氧化型催化器載體長(zhǎng)度對(duì)柴油機(jī)排放性能的影響

樓狄明， 王亞馨， 孫瑜澤， 張?jiān)嗜A

(同濟(jì)大學(xué) 汽車(chē)學(xué)院，上海 201804)

柴油機(jī)具有功率適用范圍廣、燃油效率高、耐久性好等優(yōu)點(diǎn)，在交通運(yùn)輸、工程機(jī)械等領(lǐng)域有著不可或缺的作用.近年來(lái)，排放法規(guī)日益嚴(yán)格[1-2]，給柴油機(jī)的發(fā)展帶來(lái)了巨大挑戰(zhàn).以當(dāng)前的技術(shù)水平，僅僅依靠機(jī)內(nèi)凈化技術(shù)已不能滿足柴油機(jī)排放法規(guī)要求，必須依靠氧化型催化轉(zhuǎn)化器(DOC)、柴油機(jī)顆粒捕集器(DPF)、選擇性催化還原反應(yīng)器(SCR)、稀燃NOx捕集器(LNT)等后處理技術(shù).DOC不僅能夠大幅降低HC及CO的排放[3-5]，還可以減少顆粒物排放中的可溶性有機(jī)物(SOF).文獻(xiàn)[6]表明，DOC能降低核模態(tài)顆粒物數(shù)量濃度和積聚態(tài)顆粒物數(shù)量濃度，但積聚態(tài)顆粒物數(shù)量濃度受負(fù)荷的影響較大.DOC可以將NO氧化成NO2，為催化型柴油機(jī)顆粒捕集器(CDPF)在較低溫度下實(shí)現(xiàn)連續(xù)被動(dòng)再生提供條件[7-8]，NO2濃度增加還可以促進(jìn)SCR中快速反應(yīng)的進(jìn)行.因此,DOC對(duì)于柴油機(jī)尾氣處理有著重要作用.

影響DOC轉(zhuǎn)化效率的主要因素有排氣溫度、反應(yīng)氣體在載體中停留時(shí)間、排氣中硫含量等[9-10].理論上，反應(yīng)氣體在載體中停留時(shí)間越長(zhǎng)，反應(yīng)就越充分，轉(zhuǎn)化效率就越高[11].DOC載體長(zhǎng)度的增加可以使氣體在載體中的滯留時(shí)間及反應(yīng)面積增加，對(duì)DOC催化氧化性能的提高有促進(jìn)作用.文獻(xiàn)[12]中對(duì)不同容積DOC的模擬結(jié)果表明,提高DOC容積能夠提高NO2在氮氧化物(NOx)中的占比.文獻(xiàn)[13-14]的研究表明，DOC載體長(zhǎng)度越長(zhǎng)，DOC內(nèi)流動(dòng)均勻性越好，HC、CO減排率就越高，但是造成的壓力損失也越高.除背壓外，DOC的體積受到車(chē)輛安裝空間限制，增加DOC載體長(zhǎng)度在提高安裝難度的同時(shí)還會(huì)造成DOC成本增加.

目前國(guó)內(nèi)外對(duì)于DOC載體長(zhǎng)度的模擬研究已經(jīng)比較成熟，但是DOC載體長(zhǎng)度對(duì)DOC本身特別是對(duì)DOC+CDPF+SCR整體后處理系統(tǒng)影響的試驗(yàn)研究較少.本文基于發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架試驗(yàn)平臺(tái)和輕型柴油機(jī)DOC+CDPF+SCR后處理系統(tǒng)，研究DOC載體長(zhǎng)度變化對(duì)排氣溫度、背壓、自身減排性能以及DOC+CDPF+SCR后處理系統(tǒng)減排性能的影響，為實(shí)際DOC應(yīng)用中的選型及設(shè)計(jì)提供參考.

1 試驗(yàn)設(shè)備及試驗(yàn)方法

1.1 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)發(fā)動(dòng)機(jī)選取1.91 L排量、直列四缸、廢氣渦輪增壓中冷輕型國(guó)五柴油機(jī)，主要技術(shù)參數(shù)如表1所示.

表1 試驗(yàn)柴油機(jī)主要參數(shù)

本次試驗(yàn)中使用的DOC樣品編號(hào)及主要參數(shù)如表2所示，CDPF參數(shù)如表3所示.

表2 DOC主要參數(shù)

注:cpsi指每平方英寸橫截面上的孔道數(shù)；1 ft=0.304 8 m.

表3 CDPF主要參數(shù)

試驗(yàn)中搭建的臺(tái)架系統(tǒng)如圖1所示.臺(tái)架系統(tǒng)的主要設(shè)備包括電力測(cè)功機(jī)、油耗儀以及臺(tái)架輔助設(shè)備(冷卻水溫調(diào)節(jié)系統(tǒng)、機(jī)油恒溫裝置、發(fā)動(dòng)機(jī)數(shù)據(jù)采集箱、空氣濾清器等).臺(tái)架系統(tǒng)主要排放測(cè)試儀器包括MEXA-1600D型氣態(tài)物分析儀、EEPS-3090型顆粒粒徑分析儀以及Dekati DI-2000型射流稀釋器.臺(tái)架控制臺(tái)與電力測(cè)功機(jī)、油耗儀、排放測(cè)試系統(tǒng)及各傳感器連接，操作整個(gè)試驗(yàn)臺(tái)架的動(dòng)作并輸出相應(yīng)設(shè)備信息及測(cè)試結(jié)果.

圖1 試驗(yàn)裝置示意圖

1.2 試驗(yàn)方案

為研究不同載體長(zhǎng)度DOC對(duì)DOC+CDPF+SCR后處理系統(tǒng)氣態(tài)物排放及顆粒物排放減排率的影響，采用三種不同載體長(zhǎng)度的DOC裝置(DOC1、DOC2、DOC3)，選取DOC前、DOC后、DOC+CDPF后以及DOC+CDPF+SCR后四個(gè)測(cè)點(diǎn)，研究發(fā)動(dòng)機(jī)最大轉(zhuǎn)矩對(duì)應(yīng)轉(zhuǎn)速(下文簡(jiǎn)稱(chēng)發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速)2 000r·min-1下負(fù)荷比分別為10%、25%、50%、75%、100%時(shí)五種測(cè)試工況的排放特性，包括HC、CO、NOx及顆粒物排放.

2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 排氣溫度與背壓

溫度是影響DOC性能的重要因素之一，當(dāng)溫度低于氣體起燃溫度時(shí)，催化劑及載體只能起到一定的吸附作用.最佳反應(yīng)溫度范圍約在250 ℃到400 ℃之間，當(dāng)溫度過(guò)高時(shí)，由于催化劑性能的變化等因素，轉(zhuǎn)化效率下降.

圖2為發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速2 000 r·min-1時(shí)不同載體長(zhǎng)度DOC后排氣溫度變化.低負(fù)荷下DOC后排氣溫度較低，在130 ℃到180 ℃左右.三種載體長(zhǎng)度DOC后排氣溫度差異較小，適當(dāng)減小DOC載體長(zhǎng)度在低負(fù)荷時(shí)有利于提高DOC后的排氣溫度.

圖2 不同載體長(zhǎng)度DOC后排氣溫度

Fig.2 Exhaust temperature at different carrier lengths after DOC

圖3為發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速2 000 r·min-1時(shí)不同載體長(zhǎng)度DOC前后排氣壓差的變化.從試驗(yàn)結(jié)果看出，適當(dāng)減小DOC載體長(zhǎng)度能有效減少DOC的壓力損失，從而改善發(fā)動(dòng)機(jī)的油耗及排放特性.當(dāng)DOC載體長(zhǎng)度縮短量超過(guò)臨界值時(shí)，DOC排氣壓差變化不大.

2.2 DOC后排放特性分析

2.2.1THC排放特性

圖4為發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速2 000 r·min-1時(shí)三種載體長(zhǎng)度DOC后THC排放情況.

圖3 不同載體長(zhǎng)度DOC前后排氣壓差

Fig.3 Pressure difference at different carrier lengths before and after DOC

圖4 不同載體長(zhǎng)度DOC后THC排放

由圖4可知，DOC后THC排放因子明顯降低，DOC在凈化THC方面起主要作用.DOC后THC減排率隨著負(fù)荷的升高而逐漸增大.低負(fù)荷時(shí)，DOC對(duì)THC的減排效果較差，減排率在20%左右.原因在于低負(fù)荷下排氣溫度較低，反應(yīng)氣體沒(méi)有達(dá)到起燃溫度，催化劑沒(méi)有起到很好的反應(yīng)催化效果，此時(shí)載體長(zhǎng)度較小的DOC1和DOC2對(duì)THC的減排率較好.低負(fù)荷下適當(dāng)降低DOC載體長(zhǎng)度有利于DOC對(duì)THC減排性能的提高，DOC2在低負(fù)荷下對(duì)THC的減排率最高.高負(fù)荷工況下，DOC對(duì)THC的減排率大幅升高，減排率維持在75%～80%左右，載體長(zhǎng)度越大，DOC對(duì)THC減排率越高.在75%～100%負(fù)荷區(qū)間，三種載體長(zhǎng)度DOC對(duì)THC的平均減排率分別為74.6%、80.5%、81.2%.高負(fù)荷條件下適當(dāng)增大DOC長(zhǎng)度可提高對(duì)CO、THC和NO的氧化率.當(dāng)DOC載體長(zhǎng)度過(guò)大，對(duì)CO、THC和NO氧化性能的提升有限.

2.2.2CO排放特性

圖5為發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速2 000 r·min-1時(shí)三種載體長(zhǎng)度DOC后CO排放情況.

圖5 不同載體長(zhǎng)度DOC后CO排放

由圖5可知，隨著負(fù)荷的增加，DOC后CO減排率逐漸增大.原因在于低負(fù)荷時(shí)，缸內(nèi)出現(xiàn)混合氣過(guò)稀以及局部區(qū)域溫度過(guò)低的情況，淬熄現(xiàn)象增加，造成了CO排放量的上升.在低負(fù)荷條件下，DOC對(duì)CO的減排率較低，小于45%.一方面是因?yàn)榕艢鉁囟容^低，催化劑沒(méi)有起到很好的催化效果；另一方面，在低溫時(shí)THC對(duì)于CO的氧化有一定的抑制作用.隨著負(fù)荷的增大，溫度升高，CO減排率逐漸增大.在50%～100%負(fù)荷條件下，CO減排率大幅升高，減排率穩(wěn)定在88%～95%，載體長(zhǎng)度最短的DOC1后CO減排率相比DOC2后有明顯降低，而DOC2和DOC3對(duì)于CO減排率的差距較小.可以看出，適當(dāng)增加DOC長(zhǎng)度能有效提高CO減排率，但超過(guò)一定限值后，DOC對(duì)于CO減排率提升有限.

2.2.3NO氧化特性

DOC可以將NO氧化成NO2，促進(jìn)CDPF中的被動(dòng)還原反應(yīng)以及SCR中的快速反應(yīng).研究不同載體長(zhǎng)度DOC時(shí)NO的氧化性能對(duì)分析整體DOC+CDPF+SCR后處理系統(tǒng)的性能有一定的參考意義.

圖6為發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速2 000 r·min-1時(shí)三種載體長(zhǎng)度DOC后NO轉(zhuǎn)化情況，縱坐標(biāo)為DOC后NO2在NOx中的質(zhì)量分?jǐn)?shù).

由圖6可知，低負(fù)荷工況下，NO有少量升高，NO2在NOx中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)有少量降低.這是由于低溫時(shí)HC、CO和NO2之間轉(zhuǎn)化率存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系[15-16].在110 ℃以下，NO2被HC和CO還原，當(dāng)有十二烷和間二甲苯等碳?xì)浠衔锎嬖跁r(shí)，NO2的還原反應(yīng)溫度甚至可以到140 ℃以上.隨著溫度升高，O2成為主要還原劑，NO可以被氧化為NO2[17]，NO2在NOx中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)升高，同時(shí)CO氧化放熱，促進(jìn)NO氧化反應(yīng)進(jìn)行.隨著負(fù)荷的增大，NO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)逐漸增大.在高負(fù)荷條件下，三種載體長(zhǎng)度DOC后的NO2在NOx中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)最大分別為0.34、0.36、0.38.高負(fù)荷條件下，載體長(zhǎng)度最大的DOC3對(duì)NO的氧化性能最好，原因在于此時(shí)排氣溫度較高，因而載體長(zhǎng)度越大，反應(yīng)時(shí)間越長(zhǎng)，NO氧化越充分.在所有負(fù)荷工況中，載體長(zhǎng)度居中的DOC2在低負(fù)荷時(shí)的氧化性能更為穩(wěn)定.適當(dāng)降低DOC長(zhǎng)度可以提高低負(fù)荷工況下DOC對(duì)NO的氧化性能，但是過(guò)量減小DOC長(zhǎng)度將導(dǎo)致高負(fù)荷時(shí)NO氧化性能的降低.

圖6 不同載體長(zhǎng)度DOC后NO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)

Fig.6 NO2mass fraction at different carrier lengths after DOC

2.3 CDPF后顆粒物排放特性

柴油機(jī)的顆粒物排放較為嚴(yán)重，催化型柴油機(jī)顆粒捕集器(CDPF)是主要的顆粒物處理裝置.本節(jié)主要研究DOC載體長(zhǎng)度變化對(duì)CDPF顆粒物凈化性能的影響.

2.3.1顆粒物數(shù)量排放特性

圖7為發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速2 000 r·min-1時(shí)三種載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)CDPF后顆粒物數(shù)量(PN)凈化情況.

圖7 不同載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)CDPF后PN排放

Fig.7 PN emission at different carrier lengths of DOC aftertreatment system after CDPF

由圖7可知，隨著負(fù)荷增加，顆粒物數(shù)量先逐漸減少后增加.原因在于隨著發(fā)動(dòng)機(jī)負(fù)荷增大，缸內(nèi)溫度升高，顆粒物的氧化更充分，較容易產(chǎn)生相對(duì)細(xì)小的顆粒，顆粒物數(shù)量增大.三種載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)CDPF后對(duì)于PN都有較好的減排效果，整體顆粒物減排率在90%以上.在低負(fù)荷范圍內(nèi)，載體長(zhǎng)度最大的DOC3對(duì)于PN減排率最高.在高負(fù)荷狀態(tài)下，三種載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)CDPF后PN減排率有所降低，相較而言，載體長(zhǎng)度較短的DOC1+CDPF和DOC2+CDPF對(duì)PN的減排率較高.DOC載體長(zhǎng)度的變化對(duì)DOC+CDPF的PN減排率的影響較小.三種載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)CDPF后PN的平均減排率分別為95.2%、94.0%、94.5%.

2.3.2顆粒物質(zhì)量排放特性

圖8為發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速2 000 r·min-1時(shí)三種載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)CDPF后顆粒物質(zhì)量(PM)減排率情況.

圖8 不同載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)CDPF后PM排放

Fig.8 PM emission at different carrier lengths of DOC aftertreatment system after CDPF

如圖8所示，發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速2 000 r·min-1時(shí)，PM排放因子整體隨負(fù)荷升高而下降.原因在于低負(fù)荷條件下，低溫條件促進(jìn)了揮發(fā)性物質(zhì)的凝結(jié)，同時(shí)抑制了顆粒物的氧化過(guò)程，導(dǎo)致PM較大.隨著負(fù)荷增加，溫度上升，有利于核模態(tài)顆粒物氧化，因而PM變小.三種載體長(zhǎng)度DOC對(duì)于PM的減排率在75%～95%，最高為94.6%.在100%負(fù)荷時(shí)，DOC+CDPF對(duì)于顆粒物的減排率有明顯下降，原因在于高負(fù)荷時(shí)大于350 ℃高溫下DOC中硫酸鹽增多，影響DOC氧化作用.隨著負(fù)荷增加，排氣流速增大，氣體在DOC+CDPF內(nèi)的滯留時(shí)間減少，同時(shí)氣體流速增加會(huì)將CDPF中餅層捕集的顆粒吹出，PM增加.三種載體長(zhǎng)度DOC+CDPF對(duì)于PM的平均減排率分別為87.1%、85.4%、82.9%.綜合來(lái)看，載體長(zhǎng)度較小的DOC+CDPF對(duì)于PM的減排率較好，原因在于DOC載體長(zhǎng)度較小時(shí)，DOC后壓力損失較少，并且在低負(fù)荷時(shí)溫度較高，有利于PM的減排.同時(shí)載體長(zhǎng)度較大的DOC對(duì)脫除顆粒物中SOF的效果更好，使得顆粒物表觀活化能上升，影響CDPF的被動(dòng)再生效果.

2.4 SCR后排放特性

在DOC+CDPF+SCR系統(tǒng)中，由于SCR對(duì)CO、HC以及PM 和PN的減排效果甚小，而對(duì)NOx降低起主導(dǎo)作用，因此僅對(duì)SCR后NOx排放特性進(jìn)行分析.

圖9為發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速2 000 r·min-1時(shí)NOx排放因子和三種載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)SCR后的減排率.

圖9 不同載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)SCR后NOx排放

Fig.9 NOxemission at different carrier lengths of DOC aftertreatment system after SCR

隨著負(fù)荷的增大，發(fā)動(dòng)機(jī)缸內(nèi)溫度增加，發(fā)動(dòng)機(jī)NOx排放因子升高.在低負(fù)荷范圍內(nèi)，各裝置對(duì)于NOx的減排率較低.原因在于低負(fù)荷時(shí)排氣溫度較低，SCR不能更好地進(jìn)行催化轉(zhuǎn)化.在低負(fù)荷范圍內(nèi)，載體長(zhǎng)度較小的DOC后處理系統(tǒng)的NOx減排率較為穩(wěn)定.在75%～100%高負(fù)荷范圍內(nèi)，三種載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)SCR后NOx排放因子大幅降低，但減排率均在90%以上，在該負(fù)荷區(qū)間的平均減排率分別為92.0%、93.7%、95.9%.DOC長(zhǎng)度越大，NOx減排率越高.原因在于載體長(zhǎng)度較大的DOC后處理系統(tǒng)對(duì)NO氧化效果最好，生成的NO2促進(jìn)了SCR內(nèi)快速反應(yīng)的進(jìn)行.

2.5 綜合分析

為了更好地分析DOC載體長(zhǎng)度對(duì)減排率的影響，綜合比較了低溫低負(fù)荷工況及高負(fù)荷工況下后處理系統(tǒng)的減排率.低溫低負(fù)荷工況取10%、25%及50%負(fù)荷條件下污染物減排率平均值，高溫高負(fù)荷工況取75%及100%負(fù)荷條件下污染物減排率平均值.

圖10、11分別為不同載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)在低溫低負(fù)荷工況及高溫高負(fù)荷工況下的污染物減排率.可以看出，在低溫低負(fù)荷工況下，DOC2后處理系統(tǒng)氣態(tài)物減排效果最好，DOC1后處理系統(tǒng)顆粒物減排效果較優(yōu).高溫高負(fù)荷工況下，載體長(zhǎng)度最大的DOC3后處理系統(tǒng)的氣態(tài)物減排率最高；顆粒物方面，DOC2后處理系統(tǒng)的減排效果最好.綜合考慮成本及減排效果，DOC2最優(yōu).

圖10 低溫低負(fù)荷工況下污染物減排率

Fig.10 Pollutant reduction rate under low temperature and low load conditions

圖11 高溫高負(fù)荷工況下污染物減排率

Fig.11 Pollutant reduction rate under high temperature and high load conditions

3 結(jié)論

(1) DOC后排氣溫度受DOC載體長(zhǎng)度影響不大,但DOC載體長(zhǎng)度對(duì)排氣壓差影響較為顯著，隨著DOC載體長(zhǎng)度增大，排氣壓差增大.當(dāng)過(guò)量增大DOC載體長(zhǎng)度時(shí)，排氣壓差的增長(zhǎng)率有較大上升.

(2) DOC載體長(zhǎng)度變化對(duì)CO、THC和NO的氧化性能影響顯著.低溫低負(fù)荷情況下，載體長(zhǎng)度較小的DOC對(duì)CO、THC及NO的氧化效果更好；中高負(fù)荷情況下，隨著DOC載體長(zhǎng)度的增加，DOC后NO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)和CO、HC的減排率相應(yīng)上升.適當(dāng)增大DOC載體長(zhǎng)度可有效提高對(duì)CO、THC和NO的氧化率.當(dāng)DOC載體長(zhǎng)度過(guò)大時(shí)，對(duì)CO、THC和NO氧化性能的提升有限.

(3) 三種載體長(zhǎng)度DOC后處理系統(tǒng)CDPF后PN和PM的減排率分別為95.2%、94.0%、94.5%和87.1%、85.4%、82.9%，減排率受DOC載體長(zhǎng)度的影響不大.

(4) DOC載體長(zhǎng)度變化對(duì)SCR后的NOx減排效果有一定影響，DOC載體長(zhǎng)度越大，高負(fù)荷下的NOx減排率越高.

(5) 從兼顧成本與性能的角度出發(fā)，載體長(zhǎng)度居中的DOC2最優(yōu).適當(dāng)增加DOC載體長(zhǎng)度能有效提高減排效果，但過(guò)量增加對(duì)減排效果的提升不大，同時(shí)影響DOC在低溫低負(fù)荷時(shí)的減排效果.