• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    電感耦合等離子體-質(zhì)譜法測定吐根藥材中36種金屬元素

    2019-06-17 01:29:20孫菡李曉倩張巧曼劉映倩
    醫(yī)藥導(dǎo)報 2019年6期
    關(guān)鍵詞:金屬元素內(nèi)標(biāo)檢出限

    孫菡,李曉倩,張巧曼,劉映倩

    (1.河北省藥品檢驗(yàn)研究院,石家莊 050011;2.重慶市藥品技術(shù)審評認(rèn)證中心藥品審評科,重慶 400014)

    吐根為茜草科頭九節(jié)屬植物Cephaelisipecacuanha( Brot.) A.Rich.或CephaelisacuminataKarsten 的干燥根及根莖,主要有效成分為生物堿,《歐洲藥典》《美國藥典》《日本藥局方》均有收載[1-3]。吐根主產(chǎn)地為巴西,我國不產(chǎn)吐根,因此沒有相關(guān)標(biāo)準(zhǔn),相關(guān)研究也較少。吐根主要作用為催吐、鎮(zhèn)咳祛痰等,我國多用于止咳類成方制劑中,如小兒化痰止咳顆粒等。早期我國企業(yè)主要通過進(jìn)口流浸膏進(jìn)行吐根酊及含吐根類成方制劑的生產(chǎn),隨著近年來需求量的增加,國內(nèi)企業(yè)也開始進(jìn)口吐根藥材進(jìn)行生產(chǎn)。

    吐根藥材國內(nèi)需求量連年增加,筆者未見國內(nèi)對于吐根中金屬元素的相關(guān)數(shù)據(jù)的檢測與研究。雖然相關(guān)文獻(xiàn)報道中藥中所含微量元素對于治療某些疾病有積極作用,但過高的金屬元素對于兒童止咳類成方制劑的藥材來說風(fēng)險較大。重金屬及有害元素的測定方法主要包括原子吸收光譜法、原子熒光光度法和原子發(fā)射光譜法等,大多只能用于單個元素的測定。而電感耦合等離子體-質(zhì)譜(inductively coupled plasma-mass spectrometry,ICP-MS)法可以同時對多元素進(jìn)行分析測定,并且具有靈敏度高、檢出限低、線性范圍寬等優(yōu)點(diǎn),備受分析工作者的關(guān)注。本研究經(jīng)過試驗(yàn)研究最終確定使用ICP-MS法測定吐根藥材中7Li,9Be,45Sc,51V,52Cr,55Mn,59Co,60Ni,63Cu,75As,85Rb,88Sr,89Y,107Ag,111Cd,115In,133Cs,138Ba,139La,205Ti,208Pb,209Bi,140Ce,141Pr,142Nd,152Sm,153Eu,158Gd,159Tb,164Dy,165Ho,166Er,169Tm,174Yb,175Lu,232Th的方法,使用硝酸(HNO3)和過氧化氫(H2O2)作為消解體系,采用微波消解法前處理樣品。制定基于ICP-MS的測定方法[4-8],并通過科學(xué)的驗(yàn)證方式,建立快速靈敏的金屬元素測定方法,報道如下。

    1 儀器與試藥

    1.1儀器 NexION 350X電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(PE公司);ETHOS ONE微波消解儀(意大利Mlistone);AE240電子分析天平(瑞士梅特勒-托利多儀器公司,感量:0.1 mg);超純水儀(美國Millipore公司);精密移液器(德國Sartorius公司)。

    1.2試藥 36種金屬標(biāo)準(zhǔn)試劑購自國家有色金屬及電子材料分析測試中心;灌木枝葉(國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心,批號:GBW 07602);硝酸,色譜純(默克公司);30%過氧化氫,分析純。

    吐根藥材來源安國市場,產(chǎn)地為巴西、哥斯達(dá)黎加,經(jīng)河北省藥品檢驗(yàn)研究院中藥室段吉平主任中藥師鑒定均為正品。

    2 方法與結(jié)果

    2.1測定條件 等離子體流量:18 L·min-1;霧化器流量:0.94 L·min-1;輔助氣流量:1.2 L·min-1;射頻功率:1.6 kW;模擬階段電壓:-1635 V;脈中階段電壓:800 V。

    2.2標(biāo)準(zhǔn)品溶液制備 取各金屬標(biāo)準(zhǔn)試劑適量,加2%硝酸溶液配制成1000 μg·L-1混合標(biāo)準(zhǔn)品儲備液,儲藏于4 ℃冰箱中。

    取混合標(biāo)準(zhǔn)品儲備液(1000 μg·L-1),加2%硝酸溶液制成0,20,30,40,50 μg ·L-1的系列混合標(biāo)準(zhǔn)品溶液。

    2.3內(nèi)標(biāo)溶液制備 分別精密量取Rh、Re單元式標(biāo)準(zhǔn)溶液適量,加2%硝酸溶液配制成20 μg·mL-1混合內(nèi)標(biāo)溶液,采用在線內(nèi)標(biāo)加入。

    2.4供試品溶液制備 取藥材樣品,粉碎,過孔徑0.150 mm(100目)篩。取樣品粉末約0.2 g,精密稱定,置于消解罐中,加70%硝酸3 mL放置過夜,加30%過氧化氫溶液2 mL,置微波消解儀中消解完全,取出,用水轉(zhuǎn)移至25 mL具塞比色管中,用水反復(fù)沖洗消解罐,并將洗液并入量瓶中,水定容,混勻。

    2.5測定與計(jì)算 測定時選取同位素為7Li,9Be,45SC,51V,52Cr,55Mn,59Co,60Ni,63Cu,75As,85Rb,88Sr,89Y,107Ag,111Cd,115In,133Cs,138Ba,139La,205T1,208Pb,209Bi,140Ce,141Pr,142Nd,152Sm,153Eu,158Gd,159Tb,164Dy,165Ho,166Er,169Tm,174Yb,175Lu,232Th,其中相對分子質(zhì)量<140的元素以103Rh作為內(nèi)標(biāo),相對分子質(zhì)量>140的元素以187Re作為內(nèi)標(biāo)。

    2.6線性關(guān)系考察 取“2.2”項(xiàng)下系列濃度標(biāo)準(zhǔn)混合溶液,采用上述實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行測定,儀器自動繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線方程,結(jié)果表明在1~50 μg·L-1范圍內(nèi),線性關(guān)系良好,r≥0.999 5。

    2.7儀器檢出限 重復(fù)測定樣品空白溶液11次,各元素信號響應(yīng)的3倍標(biāo)準(zhǔn)偏差對應(yīng)的元素濃度值即為儀器檢出限,見表1。

    2.8重復(fù)性和回收率實(shí)驗(yàn) 取吐根藥材約0.1 g,6份,精密稱定,分別精密加入混合標(biāo)準(zhǔn)溶液(1000 μg·mL-1)0.2 mL,按“2.4”項(xiàng)下方法制備加樣回收溶液,進(jìn)行測定,計(jì)算回收率,結(jié)果見表2。因樣品中部分元素含量低于檢出限,故方法重復(fù)性由回收率RSD值表示。

    表1 36種金屬元素的檢出限

    Tab.1Detectionlimitsofthe36metallicelements

    元素檢出限/(μg·L-1)Li0.022Be0.002Sc0.028V0.128Cr0.047Mn0.968Co0.177Ni0.049Cu0.073As0.038Rb0.035Sr0.012元素檢出限/(μg·L-1)Y0.005Ag0.037Cd0.047In0.004Cs0.474Ba0.041La0.019Tl0.005Pb0.020Bi0.011Ce0.039Pr0.003元素檢出限/(μg·L-1)Nd0.068Sm0.004Eu0.001Gd0.016Tb0.001Dy0.003Ho0.001Er0.013Tm0.001Yb0.001Lu0.001Th0.019

    表2 36種金屬元素的回收率和RSD

    Tab.2RecoveriesandRSDofthe36metallicelements%

    元素回收率RSDLi102.32.8Be98.72.4Sc95.83.9V107.14.0Cr103.42.7Mn100.62.1Co97.73.9Ni100.25.9Cu98.64.2As97.23.7Rb88.46.1Sr103.22.7元素回收率RSDY97.83.6Ag87.75.3Cd96.54.1In96.94.0Cs97.54.0Ba87.82.9La92.44.3Tl100.81.5Pb100.74.2Bi102.64.1Ce97.31.5Pr94.41.9元素回收率RSDNd88.82.4Sm86.51.9Eu97.04.2Gd96.64.2Tb94.91.8Dy97.24.3Ho92.54.7Er97.24.3Tm95.01.2Yb97.14.5Lu94.54.4Th93.63.8

    2.9質(zhì)量控制物質(zhì)驗(yàn)證 采用國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)灌木枝葉(批號:GBW 07602)樣品進(jìn)行分析,平行制備5份,測定值均在標(biāo)準(zhǔn)值范圍內(nèi),說明本方法準(zhǔn)確可靠,見表3。

    2.10樣品測定 對7批次的吐根藥材按照“2.4”、 “2.5”項(xiàng)下方法進(jìn)行檢測,以標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算各元素含量,結(jié)果見表4。

    表3 灌木枝葉的標(biāo)準(zhǔn)值與測定值

    Tab.3Standardvaluesandanalyticalresultsofbushleaven=5

    元素標(biāo)準(zhǔn)值測定值(mg·g-1)RSD/%Li2.400±0.4002.23.6Be0.056±0.0140.0544.7Sc0.310±0.0300.341.7V2.400±0.3002.73.9Cr2.300±0.3002.54.7Mn58.000±6.000641.2Co0.390±0.0500.433.9Ni1.700±0.4001.63.1Cu5.200±0.5005.25.3As0.950±0.1201.024.5Rb4.200±0.20004.11.8Sr345.000±11.0003460.5元素標(biāo)準(zhǔn)值測定值(mg·g-1)RSD/%Ag0.027±0.0060.0235.3Cd0.140±0.0600.176.3Cs0.270±0.0300.283.0Ba19.000±3.000220.7La1.230±0.1001.151.5Pb7.100±1.1007.22.5Ce2.400±0.3002.60.8Sm0.190±0.0100.192.6Eu0.037±0.0020.0381.6Yb0.063±0.0140.0582.0Th0.370±0.0200.370.7

    3 討論

    在進(jìn)行ICP-MS分析過程中,待測元素的信號可能會由于基體效應(yīng)出現(xiàn)增強(qiáng)或降低的問題[9-10],本次實(shí)驗(yàn)采用在線內(nèi)標(biāo)法進(jìn)行校正,可以校準(zhǔn)儀器,降低漂移,有效消除基體效應(yīng)的影響,實(shí)驗(yàn)證明在線內(nèi)標(biāo)能夠提高測定結(jié)果的準(zhǔn)確度。

    樣品測定結(jié)果共檢測出27種金屬元素,其中Cu、As、Cd、Pb在《中華人民共和國藥典》2015年版一部明確規(guī)定甘草、黃芪等藥材重金屬有害元素的限度,即Pb不得過5 mg·g-1;Cd不得過0.3 mg·g-1;As不得過2 mg·g-1;Cu不得過20 mg·g-1,本次測定7批藥材中Cd、As、Cu均未超出限度,3批樣品Pb超出限度,最高超限近7倍。超限樣品產(chǎn)地均為巴西,考慮其主要以低端制造業(yè)、礦業(yè)、橡膠業(yè)為主,污染較嚴(yán)重,因此容易造成重金屬污染。其他檢出金屬元素如Cu、Mn、Rb為催化激活動力元素,Ba、Sr為能量傳遞及酶中心[9-10],檢出量較低,在維持人體健康方面起著關(guān)鍵作用。

    本研究采用HNO3和H2O2作為消解體系,采用微波消解法前處理樣品,以Rh、Re作為在線內(nèi)標(biāo),通過ICP-MS法同時測定36種金屬元素的量,經(jīng)過科學(xué)的方法驗(yàn)證,確定準(zhǔn)確,可行,可用于吐根種植品上市后的金屬元素檢測與數(shù)據(jù)收集工作。

    表4 7批樣品中不同金屬元素含量

    Tab.4Contentsofthemetallicelementsinsevenbatchesofsamplesmg·kg-1

    元素LiBeScVCrMnCoNiCuAsRbSrTGY01……0.170.881.2810.430.050.42.560.133.496.43TGY02……0.332.241.921.160.160.493.490.134.7311.62TGY030.02…0.221.31.4115.30.10.493.380.157.1812.39TGY040.02…0.030.150.453.61…0.111.050.052.663.88TGY05…………0.15………………0.04TGY06……0.231.521.1415.690.220.242.710.073.379.78TGY07……0.351.762.0421.430.340.823.560.13.8314.82因素YAgCdInCsBaLaTlPbBiCePrTGY01…1.67………1.480.070.024.250.040.140.05TGY020.070.190.01……6.460.140.043.06…0.340.07TGY030.06…0.01…0.045.190.130.0334.8…0.450.07TGY04……………0.980.05…16.17…0.160.04TGY05………………0.02…4.97…0.020.03TGY060.02…………2.420.090.034.28…0.220.05TGY070.070.50.01……5.450.190.0517.190.030.520.09因素NdSmEuGdTbDyHoErTmYbLuThTGY010.03………0.03………………0.04TGY020.120.01…0.020.03………………0.06TGY030.110.01…0.010.03………………0.14TGY04…………0.03………………0.07TGY05…………0.03………………0.03TGY060.04………0.03………………0.06TGY070.220.03…0.030.04………………0.07

    “…”為未檢出

    “…” undetected

    猜你喜歡
    金屬元素內(nèi)標(biāo)檢出限
    環(huán)境監(jiān)測結(jié)果低于最低檢出限數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)處理方法
    定量NMR中多種檢出限評估方法的比較
    固體廢物中金屬元素檢測方法研究進(jìn)展
    云南化工(2021年8期)2021-12-21 06:37:08
    氣相色譜內(nèi)標(biāo)法測洗滌劑中的甲醇
    有機(jī)熱載體熱穩(wěn)定性測定內(nèi)標(biāo)法的研究
    微波消解-ICP-MS法同時測定牛蒡子中8種重金屬元素
    中成藥(2018年11期)2018-11-24 02:57:28
    GC內(nèi)標(biāo)法同時測定青刺果油中4種脂肪酸
    中成藥(2018年6期)2018-07-11 03:01:32
    核磁共振磷譜內(nèi)標(biāo)法測定磷脂酰膽堿的含量
    基于EP-17A2的膠體金法檢測糞便隱血的空白限、檢出限及定量限的建立及評價
    石墨爐原子吸收法測定土壤中痕量金檢出限的不確定度分析
    丰满的人妻完整版| 性插视频无遮挡在线免费观看| 一区二区三区激情视频| 免费看日本二区| 国产精品一及| 亚洲经典国产精华液单| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国产极品精品免费视频能看的| 婷婷丁香在线五月| 亚洲国产欧美人成| 国产亚洲精品av在线| 国产精品女同一区二区软件 | 波野结衣二区三区在线| 色视频www国产| 少妇的逼好多水| 人人妻人人澡欧美一区二区| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 99久久无色码亚洲精品果冻| 悠悠久久av| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 性插视频无遮挡在线免费观看| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 成人av一区二区三区在线看| 成人永久免费在线观看视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 日韩欧美免费精品| 久久亚洲精品不卡| av在线蜜桃| 搞女人的毛片| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 很黄的视频免费| 国产黄色小视频在线观看| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 日韩中文字幕欧美一区二区| 在线播放无遮挡| 黄色丝袜av网址大全| 51国产日韩欧美| 毛片一级片免费看久久久久 | 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 2021天堂中文幕一二区在线观| 搞女人的毛片| 乱码一卡2卡4卡精品| 好男人在线观看高清免费视频| 日本免费a在线| 在线免费观看的www视频| 不卡一级毛片| 在线国产一区二区在线| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 精品久久久久久久末码| 淫秽高清视频在线观看| 久久精品国产清高在天天线| 波多野结衣巨乳人妻| 国产日本99.免费观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 午夜福利欧美成人| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 国产69精品久久久久777片| 久久99热这里只有精品18| 亚洲经典国产精华液单| 亚洲欧美精品综合久久99| 禁无遮挡网站| 精品久久国产蜜桃| av天堂在线播放| 麻豆成人av在线观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产成人av教育| 欧美成人一区二区免费高清观看| 中文字幕熟女人妻在线| 免费高清视频大片| 香蕉av资源在线| 美女免费视频网站| 悠悠久久av| 黄色日韩在线| 18+在线观看网站| 欧美激情在线99| 免费av毛片视频| 少妇被粗大猛烈的视频| 精品一区二区三区人妻视频| 亚洲欧美日韩东京热| 韩国av一区二区三区四区| 免费一级毛片在线播放高清视频| 又爽又黄a免费视频| 亚洲美女搞黄在线观看 | 精品久久久久久,| 亚洲专区国产一区二区| 看黄色毛片网站| 国产探花在线观看一区二区| 日本三级黄在线观看| 欧美另类亚洲清纯唯美| 欧美3d第一页| 亚洲国产色片| 一级毛片久久久久久久久女| 亚洲欧美日韩无卡精品| 九九在线视频观看精品| 18+在线观看网站| 啦啦啦韩国在线观看视频| 亚洲男人的天堂狠狠| 桃红色精品国产亚洲av| 精品免费久久久久久久清纯| 久久欧美精品欧美久久欧美| 伊人久久精品亚洲午夜| 欧美极品一区二区三区四区| 久久精品影院6| 亚洲av中文av极速乱 | 日韩中字成人| 亚洲第一区二区三区不卡| 亚洲性久久影院| 人妻久久中文字幕网| 久久久国产成人免费| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 国产精品,欧美在线| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 亚洲国产精品久久男人天堂| 日日干狠狠操夜夜爽| 他把我摸到了高潮在线观看| av国产免费在线观看| 国产一区二区三区av在线 | 丰满乱子伦码专区| 最新中文字幕久久久久| 少妇高潮的动态图| 亚洲最大成人中文| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 久久久久久久久大av| 一进一出好大好爽视频| 日本 av在线| 国产主播在线观看一区二区| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 欧美一区二区亚洲| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 两个人视频免费观看高清| 久久6这里有精品| 极品教师在线免费播放| 天堂√8在线中文| 日日撸夜夜添| 88av欧美| 亚洲精品色激情综合| 国产精品一区二区三区四区久久| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 国产精品久久久久久精品电影| 日日撸夜夜添| 他把我摸到了高潮在线观看| 国产精品久久久久久精品电影| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 3wmmmm亚洲av在线观看| 婷婷色综合大香蕉| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产成年人精品一区二区| 亚洲美女视频黄频| 日本 av在线| 五月玫瑰六月丁香| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| a级毛片免费高清观看在线播放| 综合色av麻豆| 极品教师在线免费播放| 观看美女的网站| 成人午夜高清在线视频| 性插视频无遮挡在线免费观看| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产美女午夜福利| 99久国产av精品| 直男gayav资源| 亚洲av二区三区四区| 特级一级黄色大片| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产高清不卡午夜福利| ponron亚洲| 日韩一本色道免费dvd| 国产av在哪里看| 久久精品国产自在天天线| 国产精品,欧美在线| 99在线人妻在线中文字幕| 变态另类丝袜制服| 国产精品女同一区二区软件 | 99热这里只有是精品50| 九色国产91popny在线| 一边摸一边抽搐一进一小说| 亚洲自拍偷在线| 久久草成人影院| 热99re8久久精品国产| 91久久精品国产一区二区三区| 国产高清视频在线观看网站| 精品久久国产蜜桃| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 成人午夜高清在线视频| 亚洲五月天丁香| 高清毛片免费观看视频网站| 日韩 亚洲 欧美在线| 日韩 亚洲 欧美在线| 美女高潮的动态| 久久精品国产鲁丝片午夜精品 | 国产主播在线观看一区二区| 亚洲精品色激情综合| 国国产精品蜜臀av免费| 搡老妇女老女人老熟妇| 在线观看午夜福利视频| 精品欧美国产一区二区三| 成年免费大片在线观看| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲人成网站在线播| 亚洲不卡免费看| 黄色欧美视频在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 最近最新中文字幕大全电影3| 中文字幕高清在线视频| 欧美激情久久久久久爽电影| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲国产精品sss在线观看| 草草在线视频免费看| 国产高清视频在线观看网站| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 天天躁日日操中文字幕| 在现免费观看毛片| 啦啦啦啦在线视频资源| 又爽又黄a免费视频| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 搡老熟女国产l中国老女人| 日本成人三级电影网站| 91午夜精品亚洲一区二区三区 | 亚洲熟妇熟女久久| 88av欧美| 极品教师在线免费播放| 一区二区三区免费毛片| 精品一区二区三区视频在线| 久久久精品大字幕| 欧美不卡视频在线免费观看| 久久久久久九九精品二区国产| 亚洲成人中文字幕在线播放| 天堂动漫精品| 亚洲国产精品成人综合色| 少妇人妻精品综合一区二区 | 成人亚洲精品av一区二区| 内地一区二区视频在线| 99热精品在线国产| 亚洲,欧美,日韩| 动漫黄色视频在线观看| 精品久久久久久久久亚洲 | 性欧美人与动物交配| 国产大屁股一区二区在线视频| 午夜视频国产福利| 亚洲av二区三区四区| av天堂在线播放| 88av欧美| 欧美激情在线99| 99热6这里只有精品| 国产色爽女视频免费观看| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 亚洲第一区二区三区不卡| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产精品免费一区二区三区在线| 极品教师在线免费播放| 国产亚洲av嫩草精品影院| 性欧美人与动物交配| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 国产免费男女视频| 一进一出抽搐gif免费好疼| 国产免费av片在线观看野外av| 99九九线精品视频在线观看视频| 久久午夜亚洲精品久久| 人妻久久中文字幕网| 午夜福利视频1000在线观看| 男人的好看免费观看在线视频| 夜夜夜夜夜久久久久| 免费观看精品视频网站| 黄色一级大片看看| 午夜免费成人在线视频| 十八禁网站免费在线| 日本 欧美在线| 两人在一起打扑克的视频| 联通29元200g的流量卡| av福利片在线观看| 久久久午夜欧美精品| 久久久久久久久大av| 观看美女的网站| 日韩 亚洲 欧美在线| 观看免费一级毛片| 伦理电影大哥的女人| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 久久亚洲真实| 欧美xxxx性猛交bbbb| 婷婷丁香在线五月| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 搡女人真爽免费视频火全软件 | av在线蜜桃| 国产精品av视频在线免费观看| 变态另类丝袜制服| 一区二区三区免费毛片| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产精品人妻久久久久久| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲自拍偷在线| 国产成人福利小说| 日本一二三区视频观看| 男人狂女人下面高潮的视频| 国产精品电影一区二区三区| 又紧又爽又黄一区二区| 久久精品人妻少妇| 高清日韩中文字幕在线| 亚洲国产精品成人综合色| 成年免费大片在线观看| 久久久久久久久中文| ponron亚洲| 99热只有精品国产| 亚洲黑人精品在线| 成年女人毛片免费观看观看9| 日本一本二区三区精品| 欧美日韩综合久久久久久 | 3wmmmm亚洲av在线观看| 偷拍熟女少妇极品色| 久久久久性生活片| 韩国av一区二区三区四区| 成人毛片a级毛片在线播放| 亚州av有码| 亚洲va在线va天堂va国产| 99久久成人亚洲精品观看| 黄色日韩在线| 午夜a级毛片| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 51国产日韩欧美| 窝窝影院91人妻| 国产免费一级a男人的天堂| 99热只有精品国产| 国产亚洲av嫩草精品影院| 久久精品国产鲁丝片午夜精品 | 淫秽高清视频在线观看| 精品一区二区三区视频在线| av黄色大香蕉| 国产熟女欧美一区二区| avwww免费| 欧美性感艳星| 99在线视频只有这里精品首页| 久久国产精品人妻蜜桃| 全区人妻精品视频| 91麻豆精品激情在线观看国产| 在线免费观看不下载黄p国产 | 亚洲自偷自拍三级| 高清毛片免费观看视频网站| 欧美国产日韩亚洲一区| 成人国产综合亚洲| 国内揄拍国产精品人妻在线| 最近最新免费中文字幕在线| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久精品国产自在天天线| 日日干狠狠操夜夜爽| 精品日产1卡2卡| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 婷婷色综合大香蕉| 久久亚洲真实| 黄色丝袜av网址大全| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 黄片wwwwww| 日本免费a在线| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲无线观看免费| 国产男靠女视频免费网站| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲成a人片在线一区二区| 中文字幕av在线有码专区| 1000部很黄的大片| 99久久中文字幕三级久久日本| 精品久久久久久久末码| 亚洲天堂国产精品一区在线| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 日韩欧美精品v在线| 国产伦人伦偷精品视频| 在线看三级毛片| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 久久国产乱子免费精品| 天美传媒精品一区二区| 人妻久久中文字幕网| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 国产真实乱freesex| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 午夜免费激情av| 伊人久久精品亚洲午夜| 久久久久久久久大av| 日本欧美国产在线视频| 国产伦精品一区二区三区四那| 97碰自拍视频| 偷拍熟女少妇极品色| 91麻豆av在线| 99久久九九国产精品国产免费| 99久久精品热视频| 啪啪无遮挡十八禁网站| 国产在视频线在精品| 久久香蕉精品热| 舔av片在线| 午夜福利成人在线免费观看| 一级黄色大片毛片| 国产av不卡久久| 桃色一区二区三区在线观看| 国产免费男女视频| 日本五十路高清| 久久6这里有精品| 十八禁国产超污无遮挡网站| 亚洲中文字幕日韩| 91久久精品国产一区二区三区| 美女高潮的动态| 免费av不卡在线播放| 哪里可以看免费的av片| 很黄的视频免费| 白带黄色成豆腐渣| 国产高清视频在线观看网站| 热99re8久久精品国产| 日本熟妇午夜| 国产精品久久久久久精品电影| 国产淫片久久久久久久久| 91在线观看av| 一区福利在线观看| 久久久色成人| 波多野结衣巨乳人妻| 美女大奶头视频| 午夜免费激情av| 波多野结衣巨乳人妻| 欧美日韩精品成人综合77777| www.www免费av| 国产在线男女| 色噜噜av男人的天堂激情| 国产亚洲精品久久久com| 看片在线看免费视频| 深夜a级毛片| 欧美成人a在线观看| 成人欧美大片| 亚洲精品成人久久久久久| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲三级黄色毛片| av中文乱码字幕在线| 久久久久国内视频| 波多野结衣巨乳人妻| 久久这里只有精品中国| 可以在线观看的亚洲视频| 黄色一级大片看看| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 国产精品久久视频播放| 亚洲在线观看片| 无遮挡黄片免费观看| 久久亚洲真实| 日韩一区二区视频免费看| av国产免费在线观看| 日本欧美国产在线视频| 特级一级黄色大片| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 久久久色成人| 亚洲成av人片在线播放无| 国产高清激情床上av| 精品人妻熟女av久视频| 国内精品一区二区在线观看| 国产精品av视频在线免费观看| 麻豆国产av国片精品| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 久久久久久九九精品二区国产| 亚洲性夜色夜夜综合| 久久久久精品国产欧美久久久| 日本免费一区二区三区高清不卡| 一区二区三区四区激情视频 | 99久久精品热视频| 好男人在线观看高清免费视频| 内射极品少妇av片p| 成人特级av手机在线观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 毛片女人毛片| 伦精品一区二区三区| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产视频内射| 在线a可以看的网站| 亚洲av日韩精品久久久久久密| h日本视频在线播放| 99视频精品全部免费 在线| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国产av一区在线观看免费| 1000部很黄的大片| 丝袜美腿在线中文| 久久久久久久久中文| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 欧美3d第一页| 日本黄色视频三级网站网址| 天美传媒精品一区二区| 99热精品在线国产| 久久这里只有精品中国| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 欧美性感艳星| 精品久久久噜噜| 最新中文字幕久久久久| 国产麻豆成人av免费视频| h日本视频在线播放| 最近视频中文字幕2019在线8| 一本精品99久久精品77| 国产三级在线视频| 麻豆国产av国片精品| 国产精品98久久久久久宅男小说| 色哟哟·www| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 国产麻豆成人av免费视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 俄罗斯特黄特色一大片| 精品国内亚洲2022精品成人| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 亚洲av熟女| 在线观看舔阴道视频| 国产成人福利小说| 日韩欧美国产在线观看| 国产一区二区在线观看日韩| 日韩 亚洲 欧美在线| 国产老妇女一区| 岛国在线免费视频观看| netflix在线观看网站| 亚洲av美国av| 老司机福利观看| 国产真实伦视频高清在线观看 | 亚洲最大成人中文| 少妇的逼好多水| 久久久久久久久久久丰满 | 美女黄网站色视频| 成人二区视频| 日韩一本色道免费dvd| 欧美成人一区二区免费高清观看| 国产精品人妻久久久久久| 亚洲av美国av| 夜夜夜夜夜久久久久| av在线蜜桃| 国产精品久久视频播放| 国产精品野战在线观看| 国产主播在线观看一区二区| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 我的老师免费观看完整版| 午夜老司机福利剧场| 韩国av一区二区三区四区| 天堂动漫精品| 日本在线视频免费播放| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲成人久久爱视频| 在线观看免费视频日本深夜| 日本免费a在线| 麻豆一二三区av精品| 色吧在线观看| 国产精品久久电影中文字幕| 人人妻人人澡欧美一区二区| 日本欧美国产在线视频| 又紧又爽又黄一区二区| 观看美女的网站| 中文字幕高清在线视频| АⅤ资源中文在线天堂| 久久久久精品国产欧美久久久| 婷婷色综合大香蕉| 美女高潮的动态| 又粗又爽又猛毛片免费看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲色图av天堂| 亚洲av熟女| 国产探花极品一区二区| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 精品一区二区三区av网在线观看| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 最新在线观看一区二区三区| 婷婷亚洲欧美| 麻豆国产97在线/欧美| 在线播放国产精品三级| 12—13女人毛片做爰片一| 日本免费a在线| 18+在线观看网站| 色综合站精品国产| 国产精品野战在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 免费人成在线观看视频色| 十八禁网站免费在线| 日韩大尺度精品在线看网址| 亚洲精品色激情综合| 亚洲人成网站高清观看| 美女大奶头视频| 又爽又黄无遮挡网站| 久久人人精品亚洲av| 女人被狂操c到高潮| 久久国产乱子免费精品| 91麻豆av在线| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 老司机福利观看| 国产不卡一卡二| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产高清激情床上av| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 久久久成人免费电影| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 九九在线视频观看精品| videossex国产| 九九在线视频观看精品| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| www.www免费av| 中文亚洲av片在线观看爽| 亚洲最大成人手机在线| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产真实乱freesex| 男人舔奶头视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 2021天堂中文幕一二区在线观| 免费看av在线观看网站| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 国产v大片淫在线免费观看| 少妇人妻一区二区三区视频| 欧美极品一区二区三区四区| 免费电影在线观看免费观看| 国产精品电影一区二区三区| 极品教师在线免费播放| 色综合色国产| 一边摸一边抽搐一进一小说| 一区二区三区激情视频| 亚洲国产色片| 国产av在哪里看|