內(nèi)部發(fā)生了全反射。對于覆蓋有周期為800 nm、直徑為20 nm的Ag光子晶體的GaN-LED，在特定角度處存在一定的透射峰值，這些角度表明有一部分能量與SPP進(jìn)行了耦合，有k·sin θ=kspp。因此，Ag光子晶體有助于提高光提取效率。

不同直徑的光子晶體會(huì)對GaN-LED光提取效率產(chǎn)生不同的影響。將Ag光子晶體的直徑范圍設(shè)置為20～600 nm，獲得了當(dāng)入射光波長為450 nm且Ag光子晶體周期為800 nm時(shí)的光提取效率。優(yōu)化結(jié)果表明，當(dāng)銀光子晶體直徑為70 nm時(shí)，GaN-LED的光提取效率達(dá)到最大，如圖7所示。

圖7 不同直徑的Ag光子晶體在不同入射角下對GaN-LED模型光提取效率的影響（Γ-x方向）Fig.7 Transm ission efficiency of GaN-LED model covered w ith different diameter Ag photonic crystal in Γ-x direction at various incident angle

由圖7可知，結(jié)合圖6中直徑為20 nm的數(shù)據(jù)，當(dāng)Ag光子晶體沿方向周期為800 nm，當(dāng)直徑為70 nm時(shí)，GaN-LED模型的總透射率提高了34.43%。這意味著在Ag光子晶體的幫助下，與未覆蓋Ag光子晶體的GaN-LED結(jié)構(gòu)相比，覆蓋Ag光子晶體的GaNLED的光提取效率有很大的提高。結(jié)果表明，雖然光波矢的入射角大于全反射角，但覆蓋有Ag光子晶體的GaN-LED的光提取效率顯著提高。當(dāng)入射角為52.7°時(shí)，光提取效率達(dá)到最大值。圖8顯示了這種情況下的GaN-LED模型在Γ-x方向x-z面的電場分布。

圖8 GaN-LED模型在Γ-x方向x-z面的電場分布Fig.8 Electric field distribution of GaN-LED model in Γ-x direction x-z plane

由圖8可知，GaN-LED模型的電場分布表明Ag光子晶體在提高光提取效率方面起著重要的作用。發(fā)生全反射時(shí)，GaN光輻射的TM0模式激發(fā)出光子晶體的表面等離子體波，它經(jīng)過光子晶體的調(diào)制，能夠和處于導(dǎo)波模式的發(fā)光波矢量相耦合，使得光能量被有效提取。

3.2 GaN-LED在M-Γ方向的透射率分析和電場分布

同時(shí)，本文也研究了GaN-LED在M-Γ方向上的透射率，如圖9所示。

圖9未覆蓋和覆蓋Ag光子晶體的GaN-LED在M-Γ方向上的透射率Fig.9 Electric field distribution of GaN-LED in M-Γ direction w ithout Ag photonic crystal and covered w ith Ag photonic crystal

由圖9可以看出，在M-Γ方向上，對入射角度從0°到90°進(jìn)行掃描。其中，當(dāng)入射角大于全反射角時(shí)，有Ag光子晶體覆蓋的GaN-LED的透射率大于零。與沒有Ag光子晶體覆蓋的GaN-LED相比，用Ag光子晶體覆蓋的GaN-LED的光提取效率明顯增加。

此外，還研究了沿M-Γ方向入射時(shí)GaN-LED的電場分布，如圖10和圖11所示。

圖10 在M-Γ方向上GaN-LED的x-y面電場分布圖Fig.10 x-y electric field distribution of GaN-LED in M-Γ direction

圖11 在M-Γ方向上GaN-LED的x-z面電場分布Fig.11 x-z Electric field distribution of GaN-LED in M-Γ direction

圖10和圖11結(jié)果表明，當(dāng)入射光沿著M-Γ方向入射時(shí)，等離子體激元可以有效耦合光子能量，使光場能量集中，與未覆蓋Ag光子晶體的模型相比，覆蓋有Ag光子晶體的GaN-LED模型的電場強(qiáng)度增大了一個(gè)數(shù)量級。

4 結(jié)論

本文研究了GaN-LED發(fā)光波矢量的傳播模式，并引入Ag光子晶體，使得發(fā)光波矢量在全反射時(shí)也可以被有效提取。本文分析了GaN二極管結(jié)構(gòu)中光波矢的傳播模型，并模擬了覆蓋有周期性Ag納米柱的GaN發(fā)光二極管的發(fā)光。通過優(yōu)化Ag光子晶體的周期、直徑以及對不同方向的分別分析，發(fā)現(xiàn)當(dāng)Ag光子晶體的周期為800 nm，直徑為70 nm時(shí)，GaN發(fā)光二極管的總透射率達(dá)到最大值，光提取效率提高了34.43%。本文為金屬材料的光子晶體在LED中的應(yīng)用奠定了理論基礎(chǔ)。